CN110061277A - 用于混合反应物体系的燃料电池反应器 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于混合反应物体系的燃料电池反应器，属于燃料电池反应器技术领域。解决了现有技术中燃料电池反应器无法应用于混合反应物体系的技术问题。本发明的燃料电池反应器，包括电池模块、绝缘外套、导线和显示器；电池模块为一个电池组件或由首尾相接依次堆叠的多个电池组件组成；电池组件由按顺序依次堆叠的阳极液体分散层、阳极集流层、阳极催化剂层、分隔膜、阴极催化剂层、阴极集流层和阴极液体分散层组成。该燃料电池反应器能够实现混合反应物体系中特定物质的自发降解，无需外加驱动力，安全可靠，操作简单。

Description

用于混合反应物体系的燃料电池反应器
技术领域
本发明属于燃料电池反应器技术领域，具体涉及一种用于混合反应物体系的燃料电池反应器。
背景技术
燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的发电装置，又称电化学发电器。它是继水力发电、热能发电和原子能发电之后的第四种发电技术。由于燃料电池是通过电化学反应把燃料的化学能中的吉布斯自由能部分转换成电能，不受卡诺循环效应的限制，因此效率高，另外，燃料电池用燃料和氧气作为原料；同时没有机械传动部件，故没有噪声污染，排放出的有害气体极少。由此可见，从节约能源和保护生态环境的角度来看，燃料电池是最有发展前途的发电技术。
燃料电池按电化学原理工作，即等温的把贮存在燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能，因而实际过程是氧化还原反应。燃料电池主要由四部分组成，即阳极、阴极、电解质和外部电路。燃料气和氧化气分别由燃料电池的阳极和阴极通入，燃料气在阳极上放出电子，电子经外电路传导到阴极并与氧化气结合生成离子，离子在电场作用下，通过电解质迁移到阳极上，与燃料气反应，构成回路，产生电流。同时，由于本身的电化学反应以及电池的内阻，燃料电池还会产生一定的热量。现有的燃料电池中阴极的氧气和阳极的燃料不能返混，否则会造成混合电动势，电池内短路。这就对燃料和氧化剂的纯度提出了很高的要求，使得燃料电池不能应用于燃料/氧气混合体系。电解质起传递离子和分离燃料气、氧化气的作用，为阻挡两种气体混合导致电池内短路，电解质通常为致密结构，但现有酸性体系中商业化的电解质膜比较昂贵，碱性体系中尚无可信赖的电解质膜。
最近研究报道表明，存在高选择性阴极催化剂，对氧气高选择性还原，同时耐受燃料。如Ni3S2(Angew.Chem.Int.Ed.2017,56,7496–7499)在甲酸盐/O2混合环境中，相比于燃料电池常用催化剂Pt/C，展现出很高的选择性，只选择性还原O2，而甲酸盐在催化剂上不发生氧化反应。同时MnCoNiO4/N-MWCNT和NiCo2O4/N-graphene(Journal of Power Sources，2016，331，340-347)两种非金属催化剂也被证明在碱性燃料电池中有较好的选择性和较高的活性，在液体燃料(甲醇、乙醇、乙二醇)/O2混合体系中，对氧还原的活性几乎与Pt/C催化剂相当，对燃料氧化几乎没有活性。这些高选择性阴极催化剂使得液体燃料/O2混合溶液可以流过阴极且不会造成混合电动势，省去昂贵电解质膜的使用。
高选择性催化剂的成功研制，使得燃料/氧气混合体系燃料电池成为可能。混合燃料可以从阴极流向阳极，无需电解质膜或电解质膜无须致密，方便微小型燃料电池的集成。如中国专利公布了一种用于混合反应物的膜电极组件及混合反应物燃料电池系统(公开号100521331C)，允许氧化剂和燃料在电池模块内部混合，但燃料和氧化剂在进料之前仍然需要分开存储，燃料和氧化剂的混合在电池内部进行，增加动力学复杂性，同时料液流动方向垂直于电池组块，使得料液与催化剂不能充分接触。中国专利公布了一种可以用混合反应物的燃料电池装置(公开号1426613A)，但其燃料、氧化剂、电解质是以混合物的方式存在的，不采用固体电解质膜，使得燃料电池动力学更复杂，同时电解质是碱性液体电解质，遇到二氧化碳易形成碳酸盐，降低电解质传导离子功能。
发明内容
有鉴于此，为解决现有技术中燃料电池反应器无法应用于混合反应物体系的技术问题，本发明提供一种用于混合反应物体系的燃料电池反应器。
本发明解决上述技术问题采取的技术方案如下。
