CN110190183B - 一种具有反常霍尔效应的高Fe掺杂Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法 - Google Patents

一种具有反常霍尔效应的高Fe掺杂Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种具有从低温到室温的反常Hall效应的单晶薄膜制备方法，其中包括以下具体步骤：提供MgO基底，并将该MgO基底置于超高真空系统中；利用分子束外延技术生长Fe1+yTe薄膜于该MgO基底表面上。利用本发明所述方法可制备出高质量、超薄的铁磁薄膜，在低温与室温下都具有明显的反常霍尔效应，说明薄膜具有铁磁性的特征。

Description

一种具有反常霍尔效应的高Fe掺杂Fe1+yTe单晶薄膜的制备 方法
技术领域
本发明属于凝聚态物理领域，涉及一种通过元素掺杂方法使反铁磁母体变为具有反常霍尔效应的铁磁性薄膜的制备方法。
背景技术
霍尔效应是凝聚态物理中的一个基本现象，它广泛用于确定样品的载流子类型、载流子密度以及测量磁场强度等领域。1879年美国物理学家霍尔(Edwin H.Hall)，在通电的导体材料中施加垂直磁场，在与电流垂直的横向方向上观察到一个电压值，他提出这主要是因为产生电流的电子受到洛伦兹力，使其向导体两侧移动，从而产生电荷积累，出现了霍尔效应。 1881年，霍尔在铁磁性二维金属中发现了比非磁性材料大几十倍的霍尔效应，并且这种行为在零磁场或一个很微小的磁场下就可以观测到，这个零磁场下的霍尔效应便是反常霍尔效应。反常霍尔效应与霍尔效应的物理本质完全不同，最大的区别就在于它不依赖于外加的磁场，即反常霍尔效应不存在外磁场对电子产生洛伦兹力来产生方向偏转，它是由于磁性金属中载流子的自旋轨道耦合作用导致的能级劈裂所致。反常霍尔效应是由于材料本身的自发磁化产生的，是自旋电子学中一个非常重要的物理现象。具有反常霍尔效应的材料有助于研发低功耗、速度快、体积小和信息不丢失的自旋电子新型器件。
FeTe具有层状结构，并且其基态磁有序呈现双共线反铁磁结构。在薄膜很薄的情况下，通过对反铁磁母体FeTe掺杂Fe可以引起母体变化，使其由反铁磁变为铁磁，从而实现具有反常霍尔效应的材料，即本发明提供的超薄高Fe掺杂的Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜。
发明内容
鉴于此，确有必要提供一种具有反常霍尔效应的磁性薄膜的制备方法，利用该方法可获得一种高质量，具有反常霍尔效应的薄膜材料，其能够在更高的Fe掺杂下表现出反常霍尔效应。
本发明提供一种高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜的制备方法，包括以下具体步骤：
a)提供MgO基底，将该MgO基底置于超高真空系统中；
b)利用分子束外延生长技术，生长Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜于该MgO 基底的表面。
进一步地，本发明在步骤a)中，在MgO基底置于所述超高真空系统中前，将所述MgO基底分别置于丙酮和异丙醇中超声10-50分钟。
进一步地，本发明在步骤b)中，先将MgO基底升温至500℃-600℃，进行0.5-1.5小时的退火处理，然后再生长Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜。
进一步地，本发明在步骤b)中，在生长Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜时，所述MgO基底温度保持在250℃-300℃左右。
进一步地，本发明在步骤b)中，在生长所述Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜时，分别提供一个Fe源，一个Te源，Fe源蒸发温度保持在1395℃～1435℃之间，Te源的蒸发温度保持在280℃-320℃。
进一步地，本发明在步骤b)中，在生长完Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜后，将MgO基底在300℃下进行0.5-1.5小时的退火处理。
进一步地，本发明可使用SrTiO3(111)或BaF2(001)作为基底替换MgO 基底，也可以生长出Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜。
进一步地，本发明在步骤b)中，在生长所述Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜时，所述Fe1+ yTe(y>0.15)单晶薄膜Fe掺杂量为1+y＝1.15-2.0。
进一步地，本发明在步骤b)中，生长出来的Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜厚度为1-7nm。
与现有技术相比，本发明至少具有以下优点：第一，利用分子束外延生长技术，可实现对Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜生长过程和形貌原子水平上精确控制，制备出化学成分严格可控的高质量Fe1+yTe薄膜；第二，采用MgO (001)作为基底，MgO与FeTe单晶的晶格失配度小，保证了FeTe可以在MgO表面的二维外延生长，并且MgO在低温下具有很高介电常数，能够有效屏蔽载流子之间的相互作用，获得较强的FeTe/MgO界面效应；第三，利用高量Fe掺杂，可引起FeTe薄膜的Fe掺杂量达到0.25；第四，利用本发明方法制备的高掺杂量的薄膜，其反常霍尔效应存在温度可在100K以上。
附图说明
