CN110440918B - 一种空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明提出一种高空间分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法及系统，涉及超快激光与激光光谱测量领域，具体涉及的是超快飞秒光学、光与物质相互作用物理以及非线性光谱技术。本发明利用双色场异步飞秒脉冲在待测样品介质中相向成丝，通过彼此非线性相互作用，共同激发可被光谱仪测量的分子荧光；通过异步脉冲沿光传播轴线重合位置的自扫描效应，实现对荧光光谱的定位定点分析。本方法是一种多维度光谱测量手段，可以在测量飞秒光丝光谱的同时可以获取光丝中电离/解离分子的高精度空间位置信息。
Description
技术领域
本发明涉及超快飞秒光学、光与物质相互作用物理以及非线性光谱技术领域，具体涉及光丝诱导荧光光谱测量技术。
背景技术
飞秒激光成丝(简称光丝)是指当超短激光脉冲在传播过程中产生的克尔自聚焦和等离子体散焦达到动态平衡时，能够在介质中形成稳定的等离子体通道。光丝诱导荧光光谱技术是指光丝中光强钳制在1013W/cm2量级上，其强度足够电离或解离大气环境中的分子，并使其处于激发态；同时，等离子体通道中的自由电子与离子复合过程会辐射出携带着物质成分信息的荧光指纹光谱。通过分析等离子体荧光光谱，便可以判定光丝作用区域内的物质组分、种类以及所处环境气压与温度。光丝可以与远距离目标相互作用产生荧光，即形成光丝雷达与遥测技术。例如，通过远程探测高空大气等离子体通道中原子、分子、离子的荧光光谱，可获得大气中物质的成分、浓度、气体流动等信息，为恶劣气候条件与环境中的远程实时大气与污染物检测提供了途径。
但是，激光成丝具有一定的空间尺度，即成丝的长度(通常在数毫米至上百米之间)。光丝与物质相互作用后产生的光谱信号是整段光丝内分子荧光路径积分的结果，不能体现具体某个位置的分子光谱信息，以及强电磁场在物质非线性作用过程中沿光传播方向上的空间动态信息。这些信息可以反应出物质特性(如分子物质的种类、组分、浓度、温度)的空间分布情况，并且可以揭示超快光场诱导下的分子动力学过程随空间位移的演化情况，进而可以实现多维度(空间、时间、光谱)分子荧光光谱遥感与高光谱成像。
通常用于测量光丝空间信息的方式是在激光拉丝位置的侧面采样一个CCD(电荷耦合器件)相机对光丝区域进行“拍照”，记录下光丝的位置信息。但是这种方式所获得光丝信息是单色的，即仅有光丝强度分布的信息，不包括其某一特定位置的光谱信息。CCD的像素限制了光丝成像的空间分辨率(通常为百微米量级)；其帧速度限制成像的速率(通常为千赫兹量级)。因此，该方法无法实现快速、高空间分辨的全色彩光丝光谱成像与定位。
综上所述，虽然激光成丝产生的荧光光谱测量为光谱遥感、非线性光物理研究等领域提供了新的研究与测量手段，但是该技术在高空间分辨的定位光谱测量方面仍然或多或少地存在着技术不足和缺陷。
发明内容
本发明的目的是针对上述现有技术的不足之处，提供一种高空间分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法及系统，在测量飞秒光丝光谱的同时可以获取光丝中电离/解离分子的高精度空间位置信息。
本发明目的实现由以下技术方案完成：
本发明一方面是提供一种高空间分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其是利用一组双色场异步飞秒脉冲在样品介质中相向成丝，通过彼此非线性相互作用，共同激发可被光谱仪测量的分子荧光；通过异步脉冲沿光传播轴线重合位置的自扫描效应，实现对荧光光谱的定位定点分析。
具体地，双色场异步飞秒脉冲在样品介质中相向成丝是利用一组双色场异步飞秒脉冲，共线相向传播，经透镜聚焦后，在介质(样品)中形成光丝。
