CN109473702A - 一种固体氧化物燃料电池尾气处理系统以及处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种固体氧化物燃料电池尾气处理系统及其处理方法，所述系统包括固体氧化物燃料电池、固体氧化物电解池、热量输送控制系统、尾气传输系统、流量控制系统、CO/H2回收传输系统、CO2/H2O回收系统、燃料供给系统、用电负载和低谷电/调峰电供电装置。所述系统利用固体氧化物燃料电池产生的尾气和热量，不仅为固体氧化物电解池提供热量，而且将尾气进行转化，提高固体氧化物燃料电池燃料能源利用率，减少污染物排放，以及降低了固体氧化物电解池的开路电压，降低了固体氧化物电解池的耗电量。
Description
技术领域
本发明属于能源利用技术领域，涉及一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统。
背景技术
化石能源的持续大量消耗造成了大气中CO2浓度的不断增长，造成的温室效应逐年加重。开发和利用太阳能、风能和地热能等新能源，减少化石燃料的燃烧是践行节能减排的有效方式。其中，固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效且低污染的发电装置受到越来越多的关注。
固体氧化物燃料电池属于第三代燃料电池，是一种在中高温下直接将储存在燃料和氧化剂中的化学能高效、环境友好地转化成电能的全固态化学发电装置，是最高效的燃料电池，其相比于其他类型燃料电池，除具备有燃料电池普遍的高效率，低污染等优点外，其全固体结构也带来了其他独有的优势。由于具有燃料适应性广、能量转换效率高、全固态、模块化组装、零污染等优点，固体氧化物燃料电池在大型集中供电、中型分电和小型家用热电联供及储能等民用领域，以及作为船舶动力电源、交通车辆动力电源等移动储能电源领域，都有广阔的应用前景。
目前，大部分固体氧化物燃料电池采用的燃料气体多为碳基燃料，如甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)、氢气(H2)或天然气等，其反应尾气主要成份为高温CO2和水蒸气，同时伴有部分未反应的燃料气。通常情况下，固体氧化物燃料电池的尾气处理方法为：采用尾气催化燃料器，将尾气中未反应的燃料气体直接催化燃烧为CO2，除去有害气体后排入大气中。这样的处理方式虽然降低了污染物的排放量，但是同时将大量的CO2排入大气，且大量的热量被浪费，无法实现环境友好发展，达到节能减排的目标。因此，减少尾气中的CO2的排放是本领域的专家学者争相研究的课题。
当下减少CO2排放的主要方法包括：提高能源生产率与使用率、燃料形式转换、CO2捕获与封存、CO2转化与利用等方法。其中采用技术手段将原来排放入大气的碳转化为可以继续使用并且能获得效益的碳，这种转化途径极具吸引力和发展前景。近年来，以固体氧化物电解池为基础的CO2/H2O高温共电解技术由于其环境友好、能源转换效率高、能源接入灵活、适应性强和有成本竞争力等优势逐渐受到人们的极大关注。固体氧化物电解池 (SOEC)是已发明的一种通过H2O、CO2等电解产生还原性气体的间接储能装置，它由陶瓷制成的固体氧化物组成，具有全固态结构、气体产物易分离和高电解速率及能量转化率等优势。
专利文献CN105845962A公开了一种固体氧化物燃料电池和固体氧化物电解池联合发电系统，包括固体氧化物燃料电池电堆单元、固体氧化物电解池电堆单元、太阳能供电装置、功率变换器、燃料存储罐及相应的出入口通道及流量控制阀门、CO2捕捉存储罐及相应的出入口通道及流量控制阀门、换热器单元、空气尾气分流控制阀门、空气入口控制阀门及空气压缩机。所述装置结构复杂，前期设备投入较大，而且对固体氧化物燃料电池阴极的空气尾气也设置了管道和分流阀门，实则是完全没有必要的投入。另外，从说明书的描述可以认为此发电系统中SOFC阳极产生的燃料尾气直接通过管道输送至SOEC阴极进行电解，即使其间通过CO2捕捉存储罐进行尾气流量控制，但是尾气中含有部分未利用的燃料气体，会导致SOEC的电解效率低下，这个问题在此申请中并没有得到重视。虽然此发明所述的固体氧化物燃料电池和固体氧化物电解池联合发电系统具有燃料尾气再利用的优势，但系统也有诸多需要改进的地方。
专利文献CN105576273A公开了一种可逆循环绿色能源转换系统及转换方法，系统集成了电化学发电和储能技术；包括对称固体氧化物燃料电池(SSOFC)发电系统、对称固体氧化物电解池(SSOEC)产氢系统、余热回收系统、气体分离系统、储氢系统、储氧系统、储水系统、高温水蒸气产生系统、辅助燃料系统、电力转换系统及相应控制系统。虽然此发明所述的能量转换系统可实现发电和储能的可逆转换，但本系统仅适合燃料气为H2时才能使用，显然这与现实情况不符，而且发明人并没有就固体氧化物燃料电池尾气的处理方式进行描述，再者将固体氧化物燃料电池的余热回收后仅仅是为了将水变为水蒸气提供给固体氧化物电解池，能量利用率不高。总之，此发明所述的可逆循环绿色能源转换系统存在种种弊端。
