CN109920487B - 一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，包括以下步骤：使用二体碰撞近似方法，计算辐照产生的初级离位损伤及其空间分布；使用密度泛函理论方法，计算钨中辐照缺陷、氢的原子尺度物理参数，并推测较大缺陷团簇的物理参数；使用对象动力学蒙特卡洛方法，模拟辐照环境下，氢与辐照缺陷的长时间协同演化。本发明将DFT、BCA和OKMC方法结合，实现缺陷演化的顺序多尺度模拟，与现有的模拟方法相比，本发明在准确描述氢‑缺陷相互作用的同时，将模拟时间和空间尺度提升至小时/微米量级以上，能够方便的考察辐照离子能量、通量、温度等宏观参数对氢滞留/脱附的影响；本发明尤其适用于辐照环境下钨中氢滞留与脱附的长时间模拟。
Description
技术领域
本发明涉及核材料缺陷演化模拟技术领域，具体涉及一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法。
背景技术
钨材料因其极低的氢滞留量以及优异的物理性能，被认为是核聚变反应堆当中面向等离子体材料的最佳候选材料。然而，聚变堆中的高能粒子辐照会在钨中产生大量的辐照缺陷，从而影响材料的物理性能并提高氢滞留量。研究辐照环境下钨中氢与辐照缺陷的协同演化具有科学和工程意义。
为了研究钨中辐照缺陷和氢的运动与相互作用，人们通常是通过原量子尺度的密度泛函理论，来模拟辐照缺缺陷和氢的迁移、结合等基本物理性质。这类方法能够十分准确的描述原子尺度上的缺陷性质，但因计算量巨大，往往具有较短的特征时间尺度，只能在皮秒(10-12s)量级上描述缺陷的演化过程。然而，实际中钨中的辐照缺陷与氢的协同演化往往具有数小时甚至数天的时间跨度，仅仅使用第一性原理方法，很难模拟辐照环境下钨中氢与辐照缺陷的长时间协同演化。因此，需要开发一种既能准确描述原子尺度上的物理性质，又具备能描述长时间演化的模拟方法，以实现钨中氢与辐照缺陷的跨尺度演化模拟。
发明内容
本发明的目的在于提供一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，该方法将密度泛函理论、二体碰撞近似方、以及对象动力学蒙特卡洛模拟方法结合，以实现氢与辐照缺陷的跨尺度演化模拟。
本发明通过以下技术方案来实现上述目的：
一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，包括以下步骤：
S1、使用二体碰撞近似(Binary Collision Approximation，BCA)方法，计算辐照产生的初级离位损伤及其空间分布；
S2、使用密度泛函理论(Density Functional Theory，DFT)方法，计算钨中辐照缺陷、氢的原子尺度物理参数，并推测较大缺陷团簇的物理参数；
S3、使用对象动力学蒙特卡洛(Object Kinetic Monte Carlo，OKMC)方法，模拟辐照环境下，氢与辐照缺陷的长时间协同演化。
进一步改进在于，步骤S1具体操作为：使用二体碰撞近似方法，模拟一定动能的氢离子轰击在钨材料上产生的初级离位损伤，计算注入过程中离子与钨原子的碰撞过程，记录碰撞产生的Frenkel(弗仑克尔)缺陷对数量、各个缺陷对在XYZ三个维度上的坐标以及氢离子停止运动的位置。
进一步改进在于，步骤S2中，所述辐照缺陷包括钨中空位、自间隙原子和间隙氢原子；所述原子尺度物理参数包括迁移能垒、振动频率、作用半径和相互结合能。
进一步改进在于，步骤S2中，推测较大缺陷团簇的物理参数是通过归纳所述原子尺度物理参数随缺陷团簇大小、组分变化的规律，从而推测较大缺陷团簇的迁移能垒、振动频率、作用半径和相互结合能。
进一步改进在于，在推测相互结合能中多个氢与空位或空位团簇结合能时，将氢分两种状态考虑：
(1)吸附在空位或空位团簇内表面的氢原子：
第ns个氢吸附在Vm空位团簇内表面上时，该氢原子的能量为
式中，
为单个氢吸附在空位团簇内表面上的能量，由吸附位置周围6个BCC格点上的钨原子缺失数确定，
a为球形近似下的空位团簇的表面积；
(2)占据空位或空位团簇芯区的氢分子：
第nc个氢以氢分子态占据Vm空位团簇芯区时，该氢分子的能量为
式中，