所述双色场异步飞秒脉冲是指一组重复频率不同(即脉冲的重复周期不同)，中心波长相异的飞秒光脉冲序列。两个序列中，脉冲序号一致的脉冲组成一组双色场异步飞秒脉冲对。
具体地，所述光丝中的双色场异步飞秒脉冲是在时间与空间重合的位置发生非线性相互作用，并共同激发分子的多光子吸收过程，产生可被光谱仪测量的分子荧光。
所述非线性相互作用是指光学四波混频、交叉相位调制以及多光子吸收效应。四波混频是指一个或几个光波的光子被湮灭，同时产生不同频率的新光子。交叉相位调制是指两个同向或相向共线传播的脉冲，在相遇区间，各自通过改变传输介质的非线性折射率的方式，对彼此时频域特性进行相互调节的过程。多光子吸收是指强激光场与物质相互作用时，介质通过吸收多个光子实现从基态跃迁到高激发态的一种非线性过程。
具体地，所述自扫描效应与定位定点分析是指所述荧光沿一路飞秒脉冲的传播方向(即另一路的反向)收集，并被光谱仪测量，根据脉冲对在传播方向时间重合点的空间位置与脉冲对序列号之间是一一对应的线性关系，通过对脉冲对的计数实现对光丝荧光光谱的空间定位。
所述传播方向为z轴方向，脉冲对在z轴方向空间与时间重合的位置(zn)随着脉冲对的序列号(n)的增加而线性改变，即
其中zn为第一对脉冲相遇的位置，Δ为位移增量，与脉冲重复周期T1与T2的关系为：
Δ＝(T1-T2)·c，
其中c为光速。
本发明另一方面还提供实现上述高空间分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法的系统，该系统至少有两种实现形式：
第一种：所述系统包括飞秒脉冲激光器、分束器、倍频晶体、双色镜、透镜、光谱仪、反射镜和一维电机延时平台。
所述飞秒激光器输出激光通过分束器进行分束，其中透射光通过倍频晶体获得紫外飞秒脉冲，反射光部分通过反射镜和一维电机延时平台后，与倍频光相向共线传播。两路光各自经过一个焦距为f(＝1000mm)的紫外熔融石英平凸透镜进光束的聚焦，并在焦点附近形成光丝，共同通过非线性相互作用产生荧光，荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜导入光谱仪，进行光谱检测。
第二种：所述系统包括飞秒脉冲激光器、倍频晶体、双色镜、透镜、光谱仪。
所述飞秒脉冲激光器有两台，光谱参数相同，但重复频率或重复周期不同；
所述一台飞秒激光器输出激光通过倍频晶体获得紫外飞秒脉冲；另一台飞秒激光器输出激光，与倍频光相向共线传播。两路光各自经过一个焦距为f(＝1000mm)的紫外熔融石英平凸透镜进行光束的聚焦，并在焦点附近形成光丝，共同通过非线性相互作用产生荧光，荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜导入光谱仪，进行光谱检测。
本发明是一种多维度光谱测量方法，可以在获得分子荧光光谱的同时获取发光点的位移坐标，即获取光丝中电离/解离分子的高精度空间位置信息，可以用于分析光丝在不同位置的光场演化过程，并可以用于测量待测样品的温度、浓度、组分等特性在光传播方向上的空间分布情况。
附图说明
图1为高空间分辨光丝荧光光谱与定位测量方法的原理图；
图2为实施例1的系统图；
图3为实施例2的系统图；
图中符号分别表示如下：1(和1’)是飞秒脉冲激光器，2是分束器，3是倍频晶体，4是双色镜，5是透镜，6是光谱仪，7是反射镜，8是高精度位移电机平台。
具体实施方式
以下结合附图通过实施例对本发明特征及其它相关特征作进一步详细说明，以便于同行业技术人员的理解：
本实施例所涉及的具体技术如下所述：
双色场异步飞秒脉冲技术：该技术采用两列波长不同、脉冲时间间隔不同的飞秒脉冲相向共线激发/探测样品。双色场飞秒脉冲可以通过将一飞秒脉冲序列经过非线性倍频产生。异步脉冲可以通过将基频或倍频光经过一个以速度v运行并连续扫描的一维移动反射镜反射后产生。此时，经过与未经过反射镜的两列脉冲的重复周期间隔差(T1-T2)即为：