为了克服现有技术的缺陷，本发明提供了一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统，所述系统利用固体氧化物燃料电池产生的尾气和热量，不仅为固体氧化物电解池提供热量，而且将尾气进行转化，提高固体氧化物燃料电池燃料利用率，实现CO2接近零排放。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统；本发明另一个目的是提供一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法。本发明创造性地将固体氧化物燃料电池阳极产生的CO2和H2O以及未反应的CO和H2分别通入到固体氧化物电解池的阳极和阴极，一方面将固体氧化物燃料电池产生的CO2和H2O通过固体氧化物电解池的电解作用再利用生成了CO和H2，然后连同尾气中未反应的CO和H2循环再次回到固体氧化物燃料电池进行再利用；另一方面，通过将固体氧化物燃料电池阳极产生的CO2和H2O以及未反应的CO和H2混合气体的一部分直接通入到固体氧化物电解池的阳极进行氧化，相对于传统的将固体氧化物电解池阳极产生的气体直接通入大气的技术方案，大大降低了固体氧化物电解池阳极和阴极之间的开路电压，进而大大降低了固体氧化物电解池的耗电量，同时，部分未反应的CO和H2也可以在固体氧化物电解池的阳极中反应进一步生成CO2和H2O，减少了污染物的排放。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统，包括固体氧化物燃料电池、固体氧化物电解池、热量输送控制系统、尾气传输系统、CO/H2回收传输系统、可有可无的CO2/H2O回收系统、燃料供给系统、用电负载和低谷电/调峰电供电装置。
所述固体氧化物燃料电池产生电能，将电能输送给用电负载；
在所述固体氧化物电解池的阴极，尾气中的H2O和CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，生成CO和H2；
所述热量输送系统将固体氧化物燃料电池发电产生的热量回收后，为固体氧化物电解池提供热量；
所述尾气传输系统将固体氧化物燃料电池阳极产生的尾气一部分输送到固体氧化物电解池的阳极，一部分输送到固体氧化物电解池的阴极；
CO/H2回收传输系统将固体氧化物电解池阴极产生的CO/H2输送到固体氧化物燃料电池阳极作为燃料气体；
CO2/H2O回收系统将固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O进行回收，固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O也可直接排入大气；
燃料供给系统向固体氧化物燃料电池输送燃料气体；
低谷电/调峰电供电装置为固体氧化物电解池提供电能。
优选的，尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控。
优选的，固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O经由CO2/H2O回收系统进行回收。
优选的，所述热量输送控制系统、CO/H2回收传输系统、燃料供给系统设置有流量控制阀门。
优选的，所述固体氧化物燃料电池产生电能通过转化器转化后供给用电负载。
一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法，包括如下步骤：
(1)空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气还原为氧离子通过电解质；
1/2O2+2e-→O2-
(2)燃料气体通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，密封，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，并向外电路释放电子，达到发电的目的，同时产生CO2和H2O；
H2+O2-→H2O+2e-
2CO+2O2-→2CO2+4e-
(3)上步产生的尾气CO2和H2O以及未利用的燃料气体通过尾气传输系统输送到固体氧化物电解池阳极和阴极，在阳极，尾气中H2和CO结合电子生成H2O和CO2，与原来尾气中的H2O和CO2一起排入大气或通过CO2/H2O回收系统回收；
