CN110295057A - 一种采用等离子体对馏分油进行加氢的工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明一种采用等离子体对馏分油进行加氢的工艺,涉及一种石油馏分加氢工艺,包括在加氢催化剂存在下,将等离子体与石油馏分在加氢反应区进行接触,等离子体产生于等离子体发生装置,加氢催化剂位于加氢反应区,其中,所述等离子体发生装置与加氢反应区相对独立,所述加氢催化剂为固体颗粒。本发明不仅可以在有效避免结焦反应的同时实现重油高效加氢以及低碳烷烃气体的有效利用,还有望副产高附加值低碳烯烃产品,同时减少装置操作和维护费用以及降低装置长周期运转所面临的环保风险。
Description
技术领域
本发明涉及烃油加工领域,尤其涉及一种加氢处理工艺,具体地,涉及一种采用等离子体对石油馏分进行加氢处理的工艺。
背景技术
近年,随着轻质原油资源的逐渐减少和其价格的不断攀升,加工储量丰富、来源广泛和价格低廉的重油已成全球趋势。与此同时,市场对轻质油品的需求则不断增加,环保法规对油品质量要求也日益严格。上述形势迫使炼油厂必须认真面对重油深加工这一世界性技术难题,传统的重油加工技术正面临严峻的挑战。在各种重油加工技术中,加氢技术因可以处理高硫、高残炭、高金属的劣质重油,同时可以提高液体收率和液体产品质量,是目前工业上发展较快和采用较多的重油加工技术。
在加氢工艺中,一般采用催化剂活化氢气,所得活化氢一方面与重油分子发生加氢转化、加氢脱硫、加氢脱氮以及加氢脱金属等反应,另一方面及时终止重油大分子热裂解所形成的自由基之间的缩合和生焦反应,提高轻质油收率。
等离子体技术作为一种高效的分子活化手段,可以生产各种在理论上可以直接与重油分子进行反应的高活性粒子,如电子、自由基、正离子、负离子、激发态的原子或分子、基态的原子或分子,为突破传统重油加工技术瓶颈带来了新的机会,目前已引起炼油领域研究人员的高度关注。
美国专利US 6896854B2公开了一种低温等离子体技术用于同时转化天然气和重质烃的方法及其等离子体转化碳烃化合物反应装置,其特征在于,将天然气和重质烃的反应区域设置在介质阻挡放电(DBD)等离子体发生装置中,装置两端设有加热设备,可根据反应需要进行加热。在天然气或其他其它低碳烷烃与重质烃原料一起通入装置后,在DBD电场作用下,一定反应温度下,这些物质均会得到活化,其中天然气等低碳烃会生成高浓度、高活性的自由基,而重质烃也会被活化进而转化成较小的分子碎片,前者生成的自由基与后者生成的分子碎片反应生成汽油、柴油等燃料型产品分子。
中国专利CN 102942950A公开了一种提质重质碳氢化合物生产轻质油品的方法及其等离子体加氢反应器。该等离子体加氢反应器包括由低压电极反应管围成的腔体,与传统催化加氢相比,等离子体加氢可以成倍提高的活性氢自由基量,并可以通过调节放电参数调控活性氢自由基产生的量和速度,通过调节温度来调控重油自由基的产生的量和速度,使二者达到匹配。
上述研究均将原料油置于等离子体电场中进行处理,石油大分子在高电场下极易发生裂解,远比CH4等低碳烷烃容易,形成自由基碎片,而自由基一旦产生,将不可避免发生一定程度的结焦反应。因此,目前采用等离子体技术加工重油加工的研究和应用还仅处于初步探索阶段,如何避免等离子体处理石油馏分反应过程中的结焦反应是首要解决的技术难题。
发明内容
本发明的发明人经过研究发现,当物料反应区域在等离子体发生区域相对独立时,可以避免反应物料置于强电场中,不会对等离子体放电性能产生影响,保证等离子体连续平稳产生,在降低能耗的同时,大大提高等离子体的电子密度,提高效应效率,并保证装置连续稳定运行。同时,在反应区域加入催化剂,利用等离子体和催化剂的协同作用,可以进一步提高加氢反应效率。本发明的发明人基于前述发现完成了本发明,具体的,本发明涉及以下方面的内容:
1、本发明提供了一种石油馏分加氢工艺,包括在加氢催化剂存在下,将等离子体与馏分油在加氢反应区进行接触,其中,等离子体产生于等离子体发生装置,加氢催化剂位于加氢反应区,所述等离子体发生装置与加氢反应区相对独立,所述加氢催化剂为固体颗粒。
2、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述加氢催化剂优选为粒径为0.5-10mm的颗粒,进一步优选为1.5-5.0mm。
