CN109470070A - 一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其应用 - Google Patents

一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其应用，制备工艺中：以Lewis碱和Lewis酸为原料，将两者在溶液中或气相中充分混合，得到Lewis酸碱加合物的固体并溶于溶剂制成饱和溶液；分解工艺中：以Lewis酸碱加合物饱和溶液为原料，在一定温度下，Lewis酸碱加合物受热分解，产生体积显著膨胀的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物。本发明的饱和溶液在较高的温度下吸收大量的热而分解，在低温下又重新化合而把相应的热量放出来，可用作储热材料；同时，因为分解产生的物质可分别成相，在密闭或半密闭的体系中会造成体系内部压力升高，可以推动涡轮机发电；相对于现有的化学反应储热体系，其分解温度低，便于使用。

Description

一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其应用
技术领域
本发明涉及能量储存与转化的工程技术领域，尤其涉及一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其应用。
背景技术
能量是一切运动的根源。工业革命以来，人类燃烧了大量的化石能源，造成了大气中CO2含量的持续增高，为了缓解这个问题，也为了解决人类持续增长的能源需求，人们正在开发以太阳能为基础或代表的形形色色的可持续能源。其中之一是通过光热转换使工作介质的温度升高，然后用于加热较冷的空间和物质。近年来，人们也在探索使用光热-热电联产来满足人类的多种需求。
在一些实际应用中，人们也发现在装置的不同部位，存在着冷热不均的现象。例如，在计算机的大脑——CPU上，高的功耗带来了有害的温升，为此我们需要把热量带离CPU；在高速飞行的飞行器上，其头部因为与空气摩擦产生很高的温度，而尾部则温度很低，如果把头部的高热用于尾部空间的加热，即可以保护飞行器头部装置的安全，又能减少尾部加热的能耗。为此，需要具有高热交换效率的介质及相应的换热设施。
所以，上述形形色色的需求需要形形色色的储热介质。例如涉及上千度高温的储热介质可能以熔盐为代表，涉及数百度温度的可能就是水和高压水蒸气，涉及数十度温度的虽然也可使用水作为介质，但是因为水的导热能力较差，在高功率热交换场合就不适合，为此人们开发了基于液态金属(如镓及其合金)、高导热金属(铝、铜)、石墨、石墨烯的导热材料。但是，这些材料存在价格高昂、储热能力差、仍需次级换热手段的问题，在高换热功率场合，这些技术仍不敷使用。
已有研究表明，如果以储能密度(单位质量或体积储存的热量)为指标，显热储能(依靠温度上升储热)不如相变储能(亦称潜热储能，因为储热时温度不变)；相变储能不如化学反应储能。因为显热储能利用的是物质分子或原子热运动，其涉及的作用力为弱的分子间力，其量级为100kJ/mol；相变储能破坏的也是大多属于分子间力的较强的相互作用，其量级为101kJ/mol；而化学反应则涉及化学键的断裂，其量级能达到102kJ/mol。因此，化学反应储能最近受到了重视。
在已有的化学反应储热技术研究中，研究较多的是碳酸盐的高温热解过程，例如：
CaCO3＝CaO+CO2ΔH298K＝178kJ/mol
常压下该反应在900℃左右进行。该反应虽然储热能量密度很高(1.78kJ/g)，但缺点也很明显，反应温度太高。如果使用太阳能，必须使用聚光光热塔。
Lewis碱(能提供孤对电子的化学物质，如氨、水等)与Lewis酸(能接受Lewis碱孤对电子的物质，如质子、金属离子、硼化合物等)或质子酸能在低温下生成Lewis酸碱加合物。因为Lewis酸碱的相互作用形成的配位共价键不如普通共价键强，因此它们能在不太高的温度下分解为原来的酸和碱，也可用于储热或推动涡轮机发电。
理论上，任何物质的热分解温度决定于分解反应的焓变和熵变的比值：
因此，化合反应热效应的增加会显著增加分解温度。使用较弱的Lewis酸碱作用或使用弱的质子酸可以降低分解温度，反之则能提升反应的分解温度。
例如，使用弱酸——如碳酸和胺类物质反应，生成的碳酸铵或碳酸氢铵在水溶液中的热分解温度就在100℃以下，其反应热在60～120kJ/mol之间(根据热化学数据计算。例如，NH4HCO3为65kJ/mol或0.82kJ/g；(NH4)2CO3为102kJ/mol或1.06kJ/g)：
式中，R＝H或有机基团。需要注意的是，有机胺碳酸盐或酸式碳酸盐热分解时，会产生CO2气体，甚至有机胺蒸汽，它们会促进介质流动，从而提高热交换功率；此外，热分解反应，尤其是气体的产生会显著增加介质的体积，从而产生膨胀功，也就能推动涡轮机发电。
发明内容
针对上述存在的问题，本发明目的在于提供一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺及其在储热技术和热电转换技术中的应用。
