CN110110774A - 一种基于多模型融合的co2在离子液体中溶解度预测方法 - Google Patents
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Abstract
一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,首先将原始样本数据划分为训练集和测试集,然后利用训练集建立了ANN、SVM和ELM子模型,并分别采用最小化误差平方和方法、信息熵方法建立线性融合模型,最后将所建立的两种线性融合模型应用于测试集中,用于测试模型的预测性能。本发明具有简单易行、预测精度高等特点。根据本发明所得的研究结果,能准确预测CO2在离子液体中溶解度,为预测物质的理化参数提供了一种有效可行的模型化方法,也为评价与筛选高选择性离子液体提供了重要指导。
Description
技术领域
本发明涉及温室气体CO2溶剂吸收技术领域,尤其是一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法。
背景技术
目前能源危机和环境问题是备受关注的前沿问题,减少CO2排放量是未来可持续发展的重要挑战之一。碳捕获和埋存技术(Carbon Capture and Storage,简称CCS)是迄今为止研究缓解CO2排放量较为深入和成熟的理论,离子液体具有低挥发性、高溶解性和高选择性等优点,用于实现CO2捕集具有快速率、高效率和低能耗等优点。
目前获得CO2在离子液体中溶解度数据的方法主要有实验测取法和模型化方法。由于研究体系的非理想性行为、离子液体体系繁杂以及测量条件受限,再加上实验测量较为耗时耗资,因此无法完全通过实验测取法获得实际应用中所需要的溶解度数据。模型化方法分为机理建模方法和数据驱动建模方法。
由于热力学模型具有工程背景清晰、可解释性强、模型外推能力较好等优点,因此目前国内外众多研究者常采用热力学模型预测CO2在离子液体中溶解度。参照文献1:Lei,Z.,Dai,C.,Chen,B.Gas Solubility in Ionic Liquids.Chemical Reviews.2014,114,1289-1326.即:雷志刚,戴成娜,陈标华,离子液体中的气体溶解度,化学评论,2014,114,1289-132;Lei等都采用PR方程建立了CO2在离子液体中溶解度的预测模型。参照文献2:Soave,G.Equilibrium constants from a modified Redlich-Kwong equation ofstate.Chemical Engineering Science.1972,27,1197-1203.即:索阿韦戈,修正的Redlich-Kwong状态方程的平衡常数,化学工程科学,1972,27,1197-1203;采用SRK方程建立了CO2在离子液体中溶解度的预测模型。参照文献3:Breure,B.,Bottini,S.B.,Witkamp,G.J.,Peters,C.J.Thermodynamic modeling of the phase behavior of binarysystems of ionic liquids and carbon dioxide with the group contributionequation of state.Journal of Physical Chemistry B.2007,111,14265-14270.即:比安卡布雷尔,苏珊娜博蒂尼,格林特简,离子液体和二氧化碳二元体系相态的热力学模型及基团贡献状态方程,物理化学杂志B,2007,111,14265-14270;采用基团贡献法实现了离子液体和超临界CO2的二元系统相行为预测。参照文献4:Carvalho,P.J.;álvarez V.H.;Marrucho,I.M.;Aznar,M.;Coutinho,J.P.High pressure phase behavior of carbondioxide in 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide and1-butyl-3-methylimidazolium dicyanamide ionic liquids.Journal ofSupercritical Fluids.2009,50,105-111.即:佩德罗卡瓦略,维克托阿瓦兹,伊莎贝尔马鲁乔,二氧化碳在1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺和1-丁基-3-甲基咪唑二氰胺离子液体中的高压相行为,超临界流体学报,2009,50,105-111;采用UNIQUAC模型求取活度系数,并应用于结合Wong-Sandler混合规则的PR状态方程中,用于拟合CO2在磷类离子液体中的溶解度实验数据。