CN109715283B - 具有两层催化剂的轴向-径向流动型催化化学反应器 - Google Patents

具有两层催化剂的轴向-径向流动型催化化学反应器 Download PDF

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Abstract

一种轴向‑径向流动型反应器，包括中空圆柱形催化床(1)，该中空圆柱形催化床(1)具有：竖直轴(2)、基部(5)、径向气体入口区段(3b)、轴向气体入口区段(6)和径向气体出口段(4b)，其中催化床(1)包括：第一圆柱形环形区域(10)，其包含第一催化剂(A)层和第二催化剂(B)层，该第一催化剂层位于第二催化剂层之上；第二圆柱形环形区域(9)，其与第一圆柱形环形区域同轴并且仅包含第一催化剂(A)。

Description

具有两层催化剂的轴向-径向流动型催化化学反应器
技术领域
本发明涉及催化化学反应器领域。本发明特别涉及关于使用两种不同催化剂的反应器领域。
背景技术
一些化学过程需要气流依次经过第一催化剂并且随后通过第二催化剂。
进入的气流可以包括例如试剂混合物或待调节的气流。
具有相当大的实际重要性的一个示例是从气流中除去氮氧化物NOx和一氧化二氮N2O。包含NOx和N2O的气流可通过燃烧或通过工业过程产生。例如，硝酸的合成释放出包含NOx和N2O的废气流。
用于除去所述污染物的过程包括：通过催化剂以使N2O分解成氮和氧的途径；以及通过另一催化剂，以使残留的N2O和NOx与合适的还原剂反应的途径。
因此，已知实现包括两个催化床的化学反应器，所述催化床布置成被进入的气流依次横穿。
催化床可以根据穿过气流的方向(例如，轴向或径向)来区分。
特别地，径向催化床由两个同轴的圆柱形壁界定，所述两个同轴的圆柱形壁分别限定入口区段和出口区段。气流从外向内(向内横穿)，反之亦然，从内向外(向外横穿)径向地通过催化剂。
径向床构造具有一系列公认的优点，但也具有缺点。催化床的顶部经受催化剂的沉降，催化剂在其自身重量下压实，留下自由空间，其形成绕过催化床的路径。因此，入口区段和出口区段必须不延伸到催化床的顶部，以避免气体被引导到所述旁通路径，但是因此，床的上部基本上保持不使用。
换句话说，在纯径向催化床中，一部分催化剂具有封闭旁路的功能，但不会促成所需的化学反应。因此，对于相同的性能，床和反应器的容积越大，催化剂的量越大。这两个因素都会增加设备的成本。具有该结构性质的另一个缺点是，同样为了防止床的部分旁路，催化床的顶部封闭件必须是气密的。这意味着床的封闭盖更重，设计更复杂并且更昂贵。打开和关闭床的操作也更长且更复杂。
上述缺点通过轴向-径向流动型催化床解决。轴向-径向流动型催化床具有径向入口区段和轴向入口区段，该轴向入口区段通常由床的顶部环状部形成。出口部分通常是径向的。进入的气体部分地通过径向入口区段并且部分地通过轴向入口区段进给；因此，在床内部，形成包括径向分量和轴向分量的混合流。
轴向-径向催化床提供了径向床的优点，避免了上述缺点，因为催化床的顶部也被方便地利用(由于轴向入口)并且催化剂的沉降不会引起旁通。
然而，根据现有技术的轴向-径向床构造不被认为适合于这里考虑的类型的需要气流通过两种催化剂的过程。轴向-径向流动需要以同心方式布置两种催化剂；然而，采用这种同轴床布置，轴向进入的气体的一部分将直接与第二催化剂接触并且基本上没有通过第一催化剂就离开床，与所需的过程相反。由于这个原因，到目前为止，轴向-径向反应器技术已被认为不适用于具有同心催化剂层的反应器。
JP-S61-171530公开了一种重整容器，其包括浸入包含在分隔管中的燃烧催化剂中的氧化剂引入管，以及在分隔管和容器之间的间隙中的重整催化剂。