H2+O2-→H2O+2e-
CO+O2-→CO2+2e-
在阴极，尾气中的H2O和CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，产生CO和H2，与尾气中原有的CO和H2通过CO/H2回收传输系统输送至固体氧化物燃料电池的阳极，作为燃料气体使用，同时燃料供给系统也在为固体氧化物燃料电池输送燃料气体；
H2O+2e-→H2+O2-
CO2+2e-→CO+O2-
(4)固体氧化物燃料电池产生的热量进行回收后，通过热量输送控制系统输送至固体氧化物电解池中达到电解池的工作温度，而毋须额外的加热装置。
优选的，所述燃料气体选自甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)、氢气(H2)、煤气(CO、 H2)中的一种或两种以上的组合。
优选的，所述燃料气体为煤气。
优选的，尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控。
优选的，固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O经由CO2/H2O回收系统进行回收。
固体氧化物燃料电池系统在工作发电时会生成CO2、水蒸气等高温反应尾气，以及未完全反应的燃料气剩余的高温还原性气体，同时伴随着大量的热量产生；利用SOFC产生的热可以达到SOEC运行需要的高温条件，而毋须额外的加热装置。将上述高温尾气可以直接供给固体氧化物电解池阴极进行电解；也可以将高温尾气一部分输送至固体氧化物电解池阳极进行氧化后由回收系统回收。因为尾气中除了CO2和水蒸气外还含有部分未利用的燃料气体H2和CO，H2和CO进入固体氧化物电解池阳极后结合电子生成H2O和CO2， H2和CO的加入代替了传统模式阳极直接生成O2，大大降低了固体氧化物电解池阳极和阴极之间的开路电压，进而大大降低了固体氧化物电解池的耗电量。本发明所述的尾气处理系统能实现固体氧化物燃料电池产生的尾气既作为固体氧化物电解池电解原料又辅助SOEC电解的工作模式。
本发明的效益是，采用SOFC产生的高温尾气不仅辅助SOEC电解，而且尾气同时作为电解原料，以实现毋须使用传统尾气催化燃烧器，达到高效、清洁、节能的处理和利用SOFC废弃尾气的目的，同时避免能源浪费，减少污染物排放。
附图说明
图1基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统示意图
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明的部分实施例，而不是全部。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统
基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理系统，包括固体氧化物燃料电池、固体氧化物电解池、热量输送控制系统、尾气传输系统、CO/H2回收传输系统、CO2/H2O 回收系统、燃料供给系统、用电负载和低谷电/调峰电供电装置。所述固体氧化物燃料电池与用电负载连接，将产生的电能输送给用电负载；燃料供给系统与固体氧化物燃料电池的阳极相连，为固体氧化物燃料电池提供燃料气体；固体氧化物燃料电池的阳极通过尾气传输系统与固体氧化物电解池阳极和阴极相连，其中尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控，使一部分尾气进入到固体氧化物电解池的阳极，尾气中未反应的CO和H2被氧化成CO2和H2O，与尾气中原有的CO2和H2O一起通入大气或经由CO2/H2O回收系统进行回收；另一部分尾气进入到固体氧化物电解池的阴极，尾气中的CO2和H2O通过固体氧化物电解池的电解作用再利用生成了CO和H2，连同尾气中未反应的CO和H2再次循环回到固体氧化物燃料电池进行再利用；固体氧化物燃料电池通过热量输送控制系统与固体氧化物电解池相连，将固体氧化物燃料电池发电产生的热量回收后，为固体氧化物电解池提供热量；固体氧化物电解池在电极材料催化下，将高温CO2和水蒸气生成CO和H2；固体氧化物电解池阴极经由CO/H2回收传输系统连接固体氧化物燃料电池阳极，将固体氧化物电解池阴极产生的CO/H2连同尾气中未反应的CO和H2输送到固体氧化物燃料电池阳极作为燃料气体；低谷电/调峰电供电装置为固体氧化物电解池提供电能。
实施例2基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法1
