CN110357245B - 处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种处理农药废水的铁碳微电解‑微生物燃料电池‑人工湿地复合装置,从左到右依次为人工模拟废水池、蠕动泵和铁碳微电解‑微生物燃料电池‑人工湿地复合系统,所述人工模拟废水池中的废水通过所述蠕动泵经由布水管连接到所述复合系统。本发明装置底部和上部设置了铁碳微电解梯形隔间,首先大大提高了污水可生化性,将大分子磷酸酯类有机农药分解成小分子,提高了污染物去除效能和电子传递效率,增强后续人工湿地微生物燃料电池的处理效果和产电效果。
Description
技术领域
本发明涉及难处理的有机污/废水处理领域,具体涉及一种处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置。
背景技术
能源问题是当下亟待解决的重要问题,也是关系到人类自身命运和社会发展的首要问题。而能源问题首先面临的是资源短缺和环境污染问题,所以在努力降低环境污染的同时需要寻找可替代能源。能源的清洁化、多元化、可循环利用等方面是将来研究的重点方向。
农药是一种化学药剂,在农业生产中起到增加产量等不可或缺的作用。但是随着经济的不断发展,逐渐导致了农药的滥用,从而产生了残留农药污染,对土壤环境、水、农业生物造成了破坏,而且通过生态循环对人体同样产生危害。由于科学知识以及环保意识的普及程度较低,导致了农业生产中农药使用不合理,这样不仅仅导致农业作物的生产产量受到影响,还破坏了土壤天然化学组成,污染了引用水源,对人类健康以及生命安全造成了威胁。农药本身的特性决定了它不能通过天然途径分解消除,残留在土壤里,形成了一种滥用农药往复循环的环境污染现象。
微电解法主要利用金属与惰性碳源形成原电池还原降解污染物,通常用铁作为金属电极,活性炭颗粒作为惰性电极,铁电极电位较低,铁失去电子,电子流向碳电极,在阴极上电子和电子受体结合形成还原产物,同时还原污染物。同时,在反应过程中还包含电化学富集、混凝吸附、和离子沉淀等。该方法能够分解很多难降解有机物,提高废水的可生化性,因此用作废水的预处理方面较多。研究人员利用铁铜微电解预处理硝基苯废水,硝基苯被分解成更易生物降解的苯胺,有效的提高了废水的可生化性。铁碳组成的原电池反应,能够有效去除难降解有机物中的COD,从而提高废水的可生化性,利于后续的生物处理,于是铁碳微电解法也常常耦合生化法使用。
人工湿地型微生物燃料电池(CW-MFC)是一种结合人工湿地技术和微生物燃料电池技术的新型污水处理工艺,阳极多为厌氧条件,通过厌氧产电微生物分解有机物产生电子,电子通过外电路传递到阴极产生电流,完成氧化还原反应。电极多选用导电性好且表面疏松多孔材料,应用较多的例如活性炭颗粒等。顶端种植植物可以为阴极提供充足的溶解氧。目前CW-MFC在处理偶氮染料废水、抗生素废水、牲畜废水等方面均有良好的表现。目前,微生物燃料电池人工湿地系统研究已逐步开展,初步结果表明,微生物燃料电池人工湿地在不影响甚至强化CW污水处理效果的同时表现出产电效能,具有良好应用前景。
中国专利申请号CN201110187473、CN201110195615等专利都介绍了几种利用微生物燃料电池耦合人工湿地的污水处理装置,都能既满足污水处理要求的同时产生清洁电能,但针对难降解有机物处理效果不理想。专利申请号CN201720653737的专利利用高低势能流,在阴极设置铝网,达到去除铅锌重金属等污染物的效果,但专利申请人未考虑阳极的厌氧条件,且阴阳两极用带孔隔板隔离,故产电效率有限,且未考虑铝材钝化,滤料板结等问题,对大分子有机污染物的去除效果不明显。
发明内容
针对传统的微生物燃料电池型人工湿地进水水质不高导致装置容易堵塞和难降解大分子有机污染物的缺陷,本发明提供了一种处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置。
具体地,一种处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,从左到右依次为人工模拟废水池、蠕动泵和铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合系统。