WO 99/20384公开了一种具有同轴催化剂床的径流式反应器。
WO 01/23080公开了一种具有单一催化剂的催化剂床的轴向-径向流动型反应器或径向流动型反应器，并且其中催化剂床的外表面和反应器的内壁之间的空间填充有颗粒材料。
发明内容
本发明旨在通过提供适合于需要依次经过两种催化剂的反应的轴向-径向流动型催化床构造来克服现有技术的缺点。
该目的通过催化反应器实现，所述催化反应器适于通过依次经过第一催化剂和第二催化剂来处理气流，所述反应器包括中空圆柱形催化床，其具有竖直轴、基部、径向气体入口区段、轴向气体入口区段和径向气体出口区段，其中气体入口区段和气体出口区段被设置成提供通过催化床的轴向-径向流动，并且其中轴向入口区段位于催化床的上表面处，
该反应器的特征在于所述催化床包括：
第一圆柱形环形部分，其从催化床的基部延伸到轴向入口区段并且仅包含第一催化剂；
第二圆柱形环形部分，其从催化床的基部延伸到径向入口区段，第二环形部分与第一环形部分同轴并且包含第一催化剂层和第二催化剂层，所述第二催化剂层在第二催化剂层之上。
优选地，第一环形部分和第二环形部分之间的边界是圆柱形竖直表面。所述表面是透气性的。优选地，所述表面具有平行于反应器轴线的竖直轴线。
第一催化剂适于催化第一化学反应，并且第二催化剂适于催化第二反应，所述第一反应和第二反应不同。在优选的实施例中，第一反应和第二反应是从输入气流中除去N2O和/或NOx的反应。
径向气体入口区段和径向气体出口区段优选地包括：圆柱形透气性壁或壁系统，或由圆柱形透气性壁或壁系统呈现。例如，透气性壁设有适当尺寸的孔或槽，以允许气体通过并同时保留催化剂。
在优选实施例中，径向入口区段和径向出口区段包括圆柱形壁或由圆柱形壁呈现，圆柱形壁的上部靠近顶部轴向入口区段，其不是透气的。以这种方式，有利于气体的轴向进入和所需的轴向-径向混合流的形成。在一些实施例中，可以设置双圆柱形壁系统。EP2014 356中描述了合适的双壁系统的示例。
轴向入口区段可以由催化床的顶表面(顶部环状部)形成。在一些实施例中，催化床的所述顶表面可以是敞开的表面。在一些实施例中，轴向入口区段包括透气性盖，例如穿孔盖。
以下是本发明的进一步优选的实施例。
在第二圆柱形环形部分中，第二催化剂层(底层)可以从催化床的基部延伸到预定的边界水平面，并且第一催化剂层(上层)可以在第二催化剂层的上方从所述边界水平面延伸到轴向入口区段。
优选地，催化床的第二环形部分中的第二催化剂的体积占第二环形部分的总体积的至少50％。更优选地，所述第二催化剂的体积为第二环形部分的总体积的50％至95％，甚至更优选60％至90％。考虑到轴向-径向流动，这些优选实施例提供了足够量的两种催化剂。
在一个优选的实施例中，气体出口区段完全位于所述边界水平面之下，即，对应于第二催化剂层。更优选地，反应器包括圆柱形壁或壁系统，所述圆柱形壁或壁系统具有气密性上部和透气性下部。上部且不可渗透的壁部分从轴向入口区段至少延伸到两种催化剂之间的所述边界水平面；下部透气性部分(在边界水平面之下)提供所述气体出口区段。透气性壁部分可以是例如穿孔壁部分。优选地，仅第二催化剂与所述穿孔壁部分接触。
可以理解，上层第一催化剂(在催化床的第二环形部分中)是主要轴向流动的区域。
在一些实施例中，反应器可包括浮动挡板，其至少在第二圆柱形环形部分中延伸并且将第一催化剂层与第二催化剂层隔开。然而，设置这种浮动挡板对于本发明来说不是必需的。所述挡板可以是合适的，例如，如果第一催化剂和第二催化剂倾向于混合，则保持催化剂之间的良好隔开。在一些实施例中，两种催化剂在操作期间不显著混合(例如，由于它们的粒度)并且不需要浮动挡板。浮动挡板也可透过气体，例如包括适当的孔或槽。
