CN110544547A - 一种放射性污染高铝土壤的处理方法 - Google Patents

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舒小艳
陈顺彰
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Abstract

本发明公开了一种放射性污染高铝土壤的处理方法，该处理方法涉及放射性废物处理领域。本发明提供的放射性污染高铝土壤的处理方法，包括如下步骤：将放射性污染高铝土壤和助熔剂研磨成混合物，然后将所述混合物置于烧结装置中进行烧结，得到土壤玻璃烧结体；所述助熔剂为含硼类化合物。本发明的方法具有工艺过程简单、节能环保、安全可靠等特点。本发明所得的土壤玻璃烧结体具有较高体积密度及较低的核素浸出率等优点，能够良好地抑制放射性核素在自然界中的迁移。本发明的方法具有良好的工业应用前景。

Description

一种放射性污染高铝土壤的处理方法
技术领域
本发明涉及放射性废物处理领域，具体涉及的是一种放射性污染高铝土壤的处理方法。
背景技术
作为人们赖以生存和发展的物质基础，土壤受到放射性污染后，其中放射性核素在衰变过程中会产生各类重离子以及射线，或是通过食物链富集，这些行为都能对生物体造成严重损伤并威胁其生存。目前对放射性污染土壤的处理方法主要有物理修复法(如深翻客土法)，化学修复法(如化学淋洗法)及生物修复法(如微生物修复)等。这些方法虽然在一定程度上能够对放射性污染土壤进行修复，但存在修复周期长，引起二次污染等问题；并且不能有效地抑制放射性核素的迁移。同时，这些方法对高放污染土壤区域及应急条件下放射性污染土壤的修复具有一定的局限性。
对放射性污染土壤进行就地玻璃化处置能够有效地抑制污染核素在生物圈内的迁移。土壤的玻璃化处理普遍采用烧结方式，这种方式能够实现对复杂组分放射性污染核素的包容。由于土壤的种类不同，导致其主要成分具有一定差异。特别是对于硅，铝等元素的含量不同，玻璃化处理的手段也不尽相同。其主要体现在对烧结温度的控制。土壤中铝含量偏高会导致玻璃化处理的温度随之增高，并会使得烧结体产生析晶，分层等一系列分相问题；导致土壤烧结体的均一性无法保证，从而无法有效地抑制核素迁移。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明提供了一种放射性污染高铝土壤的处理方法，该方法具有工艺过程简单、节能环保、安全可靠等特点，而且很好的解决了现有技术中土壤铝含量高导致的土壤烧结体的均一性无法保证，从而无法有效地抑制核素迁移的问题。
本发明提供的放射性污染高铝土壤的处理方法，包括如下步骤：将放射性污染高铝土壤和助熔剂研磨成混合物，然后将所述混合物置于烧结装置中进行烧结，得到土壤玻璃烧结体。
上述的处理方法，所述处理方法还包括对放射性污染高铝土壤进行预处理的步骤；所述预处理具体为对采集所得的放射性污染高铝土壤进行研磨。
上述的处理方法，所述放射性污染高铝土壤为受核工业活动所污染的天然高铝土壤；
研磨后的所述放射性污染高铝土壤粒径具体可为1μm至1000μm；具体可为1μm至200μm。
所述放射性污染高铝土壤中，Al2O3的质量百分含量为25％至35％。
上述的处理方法，所述放射性污染高铝土壤中的放射性污染物为核工业中所产生的固态和/或液态放射性污染物。所述液态放射性污染物具体可通过常规技术手段转化为固态，然后再进行处理。
所述固态放射性污染物具体为含放射性金属离子的盐类或螯合类化合物等。
所述放射性污染物中的放射性金属核素具体可为90Sr、238U和241Am中的至少一种。
上述的处理方法，所述助熔剂为含硼类化合物；具体可为B2O3、H3BO3和Na2B4O10·10H2O中的至少一种。
上述的处理方法，所述混合物中，按质量百分数计，所述放射性污染高铝土壤为70％～100％，但不为100％；所述助熔剂为0％～30％，但不为0％；所述放射性污染高铝土壤具体可为75％～95％；所述助熔剂具体可为5％～25％。
其中，所述放射性污染高铝土壤中的放射性污染物的质量百含量不超过30％。
上述的处理方法，所述处理方法还包括在烧结之前对所述混合物进行干燥的步骤；所述干燥具体是在常温到200℃之间的温度下通风干燥0.5～5h；更具体为在70℃的温度下通风干燥2h。
上述的处理方法，所述方法还包括在烧结反应结束后进行冷却的步骤；所述冷却具体是将所述放射性污染高铝土壤烧结玻璃体在烧结装置中进行冷却；所述冷却具体为程序降温或自然降温。
所述的程序降温具体为以5～10℃/min的降温速率降温至600～1000℃，再以4～8℃/min的降温速率降温至200～500℃后，自然冷却至室温；更具体为以5℃/min的降温速率降温至700℃，再以4℃/min的降温速率降温至200℃后，自然冷却至室温。
上述的处理方法，所述烧结的温度为500℃～2000℃；具体可为900℃～1500℃，更具体为1200℃、1450或1500℃；所述烧结的时间为0.5h～2h；具体为0.5h或2h。
上述的处理方法，所述烧结装置为高温马弗炉或微波烧结炉。
本发明的方法具有工艺过程简单、节能环保、安全可靠等特点。本发明所得的土壤玻璃烧结体具有较高体积密度及较低的核素浸出率等优点，能够良好地抑制放射性核素在自然界中的迁移。本发明的方法具有良好的工业应用前景。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述，给出的实施例仅为了阐明本发明，而不是为了限制本发明的范围。
下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