所述人工模拟废水池容积为20L,其中的废水通过1台BT-100EA调速型蠕动泵,调节转速为100ml/min,经由DN0.5cm布水管连接到所述复合系统,所述复合系统由下到上依次包括:
铁碳微电解梯形隔间和承托层倒梯形隔间,其中铁碳微电解梯形隔间高度20cm,底边长15cm,顶边长6cm,承托层倒梯形隔间为相同大小,两者首尾颠倒交错排列,底层铁碳微电解梯形隔间共4组,承托层倒梯形隔间共3组,所述人工模拟废水池中的废水经由布水管进入所述铁碳微电解梯形隔间和承托层倒梯形隔间,所述铁碳微电解梯形隔间下部设置有1层不锈钢丝网隔断,隔断下方设置排泥管,排泥管DN1.5cm。
阳极层,采用15目丝径0.32mm的不锈钢网SSM和1-3mm粒径的活性炭颗粒GAC组合而成的GAC-SSM集成电极,其总体厚度约为18cm,有效表面积为600cm2,阳极层通过DN0.5mm黄铜导线经由外电路连接到1000Ω稳定外电阻;
铁碳微电解梯形隔间和承托层倒梯形隔间,所述铁碳微电解梯形隔间下部设置有不锈钢丝网隔断,隔断下方设置排泥管,排泥管DN1.5cm;所述铁碳微电解梯形隔间和承托层倒梯形隔间底部设置有DN1.5cm曝气管,其长度为25cm,每隔3cm设置一输气孔,进行间歇曝气,溶解氧浓度控制在4mg/L;
阴极池和植物种植区,出水口设置在最左端;
其中所述外电路包括导线和外电阻,与所述阳极层和阴极池组成回路。
进一步,所述复合系统整体材质由有机玻璃制成,其材质为亚力克板,厚度约为1cm,高度大约为65cm。
进一步,所述不锈钢丝网隔断为20目丝径0.25mm不锈钢丝网,厚度约为3cm。
进一步,所述阴极池是采用15目丝径0.32mm的不锈钢网和1-3mm粒径活性炭颗粒集成电极,且中部镂空,便于种植植物,镂空面积约为700cm2,有效阴极面积约为2100cm2。
进一步,所述阴极池为外扩型空气阴极,其表面积为筒体上表面积的2倍,且分割为四部分,每部分均匀填充1-3mm粒径活性炭颗粒,每部分有效面积约为500cm2,4部分分别用DN0.5mm黄铜导线相连。
进一步,所述铁碳微电解梯形隔间填充有铁刨花和碳粒,填充前需要对铁刨花和碳粒进行预处理,将铁刨花用10%氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在10%硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
进一步,所述承托层倒梯形隔间采用粒径1-3cm白云石基质,且填充前需进行预处理,将白云石用10%氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在10%硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
进一步,所述阴极池上部种植植物为芦苇,其长20~40厘米,稍下垂,小穗含4~7朵花,花序长约15~25公分,小穗长1.4公分,为白绿色。
进一步,所述阴极与溢流口水平,筒体中水流溢出直接流入阴极中。
与已有技术方法相比,本发明的技术方案具有如下优点和效益:
(1)和传统的人工湿地微生物燃料电池相比,铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置利用铁碳微电解原理对含磷农药废水进行处理,将残留有机磷农药分解为小分子有机物,增加了后续处理的可生化性,有利于后续CW-MFC的处理。铁碳微电解部分采用铁屑和活性炭颗粒填料。从CW-MFC机理上来讲,阴极良好的好氧条件更有利于装置的产电,且进水可生化性的提高也有利于后续处理。
(2)与已有其它的微生物燃料电池型人工湿地相比,本发明装置底部和上部设置了铁碳微电解梯形隔间,首先大大提高了污水可生化性,将大分子磷酸酯类有机农药分解成小分子,提高了污染物去除效能和电子传递效率,增强后续人工湿地微生物燃料电池的处理效果和产电效果。
(3)与已有其它的微生物燃料电池型人工湿地相比,CW-MFC采用了丝径0.32mm的不锈钢网和活性炭颗粒集成电极,更易于收集电子利于产电,并且将白云石作为阴阳极基质,白云石为钙镁化合物,更能高效吸附水中的磷素类农药污染物。铁碳微电解部分采用铁屑和活性炭颗粒填料。