3、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述加氢催化剂含有耐热无机氧化物和可选的负载在耐热无机氧化物上的活性金属,所述活性金属为选自第VIII族金属、第VIB族金属中的一种或几种。
4、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述耐热无机氧化物为氧化硅和\或氧化铝,所述第VIII族金属为钴和\或镍,所述第VIB族金属为钼和\或钨,以加氢催化剂为基准所述第VIII族金属含量为0-10重量%,所述第VIB族金属含量为0-40重量%,耐热无机氧化物含量为50-100重量%。
5、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述加氢反应区位于加氢反应器内部,所述等离子体发生装置位于加氢反应器内部或外部。
6、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述接触的条件包括:温度为180-350℃,压力为0-2.0MPa,等离子体射流与石油馏分原料的重量比为1:0.1-10,反应空速为0.05-50h-1;进一步优选的,所述接触的条件包括:温度为200-300℃,压力为常压,等离子体射流与石油馏分原料的重量比为1:0.2-2.0,反应空速为0.1-5.0h-1。
7、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述等离子体为射流型等离子体。
8、根据上述任一项加氢工艺,优选的,等离子体射流的驱动方式为电场驱动或工作气体流体驱动。所述驱动方式是指将等离子体装置产生的等离子体输送到加氢反应区的作用力。当采用工作气流驱动方式时,还可以将氮气、惰性气体等载气与富氢气体一同进入到等离子体发生装置,利用载气气流将产生的等离子体输送到目标区域。
9、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述等离子体经过分布器之后进入加氢反应区;所述分布器的目的在于优化等离子体在加氢反应区的分布,提高等离子体利用率,分布器可以设置在等离子体进入加氢反应区的界面上。
10、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述等离子体通过如下方式产生:将富氢气体送入等离子体发生装置中进行放电处理,得到所述等离子体;其中,所述富氢气体包括选自氢气、甲烷、乙烷、丙烷和丁烷中的至少一种。
11、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述发生装置的工作气体放电形式为介质阻挡放电、微波放电、射频放电等中的任何一种;所述发生装置工作气体放电属性为辉光放电、电晕放电、滑动弧放电等中的任何一种;所述发生装置的激励电源为直流电源、高频高压电源、纳秒脉冲电源中的任何一种,所述电源的放电电压为100V~20kV,优选为2~10kV,频率为30Hz~2MHz,优选为200Hz~1MHz。
12、根据上述任一项加氢工艺,优选的,进入加氢反应区的等离子体多于一组,产生于多个等离子体发生装置;等离子体优选从加氢反应器侧面进入加氢反应区。
13、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述馏分油为汽油、柴油、常压渣油、减压渣油、裂化渣油、裂化柴油、催化柴油、脱沥青油、油页岩油、煤焦油等中的至少一种。
14、根据上述任一项加氢工艺,优选的,将所述等离子体从侧面进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的馏分油接触并进行加氢反应,得到的加氢产物从所述加氢反应器的底部送出;
或者,将所述等离子体从底部进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的馏分油接触并进行加氢反应,所得加氢产物从所述加氢反应器的侧面送出;
或者,所述加氢反应区的下部设置有顶部开口的溢流罐,将所述馏分油送入所述溢流罐的底部并溢流至加氢反应区,与从顶部进入加氢反应区的等离子体进行加氢反应,所得加氢产物从加氢反应器的侧面送出。