下述实施例中，所用高温马弗炉为KSS-1700型高温马弗炉；微波烧结炉为HAMiLab-M1500型微波高温马弗炉。
下述实施例中所用的高铝土壤来自于重庆市。
所用B2O3购买自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
所用SrSO4购买自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
所用Bi2O3购买自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
所用Nd2O3购买自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
所用硝酸铀酰购买自湖北楚胜威化工有限公司。
实施例1、
(1)将采集到的高铝土壤(Al2O3的质量百分含量为33.19％)进行研磨，取粒径小于或等于200μm的土壤颗粒；添加B2O3(助熔剂)及模拟放射性污染物(硫酸锶)后充分研磨，在70℃下干燥2h，得到土壤玻璃化基材。按质量分数计，高铝土壤87.68％、模拟放射性污染物7.32％(硫酸锶SrSO4)、B2O35.00％。其中利用Sr以模拟放射性核素90Sr。
(2)将所述土壤玻璃化基材置于高温马弗炉中，由室温升温至1500℃，在1500℃保温2h后，自然冷却至室温。将样品取出，得到土壤玻璃烧结体。
经测试，制得的土壤玻璃烧结体的体积密度为2.941g/cm3，PCT标准下放射性核素Sr的归一化浸出率在42天后低于2.56×10-5g·m-2·d-1。
实施例2
(1)将采集到的高铝土壤(Al2O3的质量百分含量为28.74％)进行研磨，取粒径小于或等于200μm的土壤颗粒，添加B2O3(助熔剂)及模拟放射性污染物(UO2(NO3)2·6H2O)后充分研磨，在70℃下干燥2h，得到土壤玻璃化基材。按质量分数计，高铝土壤89.78％、模拟放射性污染物4.11％(硝酸铀酰UO2(NO3)2·6H2O)、三氧化二硼6.11％。其中放射性核素为238U。
(2)将所述土壤玻璃化基材置于微波烧结炉中，由室温升温至1500℃，在1500℃保温0.5h后，自然冷却至室温。将样品取出，得到土壤玻璃烧结体。
经测试，制得的土壤玻璃烧结体的体积密度为2.875g/cm3，PCT标准下放射性核素U的归一化浸出率在42天后低于3.56×10-6g·m-2·d-1。
实施例3
(1)将采集到的高铝土壤(Al2O3的质量百分含量为28.74％)进行研磨，取粒径小于或等于200μm的土壤颗粒，添加B2O3(助熔剂)及模拟放射性污染物(三氧化二钕)后充分研磨，在70℃下干燥2h，得到土壤玻璃化基材。按质量分数计，高铝土壤68.16％、模拟放射性污染物6.84％(三氧化二钕Nd2O3)、三氧化二硼25％。其中利用Nd以模拟三价锕系核素(241Nd3+在实验中用作Am3+的模拟核素)。
(2)将所述土壤玻璃化基材置于微波烧结炉中，由室温升温至1450℃，在1450℃保温2h后，自然冷却至室温。将样品取出，得到土壤玻璃烧结体。
经测试，制得的土壤玻璃烧结体的体积密度为2.983g/cm3，PCT标准下放射性核素Nd的归一化浸出率在42天后低于8.07×10-6g·m-2·d-1。
对比例1
(1)将采集到的高铝土壤(Al2O3的质量百分含量为28.74％)进行研磨，取粒径小于或等于200μm的土壤颗粒；添加Bi2O3(助熔剂)及模拟放射性污染物(UO2(NO3)2·6H2O)后充分研磨，在70℃下干燥2h，得到土壤玻璃化基材。按质量分数计，高铝土壤89.78％、模拟放射性污染物4.11％(硝酸铀酰UO2(NO3)2·6H2O)、三氧化二铋6.11％。其中放射性核素为238U。
(2)将所述土壤玻璃化基材置于微波烧结炉中，由室温升温至1500℃，在1500℃保温0.5h后，自然冷却至室温。将样品取出，得到土壤玻璃烧结体。
经测试，制得的土壤玻璃烧结体的体积密度为2.443g/cm3，PCT标准下放射性核素U的归一化浸出率在42天后低于2.74×10-5g·m-2·d-1.
相对于实施例2中的稳定性评价数据，在各类组分相同的情况下，更换助熔剂后，玻璃烧结体非晶化程度下降，烧结体的不均相导致密度下降，U元素的归一化浸出率增高，这将不利于玻璃烧结体的长期稳定性评价。实验结果表明不同类型的助熔剂对土壤烧结体的稳定性有很大影响。
对比例2
(1)将采集到的高铝土壤(Al2O3的质量百分含量为28.74％)进行研磨，取粒径小于或等于200μm的土壤颗粒；添加B2O3(助熔剂)及模拟放射性污染物(UO2(NO3)2·6H2O)后充分研磨，在70℃下干燥2h后得到土壤玻璃化基材。按质量分数计，高铝土壤89.78％、模拟放射性污染物4.11％(硝酸铀酰UO2(NO3)2·6H2O)、三氧化二硼6.11％。其中放射性核素为238U。
(2)将所述土壤玻璃化基材置于微波烧结炉中，由室温升温至1450℃，在1450℃保温10min后，自然冷却至室温。将样品取出，得到土壤玻璃烧结体。
经测试，制得的土壤玻璃烧结体的体积密度为2.279g/cm3，PCT标准下放射性核素U的归一化浸出率在42天后低于5.32×10-5g·m-2·d-1.
相对于实施例2，在助熔剂的类型及含量不变的情况下，改变烧结工艺后(将保温时间从30min缩短至10min)，土壤烧结体的密度下降，U元素的归一化浸出率增高，这将不利于烧结体的长期稳定性评价。实验结果表明不同的烧结工艺对同样组分的放射性污染高铝土壤的烧结效果将会产生很大影响。