用于混合反应物体系的燃料电池反应器，包括电池模块、绝缘外套、导线和显示器；
所述电池模块为一个电池组件或由首尾相接依次堆叠的多个电池组件组成；电池组件由按顺序依次堆叠的阳极液体分散层、阳极集流层、阳极催化剂层、分隔膜、阴极催化剂层、阴极集流层和阴极液体分散层组成；阳极液体分散层为单层多孔碳纸或单层多孔碳布；阳极集流层为多孔碳膜或多孔导电金膜；阳极催化剂层的材料为高选择性高活性的氧化催化剂；分隔膜为弱酸条件下稳定的高分子聚合物电解质薄膜或多孔高分子聚合物电解质薄膜；阴极催化剂层的材料为高选择性高活性的还原催化剂；阴极集流层为多孔碳膜或多孔导电金膜；阴极液体分散层为外表面经憎水处理的单层多孔碳纸或单层多孔碳布；
所述绝缘外套套在电池模块外，封装电池模块的侧壁和上下表面的外边缘，仅最外侧的阳极液体分散层和阴极液体分散层部分裸露，绝缘外套的材料为耐弱酸碱腐蚀的绝缘材料；
所述导线的数量为电池组件数量的二倍，每两根导线与一个电池组件配合，两根导线的一端分别与电池组件阳极集流层和阴极集流层连接，且与最外端的阳极集流层连接的导线的另一端穿出绝缘外套与显示器的正极连接，与最外端的阴极集流层连接的导线的另一端穿出绝缘外套与显示器的负极连接，当电池组件为多个时，多个电池组件串联；
所述显示器能够显示燃料电池产生的电流的数值。
进一步的，所述阳极集流层附着在阳极液体分散层上，所述高选择性高活性的氧化催化剂和高选择性高活性的还原催化剂喷涂在分隔膜的两侧形成阳极催化剂层和阴极催化剂层，所述阴极集流层附着在阴极液体分散层上。
进一步的，所述高选择性指目标产物/总产物大于80％，所述高活性指质量活性大于0.32Amg-1。
进一步的，所述高选择性高活性的氧化催化剂为Pt或PtAu；所述高选择性高活性的还原催化剂为Fe-N-BP或单原子Pt。
进一步的，所述单层多孔碳纸和单层多孔碳布的厚度均为100-200μm，孔隙率均为60-80％。
进一步的，所述多孔碳膜为多孔石墨，多孔碳膜和多孔导电金膜的厚度均小于10μm。
进一步的，所述分隔膜的厚度小于100μm，高分子聚合物为全氟磺酸，多孔高分子聚合物电解质薄膜的孔径大于5nm。
进一步的，所述憎水处理的方式为在单层多孔碳纸或单层多孔碳布的外表面设置憎水层，憎水层的材料为憎水材料。
进一步的，所述电池模块为圆柱形，绝缘外套为上下表面皆设有中心通孔的中空圆柱体，内腔恰好与电池模块配合，电池模块固定在绝缘外套的内腔中，电池模块最外侧的阳极液体分散层和阴极液体分散层分别与绝缘外套上下表面的外边缘的内侧接触，电池模块的侧壁与绝缘外套的内壁接触。
进一步的，所述显示器能够显示剩余燃料浓度。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，利用燃料电池的电化学反应，实现对混合反应物中特定物质的自发降解和实时监控；
通过将阳极液体分散层、阳极集流层、阳极催化剂、分隔膜、阴极催化剂、阴极集流层和阴极液体分散层封装在绝缘外套中制成燃料电池反应器，在高选择性高活性阳极催化剂和阴极催化剂作用下，燃料电池反应器阳极可选择性吸附、氧化预降解物质，阴极可选择性吸附、还原混合反应物中氧气，阴阳电极可以分别进行电化学氧化还原反应，构成回路，此过程自发进行，无需外加驱动力，安全可靠，操作简单，同时燃料电池的外部输出可连接电流显示装置，还能够通过匹配混合体系中燃料浓度与燃料电池反应器的输出电流，实时观测混合反应物中预降解反应物浓度。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式中的技术方案，下面将对具体实施方式中的描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些具体实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的用于混合反应物体系的燃料电池反应器(含一个电池组件)的制备工艺流程图；
图中，1、电池组件，101、阳极液体分散层，102、阳极集流层，103、阳极催化剂，104、分隔膜，105、阴极催化剂，106、阴极集流层，107、阴极液体分散层，2、绝缘外套，3、导线，4、电流显示装置。
具体实施方式
以下结合附图进一步说明本发明。
如图1所示，本发明的用于混合反应物体系的燃料电池反应器包括电池模块、绝缘外套2、导线3和显示器4；
电池模块为一个电池组件1或由首尾相接依次紧密堆叠的多个电池组件1组成。