15、根据上述任一项加氢工艺,优选的,所述馏分油和\或等离子体经预热后进入加氢反应区,所述馏分油的预热温度为150~250℃,所述等离子体的预热温度为150~250℃;所述等离子体可以是在工作气体进入等离子体发生装置之前对工作气体进行预热和\或对产生的等离子体进行预热,对原料油进行预热后可以用原料泵输送到加氢反应区。
本发明具有如下有益效果:
1、使低碳烷烃等离子体中活性氢可直接与石油分子发生作用进而加氢转化,由于取代常规高气压反应气氛,有利于提高装置的经济性,而且利于避免常规加氢工艺中的巨大氢耗;
2、实现对广泛存在于天然气、油田气、煤层气、催化裂解气以及炼厂废气中低价值的低碳烷烃资源的有效利用;
3、等离子体中的其他高能活性粒子(CH3·、CH2·、CH·等)可以发生自由基链式叠合反应,因此有望在实现重油高效加氢的同时,副产高价值的低碳烯烃;
4、由于组合使用了等离子体与传统加氢催化剂,因此不仅可以充分利用等离子体技术优异的活化氢“生产能力”,而且可以充分利用催化剂具有优异产物选择性的优势,因此可以实现重油深度加氢转化,具有更高的轻烃产物收率。
概括而言,本发明不仅可以在有效避免结焦反应的同时实现重油高效加氢以及低碳烷烃气体的有效利用,还有望副产高附加值低碳烯烃产品,同时减少装置操作和维护费用以及降低装置长周期运转所面临的环保风险。本发明的其它特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。
附图说明
附图是用来提供对本发明的进一步理解,并且构成说明书的一部分,与下面的具体实施方式一起用于解释本发明,但并不构成对本发明的限制。在附图中:
图1和图2分别为本发明提供的等离子体与催化剂协同作用的加氢工艺流程示意图。
两图中各标记如下:1预热器、2等离子体发生装置、3气体流量控制阀、4加氢反应器、5分馏塔。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式进行详细说明,但是需要指出的是,本发明列举的实施方式只是为了解释本发明,帮助本领域人员更好的理解本发明,并不会对本发明的保护范围构成限制。
另外,本说明书所用的所有技术和科学术语都具有本领域技术人员常规理解的含义。在有冲突的情况下,以本说明书的定义为准。在本说明书的上下文中,除了明确说明的内容之外,未提到的任何事宜或事项均直接适用本领域已知的那些而无需进行任何改变。而且,本文描述的任何实施方式均可以与本文描述的一种或多种其他实施方式自由结合,由此而形成的技术方案或技术思想均视为本发明原始公开或原始记载的一部分,而不应被视为是本文未曾披露或预期过的新内容,除非本领域技术人员认为该结合是明显不合理的。
本发明提供的加氢工艺,包括在加氢催化剂存在下,将等离子体与馏分油在加氢反应区进行接触,等离子体产生于等离子体发生装置,加氢催化剂位于加氢反应区,其中,所述等离子体发生装置与加氢反应区相对独立,所述加氢催化剂为固体颗粒。当将等离子体发生装置与加氢反应区设置在相对独立的区域时,可以避免原料油直接处于等离子体发生环境中,因高温、电场、导致局部过热或其他原因产生结焦等不利后果。当在加氢反应区填充催化剂时,可以使得等离子体与催化剂发生协同作用,进一步提高加氢转化效果,具体可以包括但不限于产物性能更好、脱杂原子率更高、低碳烯烃产物更多等方面。在一个优选的实施方式中,催化剂颗粒的粒径为0.5-10mm。其中,对于球形颗粒而言,所述的粒径的大小是用其直径来表示的,对于非球形颗粒,所述粒径为等效粒径,即采用与实际被测颗粒重量相等的球形颗粒的直径作为该颗粒的粒径。
本发明对所述加氢催化剂没有特别限制,可以为本领域技术人员根据加工不同原料及加工目的进行常规选择,如重\渣油加氢催化剂、加氢裂化催化剂、加氢精制催化剂、加氢处理催化剂等。加氢催化剂的组成上,可以含有具有加氢活性的耐热无机氧化物,如氧化硅和\或氧化铝等,为了进一步提高加氢活性,也可以在耐热无机氧化物上负载具有加氢活性的金属。所述加氢催化剂可以商品化试剂,也可以通过现有方法制备。
