CN109524533B - 一种线圈状热电单元、织物结构热电器件及其制备和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种线圈状热电单元、织物结构热电器件及其制备和应用，所述热电单元的纬向为多个线圈串联成的横列组成；经向为循环交替的线圈横列组成，其中线圈为热电纱线线圈，含有P型段、N型段和电极段。本发明通过改变线圈的长度，包缠层厚度可方便调节该器件的输出功率密度，本发明设计的热电器件，能实现人体与环境温差方向的发电，同时具有双向拉伸性能，且无需任何其他纺织基材料支撑，解决了目前大部分柔性热电器件面临的热电单元配置方向问题，具有可穿戴、能源自主的功能，可直接用于批量化、大面积的纺织服装加工生产，极大推进热电器件在能源供给方面的实际应用。
Description
技术领域
本发明属于热电材料及器件及其制备和应用领域，特别涉及一种线圈状热电单元、织物结构热电器件及其制备和应用。
背景技术
随着穿戴式电子市场的迅猛发展，微型化、柔性、持久供电方式已成为制约穿戴式电子设备技术发展的重要瓶颈。热电器件作为一种清洁、安全、持久供电的供能方式，受到国内外的广泛关注。
纺织品是与人们生活息息相关的必需品之一，实现纺织品的能源自主是解决便携式和可穿戴问题最有效的途径。例如专利CN 108103634 A公布了一种通过针织、机织或编织中的一种或几种方法构筑而成的纺织结构热电器件，但该专利中利用针织和机织形成的二维器件需同时编织进绝缘纱线以避免短路现象，影响单位面积输出功率，而三维织造手段形成的三维器件需要纺织基底做支撑，从而影响柔性、拉伸性及可穿戴性。专利CN101056481 B公布了一种定向在纬纱方向的金属线的网络形成的热电结构器件，该制备过程复杂；专利CN 107039576 A公布了一种柔性织物复合热电材料的制备方法，将织物直接浸渍至热电材料的前驱体溶液中，经过加热、干燥等构筑织物结构热电器件，但该器件只能在水平方向工作，不能满足人体与环境方向的发电需求。
一种高功率密度、可自支撑、机械性能良好、工艺简单、可大面积制备的织物结构热电器件，实现热电器件真正可穿戴，成为亟待解决的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种线圈状热电单元、织物结构热电器件及其制备和应用，克服现有技术中所得器件无法自支撑、柔性、拉伸性、可穿戴性差、制备复杂、不能满足人体和环境的发电需求的缺陷，该方法可自支撑，无需额外支撑材料，结构紧凑，极大提高输出功率密度，且热电针织物能实现人体与环境温差方向的发电需求，可穿戴性好，双向拉伸性能好，可以实现大面积制备，具有良好的应用和发展前景。
本发明的一种线圈状热电单元，其特征在于，所述热电单元的纬向为多个线圈串联成的横列组成；经向为循环交替的线圈横列组成，其中线圈为热电纱线线圈，含有P型段、N型段和电极段。
所述热电纱线为基于磁控溅射、氧化还原掺杂、热蒸镀、涂层、浸渍、静电纺丝、静电喷射、化学气相沉积、物理气相沉积、电化学沉积以及原位生长方法制备的有机、无机纱线或有机、无机薄膜经加捻而成的纱线中的一种或几种。
所述线圈中：N型段和P型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置。
所述N型段长度＝P型段长度＝(L-4)/2，L的单位为mm。
L的长度可为L＝10～40mm。
所述N型和P型掺杂段包裹在包缠层内部，以实现温差最大化及避免器件内部短路现象。
所述包缠层为天然或化学合成的绝缘薄膜及天然或化学合成的绝缘纤维或纱线中的一种。
所述热电单元中线圈横列沿经向的配置方法为第一组横列圈弧置于第二组横列圈柱的上方，第二组横列圈弧则置于第三组横列圈柱的下方，此为一个循环，后续每两组为一个循环，依次重复循环配置。
所述每一组横列是由多个线圈串联成的横列组成，且一个循环里的两组横列(第一组和第二组横列)的组成列数可以相等也可以不相等。
所述热电器件的输出功率密度可通过线圈长度，包缠层厚度，每组横列数调控。
本发明的一种热电器件，所述热电器件是由所述线圈状热电单元构筑而成的三维结构。
所述线圈状热电单元通过线圈自支撑竖立形成织物厚度。
所述热电器件中的线圈只有在上述配置方法的基础上才能通过相互之间的弹性关系自支撑竖立于织物厚度方。
所述的热电器件基于线圈配置形成良好的径向和纬向拉伸性能，且拉伸过程不会影响电串联，从而使该热电器件适应人体肢体运动。
本发明的一种热电器件的制备方法，包括：
(1)将热电纱线进行穿插间隔式包缠；
