CN109574819B - 一种连续加工姜黄的工业化方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种连续加工姜黄的工业化方法，属于天然提取物技术领域。一种连续加工姜黄的工业化方法，包括以下工艺步骤：姜黄原料粉碎后造粒，提取溶剂进行除水预处理；将姜黄颗粒用除水后的溶剂进行连续提取得到姜黄提取液；提取液浓缩脱除溶剂得到姜黄浸膏。本发明可以实现姜黄原料的连续工业化加工，处理能力大，提取效果好，姜黄渣中的有效含量残留量低，有效成分姜黄素的提取收率达97％以上，并且提取溶剂用量少，自动化程度高，生产成本低，可实现大规模连续工业化生产。

Description

一种连续加工姜黄的工业化方法

所属技术领域

本发明属于天然提取物技术领域，具体涉及一种连续加工姜黄的工业化方法。

背景技术

姜黄(Curcuma longa L.)属姜黄属，常用作调味与染料，是姜科姜黄属植物姜黄Curcuma longa L的干燥根茎，生长于印度、缅甸、印尼、澳大利亚和中国海南、云南等地，在亚洲的使用历史长达千年。姜黄中的有效成分主要是姜黄素(3.5％～5％)和姜黄油(约5％)等，在经过长达30多年的科学研究中，发现姜黄中的姜黄素具有多种生物活性，比如抗肿瘤、抗病毒、抑制阿尔茨海默、抗关节炎等作用。

目前，绝大多数的姜黄素类产品都来源于植物提取，姜黄提取工艺包括传统的渗漉提取、酸碱提取、水杨酸提取，以及现在常用的超声辅助提取、微波辅助提取、超临界提取、酶法提取等，但关于姜黄提取类的文献多处于小试研究阶段或小规模加工阶段，真正实现连续工业化生产的未见报道。据了解，姜黄生产厂家多采用原料磨粉后罐组式溶剂提取，属于间歇式、作坊式操作，姜黄加工能力小，残渣有效成分残留多，提取收率低，生产成本高。由于姜黄磨粉后淋液困难，姜黄粉中的溶剂残留量高，从而限制其连续化加工方式的实现。

现有技术中，提取姜黄时使用的溶剂多为工业纯，在使用前通常对其采用蒸馏处理，但蒸馏处理，由于受到溶剂性质的影响，大部分溶剂与水会产生共沸，导致所得溶剂的含水率一般都在5％以上。

另一方面需要说明的是，通常而言，本领域技术人员的认知在于，颗粒越小，越有利于提取；但粉碎的太小耗能太大；同时，粒径太小导致造粒后含粉率太高，影响后续连续提取过程；而且提取后的提取液需要进行过滤，粒径太小，将会影响过滤速度，从而影响提取的连续性；最后粒径太小，会影响最终产品的含量纯度。因此，需要合理选择适合的粒径范围，将其控制在一定范围内，以达到以上各因素的综合平衡。

为了降低姜黄的提取加工成本，针对罐组式提取的缺陷，本申请致力于姜黄的连续工业化提取工艺的开发。本申请通过原料粉碎后造粒，同时控制原料和溶剂中的含水量，达到姜黄连续工业化溶剂提取的目的。

发明内容

本发明的目的是提供一种提取效果好、有效成分收率高、适用于大规模生产的经济高效的连续加工姜黄的工业化方法。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案是：

一种连续加工姜黄的工业化方法，包括如下步骤：

(1)姜黄颗粒的制备：姜黄原料经磨粉后造粒，得到含水量小于15％的姜黄颗粒；

(2)溶剂的预处理：提取溶剂经除水剂处理后，含水量小于5％；(3)连续提取：姜黄颗粒和溶剂进行连续混合提取，得到姜黄提取液；

(4)浓缩：姜黄提取液经浓缩脱除溶剂得到姜黄浸膏。

本发明技术方案的进一步改进在于：将步骤(4)脱除的溶剂进行回收，如果回收的溶剂含水量不满足步骤(2)的要求，则重复上述步骤(2)-(4)；如果回收的溶剂含水量满足步骤(2)的要求，则重复上述步骤(3)-(4)。