当负载有活性金属时,在足以将所述加氢活性金属组分负载到载体之上的前提下,本发明对所述负载加氢活性金属组分的方法没有特别限制。优选其中的浸渍方法,所述浸渍的方法为制备加氢类催化剂惯用的方法,例如可以是用过量的含有选自VIII族和选自VIB族的金属组分化合物的溶液浸渍载体,可以是用含有选自VIII族和选自VIB族的金属组分化合物的溶液孔饱和法浸渍载体,之后进行干燥、焙烧或不焙烧。所述干燥和焙烧的方法为惯常方法,优选的干燥条件包括:干燥温度为60~150℃,干燥时间为1~10小时,进一步优选干燥温度为80~120℃,干燥时间为2~8小时;优选的焙烧条件包括:焙烧温度为350-550℃,焙烧时间为1-6小时,进一步优选焙烧温度为400~500℃,焙烧时间为2~4小时。
所述的含选自VIB族的金属组分化合物选自它们中的可溶性化合物中的一种或几种,如氧化钼、钼酸盐、仲钼酸盐中的一种或几种,优选其中的氧化钼、钼酸铵、仲钼酸铵;钨酸盐、偏钨酸盐、乙基偏钨酸盐中的一种或几种,优选其中的偏钨酸铵、乙基偏钨酸铵。
所述的含选自VIII族金属组分的化合物选自它们的可溶性化合物中的一种或几种,如硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴和钴的可溶性络合物中的一种或几种,优选为硝酸钴、碱式碳酸钴;硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍和镍的可溶性络合物中的一种或几种,优选为硝酸镍、碱式碳酸镍。
等离子体和原料油的流向和进入加氢反应区的方向不受限制,只要能够保证二者在存在催化剂的加氢反应区域接触即可。例如,等离子体可以从加氢反应区的侧面、顶部或底部进入加氢反应区,原料油也可以从加氢反应区的侧面、顶部或底部进入加氢反应区,其中优选的组合方式可以为将所述等离子体从侧面进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的馏分油接触并进行加氢反应,得到的加氢产物从所述加氢反应器的底部送出;或者,将所述等离子体从底部进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的馏分油接触并进行加氢反应,所得加氢产物从所述加氢反应器的侧面送出;或者,所述加氢反应区的下部设置有顶部开口的溢流罐,将所述馏分油送入所述溢流罐的底部并溢流至加氢反应区,与从顶部进入加氢反应区的等离子体进行加氢反应,所得加氢产物从加氢反应器的侧面送出。
在一个优选的实施方式中,加氢反应器侧面具有和等离子体发生装置连通的通道,加氢反应器内部的加氢反应区装填具有一定催化剂,原料在预热后由上至下进入反应器,与此同时富氢气体经预热后在等离子体发生装置中的电场作用下产生垂直于反应器轴向的等离子体射流,并经通道从加氢反应区侧面进入加氢反应区,反应装置外套设有加热炉,可根据反应需要进行加热,反应完成后产物于反应器底部导出,进行后续处理步骤,例如进入分馏塔。经分馏得到气体组分、液体产品以及馏分较重的尾油,尾油或回收或循环进入反应装置再加工,气体组分导入气体分离器分离得到气体产品和低碳烷烃气体,低碳烷烃气体循环进入等离子体电场中再利用。
根据本发明所述的加氢工艺,富氢气体在电场作用下经放电产生富含高浓度氢自由基、甲基自由基、亚甲基自由基等高活性粒子的等离子体,然后在电场驱动或工作气体流体驱动下,等离子体以射流方式脱离电场,随之与原料进行接触,在一定温度下,等离子体中的高浓度的各种高活性粒子尤其是氢自由基、氢负离子、氢正离子等活性氢瞬间与原料油的各种不饱和大分子发生加氢反应。需要强调的是,在反应器中装填具有一定催化剂活性的固体颗粒或小球,主要目的有两个:首先,有利于实现原料在加氢反应区的均匀分布,而且可以实现等离子体射流在颗粒之间返混、均匀分布,从而有利于实现原料和等离子体中活性氢粒子的充分接触和反应;二,利用催化剂对等离子体中的活性粒子具有吸附、稳定的作用,可延长等离子体活性粒子的寿命,从而增强加氢效果,同时优化加氢产物选择性和提高轻烃产物收率。为避免石油分子在加氢过程中发生热解产生大分子自由基进而发生结焦反应,本发明反应温度的设定原则就是控制较低的反应温度(180~350℃),以通过热力学控制来有效避免“石油分子一旦在反应过程中生成大分子自由基将不可避免发生结焦反应”的现象。而且,本发明技术一方面采用等离子体技术生产高浓度的活性氢自由基等高活性粒子,另一方面优选采用射流技术加以输送,因此具有优异的活化氢的“生产-输送”能力,有利于实现石油大分子的高效加氢转化。
