CN110402278A - 用硫化铁涂覆碳素钢管 - Google Patents

用硫化铁涂覆碳素钢管 Download PDF

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Abstract

处理碳素钢管包括：使所述碳素钢管与包含盐的第一处理溶液接触；用所述盐腐蚀所述碳素钢管以在所述碳素钢管上产生腐蚀表面；使所述碳素钢管上的腐蚀表面与包含硫离子的第二处理溶液接触；以及通过使所述第二处理溶液中的硫离子与所述碳素钢管中的铁化学键合而在所述碳素钢管的腐蚀表面上形成硫化铁层。在一些情况下，所述第一处理溶液还包含硫离子，并且所述硫化铁层通过使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触而形成。

Description

用硫化铁涂覆碳素钢管
优先权要求
本申请要求于2017年3月14日提交的美国专利申请号62/471,143的优先权，将其整个内容通过引用结合于此。
技术领域
本文涉及在油田应用中用硫化铁涂覆碳素钢管(碳钢管，carbon steel tubing)，特别地用于减少腐蚀和表面结垢的方法。
背景
碳素钢管在油田应用中广泛地用作油气井中的完井材料。在水存在下碳素钢管的腐蚀和在碳素钢管上的结垢是油气井中的常见问题。腐蚀性材料如二氧化碳和硫化氢的存在加剧该问题。碳素钢管经常由于腐蚀(包括酸性(含硫，sour)全面腐蚀和酸性点蚀)而失效。另外，在与硬水接触的碳素钢管上的结垢在油气生产中产生技术问题，包括管道或阀门堵塞、沉积物下腐蚀和计划外设备停机。已经使用耐腐蚀合金和表面涂层来缓解碳素钢管的失效。然而，耐腐蚀是昂贵的，并且表面涂层具有与温度稳定性、耐磨性、离线处理和制造要求相关的限制。
概述
在第一个总体方面，处理碳素钢管包括：使所述碳素钢管与包含盐的第一处理溶液接触；用所述盐腐蚀所述碳素钢管以在所述碳素钢管上产生腐蚀表面(经腐蚀的表面，corroded surface)；使所述碳素钢管上的腐蚀表面与包含硫离子(sulfide ion)的第二处理溶液接触；以及通过使所述第二处理溶液中的硫离子与所述碳素钢管中的铁化学键合而在所述碳素钢管的腐蚀表面上形成硫化铁层。
第一个总体方面的实施方式可以包括以下特征中的一个或多个。
在一些实施方式中，所述碳素钢管位于地下地层中。处理所述碳素钢管可以原位地进行。
在一些实施方式中，所述第一处理溶液和所述第二处理溶液是相同的溶液，并且使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触以及使所述碳素钢管的腐蚀表面与所述第二处理溶液接触同时进行。
在一些实施方式中，所述第一处理溶液的温度为至少100°F或至少150°F。可以使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触至少5小时、至少10小时、至少15小时或至少20小时。
在一些实施方式中，所述盐包括钠、镁、钾、铵和钙中的至少一种。在一些实施方式中，所述盐包括氯离子(chloride)、磷酸根(phosphate)、碳酸根(carbonate)和碳酸氢根(bicarbonate)中的至少一种。所述第一处理溶液中的盐的浓度典型地为按重量计至少100,000ppm、按重量计至少150,000ppm或按重量计至少200,000ppm。
在一些实施方式中，所述第二处理溶液中的硫离子的浓度为按重量计至少50ppm、按重量计至少100ppm、按重量计至少150ppm或按重量计至少200ppm。
在一些实施方式中，所述碳素钢管上的硫化铁层的厚度为至少10μm。
在一些实施方式中，所述硫化铁层在所述碳素钢管上形成疏水性涂层。
所述第一处理溶液的pH典型地在2至10的范围内。所述第二处理溶液的pH典型地在3至8的范围内。在一些实施方式中，所述第一处理溶液和所述第二处理溶液是相同的，并且所述第一处理溶液的pH在2至10的范围内。
在第二个总体方面，处理碳素钢管包括：使所述碳素钢管与包含硫离子和盐的处理溶液接触；用所述盐腐蚀所述碳素钢管以在所述碳素钢管上产生腐蚀表面；以及通过使所述硫离子与所述碳素钢管中的铁化学键合而在所述碳素钢管的腐蚀表面上形成硫化铁层。
第二个总体方面的实施方式可以包括以下特征中的一个或多个。
在一些实施方式中，所述碳素钢管位于地下地层中。处理所述碳素钢管可以原位地进行。
在一些实施方式中，所述处理溶液的温度为至少100°F或至少150°F。可以使所述碳素钢管与所述处理溶液接触至少5小时，至少10小时，至少15小时，或至少20小时。