本发明技术方案的进一步改进在于：进行步骤(2)预处理的溶剂包含新加入的溶剂和/或步骤(4)脱除的经回收循环回体系的溶剂。

本发明技术方案的进一步改进在于：步骤(2)所述溶剂为乙酸乙酯、丙酮、正己烷与丙酮的混合溶剂、乙醇中的任意一种。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述步骤(2)除水处理溶剂可以采用加入干燥剂的方式进行；优选的，所述干燥剂为无水氯化钙、无水硫酸钠、氧化钙中的任意一种。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述步骤(1)溶剂的含水量小于3％，优选小于1％，进一步优选小于0.5％，特别优选小于0.1％，尤其优选为小于500ppm，最优选为小于200ppm。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述步骤(1)中姜黄颗粒的含水量小于10％，优选小于8％，进一步优选小于5％，特别优选小于3％，尤其优选为小于1％，最优选为小于0.1％。

本发明技术方案的进一步改进在于：步骤(1)所述姜黄颗粒为姜黄原料经粉碎后挤出造粒所得。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述姜黄原料经粉碎后的粒径为小于3mm，进一步优选为0.05-2mm，尤其优选为0.1-1mm，最优选为0.1-0.5mm。

本发明技术方案的进一步改进在于：步骤(1)中姜黄颗粒和提取溶剂的质量体积(kg/L)比为2:1～1:10，优选为1:1～1:5，特别优选为1:1～1:2，最优选为1:1～1:1.8。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述干燥剂的加入量为溶剂质量的0.1％～5％，优选为0.5％～2.5％；提取溶剂加入干燥剂后搅拌时间0.5～2h，搅拌转速为5～100r/min；优选搅拌后静置0.5～2h。

本发明技术方案的进一步改进在于：所述提取方式为连续提取。

本发明还提供了一种经干燥处理的含水量小于5％溶剂用于连续加工姜黄的用途，其中，所述的姜黄颗粒为姜黄原料经粉碎后挤出造粒所得。

所述用途的进一步改进在于，所述的溶剂用于提取含水量小于15％的姜黄颗粒，黄颗粒的含水量优选小于10％，进一步优选小于8％，尤其优选小于5％，特别优选小于3％，极其优选为小于1％，最优选为小于0.1％。

所述用途的进一步改进在于，所述的溶剂为乙酸乙酯、丙酮、正己烷与丙酮的混合溶剂、乙醇中的任意一种。

所述用途的进一步改进在于，所述的溶剂采用加入干燥剂的方式进行处理。

所述用途的进一步改进在于，所述干燥剂为无水氯化钙、无水硫酸钠、氧化钙中的任意一种。

所述用途的进一步改进在于，溶剂的含水量小于2％，优选小于1％，进一步优选小于0.5％，特别优选小于0.1％，尤其优选为小于500ppm，最优选为小于200ppm。

所述用途的进一步改进在于，所述干燥剂的加入量为溶剂质量的0.1％～5％，优选为0.5％～2.5％。

本发明的有益效果在于：本发明连续加工姜黄的工业化方法通过控制原料含水量以及溶剂含水量从而实现了姜黄浸膏的连续提取与连续浓缩脱除溶剂，姜黄浸膏的提取效果好，该方法的提取溶剂用量少，自动化程度高，生产成本低，可实现大规模工业化生产。另外，通过控制姜黄原料粉碎粒度，可进一步提高提取效果，能够将姜黄原料中有效成分姜黄素的收率提高到97％以上。

具体实施方式：下面通过具体的实施方案叙述本发明方法。另外，实施方案应理解为说明性的，而非限制本发明的范围，本发明的实质和范围仅由权利要求书所限定。

溶剂中的含水量按照卡尔费休法进行测定。本申请所述的含水率均指的是所含水分与溶剂或姜黄颗粒的质量百分比。

原料中姜黄素含量按照《美国药典USP39—姜黄素》的检测方法进行测定。

实施例1

(1)制备姜黄颗粒：将10000kg姜黄素含量为3.1％姜黄原料粉碎，得到的姜黄粉粒径为2mm，姜黄粉通过挤压造粒形成姜黄颗粒，控制姜黄颗粒水分为15％；

(2)溶剂的处理：将10000L乙醇溶剂打入溶剂预处理罐，在预处理罐内加入50kg的无水硫酸钠，搅拌转速为5r/min，搅拌时间为2h,然后静置分层，静置时间为0.5h,将水层从底阀放出，除水后的溶剂含水量为5％；