异步脉冲也可以直接由两个重复频率不同的飞秒脉冲激光器产生。
飞秒光丝技术：以空气中成丝为例，在强激光照射下，空气的折射率会受到相应的调制，即：
n＝n0(ω)+n2I(r)，
其中n2为介质的非线性克尔系数，其大小与激光波长ω有关。激光强度的空间分布I(r)呈高斯型：
即光斑中心位置功率密度大，两侧小。因而光斑中心处气体的折射率大于边缘部分，形成类似正透镜的聚光效果。当自聚焦后的激光功率密度达到钳制功率阈值时，空气分子发生多光子电离，形成具散焦作用的等离子体。当克尔效应引起的自聚焦与等离子体导致的散焦达到动态平衡时，光束便保持几乎恒定的尺寸长距离传输，即形成光丝，并辐射出荧光。
实施例1：
参见图1，利用以上技术，本实施例的光丝荧光光谱成像与定位方法如下：
该方法利用一组双色场异步飞秒脉冲，共线相向传播，经透镜聚焦后，在介质(样品)中形成光丝。光丝中的双色场脉冲在时间与空间重合的位置发生非线性相互作用，并共同激发分子的多光子吸收过程，产生可被光谱仪测量的分子荧光。荧光沿一路飞秒光的传播方向(即另一路的反向)收集，并被光谱仪测量。由于相向传播的飞秒脉冲会在光丝的不同位置相遇，因此所产生的荧光具有光传播方向的位置信息，从而实现对荧光光谱的定位定点分析。
实施例2：
实现上述方法可以采用图2所示的系统，该采用一台飞秒脉冲激光器1，其激光参数如下：输出重复频率1kHz、脉宽60fs、中心波长800nm、单脉冲能量10mJ。通过I类相位匹配的倍频晶体，将近红外脉冲光倍频产生紫外(400nm)飞秒脉冲。飞秒脉冲激光器1输出激光通过分束器2进行分束，其中透射光通过倍频晶体3获得400nm波段的光束，反射光部分通过反射镜7和一维电机延时平台8后，与倍频光相向共线传播。两路光各自经过一个焦距为f(＝1000mm)的紫外熔融石英平凸透镜5进行光束的聚焦，并在焦点附近形成光丝。其中两个透镜的间距2f。由于两束光脉冲的重复周期略有不同，因此彼此相向传播的一对脉冲会在光丝的不同空间位置相遇，并通过非线性相互作用，产生荧光。该荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜导入光谱仪系统，进行光谱检测。通过同时记录光谱与脉冲延时信息，即可以获得光丝的空间与光谱多维度信息。此时，光谱空间定位的精度由电机的位移控制精度所决定，空间分辨率(δ)由电机的步长(δm)所决定，即δ＝δm。
实施例3：
实现上述方法也可以采用图3所示的系统，将经过一维电机延时平台的800nm基频光由另一台飞秒脉冲激光器1’代替。该激光器的光谱参数与第一台相同，但重复频率或重复周期不同。其余部分利用与实施例2相同的光路设计，便可通过无机械扫描的方式获得光丝的空间与光谱信息，进而实现荧光定位与光谱测量。
具体是，一台飞秒激光器1输出激光通过倍频晶体3获得紫外飞秒脉冲；另一台飞秒激光器1’输出激光，与倍频光相向共线传播；两路光各自经过一个焦距为f(＝1000mm)的紫外熔融石英平凸透镜5进行光束的聚焦，并在焦点附近形成光丝，共同通过非线性相互作用产生荧光，荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜4导入光谱仪6，进行光谱检测。该情况下，光谱空间定位的精度由两台激光器的重复频率锁定精度所决定，空间分辨率由激光器重复周期差(δT)所决定，即δ＝δT·c。以重复周期差为1ps的两台激光器为例，其空间分辨率可达3mm。
以上所述仅为本发明的优选实施方式，但并不限于以上实施例。在不脱离本发明原理的前提下，所做的任何等效变化或润饰，同样属于本发明保护之范围。因此本发明的保护范围应当以本申请的权利要求所界定的内容为标准。
Claims (9)