根据另一实施例，第一环形部分和第二环形部分由透气性分隔挡板隔开。在一个更优选的实施例中，所述分隔挡板从催化床的底部延伸到入口区段，使得催化床被完全分成两个同轴部分，一部分仅包含第一催化剂，另一部分包含在第二催化剂层上方的第一催化剂层。
在特别优选的实施例中，所述催化床是向内轴向-径向流动型。因此，所述第一环形部分是催化床的外部区域，所述第二环形部分是催化床的内部区域。第一部分围绕第二部分同轴地布置。因此，被向内引导的气流依次横穿第一催化剂和第二催化剂。
本发明的优选应用涉及从气流中除去污染物N2O和氮氧化物NOx。在这种情况下，在优选的实施例中，第一催化剂适合于将N2O分解成氮和氧，并且第二催化剂适合于使NOx和N2O与还原剂反应。所述还原剂优选为氨。
在特别优选的应用中，包含NOx和N2O的所述气流是在硝酸合成过程中产生的废气流。
本发明的另一方面是根据所附权利要求从气流中除去氮氧化物NOx和一氧化二氮N2O的过程。
本发明的催化剂床包括上部区域，该上部区域与气体入口区段直接连通并且仅包含第一催化剂。催化床的第二区域(在所述上部区域下方)包含两个同心布置的第一催化剂层和第二催化剂层。只有该第二区域与气体出口区段直接连通。
因此，通过径向或轴向入口区段进入催化床的气流依次遇到第一催化剂层和第二催化剂层，第一催化剂首先被横穿。
本发明的其他方面和优选实施例如下。
1、本发明的一个方面是一种催化反应器，其适于通过依次经过第一催化剂和第二催化剂来处理气流，
所述反应器包括中空圆柱形催化床，其具有竖直轴并且至少具有侧向径向入口区段和顶部轴向入口区段，从而确定通过该床的轴向-径向流动，并且具有出口部分，其中：
所述催化床包括与所述顶部轴向入口区段相邻的第一顶部区域和在所述顶部区域下方的第二区域；
催化床的所述顶部区域仅包含第一催化剂并且不面对催化床的所述出口区段，因此所述顶部区域的排出气体进入催化床的下面的第二区域；
所述催化床的第二区域包含第一催化剂层和第二催化剂层，所述层彼此同轴地布置。
2、另一实施例是根据上述第1点所述的反应器，其包括在所述催化床的第二区域(14)的两个同轴层(9、10)之间的透气性分隔挡板(8)。
3、另一实施例是根据上述第2点所述的反应器，其中所述分隔挡板也延伸到所述催化床的顶部区域中，所述催化床因此被分成两个同轴部分，所述同轴部分中的第一同轴部分仅包含第一催化剂，所述同轴部分中的第二同轴部分包含高达预定水平面第二催化剂层并且包含在所述水平面上方的第一催化剂层。
4、另一实施例是根据上述第3点所述的反应器，其中所述第二同轴部分包括浮动挡板，所述浮动挡板将所述第一催化剂层与所述第二催化剂层隔开。
5、另一实施例是根据上述第1至4点中的任一项所述的反应器，其中所述催化床为向内轴向-径向流动型，并且其中，在所述催化床的第二区域中包含所述第一催化剂和所述第二催化剂的两个同轴层，所述第一催化剂位于所述第二催化剂的外部。
6、另一实施例是根据上述第1至5点中的任一项所述的反应器，其中所述催化床的顶部轴向入口区段是敞开的顶部区段或具有透气性盖。
7、另一实施例是根据上述第1至6点中任一项所述的反应器，其中所述第一催化剂适于将N2O分解成氮和氧，并且所述第二催化剂适合于使NOx和N2O与还原剂反应。
在其各种实施例中，本发明也能够在需要气体依次经过两种催化剂的方法中利用轴向-径向混合流动型催化床的优点。第一催化剂和第二催化剂的分层布置防止输入气体绕过第一催化剂。特别地，本发明的布置提供了，在轴向气体入口附近的催化床的上部仅包含第一催化剂，使得输入气体在到达第二催化剂层之前必须通过第一催化剂。优点尤其包括：催化剂的有效使用、化学反应的均匀性、催化剂的均匀消耗、催化剂质量与装置的体积(因此成本)的有利比率。
借助于以下详细描述，本发明的优点将变得更加明显。
附图说明
图1是根据本发明的一个实施例的双层催化床的简化图。