在一些实施方式中，所述盐包括钠、镁、钾、铵和钙中的至少一种。在一些实施方式中，所述盐包括氯离子、磷酸根、碳酸根和碳酸氢根中的至少一种。所述处理溶液中的盐的浓度典型地为按重量计至少100,000ppm、按重量计至少150,000ppm或按重量计至少200,000ppm。所述处理溶液中的硫离子的浓度典型地为按重量计至少50ppm、按重量计至少100ppm、按重量计至少150ppm或按重量计至少200ppm。
在一些实施方式中，所述碳素钢管上的硫化铁层的厚度为至少10μm。
在一些实施方式中，所述硫化铁层在所述碳素钢管上形成疏水性涂层。
所述处理溶液的pH典型地在2至10的范围内。
本文中描述的实施方案通过在碳素钢管上形成化学键合的硫化铁保护层而有利地抑制或防止碳素钢管中的管腐蚀和表面结垢。硫化铁层是疏水性的，并且因此减少了在碳素钢管上的垢形成。另外，原位地实现用硫化铁涂覆碳素钢管，并且根据需要可以通过重复该原位过程(工艺，process)来修复和维护硫化铁层。通过降低碳素钢管的腐蚀性和降低除垢的处理频率而降低了操作成本，并且通过提高碳素钢管的耐久性而减少了资本支出。
附图说明
图1示出了一种用于在碳素钢管上原位地形成硫化铁层的示例性系统。
图2是示出用于在碳素钢管上原位地形成硫化铁层的第一示例性过程中的操作的流程图。
图3是示出用于在碳素钢管上原位地形成硫化铁层的第二示例性过程中的操作的流程图。
详述
现在将详细地参照所公开主题的某些实施方案。尽管将结合所列举权利要求描述所公开的主题，但是将理解，例示的主题并不意图将权利要求限于所公开的主题。
可以通过在碳素钢管上原位地形成硫化铁的疏水性层而减少油气井中的腐蚀和表面垢形成。硫化铁层抑制或防止碳素钢管的表面与采出水的接触，由此减少碳素钢管的腐蚀和在碳素钢管表面上的另外的硫化铁的形成。
可以通过腐蚀碳素钢管的表面以暴露亚铁离子(铁类离子，ferrous ion)并且使暴露的亚铁离子与硫离子接触而原位地实现在碳素钢管上形成硫化铁层。亚铁离子和硫离子发生化学反应而生成硫化铁，从而在碳素钢管表面上形成硫化铁层。硫化铁是疏水性的，并且可以为在碳素钢管上的连续层的形式，由此在碳素钢管和流过该管的水之间形成屏障。
图1示出了用于在地下地层102中的碳素钢管上形成硫化铁层的示例性系统100。来自源104的处理溶液经由泵106通过管线108泵送至井口110，并且进入在井眼114中的碳素钢管112。碳素钢管112典型地是生产钢管。处理溶液典型地是包含硫离子和一种或多种盐的水溶液。使碳素钢管与处理溶液接触一段时间，由此腐蚀碳素钢管并且在碳素钢管表面上暴露亚铁离子。在一些实施方案中，使碳素钢管与处理溶液接触包括使该处理溶液流过该碳素钢管。硫离子与暴露的亚铁离子反应而在碳素钢管表面上生成硫化铁层。因此，硫化铁在碳素钢管表面上形成保护层。在一些实施方案中，硫化铁层的厚度在10μm至1000μm的范围内。
处理溶液包含一种或多种盐。盐中的合适阳离子的实例包括钠、镁、钾、铵和钙。盐中的合适阴离子的实例包括氯离子、磷酸根、碳酸根和碳酸氢根。处理溶液中的盐的总浓度为按重量计至少100,000ppm。在一些实施方案中，处理溶液中的盐的总浓度为按重量计至少150,000ppm或按重量计至少200,000ppm。在某些实施方案中，处理溶液中的盐的总浓度在按重量计5,000ppm至按重量计300,000ppm的范围内。在某些实施方案中，处理溶液中的硫离子的浓度在按重量计50ppm至按重量计50,000ppm的范围内。在一些实施方案中，处理溶液的pH在2至10的范围内。
在一些实施方案中，使碳素钢管与处理溶液接触至少五小时、至少十小时、至少十五小时或至少二十小时。在某些实施方案中，使碳素钢管与处理溶液接触在5小时至48小时范围内的一段时间。在一些实施方案中，与碳素钢管接触的处理溶液的温度为至少100°F或至少150°F。在某些实施方案中，处理溶液的温度在100°F至200°F或125°F至175°F的范围内。
可以通过选择处理溶液中的盐的浓度、处理溶液中的硫离子的浓度、处理溶液的pH、处理溶液的温度、处理溶液接触碳素钢管的环境压力或它们的组合来控制硫化铁层的厚度和密度。在一些实施方案中，处理溶液包含选择用于促进形成均匀硫化铁层的添加剂，如催化剂或聚合物。
在一些实施方案中，将处理溶液作为第一处理溶液和第二处理溶液提供至碳素钢管。在一个示例性实施方案中，来自源104的第一处理溶液和来自源104’的第二处理溶液经由泵106通过管线108泵送至井口110，并且进入在井眼114中的碳素钢管112。第一处理溶液典型地包含盐，并且第二处理溶液典型地包含硫离子。可以同时或依次地将第一处理溶液和第二处理溶液提供至碳素钢管112。如果依次提供第一处理溶液和第二处理溶液，则第一处理溶液典型地在第二处理溶液之前提供。