参照文献5:Bavoh,C.B.;Lal,B.;Nashed,O.COSMO-RS:An ionicliquid prescreening tool for gas hydrate mitigation.Chinese Journal ofChemical Engineering.2016,24,1619-1624.即:巴沃科尼利厄斯,拉尔巴扬,纳希德奥马尔,用于减少天然气水合物的离子液体预筛选工具,中国化学工程学报,2016,24,1619-1624;采用量子化学建模方法建立了CO2在离子液体中溶解度的预测模型。
虽然机理建模方法能从理论上较为准确地预测CO2在离子液体中溶解度,但需要以实际情况的机理知识作为支撑点,体系参数物理意义不定,计算过程较为复杂,预测精度普遍不高,导致模型的通用性不强。
由于不需要输入和输出数据之间的任何假设,具有较强的内插和学习能力,目前数据驱动建模方法已广泛用于预测各种气体在不同吸收剂的溶解度。参照文献6:Ghiasi,M.M.;Mohammadi,A.H.Application of decision tree learning in modelling CO2equilibrium absorption in ionic liquids.Journal of Molecular Liquids.2017,242,594-605.即:穆罕默德吉亚西,阿米尔·穆罕默迪,决策树学习在离子液体CO2平衡吸收模拟中的应用,分子液体杂志,2017,242,594-605;采用决策树准则精确预测了CO2在离子液体中的溶解度。参照文献7:Eslamimanesh,A.;Gharagheizi,F.;Mohammadi,A.H,;Richon,D.Artificial Neural Network modeling of solubility of supercriticalcarbon dioxide in 24 commonly used ionic liquids.Chemical EngineeringScience.2011,66,3039-3044.即:阿里·伊斯兰曼,阿米尔穆罕默迪,法哈德加拉格,24种常见离子液体中超临界二氧化碳浓度的人工神经网络模拟,化学工程科学,2011,66,3039-3044;采用人工神经网络(ANN)算法实现了CO2在24种常用离子液体中的溶解度预测,且预测效果良好。参照文献8:Lashkarbolooki,M.;Shafipour,Z.S.;Hezave,A.Z.;Farmani,H.Use of artificial neural networks for prediction of phase equilibria in thebinary system containing carbon dioxide.The Journal of SupercriticalFluids.2013,75,144-151.即:拉什卡莫得法,沙菲萨达特,赫奈文阿拉尼,使用人工神经网络预测含二氧化碳的二元系统中的相平衡,超临界流体学报,2013,75,144-151;比较了ANN模型与EOS模型用于预测超临界CO2中固体溶解度的能力,结果表明,与EOS模型相比,ANN模型与实验数据的吻合程度更好。参照文献9:Lashkarbolooki,M.;Shafipour,Z.S.;Hezave,A.Z.Trainable cascade-forward back-propagation network modeling of spearmintoil extraction in a packed bed using SC-CO2.The Journal of SupercriticalFluids.2013,73,108-115.即:拉什卡莫得法,沙菲萨达特,赫奈文阿拉尼,使用SC-CO2在填充床中进行留兰香油提取的可训练级联反向传播网络建模,超临界流体学报,2013,73,108-115;使用ANN预测含CO2二元系统中的相平衡行为,模型预测精度较高。参照文献10:Tatar,A.;Naseri,S.;Bahadori,M.Prediction of carbon dioxide solubility inionic liquids using MLP and radial basis function(RBF)neural networks.Journalof the Taiwan Institute of Chemical Engineers.2016,60,151-164.即:艾弗森塔尔,塞得奈瑟瑞,穆罕默德·巴哈霍里,预测二氧化碳在离子侧面质量分子和径向基底裂变(Ribf)神经网络中的溶解度,台湾化工学院学报,2016,60,151-164;采用CMIS方法将各类子模型进行融合输出,得到了CO2在离子液体中溶解度的预测结果,该结果和实验值吻合度较高。