(4)与已有其它的微生物燃料电池型人工湿地相比,本发明采用外扩型阴极,增加了阴极面积更有利于阴极和氧气接触,提高装置产电。
附图说明
图1是本发明的装置示意图;
图2是本发明的阴极池俯视图的示意图。
图中:1-人工模拟废水池,2-蠕动泵,3-布水管,4-承托层倒梯形隔间,5-铁碳微电解梯形隔间,6-排泥管,7-阳极层,8-曝气管,9-出水口,10-植物,11-阴极池,12-外电阻,13-隔断,14-活性炭电极,15-植物种植区。
具体实施方式
以下结合附图对本申请的具体实施例作进一步的详细描述
实施例1
如图1所示,本发明的一种处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,从左到右依次为人工模拟废水池1、蠕动泵2和铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合系统。
所述人工模拟废水池1中的废水通过1台BT-100EA调速型蠕动泵2,调节转速为100ml/min,经由DN0.5cm布水管3连接到所述复合系统,所述复合系统整体材质由有机玻璃制成,高度大约为65cm,所述复合系统由下到上依次包括:
铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4,所述人工模拟废水池1中的废水经由布水管3进入所述铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4,所述铁碳微电解梯形隔间5下部设置有不锈钢丝网隔断13,隔断13下方设置排泥管6;
铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4,其中铁碳微电解梯形隔间5高度20cm,底边长15cm,顶边长6cm,承托层倒梯形隔间4为相同大小,两者首尾颠倒交错排列,底层铁碳微电解梯形隔间5共4组,承托层倒梯形隔间4共3组,所述人工模拟废水池1中的废水经由布水管3进入所述铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4,所述铁碳微电解梯形隔间5下部设置有1层不锈钢丝网隔断,隔断下方设置排泥管6,排泥管DN1.5cm;
阳极层7,采用15目丝径0.32mm的不锈钢网SSM和1-3mm粒径的活性炭颗粒GAC组合而成的GAC-SSM集成电极,其总体厚度约为18cm,有效表面积为600cm2,阳极层通过DN0.5mm黄铜导线经由外电路连接到1000Ω稳定外电阻12;
铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4,所述铁碳微电解梯形隔间5下部设置有不锈钢丝网隔断13,所述不锈钢丝网隔断13为20目丝径0.25mm不锈钢丝网,下方设置排泥管6便于排泥,排泥管DN1.5cm,防止装置堵塞隔断;所述铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4底部设置有曝气管8,DN1.5cm曝气管8,其长度为25cm,每隔3cm设置一输气孔,进行间歇曝气,溶解氧浓度控制在4mg/L;
阴极池11和植物种植区15,采用15目丝径0.32mm的不锈钢网和活性炭颗粒集成电极,且中部镂空,便于种植植物10;所述阴极池11为外扩型空气阴极,其表面积为筒体上表面积的2倍,且分割为四部分,分别用导线相连;出水口设置在最左端;
其中所述外电路包括导线和外电阻12,与所述阳极层和阴极池组成回路。
所述铁碳微电解梯形隔间5填充有铁刨花和碳粒,且填充前均需进行预处理将铁刨花用10%氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在10%硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
所述承托层倒梯形隔间4采用白云石基质,且填充前需进行预处理,将白云石用10%氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在10%硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