为了达到上述目的，本发明采用如下的技术方案：一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺：
制备工艺中：以Lewis碱和Lewis酸为原料，将两者在溶液或气相中充分混合反应，得到Lewis酸碱加合物并溶于溶剂制成饱和溶液，过程产生热量；
分解工艺中：以所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液为工作介质，在一定温度下，其中的Lewis酸碱加合物吸热分解，产生体积显著膨胀的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物。
本发明所述的Lewis碱为能给出电子对的物质，所述的Lewis酸为能接受电子对的物质，所述的Lewis碱和Lewis酸为分子或离子。
本发明所述的Lewis酸可以是无机或有机酸中的质子，尤其是由CO2与水直接反应形成的碳酸产生的质子。
本发明所述的溶剂指的是能溶解所述Lewis酸碱加合物的液体，且在制备工艺的温度下形成液态的饱和溶液的物质。
本发明提供一种基于Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热能储存装置，所述的热能储存装置由高温换热器、相分离装置、高压气体储存装置、液体储存装置和压缩机组成的，能使Lewis酸碱加合物饱和溶液密闭循环的回路，所述的压缩机通过管路依次连接高温换热器、相分离装置、高压气体储存装置和液体储存装置，所述的液体储存装置也可用作低温换热器，其上设有管路分别连接高压气体储存装置和相分离装置。
本发明将Lewis酸碱加合物饱和溶液导入高温换热器，Lewis酸碱加合物受热分解，得到处于不同相的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物；三者在相分离装置(如气液分离器)中分离并分送到不同的容器中：气体被储存于高压气体储存装置，液体被分送到液体储存装置中；当需要输出热量时，打开高压气体储存装置和液体储存装置，使气体和液体进入低温换热器并发生化学反应来产生热量；通过使用压缩机把低温换热器中的Lewis酸碱加合物饱和溶液导入高温换热器完成循环。
本发明公开的一种基于Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热电换能装置，包括高温换热器、涡轮发电装置、低压液体储存装置和压缩机，四者通过管路依次连接形成封闭环路。
本发明所述的热电换能装置将Lewis酸碱加合物饱和溶液用压缩机从低压液体储存装置中泵入高温换热器，在那里Lewis酸碱加合物受热分解，产生体积显著膨胀的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物，它们共同推动涡轮发电装置转动发电而失能；失能后混合物的温度下降，其中的Lewis酸、Lewis碱发生反应再次生成酸碱加合物的饱和溶液，然后被压缩机输送到换热器中完成循环。
本发明的优点在于：本发明采用高可逆性的单一化学反应储能，因此储能密度比相变储能高；系统工作温度可根据需求选择合适的Lewis酸碱(或质子酸碱)来控制，可逆性好而且过程可预测易控制。当使用氨的碳酸盐或酸式碳酸盐时，操作温度在100℃附近。尤其重要的是，该材料受热分解时，体积会因为气体产生而发生体积膨胀，因此能用于推动涡轮机发电而变成热电转换材料。
附图说明
图1为基于Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热能储存装置的示意图；
图2为实施例6中基于铵盐的储热技术的热能储存装置的实验结果图；
图3为基于Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热电换能装置的示意图；
图4为实施例7中的基于铵盐的热电转换技术的热电换能装置的实验结果图。
具体实施方式
下面结合附图说明和具体实施方式对本发明作进一步详细的描述。
实施例1：参考本发明所述的工艺，采用如下技术方案：
氨是一种Lewis碱，HCl中含有Lewis酸，即质子H+，它们可以在室温下气相、溶液相中反应生成氯化铵，而氯化铵固体在300℃以上显著分解：
因此，NH4Cl可以作为300℃以上的储热材料，储热能量密度约为3.23kJ/g，远高于碳酸钙的储能密度。不过NH4Cl有几个致命的缺点，就是分解产物NH3和HCl都是气体，不能自动地发生相分离、HCl具有强酸性对金属制的设备腐蚀严重，而且它们再化合生成的NH4Cl是固体，不利于NH4Cl返回热分解吸热装置中。为此，我们还需要使用水一类的溶剂来帮助它流回到换热器中。
在热电转换应用中，虽然可以使用氯化铵的水溶液在高温下热分解，产生氨气、水蒸气和HCl气体，后者在推动多级涡轮机发电过程中逐渐降温并形成氯化铵的溶液，然后返回吸热装置中，但因为如上所说的缺点，使用有诸多不便。