S1，将空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气通过电解质还原为氧离子。
S2，此时，将燃料气体煤气通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，产生CO2和H2O，并向外电路释放电子进行发电，接入转化器和用电负载。
S3，固体氧化物燃料电池阳极产生的尾气除了有CO2和H2O外，还有部分未反应的燃料气体，将所述尾气通过尾气传输系统输送到固体氧化物电解池阳极和阴极，在阳极，尾气中H2和CO结合电子生成H2O和CO2，与原来尾气中的H2O和CO2一起排入大气或通过CO2/H2O回收系统回收；在阴极，尾气中的H2O和CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，产生CO和H2，与尾气中原有的CO和H2通过CO/H2回收传输系统输送至固体氧化物燃料电池的阳极，作为燃料气体使用，同时燃料供给系统也在为固体氧化物燃料电池输送燃料气体。
S4，将固体氧化物燃料电池尾气中产生的热量进行回收后，通过热量输送控制系统输送至固体氧化物电解池中，为电解池工作提供热量。
实施例3基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法2
S1，将空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气通过电解质还原为氧离子。
S2，此时，将燃料气体煤气通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，产生CO2和H2O，并向外电路释放电子进行发电，接入转化器和用电负载。
S3，固体氧化物燃料电池阳极产生的尾气除了有CO2和H2O外，还有部分未反应的燃料气体，将所述尾气通过尾气传输系统输送到固体氧化物电解池阳极和阴极，尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控，在阳极，30％尾气中H2和CO结合电子生成H2O和CO2，与原来尾气中的 H2O和CO2一起排入大气或通过CO2/H2O回收系统回收；在阴极，70％尾气中的H2O和 CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，产生CO和H2，与尾气中原有的CO和H2通过CO/H2回收传输系统输送至固体氧化物燃料电池的阳极，作为燃料气体使用，同时燃料供给系统也在为固体氧化物燃料电池输送燃料气体。
S4，将固体氧化物燃料电池尾气中产生的热量进行回收后，通过热量输送控制系统输送至固体氧化物电解池中，为电解池工作提供热量。
对比实施例1基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法3
S1，将空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气通过电解质还原为氧离子。
S2，此时，将燃料气体煤气通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，产生CO2和H2O，并向外电路释放电子进行发电，接入转化器和用电负载。
S3，将固体氧化物燃料电池阳极产生的全部尾气通过尾气传输系统直接输送到固体氧化物电解池阴极，作为电解原料进行电解，产生的CO和H2与尾气中原有的CO和H2一起通过CO/H2回收传输系统输送至固体氧化物燃料电池的阳极，电解池阳极产生氧气溢出。
S4，将固体氧化物燃料电池尾气中产生的热量进行回收后，通过热量输送控制系统输送至固体氧化物电解池中，为电解池工作提供热量。
对比实施例2普通固体氧化物燃料电池尾气处理方法
S1，将空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气通过电解质还原为氧离子。
S2，此时，将燃料气体煤气通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，产生CO2和H2O，并向外电路释放电子进行发电，接入转化器和用电负载。
S3，使上述产生的尾气进入催化燃烧器进行净化，然后排入大气中。
效果实施例尾气处理系统性能评估
对实施例2-3和对比实施例1-2所述的尾气处理方法所排出的尾气中CO含量进行测量，另外对固体氧化物电解池阳极和阴极之间的开路电压进行测量，结果如下表所示。
表1 尾气处理系统性能评估
| 尾气中CO含量 | 电解池阳阴极开路电压 | |
| 实施例2 | 0.9％ | 0.1V |
| 实施例3 | 0.7％ | 0.08V |
| 对比实施例1 | 1.5％ | 1V |
