CN110545900A - 通过使用scr催化剂从烟道气中除去有害化合物的方法和系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于在低温下从烟道气中除去氮氧化物的方法和系统。
Description
发明领域
本发明涉及一种用于减少废气中的氮氧化物(NOx)排放的方法和系统。特别地，本发明的方法和系统改善了在发动机冷启动期间的NOx还原。
发明背景
来自不同燃烧设施的烟道气含有许多环境上有问题的或甚至有毒的化合物(包括NOx)，所述燃烧设施例如是固体或液体火力发电厂的锅炉、燃气、燃油发电机或水泥窑、以生物燃料为燃料的燃烧厂和废物焚烧厂。
烟道气的催化净化减少了NOx的量，因此总体上有益于环境。在大多数地区，立法要求减少烟道气中的NOx。
在NOx的选择性催化还原(SCR)中，通过在催化剂上与还原剂(例如氨)反应，将氮氧化物化合物选择性地还原成无害的氮气和水。
在发电厂中，通常安装从热烟道气流回收热的热回收单元蒸汽发生器单元(HRSG)。
HRSG单元包括过热器，蒸发器和节热器。
在过热器和蒸发器中，烟道气中的热用于在进水被泵送到锅炉之前使蒸汽过热并预热进水，这提高了发电厂的锅炉效率。由此，烟道气温度通常被冷却至约150℃。
蒸发器下游的烟道气的低温在通过SCR除去NOx方面遇到问题。
已知SCR催化剂的问题是，当烟道气温度低于250℃时，其效率相对较低。
这通常意味着HRSG的蒸发器部分必须分开，并且SCR放置在这两个部分之间。
SCR催化剂通常安装在过热器下游和节热器上游。
已知的是，在烟道气中NO和NO2为等摩尔量时，通过所谓的"快速"SCR反应，SCR反应可以被显著地加速，并且可以显著地提高低温活性：
2NH3+NO+NO2→2N2+3H2O
发明内容
本发明基于在烟道气管道外部形成NO2，并将制备的NO2以促进快速SCR反应的量注入烟道气中。NO2可以由NH3通过以下形成：在第一步中在含贵金属的催化剂上将NH3氧化成NO，随后在第二步中将NO氧化成NO2。
因此，本发明在第一方面提供了一种从来自燃烧设备的烟道气中除去氮氧化物的方法，包括以下步骤：
使烟道气通过催化剂，以在氨的存在下选择性还原氮氧化物，所述氨以其原样或其前体形式加入到烟道气中；
在低于250℃的烟道气温度下，进一步将含有二氧化氮的排出气体注入到用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的烟道气中；
通过以下步骤提供含有二氧化氮的排出气体：
在氧化催化剂的存在下，用含氧气氛将氨或其前体催化氧化成包含一氧化氮和氧的排出气体；
将排出气体冷却至环境温度，并将冷却的排出气体中的一氧化氮氧化成二氧化氮。
已知方法和系统的问题是SCR催化剂在低于250℃的烟道气温度下效率相对较低，如上文所述。本发明通过在低温下将NO2注入烟道气中以促进"快速"SCR反应来解决该问题。该反应负责促进低温SCR。
在高于250℃的烟道气温度下，SCR催化剂具有足够的效率，并且当气体温度达到250℃时，可以将NO2至烟道气中的注入中断。
本发明的一个特别的优点是，可以存在尾端SCR装置(即，位于节热器下游)，而不需要将气体再加热到降低催化剂体积所需的较高温度。
因此，在已知的烟道气净化系统中，通常布置在SCR催化剂上游的烟道气再热器单元可以被省略或其任务可被大大减少。
在烟道气管道外部使氨氧化成NO通常在反应器中在含氧气氛存在下，在250-800℃的反应温度下进行，该反应器具有贵金属催化剂，典型地为铂或铂与其它作为次要组分的贵金属的合金。
为了提供所需的反应温度，氧化反应器可以通过例如电加热或感应加热来加热。
在一个实施方案中，含氧气氛包括热的再循环气体，其然后提供氧化反应器加热任务的额外部分。
在第一步中，通过与含贵金属的催化剂接触使NH3氧化，由NH3形成NO；随后通过将该气体冷却至环境温度以推动平衡反应朝向上述反应方案中NO2的形成方向，从而将来自第一步的含NO的排出气体中的NO氧化为NO2。
如本文所用，术语"环境温度"是指在采用本发明的方法和系统的燃烧设备的周围环境中的任何温度。通常，环境温度将介于-20℃至40℃之间。
含NO的排出气体的冷却和氧化可以在老化反应器中进行，老化反应器的尺寸使得气体的停留时间为约1分钟或更长。