1.一种空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其特征在于所述方法是利用一组双色场异步飞秒脉冲，共线相向传播，经透镜聚焦后，在样品介质中形成光丝；通过双色场异步飞秒脉冲非线性相互作用，共同激发可被光谱仪测量的分子荧光；通过异步飞秒脉冲沿光传播轴线重合位置的自扫描效应，实现对荧光光谱的空间定位；所述双色场异步飞秒脉冲是指一组重复频率不同，即脉冲的重复周期不同、中心波长相异的飞秒光脉冲序列，两个序列中，脉冲序号一致的脉冲组成一组双色场异步飞秒脉冲对。
2.根据权利要求1所述的空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其特征在于飞秒脉冲是通过将一飞秒脉冲序列经过非线性倍频产生；所述异步飞秒脉冲是通过将基频或倍频光经过一个以速度v运行并连续扫描的一维移动反射镜反射后，使得两束飞秒脉冲光频率不同，或者通过设置两个重复频率不同的飞秒脉冲激光器使得两束飞秒脉冲光频率不同。
3.根据权利要求1所述的空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其特征在于所述光丝中的双色场异步飞秒脉冲是在时间与空间重合的位置发生非线性相互作用，并共同激发分子的多光子吸收过程，产生可被光谱仪测量的分子荧光。
4.根据权利要求1所述的空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其特征在于所述自扫描效应与空间定位是指所述荧光沿一路飞秒脉冲的传播方向即另一路的反向收集，并被光谱仪测量，根据脉冲对在传播方向时间重合点的空间位置与脉冲对序列号之间是一一对应的线性关系，通过对脉冲对的计数实现对光丝荧光光谱的空间定位。
5.根据权利要求1所述的空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法，其特征在于，所述传播方向为z轴方向，所述脉冲对在z轴方向空间与时间重合的位置(zn)随着脉冲对的序列号(n)的增加而线性改变，即
其中z1为第一对脉冲相遇的位置，Δ为位移增量，与脉冲重复周期T1与T2的关系为：
Δ＝(T1-T2)·c,
其中c为光速。
6.实现权利要求1-5任一项所述空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法的系统，其特征在于所述系统包括飞秒脉冲激光器(1)、分束器(2)、倍频晶体(3)、双色镜(4)、透镜(5)、光谱仪(6)、反射镜(7)和一维电机延时平台(8)；
所述飞秒激光器(1)输出激光通过分束器(2)进行分束，其中透射光通过倍频晶体(3)获得紫外飞秒脉冲，反射光部分通过反射镜(7)和一维电机延时平台(8)后，与倍频光相向共线传播；两路光各自经过一个透镜(5)进行光束聚焦，并在焦点附近形成光丝，共同通过非线性相互作用产生荧光，荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜(4)导入光谱仪(6)，进行光谱检测。
7.根据权利要求6所述的系统，其特征在于所述倍频晶体是I类相位匹配的倍频晶体。
8.实现权利要求1-5任一项所述空间高分辨的光丝荧光光谱成像与定位方法的系统，其特征在于所述系统包括飞秒脉冲激光器、倍频晶体(3)、双色镜(4)、透镜(5)、光谱仪(6)；
所述飞秒脉冲激光器有两台，光谱参数相同，但重复频率或重复周期不同；
所述一台飞秒激光器(1)输出激光通过倍频晶体(3)获得紫外飞秒脉冲；另一台飞秒激光器(1’)出激光，与倍频光相向共线传播；两路光各自经过一个透镜(5)进行光束的聚焦，并在焦点附近形成光丝，共同通过非线性相互作用产生荧光，荧光信号沿倍频光传播方向反向收集，并通过一个具有滤波功能的双色镜(4)导入光谱仪(6)，进行光谱检测。
9.根据权利要求8所述的系统，其特征在于所述倍频晶体是I类相位匹配的倍频晶体。
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