Claims (10)

1.一种放射性污染高铝土壤的处理方法，包括如下步骤：将放射性污染高铝土壤和助熔剂研磨成混合物，然后将所述混合物置于烧结装置中进行烧结，得到土壤玻璃烧结体；
所述助熔剂为含硼类化合物。
2.根据权利要求1所述的处理方法，其特征在于：所述放射性污染高铝土壤中，Al2O3的质量百分含量为25％至35％。
3.根据权利要求1或2所述的处理方法，其特征在于：所述放射性污染高铝土壤中的放射性污染物为核工业中所产生的固态和/或液态放射性污染物。
4.根据权利要求3所述的处理方法，其特征在于：所述放射性污染物中的放射性金属核素为90Sr、238U和241Am中的至少一种。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述助熔剂为B2O3、H3BO3和Na2B4O10·10H2O中的至少一种。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述混合物中，按质量百分数计，所述放射性污染高铝土壤为70％～100％，但不为100％；所述助熔剂为0％～30％，但不为0％；具体的，所述放射性污染高铝土壤为75％～95％；所述助熔剂为5％～25％。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述放射性污染高铝土壤中的放射性污染物的质量百分含量不超过30％。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述烧结的温度为500℃～2000℃；烧结的时间为0.5h～2h。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述处理方法还包括对放射性污染高铝土壤进行预处理的步骤；所述预处理为对放射性污染高铝土壤进行研磨；
研磨后的所述放射性污染高铝土壤粒径具体可为1μm至1000μm。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的处理方法，其特征在于：所述处理方法还包括在烧结之前对所述混合物进行干燥的步骤；所述干燥具体是在常温到200℃之间的温度下通风干燥0.5～5h；
所述方法还包括在烧结反应结束后进行冷却的步骤；所述冷却具体是将所述放射性污染高铝土壤烧结玻璃体在烧结装置中进行冷却；所述冷却具体为程序降温或自然降温。
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