| 对比实施例2 | 7.6％ | — |
对比实施例2为普通的固体氧化物燃料电池发电系统，尾气经催化燃烧器进行处理后 CO的含量为7.6％，而实施例2-3以及对比实施例1都利用固体氧化物电解池进行尾气处理，尾气中CO的含量有显著下降，由此可以说明本发明所述的基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气系统对于减少污染物排放量具有改善作用。实施例2-3中将固体氧化物燃料电池产生的尾气输送到固体氧化物电解池的阳极和阴极，而对比实施例1中仅将尾气输送到电解池的阴极进行电解，电解池阳极产生氧气溢出，由上表可以看出，将部分尾气通入电解池阳极进行氧化，能显著降低固体氧化物电解池阴阳极之间的开路电压，由1V降低至0.1V以下，进而将部分尾气通入电解池阳极进行氧化的操作能降低固体氧化物电解池的耗电量，经检测可以节约用电80％以上。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (8)
1.一种固体氧化物燃料电池尾气处理系统，包括固体氧化物燃料电池、固体氧化物电解池、热量输送控制系统、尾气传输系统、CO/H2回收传输系统、可有可无的CO2/H2O回收系统、燃料供给系统、用电负载和低谷电/调峰电供电装置；
所述固体氧化物燃料电池产生电能，将电能输送给用电负载；
在所述固体氧化物电解池的阴极，尾气中的H2O和CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，生成CO和H2；
所述热量输送系统将固体氧化物燃料电池发电产生的热量回收后，为固体氧化物电解池提供热量；
所述尾气传输系统将固体氧化物燃料电池阳极产生的尾气一部分输送到固体氧化物电解池的阳极，一部分输送到固体氧化物电解池的阴极；
CO/H2回收传输系统将固体氧化物电解池阴极的CO/H2输送到固体氧化物燃料电池阳极作为燃料气体；
CO2/H2O回收系统将固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O进行回收，固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O也可直接排入大气；
燃料供给系统向固体氧化物燃料电池输送燃料气体；
低谷电/调峰电供电装置为固体氧化物电解池提供电能。
2.根据权利要求1所述的尾气处理系统，其特征在于，尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控。
3.根据权利要求1所述的尾气处理系统，其特征在于，所述固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O经由CO2/H2O回收系统进行回收。
4.根据权利要求1所述的尾气处理系统，其特征在于，所述热量输送控制系统、CO/H2回收传输系统、燃料供给系统设置有流量控制阀门。
5.根据权利要求1所述的尾气处理系统，其特征在于，所述固体氧化物燃料电池产生电能通过转化器转化后供给用电负载。
6.一种根据权利要求1所述的尾气处理系统的一种基于固体氧化物电解池的固体氧化物燃料电池尾气处理方法，包括如下步骤：
(1)空气通入固体氧化物燃料电池阴极侧，空气中的氧气还原为氧离子通过电解质；
(2)燃料气体通过燃料供给系统通入固体氧化物燃料电池阳极侧，密封，电解质透过的氧离子进入阳极与H2结合生成H2O，与CO结合生成CO2，并向外电路释放电子，达到发电的目的，同时产生CO2和H2O；
(3)上步产生的尾气CO2和H2O以及未利用的燃料气体通过尾气传输系统输送到固体氧化物电解池阳极和阴极，在阳极，尾气中H2和CO结合电子生成H2O和CO2，与原来尾气中的H2O和CO2一起排入大气或通过CO2/H2O回收系统回收；
在阴极，尾气中的H2O和CO2利用低谷电、调峰电提供的电能进行电解，产生CO和H2，与尾气中原有的CO和H2通过CO/H2回收传输系统输送至固体氧化物燃料电池的阳极，作为燃料气体使用，同时燃料供给系统也在为固体氧化物燃料电池输送燃料气体；
(4)固体氧化物燃料电池产生的热量进行回收后，通过热量输送控制系统输送至固体氧化物电解池中达到电解池的工作温度，而毋须额外的加热装置。
7.根据权利要求6所述的尾气处理方法，其特征在于，尾气传输系统与固体氧化物电解池之间设置有流量控制系统，对进入固体氧化物电解池阳极和阴极的尾气进行调控。
8.根据权利要求6所述的尾气处理方法，其特征在于，所述固体氧化物电解池阳极产生的CO2和H2O经由CO2/H2O回收系统进行回收。
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