在一个实施方案中，氧化反应在促进NO氧化成NO2的催化剂存在下进行。这些催化剂是本领域已知的，包括Pt/TiO2、Pt/SiO2和活性炭或Pt和/或Pd/氧化铝。
如上所述，期望的快速SCR反应需要等量的NO和NO2。因此，在温度低于250℃的冷启动条件下，注入烟道气中的NO2的量被控制为使得在SCR催化剂单元入口处，烟道气中氮氧化物的45至55体积％为NO2。
在另一方面，本发明提供了一种用于根据本发明的方法中的系统。
该系统包括在烟道气管道内的用于选择性还原氮氧化物的催化剂；
在用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的用于将氨或尿素溶液注入烟道气管道中的注入装置；
在用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的用于注入含二氧化氮的排出气体的注入装置；和
在烟道气管道外部的
氨氧化催化剂；和
用于将来自氨氧化催化剂的一氧化氮冷却并氧化成含二氧化氮的排出气体的装置，该装置的出口端与用于注入含二氧化氮的排出气体的注入装置连接。
如上所述，NO到NO2的氧化反应需要含NO气体的停留时间为至少1分钟。通常为1-2分钟。
这可以通过以下来实现：在气体冷却或水冷却的热交换器中，或者在将冷却和氧化装置成形为螺旋卷绕管时，其长度使得气体通过该管时具有所需的停留时间。
在另一个实施方案中，用于冷却和氧化含一氧化氮的排出气体的装置设置有氧化催化剂，该氧化催化剂具有促进NO氧化成NO2的氧化催化剂。
Claims (9)
1.一种用于从燃烧设备的烟道气中除去氮氧化物的方法，其包括以下步骤：
使烟道气通过催化剂，以在氨的存在下选择性还原氮氧化物，所述氨以其原样或其前体形式加入到烟道气中；
在低于250℃的烟道气温度下，将含有二氧化氮的排出气体注入到用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的烟道气中；
通过以下步骤提供含有二氧化氮的排出气体：
在氧化催化剂的存在下，用含氧气氛将氨或其前体催化氧化成含有一氧化氮和氧的排出气体；
将排出气体冷却至环境温度，并将冷却的排出气体中的一氧化氮氧化成含二氧化氮的排出气体。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述含氧气氛包括烟道气。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述含氧气氛是环境空气。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其中将含有二氧化氮的排出气体以这样的量注入烟道气中，该量使得在用于氮氧化物的选择性还原的催化剂入口处，氮氧化物的45-55体积％为NO2。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的方法，其中在氧化催化剂存在下，将冷却的排出气体中的一氧化氮氧化成含二氧化氮的排出气体。
6.一种用于如权利要求1至5中任一项所述的方法中的系统，该系统包括：
在烟道气管道内的用于选择性还原氮氧化物的催化剂；
在用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的用于将氨或尿素溶液注入烟道气管道中的注入装置；
在用于选择性还原氮氧化物的催化剂的上游的用于注入含二氧化氮的排出气体的注入装置；和
在烟道气管道外部的
氨氧化催化剂；和
用于冷却从氨氧化催化剂中抽取的含一氧化氮的排出气体并将其氧化成含二氧化氮的排出气体的装置，该用于冷却和氧化含一氧化氮的排出气体的装置的出口端与用于注入含二氧化氮的排出气体的注入装置连接。
7.根据权利要求6所述的系统，其中用于冷却和氧化含一氧化氮的排出气体的装置是热交换器的形式。
8.根据权利要求6所述的系统，其中用于冷却和氧化含一氧化氮的排出气体的装置是螺旋卷绕管的形式。
9.根据权利要求6-8中任一项所述的系统，其中用于冷却和氧化含一氧化氮的排出气体的装置设置有氧化催化剂。
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