每个电池组件1由按顺序(可从首至尾也可以从尾至首)依次紧密堆叠的阳极液体分散层101、阳极集流层102、阳极催化剂层103、分隔膜104、阴极催化剂层105、阴极集流层106和阴极液体分散层107组成；
阳极液体分散层101为单层多孔碳纸或单层多孔碳布，厚度为100-200μm，孔隙率为60-80％，可通过商购获得。阳极液体分散层101为亲水电极，表面不做憎水处理。
阳极集流层102为多孔碳膜或多孔导电金膜，厚度小于10μm，阳极集流层102附着在阳极液体分散层101上。常用的多孔碳膜如多孔石墨膜。阳极集流层102用以收集电子。
阳极催化剂层103的材料为高选择性高活性的氧化催化剂，高选择性指目标产物/总产物大于80％，高活性指质量活性大于0.32Amg-1。该氧化催化剂在混合体系中，对特定反应物选择性高于氧气，选择性催化燃料氧化，而不催化氧气的还原反应，或更倾向于发生氧化反应，产生静阳极电流；常用的氧化催化剂如Pt、PtAu等。上述氧化催化剂喷涂在分隔膜104一侧即形成阳极催化剂层103。
分隔膜104为弱酸条件下稳定的高分子聚合物电解质薄膜，膜厚度小于100μm。常用的高分子聚合物电解质薄膜如全氟磺酸电解质薄膜。高分子聚合物薄膜电解质薄膜可以多孔，孔径大于5nm。分隔膜104是阻隔阴阳两极催化剂接触的薄膜，用以防止阳极催化剂层103和阴极催化剂层105在液体燃料中混合并传递离子。
阴极催化剂层105的材料为高选择性高活性的还原催化剂，高选择性指目标产物/总产物大于80％，高活性指质量活性大于0.32Amg-1。该还原催化剂对氧气具有高选择性和活性，且活性高于对燃料的氧还原催化剂，还原催化剂在混合体系中，选择性催化氧气还原，而不催化燃料的氧化反应；常用的还原催化剂如Fe-N-BP、单原子Pt等。上述还原催化剂喷涂在分隔膜104另一侧形成阴极催化剂层105。
阴极集流层106为多孔碳膜或多孔导电金膜，厚度小于10μm。阴极集流层106附着在阴极液体分散层107上。常用的多孔碳膜如多孔石墨膜。阴极集流层106用以收集电子。
阴极液体分散层107为外表面经憎水处理的单层多孔碳纸或单层多孔碳布，即单层多孔碳纸或单层多孔碳布未经憎水处理的表面(内表面)与阴极集流层106接触。单层多孔碳纸和单层多孔碳布的厚度均为100-200μm，孔隙率均为60-80％，可通过商购获得。憎水处理的方式通常为在单层多孔碳纸或单层多孔碳布表面设置憎水层，憎水层的材料为憎水材料，方法是在单层多孔碳纸或单层多孔碳布的外表面涂覆含有憎水材料的溶液，如聚四氟乙烯(PTFE)溶液。阴极液体分散层107为憎水电极。
绝缘外套2套在电池模块外，封装电池模块的侧壁和上下表面的外边缘，使电池模块的各层紧密接触，仅最外侧的阳极液体分散层101和阴极液体分散层107部分裸露，用以接触混合反应物体系。绝缘外套2的具体形状根据电池模块的外轮廓形状确定，如电池模块为圆柱形，绝缘外套2为上下表面皆设有中心通孔的中空圆柱体，内腔恰好与电池模块配合，电池模块固定在绝缘外套2的内腔中，电池模块最外侧的阳极液体分散层101和阴极液体分散层107分别与绝缘外套2上下表面的中心通孔的边缘接触，电池模块的侧壁与绝缘外套2的内壁接触。绝缘外套2的材料为耐弱酸碱腐蚀的绝缘材料，耐强酸碱更好，最好易于加工，如聚四氟乙烯等。
导线3的数量为电池组件1数量的二倍，每两根导线3与一个电池组件1配合，两根导线3的一端分别与电池组件1阳极集流层102和阴极集流层106连接，当电池组件1为一个时，与阳极集流层102连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的正极连接，与阴极集流层106连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的负极连接；当电池组件1为多个时，与最外侧的阳极集流层102连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的正极连接，与最外侧的阴极集流层106连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的负极连接，且多个电池组件1串联，即相邻的两个电池组件1上的相邻的两根导线3串联。
显示器4能够显示燃料电池产生的电流的数值，还可以将电流的数值进一步的转化成剩余燃料浓度等其他变量显示。显示器4可通过商购获得，如PZEM-031LCD，D85-2042AG等。