图2是包含图1的催化床的反应器的草图。
具体实施方式
图1示出了具有中空圆柱形式的催化床1的图，该中空圆柱形围绕竖直轴线2延伸。
催化床1包含在化学反应器R内(图2)。所述反应器具有加压壳体20，其优选地具有与轴线2重合的轴线。
催化床1由外圆柱形壁3、内圆柱形壁4、基部5和顶表面(环状部)6界定。
圆柱形壁3和4具有连续部分3a、4a和可供气体透过的部分3b、4b，例如穿孔部分。表面或环状部6至少部分地是透气性的。在一些实施例中，表面6是催化床的敞开顶部表面。
供应到催化床1的气流包括通过穿孔壁部分3b径向进入床的部分Fr和通过环形表面6轴向进入床的部分Fa。
由于气流Fr、Fa，在催化床1内部形成由箭头表示的混合轴向-径向流F。离开床1的气体通过穿孔壁部分4b并且被收集在中心管7内。
透气性壁部分3b和4b分别限定催化床1的径向入口区段和径向出口区段。在该示例中，径向流朝向轴线2递送，因此被称为向内径向流。环形表面6反而形成催化床1的轴向入口区段。
催化床1包括基本上平行于圆柱形壁3和4的透气性分隔挡板8。分隔挡板8限定催化床的两个圆柱形环形部分，即第一外部部分9和第二内部部分10。所述部分9和10具有中空圆柱形式并且是同轴的。
外部部分9完全填充有第一催化剂A。
内部部分10填充有第二催化剂B直至预定水平面11。在水平面11上方，内部部分10填充有第一催化剂A，即，与外部部分9相同的催化剂。水平面11在内部部分10中形成催化剂层A和B之间的边界。
因此，内部部分10包含两层彼此叠置的催化剂，即，底部/中心区域中的催化剂B层和位于水平面11上方和催化剂B上方的顶部区域12中的催化剂层A。
由于这种布置，整个催化床1具有：顶部区域13，其位于入口区段6和水平面11之间，仅包含催化剂A；以及下面的区域14，其包含两个同轴的催化剂A和B层。
在一些实施例中，水平面11由浮动分隔挡板，优选地为金属网限定。在其他实施例中，不需要物理分隔挡板，即，区域12中的催化剂A直接倒在先前加载的催化剂B层上；因此，边界11将被理解为两种催化剂之间的界面和分隔平面。当两种催化剂在操作过程中基本上不混合并且适当地压实时，这是可行的。
顶部区域13具有从轴向入口区段6沿轴线2的方向测量的深度a。在该示例中，所述深度a也是填充有催化剂A的区域12的高度，区域12位于催化剂B层的上方。
气密壁部分4a延伸距离b。壁部分4a的下端优选地低于水平面11。当壁部分4a的下端低于水平面11时，顶部区域13不直接面对穿孔壁部分4b，因此上部区域13的流出物，无论与轴线2的距离如何，总是在它到达出口区段4b并离开催化床1之前通过催化剂B。
从图1中可以注意到，进入催化床1的所有气体在到达出口区段4b之前依次经过催化剂A然后通过催化剂B。特别是对于靠近轴线2进入的气流F*来说也是如此，该气流F*在区域12中穿过催化剂A并且在通过穿孔壁4b流出之前穿过催化剂B。在催化床的顶部区域13中，流动主要是轴向的，而在催化床的下部和出口部分附近，径向分量变得大量。
可以理解的是，在区域12中不存在催化剂层A的情况下，近轴线气流F*将基本上仅遇到催化剂B而损害反应器效率。本发明避免了这个缺点：在轴流式上部区域13中，轴向进入的气体以及从可渗透壁3b径向进入的气体通过第一催化剂。然后，所有经部分调质的气体在朝向出口区段4b的路径中通过第二催化剂。
因此，本发明实现了将轴向-径向混合流动构型及其优点应用于需要依次经过两个催化剂A和B的过程的目的。本发明确保所有进入的气体根据需要通过两种催化剂，防止绕过第一催化剂A。
在图2中进一步说明包含前述催化床1的反应器R。图中的箭头表示反应器R中的轴向-径向流。

Claims (11)

1.一种催化反应器，所述催化反应器适于通过依次经过第一催化剂（A）和第二催化剂（B）来处理气流，