所述阴极池11上部种植植物10为芦苇。
实施例2
利用上述铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置进行污水净化的方法,包括如下步骤:
(1)将人工配置的含磷有机农药废水注入人工模拟废水池的配水箱中,调节pH至7-8,静置50-70min后,打开蠕动泵2,配水池中的水通过布水管3从铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合系统下部一部分进入到承托层倒梯形隔间4中,一部分进入到铁碳微电解梯形隔间5中:
(2)废水经底层铁碳微电解梯形隔间5预处理后进入到阳极层,阳极产电微生物利用水中有机物产电,通过阳极后,废水进入到上层铁碳微电解梯形隔间5和承托层倒梯形隔间4中进行二次处理,此时打开预先安装的曝气管8进行间歇曝气。
(3)之后,废水从装置上方溢流到预先设置好的外扩型阴极区,与阴极区的活性炭接触,电子在阴极被还原,产生电流,通过外电路连接形成回路。
应用测试:
装置中预先接种从污水处理厂取回的活性污泥进行培养,培养20d,待装置运行稳定且产电稳定后开始实验。模拟农药废水通过蠕动泵从装置下部布水管进入装置。
本发明选用不锈钢丝网作为金属阳极,活性炭颗粒作为惰性电极,在电位较低的铁阳极上,铁失去电子,电子流向碳阴极,在阴极还原水中污染物,因装置内反应过程还包括物理吸附、混凝吸附、电化学富集等,为保证铁碳微电解处理效果,本发明不采用连续进水,设置HRT为5d,进水COD浓度控制在800mg/L,农药浓度10mg/L,充分曝气。从铁碳微电解-人工湿地-微生物燃料电池的阳极层和阴极层分别取样,每天测定出水pH、COD、农药浓度,并监测整个运行期间的电压变化。
表一阳极出水
表二阴极出水(最终出水)
由表一、表二可以看出,装置运行期间阳极pH出现降低趋势,阴极pH出现升高趋势。HRT时间增长,阳极厌氧区域水解酸化效果增强,pH降低,进一步有助于有机物分解。而随着HRT增长,阴阳极COD和农药浓度都逐渐降低,且阴极处理效果优于阳极,COD去除率可达97.5%,农药去除率可达98%。阳极处于厌氧状态,且模拟废水接触微电解隔间不充分,所以去除效果低于阴极。范闯[1]等人利用人工湿地处理三唑磷废水,利用铝污泥吸附磷的特点处理废水,COD去除率达到90%,三唑磷去除率96%,但当三唑磷浓度高于10mg/L之后去除率下降较明显,原因在于其不经预处理直接将三唑磷通入装置导致微生物毒性作用死亡,本发明进水农药浓度10mg/L,最终去除率可达98%以上,微电解作用使得难降解农药分解为易处理的小分子物质,且大大降低农药废水毒性,为微生物生长繁殖提供更稳定环境更有利于污染物的持续去除。
本发明将铁碳微电解和人工湿地微生物燃料电池相结合,相比于单独铁碳微电解系统对COD的去除率提升约50%,曾超[2]等人利用铁碳微电解原理处理印染废水,在不调节pH的条件下,对印染废水的COD去除率约有50.1%至68%。本发明采用铁碳微电解预处理,随后污水流经人工湿地微生物燃料电池进行进一步深度处理,最终COD去除率可达95%以上,且白云石基质针对难降解有机农药污染物有更好的处理效果。
表三系统产电效能
由表三可以看出随着HRT的延长,系统产电电压和功率密度先稳定增长,3d左右达到稳定状态,HRT过短,有机物分解不彻底,HRT过长,营养物质减少,生物活性下降,所以本装置在HRT为3d时达到最优运行工况。中国专利申请号CN108178320A一种微生物燃料电池人工湿地装置及污水净化方法,其采用水解酸化法预处理污/废水,其最大电压、最大功率密度分别为0.72V和0.55W/m3,最大COD去除率为80%左右,而本发明最大电压可达1v左右,COD最大去除率可达95%以上,由于本发明采用外扩型空气阴极,阴极面积大且与空气接触面积足够大进而形成较大的氧化还原电位差,所以本发明产电效能和COD去除效果明显高于其它装置。
参考文献:
[1]范闯.铝污泥人工湿地结合微生物燃料电池去除农药废水[D].西安:长安大学,2017.