本发明的用于混合反应物体系的燃料电池反应器在使用时，反应器与混合反应物体系的接触方式，可以是混合反应物从电池的阳极液体分散层101或阴极液体分散层107流入，流经电池，从阴极液体分散层107或阳极液体分散层101流出，也可以是直接将电池置于混合反应物体系中，阳极液体分散层101和阴极液体分散层107同时接触混合反应物体系。
本发明的用于混合反应物体系的燃料电池反应器适用于燃料/氧气混合体系，燃料/氧气混合体系是指液体-液体混合体系和液体-气体混合体系，如醉酒时人体血液中的乙醇/溶解氧体系、污水处理时甲酸/空气体系、雾霾空气中有机碳氢化合物/空气体系等能构成氧化还原电化学反应的混合体系。
以下结合实施例进一步说明本发明。
实施例1
用于混合反应物体系的燃料电池反应器包括电池模块、绝缘外套2、导线3和显示器4；
电池模块由按顺序依次堆叠的阳极液体分散层101、阳极集流层102、阳极催化剂层103、分隔膜104、阴极催化剂层105、阴极集流层106和阴极液体分散层107组成；
多孔亲水碳纸为阳极液体分散层101，在多孔亲水碳纸上镀一层导电碳膜作为阳极集流层102，乙醇氧化催化剂(PtRh)为阳极催化剂，以多孔酸性聚合物电解质薄膜(Nafion 115)为分隔膜104，氧还原催化剂(单原子Pt)为阴极催化剂，阳极催化剂和阴极催化剂分别喷涂在分隔膜104的两侧，形成阳极催化剂层103和阴极催化剂层105，多孔憎水碳纸为阴极液体分散层107，在多孔憎水碳纸内侧镀一层多孔导电碳膜作为阴极集流层106。
绝缘外套2封装电池模块的侧壁和上下表面的外边缘，使电池模块的各层紧密接触，仅最外侧的阳极液体分散层101和阴极液体分散层107部分裸露，用以接触混合反应物体系；组成厚度仅为0.5cm，直径为1cm的薄片电池。
两根导线3的一端分别与阳极集流层102和阴极集流层106连接，且与阳极集流层102连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的正极连接，与阴极集流层106连接的导线3的另一端穿出绝缘外套2与显示器4的负极连接。
显示器4能够显示燃料电池产生电流大小和剩余浓度，电流显示器型号为PZEM-031LCD。
实施例1的用于混合反应物体系的燃料电池反应器用于血液中乙醇/水/O2混合体系中乙醇的自发降解体外实验，外接导线输出电流可是实时显示，关联乙醇浓度变化。
实施例2
用于混合反应物体系的燃料电池反应器包括电池模块、绝缘外套2、导线3和显示器4；
电池模块由首尾相接依次堆叠的多个电池组件1组成，每个电池组件1由按顺序依次堆叠的阳极液体分散层101、阳极集流层102、阳极催化剂层103、分隔膜104、阴极催化剂层105、阴极集流层106和阴极液体分散层107组成；
多孔亲水碳纸为阳极液体分散层101，在多孔亲水碳纸上镀一层多孔导电金膜作为阳极集流层102，甲酸氧化催化剂(PtPb)为阳极催化剂，以多孔酸性聚合物电解质薄膜(Nafion 212)为分隔膜104，氧还原催化剂(Fe-N-BP)为阴极催化剂，阳极催化剂和阴极催化剂分别喷涂在分隔膜104的两侧，形成阳极催化剂层103和阴极催化剂层105，多孔憎水碳纸为阴极液体分散层107，在多孔憎水碳纸内侧镀一层多孔导电金膜作为阴极集流层106。
绝缘外套2封装电池模块的侧壁和上下表面的外边缘，使电池模块的各层紧密接触，仅最外侧的阳极液体分散层101和阴极液体分散层107部分裸露，用以接触混合反应物体系。形成长5cm，宽5cm，高2cm的长方体电池。
导线3的数量为电池组件1数量的二倍，每两根导线3与一个电池组件1配合，两根导线3的一端分别与电池组件1的阳极集流层102和阴极集流层106连接，与最外侧的阳极集流层102连接的导线3穿出绝缘外套2与显示器4的正极连接，与最外侧的阴极集流层106连接的导线3穿出绝缘外套2与显示器4的负极连接，相连的两个电池组件1上的相邻的两根导线3串联。
显示器4能够显示燃料电池产生电流大小和剩余浓度，电流显示器型号为PZEM-031LCD。
实施例2的用于混合反应物体系的燃料电池反应器用于污水中甲酸/O2/水混合体系中甲醇的自发降解实验，外接导线输出电流可是实时显示，关联甲酸浓度变化。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (10)