(2)将上述热电纱线弯曲成线圈，然后沿纬向串联成横列；
(3)所得横列沿经向循环交替配置构筑织物结构热电器件。
所述穿插间隔式包缠，电极段暴露于包缠层外、N型和P型掺杂段包裹在包缠层内部，以实现温差最大化及避免器件内部短路现象。
所述线圈可以由手工织针将热电纱线弯曲形成，也可以由小样机或大型针织机形成，且N型段和P型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置。
所述热电器件中的线圈只有在上述配置方法的基础上才能通过相互之间的弹性关系自支撑竖立于织物厚度方。
本发明的一种所述热电器件的应用，如能源供给方面的应用。
有益效果
本发明的织物结构热电器件是由线圈状热电单元构筑而成，线圈状热电单元是由含有P型段、N型段及电极段的热电纱线经穿插间隔式包缠和弯曲而成，P型段和N型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置，通过线圈串联形成纬向横列，经向第一组横列圈弧置于第二组横列圈柱的上方，第二组横列圈弧则置于第三组横列圈柱的下方，此为一个循环，后续每两列为一个循环，依次重复循环配置，巧妙利用弯曲纱线(线圈)之间的弹性关系使线圈自支撑竖立形成织物厚度，最终构筑三维的纺织结构热电器件，相比专利CN107039576A公布的一种柔性织物复合热电材料和专利CN108470821A公布的柔性薄膜状热电器件，上述专利公布的器件非三维结构且不具备拉伸性能，本发明的三维纺织结构热电器件能自支撑于人体皮肤，实现人体皮肤与环境的温差发电需求，同时双向可拉伸；
本发明通过改变线圈的长度，包缠层厚度可方便调节该器件的输出功率密度；
本发明热电针织物能实现人体与环境温差方向的发电需求，可穿戴性好，自支撑，双向拉伸性能好，输出功率密度大，可以实现大面积制备，该热电器件与普通服饰用织物无差别，有利用实现热电器件的真正可穿戴，极大推进热电器件在能源供给方面的实际应用；
本发明的纺织结构的热电器件的开路电压随温差呈线性增加，温差为50.3K时，开路电压为39.2mV；纺织结构的热电器件输出功率可达微瓦级别，温差为50.3K时，输出功率为3.6μW，最大输出功率密度可达32.88μW/(m2·k2),相比文献中Wu Guangbao等人报道的N型碳纳米管热电器件输出功率密度0.54μW/(m2·k2)(Wu,G.；Gao,C.；Chen,G.；Wang,X.；Wang,H.,High-Performance Organic Thermoelectric Modules Based on FlexibleFilms of A Novel N-Type Single-Walled Carbon Nanotube.Journal of MaterialsChemistry A 2016,4(37).)，Sun Yimeng等人报道的无机热电器件的输出功率密度15μW/(m2·k2)，(Sun,Y.；Sheng,P.；Di,C.；Jiao,F.；Xu,W.；Qiu,D.；Zhu,D.,Correction:Organicthermoelectric materials and devices based on p-and n-type Poly(metal 1,1,2,2-ethenetetrathiolate)s.Advanced Materials 2012,24(7),932-937.)，Zhou Wenbin等人报道的紧凑型碳纳米管热电器件水平面的输出功率密度为19.83μW/(m2·k2)(Zhou,W.,et al.,High-performance and compact-designed flexible thermoelectric modulesenabled by a reticulate carbon nanotube architecture.Nature Communications,2017.8:p.14886.)，本发明的输出功率密度在柔性热电器件中已达到很高的水平，同时可大面积制备，有望真正实现柔性可穿戴热电器件的实际应用。
附图说明
图1为实例1中含有P型、N型和电极段的热电纱线示意图，其中蓝色表示P型段，红色表示N型段，棕色表示电极段；
图2为实例1中热电纱线穿插间隔式包缠正面示意图；
图3为实例1中热电纱线穿插间隔式包缠截面示意图；
图4为实例1中热电线圈及热电线圈沿纬向配置示意图；
图5为实例1中热电线圈横列配置示意图；
图6为实例1中由线圈配置形成的纺织结构热电器件示意图；