目前采用数据驱动建模方法建立CO2在离子液体中溶解度的预测模型,易陷入局部寻优且无法描述问题的全局特性,导致该类模型的预测性能受限。
发明内容
为了克服现有机理建模方法和数据驱动建模方法实现CO2在离子液体中溶解度预测所存在的预测精度、适应性不佳的不足,本发明提供一种预测精度较高、适应性较好的基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:
一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,包括以下步骤:
1)选取温度T、压力P、临界温度Tc、临界压力Pc、分子量M和偏心因子w作为CO2在离子液体中溶解度预测模型的输入变量,将CO2在离子液体中溶解度作为模型的输出变量;
2)建立样本数据集,按照比例将样本数据集划分为训练集X1和测试集X2,并确保训练集中涵盖所有离子液体种类;
3)采用训练集X1分别建立1个人工神经网络ANN子模型、1个支持向量机SVM子模型和1个极限学习机ELM子模型;
4)采用最小化误差平方和方法计算步骤3各子模型的权重系数,建立第1种线性融合模型;
5)采用信息熵方法计算步骤3各子模型的权重系数,建立第2种线性融合模型;
6)采用测试集X2对步骤4和步骤5的线性融合模型预测性能进行测试;
7)将新离子液体的温度T、压力P、临界温度Tc、临界压力Pc、分子量M和偏心因子w分别输入步骤4和步骤5的模型中,得到CO2在新离子液体中的溶解度数值。
进一步,所述步骤1中,离子液体包含[BMIM][BF4]、[EMIM][TF2N]、[EMIM][ETSO4]、[HMIM][TF2N]、[HMIM][TFO]、[HMIM][BF4]、[HMIM][MESO4]、[BMMIM][TF2N]和[HMIM][PF6]。
优选的,所述步骤2中,所述比例为5:1。
再进一步,所述步骤3中,各个子模型的参数为:
2.1)ANN的拓扑结构为6×4×1,隐含层的传递函数为tansig型激励函数,输出层的传递函数为purelin型激励函数,训练算法采用Levenberg-Marquardt算法;
2.2)SVM的核函数为径向基核函数,其中核宽度为0.002;
2.3)ELM的激励函数为sigmoid,隐含层节点数取为150。
更进一步,所述步骤4中,权重系数向量ω计算公式为:
式中,Rm×1表示元素全为1的列向量,m表示子模型个数。E=(Ej,k)m×m表示线性融合模型的预测误差信息矩阵,当j≠k,Ej,k表示第j个子模型和第k个子模型的预测误差协方差,当j=k,Ej,k表示第j个子模型的预测误差平方和。
优选的,所述步骤4中,线性融合模型表达式为:
Y=0.3630yBP+0.2816ySVM+0.3554yELM
式中,yBP表示BP神经网络的输出结果,ySVM表示支持向量机的输出结果,yELM表示极限学习机的输出结果。
所述步骤5中,权重系数wj计算公式为:
式中,Di表示第j个子模型相对预测误差的变异程度系数,m表示样本数目,n表示子模型个数。
所述步骤5中,线性融合模型表达式为:
Y=0.3715yBP+0.2689ySVM+0.3596yELM
式中,yBP表示BP神经网络的输出结果,ySVM表示支持向量机的输出结果,yELM表示极限学习机的输出结果。
本发明的技术构思为:首先将原始样本数据划分为训练集和测试集,然后利用训练集建立人工神经网络、支持向量机和极限学习机子模型,并分别采用最小化误差平方和方法、信息熵方法建立线性融合模型,最后将所建立的两种线性融合模型应用于测试集中,用于预测CO2在离子液体中溶解度。
本发明的有益效果主要表现在:
1、线性融合模型充分考虑了不同子模型的特点,从不同角度挖掘各个子模型的有效信息,有效地描述了问题的全局特性,提高了模型的预测精度和稳定性;
2、信息熵方法求取融合模型的权重系数,能够综合考虑各子模型间的差异性和误差因素,利用样本数据的显性和隐形信息,分散了模型的预测风险,提高了模型的预测精度,从而改善模型的整体预测性能;
3、根据本发明所建立的CO2在离子液体中溶解度预测模型,能较好地描述不同温度、压力和离子液体的溶解度数值,具有较好的预测性能。将有助于研究CO2和离子液体之间的相互作用,也为满足工业需求的离子液体设计提供重要指导。
附图说明
图1是多模型融合建模实施流程。
图2是3个子模型的线性融合示意图。
图3是5种模型的实验数据与预测数据交叉图。
图4是5种模型的预测误差分布直方图。