需要指出的是,在优选的方式中,由于等离子体射流方向与原料输送方向是垂直的,这样可以实现对等离子体射流的充分利用。此外,为确保对原料充分加氢,更优选沿着加氢反应器轴向在其侧面安装多套等离子体发生装置,或交错或平行分布,这样可以一方面增加等离子体射流面积,另一方面保证没有来得及与上方的等离子体射流进行加氢反应的原料继续再与下方的等离子体射流发生加氢反应,或者使已经与上方等离子体射流发生加氢反应的原料继续与下方的等离子体射流发生进一步加氢反应,从而实现原料在充分加氢的同时进行深度加氢,有利于提高轻质烃的收率。因此,可以通过调控每一个等离子体发生装置的工作参数实现对重油加氢处理深度的调变,从而实现对产物选择性的调变。
以下通过具体实施例解释本发明的方案,并分别采用典型的石油馏分为反应原料对本发明的效果进行进一步说明。
需要指出的是,当加工不同性质的石油馏分或者基于脱硫、脱金属等其它目的时,可以选用相应的催化剂,采用本发明所述工艺,依然能实现本发明。下述实施例中所用的材料、试剂等,如无特殊说明,均可通过商业途径得到。
如图2所示,本发明提供的等离子体加氢工艺流程包括:原料经预热器1预热后由上至下进入反应器4中的催化剂床层,与此同时低碳烷烃气体在气体流量控制阀3的控制下经预热器预热后在等离子体发生装置2的电场作用下形成等离子体射流与原料进行加氢反应,反应温度由反应器外套的加热炉控制,反应完成后产物于反应器底部导出、进入分馏塔5,经分馏得到气体组分、液体产品以及馏分较重的尾油,尾油或回收或循环进入反应装置再加工,气体组分导入气体分离器分离得到气体产品和低碳烷烃气体,低碳烷烃气体循环进入等离子体电场中再利用。特别地,在反应器中设有分布器,确保原料分子在与等离子体发生加氢反应之前较好的分散,以促进原料分子充分与等离子体发生加氢反应。
实施例1
利用上述的等离子体加氢处理工艺对催化裂化汽油进行加氢处理,低碳烷烃气体采用CH4。其中原料的物理、化学性质和组成如表1所示,可按下述步骤进行:(1)汽油原料经预热器1预热至180℃后进入装填催化剂,催化剂为没有负载活性金属的氧化铝RCS-30载体,长度2mm-8mm,横截面直径为1.1mm;(2)CH4经预热器1预热至150℃后进入8套等离子体发生装置中,接通等离子体发生装置的电源,控制每个等离子体电源的放电电压均为5kV,频率为50kHz,此时等离子体发生装置中形成电场,CH4等离子体随即产生,在射流等离子体输送装置6输送下与进入反应装置2中;(3)通过加热炉对反应器进行加热,控制反应温度为260℃,反应完成后产物于反应器底部导入分馏塔,经分馏得到气体组分以及液体产品,气体组分导入气体分离器分离得到气体产品和富氢气体,富气气体循环进入等离子体电场中再利用。之后对液体产品的物理、化学性质和组成进行了表征分析,对汽油原料经等离子体加氢工艺处理前后的物理、化学性质和组成结果列于表1中,同时对经等离子体加氢工艺处理后得到的气体产品的组成也进行了分析,结果列于表2中。
实施例2
与实施例1相比,区别仅在于采用的催化剂为工业加氢催化剂RCS-30(CoMo/Al2O3),催化剂为长条状,长度为2mm~8mm,横截面直径为1.1mm,对汽油原料经等离子体加氢工艺处理前后的物理、化学性质和组成结果列于表1中,同时对经等离子体加氢工艺处理后得到的气体产品的组成也进行了分析,结果列于表2中。
实施例3
利用上述的等离子体加氢处理工艺对中东直馏柴油进行加氢处理,低碳烷烃气体采用CH4。其中原料的物理、化学性质和组成如表3所示,可按下述步骤进行:(1)原料经预热器1预热至180℃后进入装填有工业加氢催化剂RS-2100(NiMo/Al2O3)加氢反应器中,催化剂为长条状,长度为2mm~8mm,横截面直径为1.1mm;(2)CH4经预热器1预热至150℃后进入8套等离子体发生装置中,接通等离子体发生装置的电源,控制每个等离子体电源的放电电压均为5kV,频率为50kHz,此时等离子体发生装置中形成电场,CH4等离子体随即产生,在射流等离子体输送装置6输送下与进入反应装置2中;(3)通过加热炉对反应器进行加热,控制反应温度为300℃,反应完成后产物于反应器底部导入分馏塔,经分馏得到气体组分以及液体产品,气体组分导入气体分离器分离得到气体产品和富氢气体,富气气体循环进入等离子体电场中再利用。之后对液体产品的物理、化学性质和组成进行了表征分析,对原料经等离子体加氢工艺处理前后的物理、化学性质和组成结果列于表3中,同时对经等离子体加氢工艺处理后得到的气体产品的组成也进行了分析,结果列于表4中。