图l为本发明实施例提供的以MgO(001)为基底的高掺杂Fe的Fe1+yTe(y>0.15)薄膜结构示意图。
图2为本发明实施例提供的以SrTiO3(111)为基底的高Fe掺杂的 Fe1+yTe(y>0.15)薄膜结构示意图。
图3为本发明实施例提供的以BaF2(001)为基底的高Fe掺杂的 Fe1+yTe(y>0.15)薄膜结构示意图。
图4为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.7Te薄膜的X射线衍射图谱(XRD)。
图5为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.7Te薄膜的高能电子反射图谱(RHEED)。
图6为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.7Te薄膜的原子力形貌图。
图7为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.15Te薄膜纵向电阻随温度变化的曲线。
图8为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.22Te薄膜的纵向电阻随温度变化的曲线。
图9为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.15Te薄膜的横向电阻随磁场变化的曲线。
图10为本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1.22Te薄膜的横向电阻随磁场变化的曲线。
图11为与本发明实施例提供的高Fe掺杂的Fe1+yTe(y>0.15)薄膜作为对比实验的FeTe薄膜的横向电阻随磁场变化曲线。
具体实施方式
下面将结合附图及具体实施例，对本发明提供的Fe掺杂的 Fe1+yTe(y>0.15)薄膜及其制备方法做进一步的详细说明。
请参见图l，本发明实施例提供一种具有反常霍尔效应的薄膜，该薄膜包括：MgO(001)基底和一种掺Fe的Fe1+yTe单晶薄膜。由MgO(001)基底， Fe1+yTe单晶薄膜层叠设置。其中，Fe1+yTe单晶薄膜位于MgO基底之上， Fe1+yTe单晶薄膜与MgO基底之间通过外延生长实现层叠设置。
MgO基底具有较高的介电常数，有利于屏蔽载流子之间的相互作用。为了便于利用电输运测量观测薄膜的反常霍尔效应与居里温度，可选择高阻绝缘基底。优选地，MgO基底为一单晶绝缘基底。
MgO基底在(100)晶面的晶格常数为0.42纳米。MgO基底在(100)晶面与Fe1+yTe单晶薄膜晶格失配应为9％左右，此较小的晶格失配度有利于在该(100)晶面生长出高质量的Fe1+yTe单晶薄膜。
MgO基底的厚度可选在0.2mm至1.0mm之间。本发明实施例中，MgO 基底的厚度约为0.5mm。
Fe1+yTe单晶薄膜具有层状晶体结构。具体的，Fe1+yTe单晶薄膜的晶格类型为四方晶格。Fe1+yTe单晶层在(100)晶面的晶格常数为0.382纳米，优选地，Fe1+yTe单晶层为1～5原胞(1～5UC)厚的Fe1+yTe单晶薄膜。其中，单原胞(1UC)厚的Fe1+yTe单晶薄膜为由Te-Fe-Te三层原子层叠而成的层状化合物，且每层内的Fe原子之间以及Te原子之间均通过共价键结合，层与层之间通过范德华力结合。本发明实施例中，Fe1+yTe单晶层为一1UC 厚的Fe1+yTe单晶薄膜。本发明提供的超薄高Fe掺杂的Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜，其反常霍尔效应主要来自于薄膜中出现的铁磁性，当y>0.15时，薄膜将从反铁磁性转变为铁磁性。因此，当Fe1+yTe单晶薄膜满足y>0.15时，该单晶薄膜具有反常霍尔效应。
本发明实施例提供了一种超薄高Fe掺杂的Fe1+yTe(y>0.15)单晶铁磁性薄膜的制备方法，其包括以下具体步骤：
a)提供MgO基底，将该MgO基底置于超高真空系统中；
b)利用分子束外延生长技术，生长Fe1+yTe单晶薄膜于该MgO基底的表面。
超高真空系统是指气压小于等于10-8帕的封闭系统。本发明实施例中，超高真空系统可选为一装备了分子束外延生长装置的超高真空系统。
步骤a)中，在MgO基底置于所述超高真空系统中前，将所述MgO基底分别置于丙酮和异丙醇中超声10分钟。超声处理的目的是去除基底表面杂质以保证基底干净平整。本发明实施例中，在生长Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜前，将MgO基底升温至600℃，进行1.5小时的退火处理。
步骤b)中，在分子束外延生长过程中，保持MgO基底温度在280℃左右，分别提供一个Fe源，一个Te源，Fe源生长温度保持在1395℃～1435℃之间，Te源的生长温度保持在280℃-320℃。在生长完Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜后，将MgO基底在300℃下进行1小时的退火处理。本发明实施例中采用的各项参数，可使生长获得的Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜具有更好的薄膜质量，从而有利于获得具有反常霍尔效应的Fe1+yTe(y>0.15)单晶薄膜。
请参见图2，本发明实施例提供一种具有反常霍尔效应的薄膜，该薄膜包括SrTiO3(111)基底，一种掺Fe的Fe1+yTe单晶薄膜。SrTiO3(111)基底， Fe1+yTe单晶薄膜，依次层叠设置。其中，Fe1+yTe单晶薄膜位于SrTiO3基底之上，Fe1+yTe单晶薄膜与SrTiO3基底之间通过外延生长实现层叠设置。