所述反应器包括中空圆柱形催化床（1），所述中空圆柱形催化床（1）具有竖直轴线（2）、基部（5）、径向气体入口区段（3b）、轴向气体入口区段（6）和径向气体出口区段，其被布置成确定通过所述催化床（1）的轴向-径向流动，所述轴向气体入口区段（6）位于所述催化床（1）的上端，
其特征在于，所述催化床（1）包括：
第一圆柱形环形部分（9），所述第一圆柱形环形部分（9）从所述催化床的所述基部（5）延伸到所述轴向气体入口区段（6），并且仅包含所述第一催化剂（A）；
第二圆柱形环形部分（10），所述第二圆柱形环形部分（10）从所述催化床的所述基部（5）延伸到所述轴向气体入口区段（6），所述第二圆柱形环形部分（10）包含第一催化剂（A）层和第二催化剂（B）层，所述第一催化剂（A）层位于所述第二催化剂（B）层之上，并且所述第一圆柱形环形部分（9）和第二圆柱形环形部分（10）彼此同轴地布置；
其中，在所述第二圆柱形环形部分（10）中，所述第二催化剂（B）层从所述催化床的基部（5）延伸到预定的边界水平面（11），并且所述第一催化剂（A）层在所述第二催化剂（B）层上方从所述边界水平面（11）延伸到所述轴向气体入口区段（6）；
其中，所述径向气体出口区段是完全位于所述边界水平面（11）下方的圆柱形表面；并且
其中，所述反应器包括圆柱形壁（4），所述圆柱形壁（4）具有上部（4a）以及透气性下部（4b），所述上部（4a）不透气并且至少从所述轴向气体入口区段（6）延伸到所述边界水平面（11），所述透气性下部（4b）低于所述边界水平面（11）并且提供所述径向气体出口区段。
2.根据权利要求1所述的反应器，其中所述第一催化剂（A）用于催化第一化学反应，并且所述第二催化剂（B）用于催化第二反应，所述第一反应和所述第二反应不同。
3.根据权利要求1所述的反应器，其中所述第一圆柱形环形部分（9）和所述第二圆柱形环形部分（10）之间的边界是竖直圆柱形表面。
4.根据权利要求1所述的反应器，其中：
所述反应器包括浮动挡板，所述浮动挡板将所述第一催化剂（A）层与所述第二圆柱形环形部分（10）中的第二催化剂（B）层隔开。
5.根据权利要求1所述的反应器，其中：
所述第一圆柱形环形部分（9）和所述第二圆柱形环形部分（10）由透气性分隔挡板（8）隔开。
6.根据权利要求5所述的反应器，其中所述分隔挡板（8）从所述催化床的所述基部（5）延伸到所述轴向气体入口区段（6）。
7.根据权利要求1所述的反应器，其中所述催化床（1）是向内轴向-径向流动型，所述第一圆柱形环形部分（9）是所述催化床的外部区域，所述第二圆柱形环形部分（10）是所述催化床的内部区域。
8.根据权利要求1所述的反应器，其中所述催化床的所述轴向气体入口区段（6）是所述催化床（1）的敞开顶部区段或包括透气性盖。
9.根据前述权利要求中任一项所述的反应器，其中所述第一催化剂（A）适合于将N2O分解成氮和氧，并且所述第二催化剂（B）适合于使NOx和N2O与还原剂反应。
10.一种从气流中除去氮氧化物NOx和一氧化二氮N2O的方法，包括如下步骤：将气流引入根据权利要求9的并且包含具有两个同轴圆柱形环形部分的催化床的反应器中，使输入气流通过包含在所述催化床的第一圆柱形环形部分（9）中和/或包含在所述催化床的第二圆柱形环形部分（10）的上层中的第一催化剂（A）；使如此获得的经部分调质的气态流出物通过包含在所述第二圆柱形环形部分（10）的底层中的第二催化剂（B），从所述底层催化剂回收经调质气体。
11.根据权利要求10的方法，其中所述包含NOx和N2O的气流是在硝酸合成过程中产生的废气流。
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