(3)提取过程：将制备的姜黄颗粒用浸出器经预处理后的溶剂连续逆流提取得到姜黄提取液，其中姜黄颗粒的进料速度为500kg/h，溶剂的补充速度为5000L/h，其中循环溶剂的含水量超过5％时进行步骤(2)的处理；

(4)浓缩处理：姜黄提取液经连续浓缩脱除溶剂得姜黄浸膏。

步骤(4)脱除的溶剂经检测后，重复步骤(2)-(4)。

通过以上连续加工姜黄的工业化方法，得到的提取液浓缩脱除溶剂后得到840.5kg的姜黄浸膏，其中姜黄素的含量为35.8％，姜黄素含量得率达到97.06％。

实施例2

(1)制备姜黄颗粒：将50000kg姜黄素含量为4.1％姜黄原料粉碎，得到的姜黄粉粒径为1mm，姜黄粉通过挤压造粒形成姜黄颗粒，控制姜黄颗粒水分为11％；

(2)溶剂的处理：将10000L丙酮溶剂打入溶剂预处理罐，在预处理罐内边搅拌边加入100kg的氧化钙，搅拌转速为20r/min，搅拌时间为1.5h,然后静置分层，静置时间为1h,将水层从底阀放出，除水后的溶剂含水量为2.5％；

(3)提取过程：将制备的姜黄颗粒用浸出器经预处理后的溶剂连续逆流提取得到姜黄提取液，其中姜黄颗粒的进料速度为1000kg/h，溶剂的补充速度为6000L/h，其中循环溶剂的含水量超过2.5％时进行步骤(2)的处理；

(4)浓缩处理：姜黄提取液经连续浓缩脱除溶剂得姜黄浸膏。

步骤(4)脱除的溶剂经检测后，重复步骤(2)-(4)。

通过以上连续加工姜黄的工业化方法，得到的提取液浓缩脱除溶剂后得到4811.0kg的姜黄浸膏，其中姜黄素的含量为41.6％，姜黄素含量得率达到97.63％。

实施例3

制备姜黄颗粒：将80000kg姜黄素含量为3.5％姜黄原料粉碎，得到的姜黄粉粒径为0.5mm，姜黄粉通过挤压造粒形成姜黄颗粒，控制姜黄颗粒水分为8％；

(2)溶剂的处理：将10000L丙酮/正己烷混合溶剂打入溶剂预处理罐，在预处理罐内边搅拌边加入100kg的无水氯化钙，搅拌转速为40r/min，搅拌时间为1h,然后静置分层，静置时间为1.5h,将水层从底阀放出，除水后的溶剂含水量为2％；

(3)提取过程：将制备的姜黄颗粒用浸出器经预处理后的溶剂连续逆流提取得到姜黄提取液，其中姜黄颗粒的进料速度为2000kg/h，溶剂的补充速度为8000L/h，其中循环溶剂的含水量超过2％时进行步骤(2)的处理；

(4)浓缩处理：姜黄提取液经连续浓缩脱除溶剂得姜黄浸膏。

通过以上连续加工姜黄的工业化方法，得到的提取液浓缩脱除溶剂后得到7308.0kg的姜黄浸膏，其中姜黄素的含量为37.6％，姜黄素含量得率达到98.14％。

步骤(4)脱除的溶剂经检测后，重复步骤(2)-(4)。

实施例4

(1)制备姜黄颗粒：将100000kg姜黄素含量为3.3％姜黄原料粉碎，得到的姜黄粉粒径为0.3mm，姜黄粉通过挤压造粒形成姜黄颗粒，控制姜黄颗粒水分为5％；

(2)溶剂的处理：提取溶剂预处理：将10000L乙酸乙酯溶剂打入溶剂预处理罐，在预处理罐内边搅拌边加入200kg的无水硫酸钠，搅拌转速为70r/min，搅拌时间为0.5h,然后静置分层，静置时间为2h,将水层从底阀放出，除水后的溶剂含水量为1.5％；

(3)提取过程：将制备的姜黄颗粒用浸出器经预处理后的溶剂连续逆流提取得到姜黄提取液，其中姜黄颗粒的进料速度为2000kg/h，溶剂的补充速度为4000L/h，其中循环溶剂的含水量超过1.5％时进行步骤(2)的处理；