图5是5种模型的性能指标比较图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步描述。
参照图1~图5,一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,首先将原始样本数据划分为训练集和测试集,利用训练集建立ANN、SVM和ELM子模型,然后分别用最小化误差平方和方法、信息熵方法建立线性融合模型,最后利用测试集对建立的两种融合模型进行模型性能测试,包括以下步骤::
(1)选取模型的输入变量和输出变量。选取温度(T)、压力(P)、临界温度(Tc)、临界压力(Pc)、分子量(M)和偏心因子(w)6个参数作为CO2在离子液体中溶解度预测模型的输入变量;将CO2在离子液体中溶解度作为模型的输出变量。9种离子液体的具体理化参数如表1所示。
序号 | 离子液体 | M(g/mol) | Tc(k) | P<sub>c</sub>(MPa) | w |
1 | [BMIM][BF4] | 226.03 | 623.3 | 2.04 | 0.8489 |
2 | [EMIM][TF2N] | 391.30 | 788.05 | 3.31 | 1.225 |
3 | [EMIM][ETSO4] | 236.29 | 1061.1 | 4.04 | 0.3368 |
4 | [HMIM][TF2N] | 447.92 | 1292.78 | 2.3888 | 0.3893 |
5 | [HMIM][TFO] | 316.34 | 1055.6 | 2.4954 | 0.489 |
6 | [HMIM][BF4] | 254.08 | 716.61 | 1.7941 | 0.6589 |
7 | [HMIM][MESO4] | 278.37 | 1110.84 | 2.9611 | 0.4899 |
8 | [BMMIM][TF2N] | 433.4 | 1255.8 | 2.031 | 0.3193 |
9 | [HMIM][PF6] | 312.24 | 759.16 | 1.5499 | 0.9385 |
表1
(2)建立包含463组样本数据的样本数据集,按照5:1的比例将样本数据集随机分为382组数据为训练集X1,81组数据测试集X2,并确保了训练集中涵盖所有离子液体种类。
(3)采用训练集X1建立ANN、SVM和ELM子模型。ANN模型的拓扑结构为6×4×1,隐含层传递函数为tansig型激励函数,输出层函数为purelin型激励函数,训练算法采用Levenberg-Marquardt算法;SVM模型采用径向基核函数,其中模型核宽度为0.002;ELM模型的激励函数为sigmoid,隐含层节点数为150。
(4)3个子模型的线性融合示意图如图2所示。根据步骤3建立的BP神经网络子模型、SVM子模型和ELM子模型,采用最小化误差平方和方法计算各个子模型的权重系数,建立第1种线性融合模型。采用最小化误差平方和方法计算权重系数的具体计算公式为:
式中,Rm×1表示元素全为1的列向量,m表示子模型个数。E=(Ej,k)m×m表示线性融合模型的预测误差信息矩阵,当j≠k,Ej,k表示第j个子模型和第k个子模型的预测误差协方差,当j=k,Ej,k表示第j个子模型的预测误差平方和。
建立的线性融合模型表达式如下:
Y=0.3630yBP+0.2816ySVM+0.3554yELM
式中,yBP表示BP神经网络的输出结果,ySVM表示支持向量机的输出结果,yELM表示极限学习机的输出结果。
(5)参考图2,根据步骤3建立的BP神经网络子模型、SVM子模型和ELM子模型,采用信息熵法计算各子模型的权重系数,建立第2种线性融合模型。采用信息熵法计算组合权重的具体计算公式为:
式中,Di表示第j个子模型相对预测误差的变异程度系数,m表示样本数目,n表示子模型个数。
建立的线性融合模型表达式如下:
Y=0.3715yBP+0.2689ySVM+0.3596yELM
(6)采用测试集X2对上述线性融合模型的预测性能、稳定性和泛化能力进行测试。各定量指标计算公式如下所示:
具体测试结果如表2所示。表2为5种预测模型的性能指标数据(测试集);
表2
图3给出了5种模型的实验数据与预测数据交叉图,其中子图a表示ANN子模型,子图b表示SVM子模型,子图c表示ELM子模型,子图d表示采用最小化误差平方和方法建立的线性融合模型,子图e表示采用信息熵法建立的线性融合模型。图4给出了5种模型的预测误差分布直方图,其中子图a~e表示的模型类型同图3。根据表2的具体数据,5种模型的性能指标比较图如图5所示。
由表2、图3和图4可知,两种线性融合模型的预测性能要优于各单一子模型(ANN、SVM或ELM),而且采用信息熵法建立的线性融合模型预测性能要优于采用最小化误差平方和方法建立的线性融合模型。这是因为:线性融合模型能充分结合各子模型的特点,从不同角度为预测模型提供有用信息,从而提高了预测模型的精确度和可靠度。