图7为实例1中热电器件的热电单元构筑原理图；
图8为实例1中热电器件不同温差下的开路电压图；
图9为实例1中热电器件不同温差下的输出功率图；
图10为实例1中热电器件不同温差下的输出功率密度图；
图11为实例2中热电器件不同温差下的开路电压图；
图12为实例2中热电器件不同温差下的输出功率图；
图13为实例2中热电器件不同温差下的输出功率密度图。
具体实施方式
下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
实施例1
该线圈状热电单元由含有P型段、N型段及电极段的碳纳米管纱线经穿插间隔式包缠和弯曲构筑而成，其中P型段是由碳纳米管纱线经过胺类掺杂剂浸渍掺杂得到，P型段是由碳纳米管纱线经过PEDOT:PSS浸渍掺杂得到。P型段和N型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置，通过线圈串联形成纬向横列，经向第一横列圈弧置于第二横列圈柱的上方，第二横列圈弧则置于第三横列圈柱的下方，此为一个循环，后续每两列为一个循环，依次重复循环配置，巧妙利用弯曲纱线(线圈)之间的弹性关系使线圈自支撑竖立形成织物厚度，最终构筑三维的纺织结构热电器件。
P型段(蓝色)、电极段(棕色)、N型段(红色)、电极段(棕色)依次配置构成热电纱线，如图1所示，电极段长度为2mm，N型段长度＝P型段长度＝(L-4)/2，电极长度和N型段(p型段)长度的大小关系不唯一，不构成本发明的限定。
所述绝缘纱线间隔式包缠热电纱线，包缠材料可以为绝缘纱线或纤维或薄膜，都应包含在苯发明内，电极段暴露于纱线外，N型段和P型段包裹于纱线内部，如图2所示热电纱线穿插间隔式包缠正面示意图。
包缠层避免了热电纱线接触从而产生的短路现象，且有效保护N型和P型段，实现温度传递，如图3所示包缠后的横截面示意图，N型和P型段位于包缠纱线的中间。
所述线圈状热电单元由热电纱线弯曲而成，可以通过选择合理尺寸的织针手工弯曲，也可以选择小样机和针织机弯曲而成，具体的弯曲方式不构成本发明的限定。单个线圈长度为L，由两段圈弧0-1,2-3和两段圈柱1-2,3-4组成，且热电纱线的电极段定位于圈弧位置，N型和P型段定位于圈柱位置，如图4所示示意图。
如图4所示，多个线圈沿纬向在电极段串联成横列，串联方法可以为手动或织机串联，具体串联方式不构成本发明的限定。
所述线圈横列配置方式，第一组横列圈弧置于第二组横列圈柱的上方，第二组横列圈弧则置于第三组横列圈柱的下方，该处列举的每组横列都是由线圈串联成的一个横列构成，具体每组包含横列数不构成本发明的限定，如图5所示线圈横列配置示意图。
巧妙利用线圈之间的弹性力的关系使线圈倾斜，如图6所示线圈状热电通过横列循环交替配置，第一横列和第二横列线圈的圈柱呈现两个相反方向的倾斜，从而使圈弧段全部露于织物两面，而圈柱段隐藏于织物内部，即电极段暴露于外端，N型段和P型段隐藏于织物内部，在增大温差的情况下同时对N型和P型段产生保护作用，极大提高热电转换效率。
如图7所示，纺织结构的热电器件热电单元构筑原理图，前后两列热电线圈呈现插空紧凑排列，由于无额外绝缘纱线，线圈之间排列紧密，极大提高了输出功率密度。
所述纺织结构的热电器件的开路电压随温差呈线性增加，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝2cm时，温差为50.3K时，开路电压为31.12mV，如图8所示。
所述纺织结构的热电器件输出功率可达微瓦级别，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝2cm时，温差为50.3K时，输出功率为3.6μW，如图9所示。
所述纺织结构的热电器件，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝2cm时，输出功率密度可达32.88μW/(m2·k2)，如图10所示。
实施例2
该线圈状热电单元由含有P型段、N型段及电极段的碳纳米管纱线经穿插间隔式包缠和弯曲构筑而成，其中P型段是由碳纳米管纱线经过胺类掺杂剂浸渍掺杂得到，P型段是由碳纳米管纱线经过PEDOT:PSS浸渍掺杂得到。P型段和N型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置，通过线圈串联形成纬向横列，经向第一横列圈弧置于第二横列圈柱的上方，第二横列圈弧则置于第三横列圈柱的下方，此为一个循环，后续每两列为一个循环，依次重复循环配置，巧妙利用弯曲纱线(线圈)之间的弹性关系使线圈自支撑竖立形成织物厚度，最终构筑三维的纺织结构热电器件。