(4)浓缩处理：姜黄提取液经连续浓缩脱除溶剂得姜黄浸膏。

通过以上连续加工姜黄的工业化方法，得到的提取液浓缩脱除溶剂后得到8767.0kg的姜黄浸膏，其中姜黄素的含量为37.3％，姜黄素含量得率达到99.09％。

步骤(4)脱除的溶剂经检测后，重复步骤(3)-(4)。

实施例5

(1)制备姜黄颗粒：将20000kg姜黄素含量为2.8％姜黄原料粉碎，得到的姜黄粉粒径为0.1mm，姜黄粉通过挤压造粒形成姜黄颗粒，控制姜黄颗粒水分为3％；

(2)溶剂的处理：将10000L乙酸乙酯溶剂打入溶剂预处理罐，在预处理罐内边搅拌边加入250kg的无水氯化钙，搅拌转速为100r/min，搅拌时间为0.5h,然后静置分层，静置时间为1h,将水层从底阀放出，除水后的溶剂含水量为1％；

(3)提取过程：将制备的姜黄颗粒用浸出器经预处理后的溶剂连续逆流提取得到姜黄提取液，其中姜黄颗粒的进料速度为4000kg/h，溶剂的补充速度为4000L/h，其中循环溶剂的含水量超过1％时进行步骤(2)的处理；

(4)浓缩处理：姜黄提取液经连续浓缩脱除溶剂得姜黄浸膏。

通过以上连续加工姜黄的工业化方法，得到的提取液浓缩脱除溶剂后得到1660.5kg的姜黄浸膏，其中姜黄素的含量为33.6％，姜黄素含量得率达到99.63％。

步骤(4)脱除的溶剂经检测后，重复步骤(3)-(4)。

对比例1

与实施例4类似，其区别在于，取100kg的姜黄颗粒，使用含水量为8％的乙酸乙酯溶剂进行提取，姜黄颗粒与溶剂的质量体积比(kg/L)为1:4，得到的姜黄浸膏重量为8.33kg,浸膏姜黄素含量为35.2％，姜黄素的含量得率只有88.85％。

对比例2

与实施例4类似，其区别在于，取100kg的姜黄颗粒，使用含水量为8％的乙酸乙酯溶剂进行提取，姜黄颗粒与溶剂的质量体积比(kg/L)为1:20倍，得到的姜黄浸膏重量为8.81g,浸膏姜黄素含量为37.1％，姜黄素的含量得率达到99.05％。

对比例3

与实施例4类似，其区别在于，取相同姜黄素含量的姜黄100kg，粉碎至4mm,得到的姜黄粉，不进行挤出造粒，使用含水量为1.5％的乙酸乙酯溶剂进行浸泡提取，姜黄颗粒与除水后的溶剂的质量体积比(kg/L)为1:4。得到的姜黄浸膏重量为82.1g,浸膏姜黄素含量为33.1％，姜黄素的含量得率只有82.35％。提取液过滤时间为4h，严重影响生产效率，不能进行连续生产过程。

对比例4

与实施例4类似，其区别在于，取相同姜黄素含量的姜黄100kg，粉碎至0.3mm,得到的姜黄粉，不进行挤出造粒，使用含水量为1.5％的乙酸乙酯溶剂进行浸泡提取，提取液过滤时间为8h，严重影响生产效率，不能进行连续生产过程。

对比例5

与实施例4类似，其区别在于，取含水量20％的100kg的姜黄颗粒，使用含水量为1.5％的乙酸乙酯溶剂进行提取，姜黄颗粒与溶剂的质量体积比(kg/L)为1:4，提取液过滤时间为6h，严重影响生产效率，不能进行连续生产过程。

对于上述提供的对比例，需要特别说明的是，所述对比例就生产规模上而言，与实施例存在差异。这是由于，实施例是实际生产的情况，由于生产是需要小试、中试、试生产逐级放大的过程，因此，在小试和中试阶段已经能够显现出差别，无需在实际生产过程中进行放大生产的对比，这样一方面浪费了大量的原料与能源，另一方面也会导致生产设备阻塞。且，工业生产的创新过程中，通常也不会将小试和中试中无法实施或者效果不佳的方案进行进一步的放大，因为，在小试和中试中无法实施或者效果不佳的方案，在放大后能够达到满意效果的可能性微乎其微。因此，申请人认为，本申请提供的小试和中试水平的对比例足以说明不同工艺参数对连续加工姜黄的工业化方法的影响，能够说明本申请的技术贡献。