第一处理溶液包含一种或多种盐。盐中的合适阳离子的实例包括钠、镁、钾、铵和钙。盐中的一种或多种合适阴离子的实例包括硫酸根、氯离子、磷酸根、碳酸根和碳酸氢根。第一处理溶液中的盐的总浓度为按重量计至少100,000ppm。在一些实施方案中，第一处理溶液中的盐的总浓度为按重量计至少150,000ppm或按重量计至少200,000ppm。在某些实施方案中，第一处理溶液中的盐的总浓度在按重量计5,000ppm至按重量计300,000ppm的范围内。在一些实施方案中，第一处理溶液的pH在2至10的范围内。
在一些实施方案中，第二处理溶液中的硫离子的浓度在按重量计3000ppm至按重量计150,000ppm的范围内。在一些实施方案中，第二处理溶液的pH在3至8的范围内。
在一些实施方案中，使碳素钢管与第一处理溶液、第二处理溶液或它们两者接触至少五小时、至少十小时、至少十五小时或至少二十小时。在某些实施方案中，使碳素钢管与处理溶液接触在5小时至48小时范围内的一段时间。在一些实施方案中，与碳素钢管接触的处理溶液的温度为至少100°F或至少150°F。在某些实施方案中，处理溶液的温度在100°F至350°F的范围内。
在碳素钢管上形成的硫化铁层可能随时间开裂或变薄。可以通过用处理溶液重新处理碳素钢管来补充硫化铁层。当井是含硫井时，来自含硫流股的硫化氢可以与碳素钢管表面上暴露的铁反应而密封硫化铁层中的裂缝或变薄区域。
图2是示出用于在碳素钢管上原位地形成硫化铁层的示例性过程200中的操作的流程图。在202中，使碳素钢管与处理溶液并且在关于图1描述的条件下接触。在204中，用盐腐蚀碳素钢管以在碳素钢管上产生腐蚀表面。在206中，通过使硫离子与碳素钢管中的铁化学键合而在碳素钢管表面上形成硫化铁层。
图3是示出用于在碳素钢管上原位地形成硫化铁层的示例性过程300中的操作的流程图。在302中，使碳素钢管与第一处理溶液并且在关于图1描述的条件下接触。在304中，用盐腐蚀碳素钢管以在碳素钢管上产生腐蚀表面。在306中，使碳素钢管上的腐蚀表面与第二处理溶液并且在关于图1描述的条件下接触。在308中，通过使第二处理溶液中的硫离子与碳素钢管中的铁化学键合而在碳素钢管的腐蚀表面上形成硫化铁层。
定义
在本文中，除非上下文另有明确指明，术语“一个(a)”、“一种(an)”或“所述(the)”用于包括一个(种)或多于一个(种)。除非另有说明，术语“或”用于指无排他性的“或”。表述“A和B中的至少一个”具有与“A、B或A和B”相同的含义。另外，应理解，本公开内容中采用并且没有另外定义的短语或术语仅用于描述的目的而不是用于限制的目的。任何章节标题的使用旨在帮助阅读本文，而不应理解为限制；与章节标题相关的信息可以出现在该特定章节之内或之外。
以范围形式表示的值应以灵活的方式解释为不仅包括作为范围的界限明确记载的数值，而且包括在该范围内涵盖的所有单个数值或子范围，如同明确记载了每个数值和子范围。例如，“约0.1％至约5％”或“约0.1％至5％”应解释为不仅包括约0.1％至约5％，还包括在所指示范围内的单个数值(例如，1％、2％、3％和4％)和子范围(例如，0.1％至0.5％、1.1％至2.2％、3.3％至4.4％)。除非另有说明，表述“约X至Y”具有与“约X至约Y”相同的含义。同样，除非另有说明，表述“约X、Y或约Z”具有与“约X、约Y或约Z”相同的含义。术语“约”可以允许一定程度的值或范围的可变性，例如在所陈述的值或所陈述的范围界限的10％以内、5％以内或1％以内。
术语“流体”是指气体、液体、凝胶、具有高固体含量的浆料以及临界和超临界材料。
术语“地下地层”是指在地球表面下方(包括在海洋底部表面下方)的任何材料。例如，地下地层可以为井眼的任何部分和与井眼流体接触的地下产石油或产水地层或区域的任何部分。在一些实施例中，地下地层可以为可以产生液态或气态石油材料、水的任何地下区域，或与其流体接触的任何地下部分。例如，地下地层可以为期望被压裂的区域、裂缝或在裂缝周围的区域和流动路径或在流动路径周围的区域中的至少一种，其中裂缝或流动路径可以任选地直接或者通过一个或多个裂缝或流动路径与地下产石油或产水区域流体连接。
实施例
在一个实施例中，制备水性处理溶液A、B和C。水性处理溶液A含有按重量计62,700ppm的钠、按重量计22,000ppm的钙、按重量计1,180ppm的镁、按重量计139,000ppm的氯离子和按重量计25ppm的硫酸根。水性处理溶液B含有按重量计62,700ppm的钠、按重量计22,000ppm的钙、按重量计1,180ppm的镁、按重量计139,000ppm的氯离子、按重量计25ppm的硫酸根和按重量计100ppm的硫离子。水性处理溶液C含有按重量计62,700ppm的钠、按重量计22,000ppm的钙、按重量计1,180ppm的镁、按重量计139,000ppm的氯离子、按重量计25ppm的硫酸根和按重量计200ppm的硫离子。钠、硫离子和氯离子以硫酸钠、硫化钠、氯化钙、氯化镁和氯化钠的形式提供。