[2]曾超.铁碳微电解-混凝深度处理印染废水作用机制研究[D].上海:东华大学,2015.
以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,本发明的保护范围不限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内,可显而易见地得到的技术方案的简单变化或等效替换均落入本发明的保护范围内。
Claims (8)
1.一种处理农药废水的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,从左到右依次是人工模拟废水池、蠕动泵和铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合系统,所述人工模拟废水池有效容积为20L,其中的废水通过1台BT-100EA调速型蠕动泵,调节转速为100ml/min,经由DN0.5cm布水管连接到所述复合系统,其特征在于,所述复合系统由下到上依次包括:
铁碳微电解梯形隔间Ⅰ和承托层倒梯形隔间Ⅰ,其中铁碳微电解梯形隔间Ⅰ高度20cm,底边长15cm,顶边长6cm,承托层倒梯形隔间Ⅰ为相同大小,两者首尾颠倒交错排列,底层铁碳微电解梯形隔间Ⅰ共4组,承托层倒梯形隔间Ⅰ共3组,所述人工模拟废水池中的废水经由布水管进入所述铁碳微电解梯形隔间Ⅰ和承托层倒梯形隔间Ⅰ,所述铁碳微电解梯形隔间Ⅰ下部设置有1层不锈钢丝网隔断,隔断下方设置排泥管,排泥管DN1.5cm;
阳极层,采用15目丝径0.32mm的不锈钢网SSM和1-3mm粒径的活性炭颗粒GAC组合而成的GAC-SSM集成电极,其总体厚度约为18cm,有效表面积为600cm2,阳极层通过DN0.5mm黄铜导线经由外电路连接到1000Ω稳定外电阻;
铁碳微电解梯形隔间Ⅱ和承托层倒梯形隔间Ⅱ,所述铁碳微电解梯形隔间Ⅱ下部设置有不锈钢丝网隔断,隔断下方设置排泥管,排泥管DN1.5cm;所述铁碳微电解梯形隔间Ⅱ和承托层倒梯形隔间Ⅱ底部设置有DN1.5cm曝气管,其长度为25cm,每隔3cm设置一输气孔,进行间歇曝气,溶解氧浓度控制在4mg/L;
阴极池和植物种植区;出水口设置在最左端;
其中所述外电路包括导线和外电阻,与所述阳极层和阴极池组成回路。
2.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述复合系统整体材质由有机玻璃制成,其材质为亚力克板,厚度约为1cm,高度大约为65cm。
3.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述不锈钢丝网隔断为20目丝径0.25mm不锈钢丝网,厚度约为3cm。
4.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述阴极池是采用15目丝径0.32mm的不锈钢网和1-3mm粒径活性炭颗粒集成电极,且中部镂空,便于种植植物,镂空面积约为700cm2,有效阴极面积约为2100cm2。
5.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述阴极池为外扩型空气阴极,其表面积为筒体上表面积的2倍,且分割为四部分,每部分均匀填充1-3mm粒径活性炭颗粒,每部分有效面积约为500cm2,四部分分别用DN0.5mm黄铜导线相连。
6.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述铁碳微电解梯形隔间Ⅰ和Ⅱ填充有铁刨花和碳粒,填充前需要对铁刨花和碳粒进行预处理,将铁刨花用氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
7.如权利要求1所述的铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述承托层倒梯形隔间Ⅰ和Ⅱ采用粒径1-3cm白云石基质,且填充前需进行预处理,将白云石用10%氢氧化钠浸泡1小时,以除去其表面污垢,再将其浸泡在10%硫酸中1小时,以除去其表面氧化物,之后用pH为7蒸馏水冲洗到中性,然后进行填充。
8.如权利要求1所述铁碳微电解-微生物燃料电池-人工湿地复合装置,其特征在于,所述阴极池上部种植植物为芦苇。
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