v为球形近似下的芯区体积。
进一步改进在于，nc与ns的关系为：
其中，忽略nc的虚部。
进一步改进在于，步骤S3具体操作为：建立合适大小的模拟空间，设定合适的边界条件与初始缺陷分布，设定氢离子辐照的能量、通量、时间、温度，开始对象动力学蒙特卡洛模拟，运行对象动力学蒙特卡洛模拟至所需模拟时间为止，输出所需的氢滞留、脱附的数据。
进一步改进在于，所述模拟空间是任意形状的长方体，离子注入方向上的两个面被设为自由表面，其他四个面上采用周期性边界条件，当缺陷运动至自由表面上时从体系中脱附出去，并记录脱附数据。
进一步改进在于，在步骤S3中，用氢离子辐照的通量乘以辐照面积获得辐照发生的速率，按该速率随机从初级离位损伤数据库中调用辐照损伤数据，并引入对象动力学蒙特卡洛模型中。
进一步改进在于，在步骤S3中，缺陷及缺陷团簇的运动、聚集、分解过程涉及的物理参数从缺陷数据库中读取，并按照标准对象动力学蒙特卡洛算法执行。
本发明的有益效果在于：
本发明总结了DFT计算得到的氢与空位或空位团簇相互作用数据，通过建立简单的物理模型得到氢的能量公式，能够快速而准确的计算多个氢与空位或空位团簇之间的相互作用。
本发明将DFT、BCA和OKMC方法结合，实现缺陷演化的顺序多尺度模拟。与现有的模拟方法相比，本发明在准确描述氢-缺陷相互作用的同时，将模拟时间和空间尺度提升至小时/微米量级以上，能够方便的考察辐照离子能量、通量、温度等宏观参数对氢滞留/脱附的影响。本发明尤其适用于辐照环境下钨中氢滞留与脱附的长时间模拟。
附图说明
图1是本发明所述多尺度模拟方法的流程图；
图2是本发明中OKMC方法涉及的主要物理过程示意图；
图3是本发明中OKMC算法的示意图；
图4是用多尺度方法模拟钨中氢滞留的两个实例结果图。
具体实施方式
下面结合附图对本申请作进一步详细描述，有必要在此指出的是，以下具体实施方式只用于对本申请进行进一步的说明，不能理解为对本申请保护范围的限制，该领域的技术人员可以根据上述申请内容对本申请作出一些非本质的改进和调整。
结合图1至图3所示，本发明提出的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法包括以下步骤：
S1、使用IM3D软件，通过BCA方法模拟一定动能的氢离子轰击在钨材料上产生的初级离位损伤。IM3D软件会通过3D蒙特卡洛方法，计算注入过程中离子在材料内的减速过程以及与钨原子的碰撞过程，记录碰撞产生的Frenkel缺陷对(空位+自间隙原子)数量，各个缺陷对在XYZ三个维度上的坐标，以及氢离子停止运动的位置。每次氢离子辐照模拟结束，将以上初级离位损伤数据输出至文件中以待调用。重复进行多次(建议10000次以上)独立的随机模拟以获得较好的统计收敛性。
S2、使用VASP软件，通过DFT方法计算钨中空位、自间隙原子、间隙氢原子、以及他们组成的小型团簇的基本物理性质，包括迁移能垒、振动频率、作用半径、以及相互之间的结合能。归纳这些基本物理参数随缺陷团簇大小、组分变化的规律，从而推测较大缺陷团簇的物理参数。推测多个氢与空位或空位团簇结合能时，可将氢分两种状态考虑：吸附在空位或空位团簇内表面的氢原子，以及占据空位或空位团簇芯区的氢分子。当第ns个氢吸附在Vm空位团簇内表面上时，该氢原子的能量为：
其中，
为单个氢吸附在空位团簇内表面上的能量，由吸附位置周围6个BCC格点上的钨原子缺失数确定。
为DFT计算得出的常量，a为空位团簇的表面积，由球形近似计算得出。当第nc个氢以氢分子态占据Vm空位团簇芯区时，该氢分子的能量为：
其中，
为实验测得的常量，v为芯区体积，由球形近似计算得出。nc与ns的关系为：
忽略nc的虚部，求解以上方程，即可推测多个氢与空位或空位团簇结合能，将结果数据输出至文件中以待调用。
S3、参照图2和图3，本发明中OKMC模拟的运行流程如下：从文件中读取初级离位损伤数据库、DFT缺陷参数数据库。建立长方体形状的OKMC模拟空间，将离子注入方向上的两个面被设为自由表面，其他四个面上采用周期性边界条件。当缺陷运动至自由表面上时从体系中脱附出去，并记录脱附数据。设定氢离子辐照的能量、通量、时间、温度，开始OKMC模拟。用氢离子辐照的通量乘以辐照面积获得辐照发生的速率，按该速率随机从初级离位损伤数据库中调用辐照损伤数据，并引入OKMC模型中。缺陷及缺陷团簇的运动、聚集、分解过程涉及的物理参数从DFT缺陷参数数据库中读取，并按照标准OKMC算法执行。运行OKMC模拟至所需模拟时间为止，输出所需的氢滞留、脱附等数据。