实施例4
利用上述的等离子体加氢处理工艺对渣油进行加氢处理,低碳烷烃气体采用CH4,以华北渣油和沙轻渣油为例进行说明,其中两种渣油的物理、化学性质和组成如表3所示,可按下述步骤进行:(1)渣油原料经预热器1预热至180℃后进入装填有工业加氢催化剂RCS-31(NiMo/Al2O3)加氢反应器中,催化剂为长条状,长度为2mm~8mm,横截面直径为1.1mm;(2)CH4经预热器1预热至150℃后进入8套等离子体发生装置中,接通等离子体发生装置的电源,控制每个等离子体电源的放电电压均为5kV,频率为50kHz,此时等离子体发生装置中形成电场,CH4等离子体随即产生,在射流等离子体输送装置6输送下与进入反应装置2中;(3)通过加热炉对反应器进行加热,控制反应温度为300℃,反应完成后产物于反应器底部导入分馏塔,经分馏得到气体组分、液体产品以及馏分较重的尾油,尾油或回收或循环进入反应装置再加工,气体组分导入气体分离器分离得到气体产品和富氢气体,富气气体循环进入等离子体电场中再利用。之后对液体产品的物理、化学性质和组成进行了表征分析,对华北渣油和沙轻渣油经等离子体加氢工艺处理前后的物理、化学性质和组成结果列于表5中,同时对华北渣油和沙轻渣油经等离子体加氢工艺处理后得到的气体产品的组成也进行了分析,结果列于表6中。
表1
催化裂化汽油 | 原料 | 实施例1 | 实施例2 |
密度(20℃)/(g/cm<sup>3</sup>) | 0.7321 | 0.7256 | 0.7124 |
硫含量/(μg/g) | 631 | 102 | 28 |
体积族组成/% | |||
饱和烃 | 50.7 | 53.4 | 59.7 |
烯烃 | 28.8 | 27.6 | 23.5 |
芳烃 | 20.5 | 19.0 | 16.8 |
馏程(ASTM D-86)/℃ | |||
初馏点 | 36 | 34 | 30 |
10% | 55 | 51 | 48 |
50% | 99 | 90 | 85 |
90% | 169 | 152 | 145 |
终馏点 | 199 | 190 | 186 |
脱硫率% | - | 83.8 | 96.0 |
表2
表3
中东直馏柴油柴油 | 原料 | 等离子体加氢生成油 |
密度(20℃)/(g/cm<sup>3</sup>) | 0.8321 | 0.7724 |
折光指数(20℃)/ | 1.4658 | 1.3957 |
硫含量/(μg/g) | 9700 | 156 |
氮含量/(μg/g) | 97 | 12 |
脱硫率% | - | 98.4 |
脱氮率% | - | 87.6 |
表4
组分 | 体积百分数,% |
乙烯 | 27.1 |
乙炔 | 19.4 |
丙烯 | 10.6 |
丁烯 | 9.5 |
乙烷 | 18.7 |
丙烷 | 13.9 |
正丁烷 | 0.9 |
表5
表6
组分 | 华北渣油 | 沙轻渣油 |
乙烯/% | 24.1 | 26.0 |
乙炔/% | 13.1 | 10.2 |
丙烯/% | 12.6 | 10.6 |
丁烯/% | 16.2 | 18.7 |
乙烷/% | 16.7 | 16.3 |
丙烷/% | 15.7 | 15.8 |
正丁烷/% | 1.6 | 1.4 |
由表1-表6可见,石油馏分在经等离子体加氢处理后,无论物理性质还是化学性质都得到了显著改善,本发明所提供的技术实现了石油馏分的高效加氢转化,除此之外,本发明技术还具有优异的脱硫、脱氮和脱金属等加氢精制性能。而且,通过对气体产品分析发现,采用本发明提供的等离子体加氢工艺还可以副产高价值的低碳烯烃产品。
从上述实验结果可以看出,本发明技本不仅可以实现石油馏分高效加氢以及CH4等富氢气体的高价值利用,还可以副产高附加值低碳烯烃产品。因此可以说本发明为石油馏分轻质化利用提供了一种非常新颖的技术路线,表现出很好的应用前景。