(7)将新离子液体的温度(T)、压力(P)、临界温度(Tc)、临界压力(Pc)、分子量(M)和偏心因子(w)6个参数分别输入步骤4和步骤5的模型中,得到CO2在新离子液体中的溶解度数值。
采用本发明方法建立的CO2在离子液体中溶解度预测方法,能够综合考虑各子模型间的差异性和误差因素,利用样本数据的显性和隐形信息,分散了模型的预测风险,提高了模型的预测精度,从而提升了模型的整体预测性能。
最后需要说明的是,以上优选实施例仅为本发明的实施方式更易于理解,而非用以限定本发明。尽管通过上述优选实施例已经对本发明进行了详细的描述,但任何本发明所属技术领域内的技术人员应当理解,可以在实施的形式上及细节上作任何的修改与变化,而不偏离本发明权利要求书所限定的范围。
Claims (8)
1.一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
1)选取温度T、压力P、临界温度Tc、临界压力Pc、分子量M和偏心因子w作为CO2在离子液体中溶解度预测模型的输入变量,将CO2在离子液体中溶解度作为模型的输出变量;
2)建立样本数据集,按照比例将样本数据集划分为训练集X1和测试集X2,并确保训练集中涵盖所有离子液体种类;
3)采用训练集X1分别建立1个人工神经网络ANN子模型、1个支持向量机SVM子模型和1个极限学习机ELM子模型;
4)采用最小化误差平方和方法计算步骤3各子模型的权重系数,建立第1种线性融合模型;
5)采用信息熵方法计算步骤3各子模型的权重系数,建立第2种线性融合模型;
6)采用测试集X2对步骤4和步骤5的线性融合模型预测性能进行测试;
7)将新离子液体的温度T、压力P、临界温度Tc、临界压力Pc、分子量M和偏心因子w分别输入步骤4和步骤5的模型中,得到CO2在新离子液体中的溶解度数值。
2.如权利要求1所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤1中,离子液体包含[BMIM][BF4]、[EMIM][TF2N]、[EMIM][ETSO4]、[HMIM][TF2N]、[HMIM][TFO]、[HMIM][BF4]、[HMIM][MESO4]、[BMMIM][TF2N]和[HMIM][PF6]。
3.如权利要求1或2所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤2中,所述比例为5:1。
4.如权利要求1或2所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤3中,各个子模型的参数为:
2.1)ANN的拓扑结构为6×4×1,隐含层的传递函数为tansig型激励函数,输出层的传递函数为purelin型激励函数,训练算法采用Levenberg-Marquardt算法;
2.2)SVM的核函数为径向基核函数,其中核宽度为0.002;
2.3)ELM的激励函数为sigmoid,隐含层节点数取为150。
5.如权利要求1或2所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤4中,权重系数向量ω计算公式为:
式中,Rm×1表示元素全为1的列向量,m表示子模型个数,E=(Ej,k)m×m表示线性融合模型的预测误差信息矩阵,当j≠k,Ej,k表示第j个子模型和第k个子模型的预测误差协方差,当j=k,Ej,k表示第j个子模型的预测误差平方和。
6.如权利要求5所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤4中,线性融合模型表达式为:
Y=0.3630yBP+0.2816ySVM+0.3554yELM
式中,yBP表示BP神经网络的输出结果,ySVM表示支持向量机的输出结果,yELM表示极限学习机的输出结果。
7.如权利要求1或2所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤5中,权重系数wj计算公式为:
式中,Di表示第j个子模型相对预测误差的变异程度系数,m表示样本数目,n表示子模型个数。
8.如权利要求7所述的一种基于多模型融合的CO2在离子液体中溶解度预测方法,其特征在于,所述步骤5中,线性融合模型表达式为:
Y=0.3715yBP+0.2689ySVM+0.3596yELM
式中,yBP表示BP神经网络的输出结果,ySVM表示支持向量机的输出结果,yELM表示极限学习机的输出结果。
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