如图4所示，给出了用本发明中所述多尺度方法模拟钨中氢滞留的两个实例，其中数据点为文献J.Nucl.Mater.477,292-297(2016)和Nucl.Instrum.Methods Phys.Res.,Sect.B 382,101-104(2016)所报导的氢滞留与热脱附实验数据，数据线为采用多尺度方法得到的模拟结果，图中可以看出，二者高度吻合。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、使用二体碰撞近似方法，计算辐照产生的初级离位损伤及其空间分布；
S2、使用密度泛函理论方法，计算钨中辐照缺陷、氢的原子尺度物理参数，并推测较大缺陷团簇的物理参数；
S3、使用对象动力学蒙特卡洛方法，模拟辐照环境下，氢与辐照缺陷的长时间协同演化，具体为：建立合适大小的模拟空间，设定合适的边界条件与初始缺陷分布，设定氢离子辐照的能量、通量、时间、温度，开始对象动力学蒙特卡洛模拟，运行对象动力学蒙特卡洛模拟至所需模拟时间为止，输出所需的氢滞留、脱附的数据；
其中，所述模拟空间是任意形状的长方体，离子注入方向上的两个面被设为自由表面，其他四个面上采用周期性边界条件，当缺陷运动至自由表面上时从体系中脱附出去，并记录脱附数据。
2.根据权利要求1所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于，步骤S1具体操作为：使用二体碰撞近似方法，模拟一定动能的氢离子轰击在钨材料上产生的初级离位损伤，计算注入过程中离子与钨原子的碰撞过程，记录碰撞产生的Frenkel缺陷对数量、各个缺陷对在XYZ三个维度上的坐标以及氢离子停止运动的位置。
3.根据权利要求1所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于：步骤S2中，所述辐照缺陷包括钨中空位、自间隙原子和间隙氢原子；所述原子尺度物理参数包括迁移能垒、振动频率、作用半径和相互结合能。
4.根据权利要求3所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于，步骤S2中，推测较大缺陷团簇的物理参数是通过归纳所述原子尺度物理参数随缺陷团簇大小、组分变化的规律，从而推测较大缺陷团簇的迁移能垒、振动频率、作用半径和相互结合能。
5.根据权利要求4所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于：在推测相互结合能中多个氢与空位或空位团簇结合能时，将氢分两种状态考虑：
(1)吸附在空位或空位团簇内表面的氢原子：
第ns个氢吸附在Vm空位团簇内表面上时，该氢原子的能量为
式中，
为单个氢吸附在空位团簇内表面上的能量，由吸附位置周围6个BCC格点上的钨原子缺失数确定，
a为球形近似下的空位团簇的表面积；
(2)占据空位或空位团簇芯区的氢分子：
第nc个氢以氢分子态占据Vm空位团簇芯区时，该氢分子的能量为
式中，
v为球形近似下的芯区体积。
6.根据权利要求5所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于：nc与ns的关系为：
其中，忽略nc的虚部。
7.根据权利要求1所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于：在步骤S3中，用氢离子辐照的通量乘以辐照面积获得辐照发生的速率，按该速率随机从初级离位损伤数据库中调用辐照损伤数据，并引入对象动力学蒙特卡洛模型中。
8.根据权利要求1所述的一种辐照环境下钨中氢滞留与脱附的多尺度模拟方法，其特征在于：在步骤S3中，缺陷及缺陷团簇的运动、聚集、分解过程涉及的物理参数从缺陷数据库中读取，并按照标准对象动力学蒙特卡洛算法执行。
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