Claims (15)
1.一种石油馏分加氢工艺,包括在加氢催化剂存在下,将等离子体与石油馏分在加氢反应区进行接触,等离子体产生于等离子体发生装置,加氢催化剂位于加氢反应区,其中,所述等离子体发生装置与加氢反应区相对独立,所述加氢催化剂为固体颗粒。
2.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述颗粒的粒径为0.5-10mm。
3.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述加氢催化剂含有耐热无机氧化物和可选的负载在耐热无机氧化物上的活性金属,所述活性金属为选自第VIII族金属、第VIB族金属中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的工艺,其中,所述耐热无机氧化物为氧化硅和\或氧化铝,所述第VIII族金属为钴和\或镍,所述第VIB族金属为钼和\或钨,以加氢催化剂为基准所述第VIII族金属含量为0-10重量%,所述第VIB族金属含量为0-40重量%,耐热无机氧化物含量为50-100重量%。
5.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述加氢反应区位于加氢反应器内部,所述等离子体发生装置位于加氢反应器内部或外部。
6.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述接触的条件包括:温度为180-350℃,压力为0-2.0MPa,等离子体射流与馏分油原料的重量比为1:0.1-10,反应空速为0.05-50h-1。
7.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述等离子体为射流型等离子体。
8.根据权利要求7所述的工艺,其中,等离子体射流的驱动方式为电场驱动或工作气体流体驱动。
9.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述等离子体经过分布器之后进入加氢反应区。
10.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述等离子体通过如下方式产生:将富氢气体送入等离子体发生装置中进行放电处理,得到所述等离子体;其中,所述富氢气体包括选自氢气、甲烷、乙烷、丙烷和丁烷中的至少一种。
11.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述发生装置的放电形式为介质阻挡放电、微波放电、射频放电等中的任何一种;所述发生装置放电属性为辉光放电、电晕放电、滑动弧放电等中的任何一种;所述发生装置的激励电源为直流电源、高频高压电源、纳秒脉冲电源中的任何一种,所述电源的放电电压为100V~20kV,频率为30Hz~2MHz。
12.根据权利要求1所述的工艺,其中,进入加氢反应区的等离子体多于一组,产生于多个等离子体发生装置。
13.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述石油馏分为汽油、柴油、常压渣油、减压渣油、裂化渣油、裂化柴油、催化柴油、脱沥青油、油页岩油、煤焦油等中的至少一种。
14.根据权利要求1所述的工艺,其中,将所述等离子体射流从侧面进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的石油馏分接触并进行加氢反应,得到的加氢产物从所述加氢反应器的底部送出;
或者,将所述等离子体射流从底部进入所述加氢反应区,与来自所述加氢反应器顶部的石油馏分接触并进行加氢反应,所得加氢产物从所述加氢反应器的侧面送出;
或者,所述加氢反应区的下部设置有顶部开口的溢流罐,将所述石油馏分送入所述溢流罐的底部并溢流至加氢反应区,与从顶部进入加氢反应区的等离子体射流进行加氢反应,所得加氢产物从加氢反应器的侧面送出。
15.根据权利要求1所述的工艺,其中,所述石油馏分和\或等离子体经预热后进入加氢反应区,所述的预热温度为150℃~250℃。
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