请参见图3，本发明实施例提供一种具有反常霍尔效应的薄膜，该薄膜包括BaF2(001)基底，一种掺Fe的Fe1+yTe单晶薄膜。BaF2(001)基底，Fe1+yTe 单晶薄膜，依次层叠设置。其中，Fe1+yTe单晶薄膜位于BaF2基底之上，Fe1+yTe 单晶薄膜与BaF2基底之间通过外延生长实现层叠设置。
请参见图4，图4是本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.7Te薄膜的XRD图谱。其中未标注峰为基片的kβ衍射峰。图4表明薄膜Fe1.7Te 在衬底MgO(001)上是沿着<001>方向生长的，并且在XRD图谱中没有探测到杂相。
请参见图5，图5是本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.7Te薄膜的RHEED图谱。从图5可以看到明锐的RHEED条纹，表明了薄膜具有高的结晶质量和原子级别的平整。
请参见图6，图6是本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.7Te薄膜的原子力形貌图，图示区域面积是2μm×2μm。从图6可以看出，薄膜显示出立方形状的晶粒，该薄膜的粗糙度在0.5nm以下。
请参见图7，图7是本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.15Te 薄膜的纵向电阻R随温度变化的曲线。从图7可以看出，随着温度的下降， Fe1.15Te薄膜的纵向电阻上升，表现为非金属的行为。
请参见图8，图8是本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.22Te 薄膜的纵向电阻R随温度变化的曲线。从图8可以看出，随着温度的下降， Fe1.22Te薄膜的纵向电阻上升，表现为非金属的行为。
请参见图9，图9为本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.15Te 薄膜，在温度为2K时的横向电阻Rxy A随磁场的变化关系曲线。从图9中可以看出该薄膜具有反常霍尔效应。
请参见图10，图10为本发明实施例在MgO(001)基底上生长的Fe1.22Te 薄膜，在温度为2K时的横向电阻Rxy A随磁场的变化关系曲线。从图10可以看出该薄膜具有反常霍尔效应。
请参见图11，作为对比实验，图11为在MgO(001)基底上生长的母相 FeTe薄膜，在温度为2K时的横向电阻Rxy随磁场的变化关系曲线，从图11 可以看出该薄膜不具有反常霍尔效应。本发明实施例Fe1+yTe单晶薄膜与母相FeTe薄膜对比，可以说明随着大量的Fe掺杂进入Fe1+yTe薄膜中，体系会从反铁磁性向铁磁性转变，从而产生反常霍尔效应。
与现有技术相比，本发明至少具有以下优点：第一，采用MgO(001) 作为基底，MgO与FeTe单晶的晶格失配度小，保证了FeTe可以在MgO 表面的二维外延生长，并且MgO在低温下具有很高介电常数，能够有效屏蔽载流子之间的相互作用，获得较强的FeTe/MgO界面效应；第二，利用高量Fe掺杂，可引起FeTe薄膜的Fe掺杂量达到0.25；第三，利用本发明方法制备的高掺杂量的薄膜，其反常霍尔效应存在温度可在100K以上。
本发明未尽事宜为公知技术。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围。凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
a)选择MgO(100)基底，将该MgO(100)基底置于超高真空系统中；
b)利用分子束外延生长技术，生长Fe1+yTe单晶薄膜于该MgO(100)基底的表面，其中y>0.15，生长出来的Fe1+yTe单晶薄膜厚度为1-7nm。
2.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，在步骤a)中，在MgO(100)基底置于所述超高真空系统中前，将所述MgO(100)基底分别置于丙酮和异丙醇中超声10-50分钟。
3.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，在步骤b)中，先将MgO(100)基底升温至500℃-600℃，进行0.5小时-1.5小时的退火处理，然后再生长Fe1+yTe单晶薄膜。
4.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，在步骤b)中，在生长Fe1+yTe单晶薄膜时，所述MgO(100)基底温度保持在250℃-300℃。
5.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，在步骤b)中，在生长所述Fe1+yTe单晶薄膜时，分别提供一个Fe源，一个Te源；其中Fe源蒸发温度保持在1395℃～1435℃之间，Te源的蒸发温度保持在280℃-320℃。
6.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，在步骤b)中，在生长完Fe1+yTe单晶薄膜后，将MgO(100)基底在250-300℃下进行0.5小时-1.5小时的退火处理。
7.根据权利要求1所述的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜的制备方法，其特征在于，使用SrTiO3(111)或BaF2(001)作为基底替换MgO(100)基底。
8.一种采用权利要求1所述方法制备的高Fe掺杂的超薄Fe1+yTe单晶薄膜，其特征在于，所述Fe1+yTe单晶薄膜中Fe掺杂量为1+y＝1.15-2.0。
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