P型段(蓝色)、电极段(棕色)、N型段(红色)、电极段(棕色)依次配置构成热电纱线，电极段长度为2mm，N型段长度＝P型段长度＝(L-4)/2，电极长度和N型段(p型段)长度的大小关系不唯一，不构成本发明的限定。
所述绝缘纱线间隔式包缠热电纱线，包缠材料可以为绝缘纱线或纤维或薄膜，都应包含在苯发明内，电极段暴露于纱线外，N型段和P型段包裹于纱线内部。
包缠层避免了热电纱线接触从而产生的短路现象，且有效保护N型和P型段，实现温度传递，N型和P型段位于包缠纱线的中间。
所述线圈状热电单元由热电纱线弯曲而成，可以通过选择合理尺寸的织针手工弯曲，也可以选择小样机和针织机弯曲而成，具体的弯曲方式不构成本发明的限定。单个线圈长度为L，由两段圈弧0-1,2-3和两段圈柱1-2,3-4组成，且热电纱线的电极段定位于圈弧位置，N型和P型段定位于圈柱位置。
多个线圈沿纬向在电极段串联成横列，串联方法可以为手动或织机串联，具体串联方式不构成本发明的限定。
所述线圈横列配置方式，第一组横列圈弧置于第二组横列圈柱的上方，第二组横列圈弧则置于第三组横列圈柱的下方，该处列举的每组横列都是由线圈串联成的一个横列构成，具体每组包含横列数不构成本发明的限定。
巧妙利用线圈之间的弹性力的关系使线圈倾斜，线圈状热电通过横列循环交替配置，第一横列和第二横列线圈的圈柱呈现两个相反方向的倾斜，从而使圈弧段全部露于织物两面，而圈柱段隐藏于织物内部，即电极段暴露于外端，N型段和P型段隐藏于织物内部，在增大温差的情况下同时对N型和P型段产生保护作用，极大提高热电转换效率。
前后两列热电线圈呈现插空紧凑排列，由于无额外绝缘纱线，线圈之间排列紧密，极大提高了输出功率密度。
所述纺织结构的热电器件的开路电压随温差呈线性增加，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝3.6cm时，温差为50.3K时，开路电压为39.2mV，如图11所示。
所述纺织结构的热电器件输出功率可达微瓦级别，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝3.6cm时，温差为50.3K时，输出功率为2.5μW，如图12所示。
所述纺织结构的热电器件，当线圈配置数为14个，即第一组线圈数为5个，第二组线圈数为5个，第三组线圈数为4个，且线圈长度L＝3.6cm时，输出功率密度可达3.34μW/(m2·k2)，如图13所示。
Claims (8)
1.一种线圈状热电单元，其特征在于，所述热电单元的纬向为多个线圈串联成的横列组成；经向为循环交替的线圈横列组成，其中线圈为热电纱线线圈，含有P型段、N型段和电极段；所述热电单元中线圈横列沿经向的配置方法为第一组横列圈弧置于第二组横列圈柱的上方，第二组横列圈弧则置于第三组横列圈柱的下方，此为一个循环，后续每两组为一个循环，依次重复循环配置；所述线圈中：N型段和P型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置。
2.根据权利要求1所述热电单元，其特征在于，所述热电纱线为基于氧化还原掺杂、浸渍、静电纺丝、静电喷射、化学气相沉积、物理气相沉积、电化学沉积以及原位生长方法制备的有机、无机纱线或有机、无机薄膜经加捻而成的纱线中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述热电单元，其特征在于，所述N型和P型段包裹在包缠层内部。
4.根据权利要求3所述热电单元，其特征在于，所述包缠层为天然或化学合成的绝缘薄膜及天然或化学合成的绝缘纤维或纱线中的一种。
5.一种热电器件，其特征在于，所述热电器件是由权利要求1-3任一所述线圈状热电单元构筑而成的三维结构。
6.根据权利要求5所述器件，其特征在于，所述线圈状热电单元通过线圈自支撑竖立形成织物厚度。
7.一种热电器件的制备方法，包括：
(1)将热电纱线进行穿插间隔式包缠；其中所述穿插间隔式包缠，电极段暴露于包缠层外、N型和P型段包裹在包缠层内部；
(2)将上述热电纱线弯曲成线圈，然后沿纬向串联成横列；其中所述线圈中：N型段和P型段位于线圈的圈柱位置，电极段位于线圈的圈弧位置；
(3)所得横列沿经向循环交替配置构筑织物结构热电器件。
8.一种权利要求7所述方法制备的热电器件的应用。
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