1.用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，包括电池模块、绝缘外套(2)、导线(3)和显示器(4)；
所述电池模块为一个电池组件(1)或由首尾相接依次堆叠的多个电池组件(1)组成；电池组件(1)由按顺序依次堆叠的阳极液体分散层(101)、阳极集流层(102)、阳极催化剂层(103)、分隔膜(104)、阴极催化剂层(105)、阴极集流层(106)和阴极液体分散层(107)组成；阳极液体分散层(101)为单层多孔碳纸或单层多孔碳布；阳极集流层(102)为多孔碳膜或多孔导电金膜；阳极催化剂层(103)的材料为高选择性高活性的氧化催化剂；分隔膜(104)为弱酸条件下稳定的连续高分子聚合物电解质薄膜或多孔高分子聚合物电解质薄膜；阴极催化剂层(105)的材料为高选择性高活性的还原催化剂；阴极集流层(106)为多孔碳膜或多孔导电金膜；阴极液体分散层(107)为外表面经憎水处理的单层多孔碳纸或单层多孔碳布；
所述绝缘外套(2)套在电池模块外，封装电池模块的侧壁和上下表面的外边缘，仅最外侧的阳极液体分散层(101)和阴极液体分散层(107)部分裸露，绝缘外套(2)的材料为耐弱酸碱腐蚀的绝缘材料；
所述导线(3)的数量为电池组件(1)数量的二倍，每两根导线(3)与一个电池组件(1)配合，两根导线(3)的一端分别与电池组件(1)阳极集流层(102)和阴极集流层(106)连接，且与最外侧的阳极集流层(102)连接的导线(3)的另一端穿出绝缘外套(2)与显示器(4)的正极连接，与最外侧的阴极集流层(106)连接的导线(3)的另一端穿出绝缘外套(2)与显示器(4)的负极连接，当电池组件(1)为多个时，多个电池组件(1)串联；
所述显示器(4)能够显示燃料电池产生的电流的数值。
2.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述阳极集流层(102)附着在阳极液体分散层(101)上，所述高选择性高活性的氧化催化剂和高选择性高活性的还原催化剂喷涂在分隔膜(104)的两侧形成阳极催化剂层(103)和阴极催化剂层(105)，所述阴极集流层(106)附着在阴极液体分散层(107)上。
3.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述高选择性指目标产物/总产物大于80％，所述高活性指质量活性大于0.32Amg-1。
4.根据权利要求3所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述高选择性高活性的氧化催化剂为Pt或PtAu；所述高选择性高活性的还原催化剂为Fe-N-BP或单原子Pt。
5.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述单层多孔碳纸和单层多孔碳布的厚度均为100-200μm，孔隙率均为60-80％。
6.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述多孔碳膜为多孔石墨，多孔碳膜和多孔导电金膜的厚度均小于10μm。
7.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述分隔膜(104)的厚度小于100μm，高分子聚合物为全氟磺酸，多孔高分子聚合物电解质薄膜的孔径大于5nm。
8.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述憎水处理的方式为在单层多孔碳纸或单层多孔碳布的外表面设置憎水层，憎水层的材料为憎水材料。
9.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述电池模块为圆柱形，绝缘外套(2)为上下表面皆设有中心通孔的中空圆柱体，内腔恰好与电池模块配合，电池模块固定在绝缘外套(2)的内腔中，电池模块最外侧的阳极液体分散层(101)和阴极液体分散层(107)分别与绝缘外套(2)上下表面的外边缘的内侧接触，电池模块的侧壁与绝缘外套(2)的内壁接触。
10.根据权利要求1所述的用于混合反应物体系的燃料电池反应器，其特征在于，所述显示器(4)能够显示剩余燃料浓度。
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