虽然，上文中已经用一般性说明、具体实施方式及试验，对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。

Claims (31)

1.一种连续加工姜黄的工业化方法，其特征在于：包括如下步骤：

(1)姜黄颗粒的制备：姜黄原料经粉碎后造粒，得到含水量小于5％的姜黄颗粒；

(2)溶剂的预处理：提取溶剂经除水处理，使处理后溶剂的含水量小于3％；

(3)连续提取：姜黄颗粒和处理后的溶剂进行连续混合提取，得到姜黄提取液；

(4)浓缩处理：将步骤(3)得到的姜黄提取液经浓缩脱除溶剂得到姜黄浸膏；

将步骤(4)脱除的溶剂进行回收，如果回收的溶剂含水量不满足步骤(2)的要求，则重复上述步骤(2)-(4)；如果回收的溶剂含水量满足步骤(2)的要求，则重复上述步骤(3)-(4)；

步骤(1)所述的姜黄颗粒为姜黄原料经粉碎后挤出造粒所得；

姜黄颗粒和提取溶剂的质量体积比为2:1～1:10 kg/L。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，进行步骤(2)预处理的溶剂包含新加入的溶剂和/或步骤(4)脱除的经回收循环回体系的溶剂。

3.根据权利要求1-2任一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述溶剂为乙酸乙酯、丙酮、乙醇、正己烷与丙酮的混合溶剂中的任意一种。

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)除水处理溶剂采用加入干燥剂的方式进行。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述干燥剂为无水氯化钙、无水硫酸钠、氧化钙中的任意一种。

6.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)溶剂的含水量小于1％。

7.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)溶剂的含水量小于0.5％。

8.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)溶剂的含水量小于0.1％。

9.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(2)溶剂的含水量小于500ppm。

10.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)中姜黄颗粒的含水量小于3％。

11.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)中姜黄颗粒的含水量小于1％。

12.根据权利要求6-11任一项所述的方法，其特征在于，所述姜黄原料经粉碎后的粒径为小于3mm。

13.根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述姜黄原料经粉碎后的粒径为0.05-2mm。

14.根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述姜黄原料经粉碎后的粒径为0.1-1mm。

15.根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述姜黄原料经粉碎后的粒径为0.1-0.5mm。

16.根据权利要求6-11任一项所述的方法，其特征在于，姜黄颗粒和提取溶剂的质量体积比为1:1～1:5 kg/L。

17.根据权利要求16所述的方法，其特征在于，姜黄颗粒和提取溶剂的质量体积比为1:1～1:2 kg/L。

18.根据权利要求17所述的方法，其特征在于，姜黄颗粒和提取溶剂的质量体积比为1:1～1:1.8 kg/L。

19.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述提取溶剂加入干燥剂后搅拌时间0.5～2h，搅拌转速为5～100r/min；搅拌后静置0.5～2h。

20.一种经干燥处理的含水量小于3％的溶剂用于连续加工姜黄的用途，其特征在于，所述姜黄的姜黄原料经粉碎后造粒，得到含水量小于5％的姜黄颗粒。

21.根据权利要求20所述的用途，其特征在于，所述姜黄颗粒的含水量小于3％。

22.根据权利要求20所述的用途，其特征在于，所述姜黄颗粒的含水量小于1％。

23.根据权利要求20-22任一项所述的用途，其特征在于，所述的溶剂为乙酸乙酯、丙酮、正己烷与丙酮的混合溶剂、乙醇中的任意一种。

24.根据权利要求20-22任一项所述的用途，其特征在于，所述的溶剂采用加入干燥剂的方式进行处理。

25.根据权利要求24所述的用途，其特征在于，所述干燥剂为无水氯化钙、无水硫酸钠、氧化钙中的任意一种。

26.根据权利要求23所述的用途，其特征在于，溶剂的含水量小于2％。

27.根据权利要求23所述的用途，其特征在于，溶剂的含水量小于1％。

28.根据权利要求23所述的用途，其特征在于，溶剂的含水量小于0.5％。

29.根据权利要求23所述的用途，其特征在于，溶剂的含水量小于0.1％。

30.根据权利要求23所述的用途，其特征在于，溶剂的含水量小于500ppm。

31.根据权利要求24所述的用途，其特征在于，所述干燥剂的加入量为溶剂质量的0.1％～5％。