水性处理溶液A为对照(无硫离子)，并且水性处理溶液B和C具有不同量的硫离子(分别为按重量计100ppm和200ppm)。将试件1、2和3(尺寸为3.03x 1.00cm x 0.44cm)在176°F分别浸入在水性处理溶液A、B和C中达22小时。在22小时后，试件1显示出2mg的重量损失，试件2显示出0.2mg的重量损失，并且试件3显示出0.3mg的重量增加。试件2和3的重量变化是由于腐蚀(重量损失)以及在表面上形成硫化铁(重量增加)所致。在22小时测试时间期间在试件2和3的表面上观察到致密的黑色硫化铁膜。在试件2和3的表面上形成的硫化铁膜(分别为15μm和20μm)作为保护膜起作用，并且减少试件上的进一步腐蚀，导致不超过其上未形成保护性硫化铁膜的试件1的重量损失的10％的重量损失。
其他实施方案
应理解，尽管已经结合其详述描述了实施方案，但是之前的描述旨在举例说明而不是限制本发明的范围，本发明的范围由所附权利要求的范围限定。其他方面、优点和改进在所附权利要求的范围内。

Claims (45)

1.一种处理碳素钢管的方法，所述方法包括：
使所述碳素钢管与包含盐的第一处理溶液接触；
用所述盐腐蚀所述碳素钢管以在所述碳素钢管上产生腐蚀表面；
使所述碳素钢管上的所述腐蚀表面与包含硫离子的第二处理溶液接触；以及
通过使所述第二处理溶液中的所述硫离子与所述碳素钢管中的铁化学键合而在所述碳素钢管的所述腐蚀表面上形成硫化铁层。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述碳素钢管位于地下地层中。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中处理所述碳素钢管原位地进行。
4.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液和所述第二处理溶液是相同的溶液，并且使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触以及使所述碳素钢管的所述腐蚀表面与所述第二处理溶液接触同时进行。
5.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液的温度为至少100°F。
6.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液的温度为至少150°F。
7.根据以上权利要求中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触至少五小时。
8.根据以上权利要求中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触至少十小时。
9.根据以上权利要求中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触至少十五小时。
10.根据以上权利要求中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述第一处理溶液接触至少二十小时。
11.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中盐包括钠、镁、钾、铵和钙中的至少一种。
12.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述盐包括氯离子、磷酸根、碳酸根和碳酸氢根中的至少一种。
13.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少100,000ppm。
14.根据权利要求13所述的方法，其中所述第一处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少150,000ppm。
15.根据权利要求14所述的方法，其中所述第一处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少200,000ppm。
16.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第二处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少50ppm。
17.根据权利要求16所述的方法，其中所述第二处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少100ppm。
18.根据权利要求17所述的方法，其中所述第二处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少150ppm。
19.根据权利要求18所述的方法，其中所述第二处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少200ppm。
20.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述碳素钢管上的所述硫化铁层的厚度为至少10μm。
21.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述硫化铁层在所述碳素钢管上形成疏水性涂层。
22.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液的pH在2至10的范围内。
23.根据以上权利要求中任一项所述的方法，其中所述第二处理溶液的pH在3至8的范围内。
24.根据权利要求1至21中任一项所述的方法，其中所述第一处理溶液和所述第二处理溶液是相同的，并且所述处理溶液的pH在2至10的范围内。
25.一种处理碳素钢管的方法，所述方法包括：
使所述碳素钢管与包含硫离子和盐的处理溶液接触；
用所述盐腐蚀所述碳素钢管以在所述碳素钢管上产生腐蚀表面；以及
通过使所述硫离子与所述碳素钢管中的铁化学键合而在所述碳素钢管的所述腐蚀表面上形成硫化铁层。
26.根据权利要求25所述的方法，其中所述碳素钢管位于地下地层中。
27.根据权利要求25或26所述的方法，其中处理所述碳素钢管原位地进行。
28.根据权利要求25至27中任一项所述的方法，其中所述处理溶液的温度为至少100°F。
29.根据权利要求25至28中任一项所述的方法，其中所述处理溶液的温度为至少150°F。
30.根据权利要求25至29中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述处理溶液接触至少五小时。
31.根据权利要求25至30中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述处理溶液接触至少十小时。
32.根据权利要求25至31中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述处理溶液接触至少十五小时。
33.根据权利要求25至32中任一项所述的方法，所述方法包括使所述碳素钢管与所述处理溶液接触至少二十小时。
34.根据权利要求25至33中任一项所述的方法，其中盐包括钠、镁、钾、铵和钙中的至少一种。
35.根据权利要求25至34中任一项所述的方法，其中所述盐包括氯离子、磷酸根、碳酸根和碳酸氢根中的至少一种。
36.根据权利要求25至35中任一项所述的方法，其中所述处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少100,000ppm。
37.根据权利要求36所述的方法，其中所述处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少150,000ppm。
38.根据权利要求37所述的方法，其中所述处理溶液中的所述盐的浓度为按重量计至少200,000ppm。
39.根据权利要求25至38中任一项所述的方法，其中所述处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少50ppm。
40.根据权利要求39所述的方法，其中所述处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少100ppm。
41.根据权利要求40所述的方法，其中所述处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少150ppm。
42.根据权利要求41所述的方法，其中所述处理溶液中的所述硫离子的浓度为按重量计至少200ppm。
43.根据权利要求25至42中任一项所述的方法，其中所述碳素钢管上的所述硫化铁层的厚度为至少10μm。
44.根据权利要求25至43中任一项所述的方法，其中所述硫化铁层在所述碳素钢管上形成疏水性涂层。
45.根据权利要求25至44中任一项所述的方法，其中所述处理溶液的pH在2至10的范围内。
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