实施例2：根据实施例1中的不足，通过使用弱酸，如碳酸、有机羧酸等降低酸的腐蚀性、热分解温度等等，也使低温热源的能量用于储热或发电。
使用弱酸——如碳酸和胺类物质反应，生成的碳酸铵或碳酸氢铵在水溶液中的热分解温度就在100℃以下，其反应热在60～120kJ/mol之间(根据热化学数据计算。例如，NH4HCO3为65kJ/mol或0.82kJ/g；(NH4)2CO3为102kJ/mol或1.06kJ/g)：
式中，R＝H或有机基团。需要注意的是，有机胺碳酸盐或酸式碳酸盐热分解时，会产生CO2气体，甚至有机胺蒸汽，它们会促进介质流动，从而提高热交换功率；此外，热分解反应，尤其是气体的产生会显著增加介质的体积，从而产生膨胀功，也就能推动涡轮机发电。
实施例3：有机胺的碳酸盐或酸式碳酸盐的制备方法：
1)取胺和一定量的水混合，在搅拌下通入CO2气体；
2)检测溶液的pH值，可以发现随着CO2的通入，出现两个平台：第一个平台大约在pH＝10左右，第二个在pH＝7左右；第一个平台结束pH进一步下降时，也就是胺全部转化为碳酸(有机)铵的时刻；第二个平台结束时，为胺全部转化为碳酸氢(有机)铵的标志。
实施例4胺的其它盐的制备方法
取胺和酸按1:1摩尔比混合，在搅拌下反应形成澄清的溶液即可；为了使溶液具有最大的能量密度，应该制备铵盐饱和溶液。所述胺可以是氨及其有机衍生物；所述酸是任意无机酸或有机酸(如上均按一元酸计算。如是二元酸，如H2SO4是二元酸，则如上摩尔比也可使用1:2。多元酸类推)。
本法也可以推广到其它可能的Lewis酸碱加合物的制备中。只需要进行相应的替换即可。
实施例5：氯化铵的饱和溶液制备
取商品氯化铵加适量水，密闭容器升温至操作温度，形成高温高压下的饱和溶液。
同法可用于任何商品铵盐的饱和溶液制备。
实施例6：基于铵盐的储热技术，如图1所示；
将所得到的铵盐溶液泵入高温换热器中。当铵盐溶液的温度高于分解温度时，铵盐发生吸热分解反应。当使用有机胺时，特别是碳链较长的有机胺时，因为其在水中溶解度有限，会自动地产生相分离；如果使用如碳酸的铵盐，还会产生难溶于水CO2气体，此时可使用气体压缩机把气体压缩于高压钢瓶中。为此通过一个离心分离装置，使这些自然分离的物质分存在不同的容器中，或者同一容器的相对隔离的区域中。
当需要使用储存的热量时，把所有储存的气体、胺和水有控制地引入到换热器中，它们发生反应而放热。例如，使用三甲胺、乙胺、二乙胺、三乙胺与CO2在室温下水中反应时，随着CO2的通入，溶液的温度首先逐渐升高，在反应结束后因为向环境散热温度逐渐下降(图2)。
实施例7：基于铵盐的热电转换技术，如图3所示；
将所得到的有机铵碳酸盐溶液置于换热器中。当铵盐溶液的温度高于分解温度时，铵盐发生吸热分解反应而使体积急剧膨胀，从而能推动涡轮机发电。膨胀推动涡轮机发电而失能后的气液混合物被引入一低压容器中，在那里重新化合，然后用一个高压泵压入换热器而重复使用。
例如，三甲胺、乙胺、二乙胺、三乙胺的碳酸盐在密闭容器中热分解时，会使体系的压力升高(图4)，因而能产生膨胀功而推动涡轮机发电。
需要说明的是，上述仅仅是本发明的较佳实施例，并非用来限定本发明的保护范围，在上述实施例的基础上所做出的任意组合或等同变换均属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺，其特征在于，
所述的制备工艺中：以Lewis碱和Lewis酸为原料，将两者在溶液或气相中充分混合反应，得到Lewis酸碱加合物并溶于溶剂制成饱和溶液，过程产生热量；
所述的分解工艺中：以所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液为工作介质，在一定温度下，其中的Lewis酸碱加合物吸热分解，产生体积显著膨胀的Lewis酸、Lewis碱和溶剂的混合物。
2.如权利要求1所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺，其特征在于，所述的Lewis碱为能给出电子对的物质，所述的Lewis酸为能接受电子对的物质，所述的Lewis碱和Lewis酸为分子或离子。
3.如权利要求2所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺，其特征在于，所述的Lewis碱为氨或氨的有机衍生物，所述的Lewis酸为无机或有机酸中的质子。
4.如权利要求3所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺，其特征在于，所述的Lewis酸是由CO2与水直接反应形成的碳酸产生的质子。
5.如权利要求1-4中任意一项所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺，其特征在于，所述的溶剂指的是能溶解所述Lewis酸碱加合物的液体，且在制备工艺的温度下形成液态的饱和溶液的物质。
6.一种基于权利要求1中Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热能储存装置，其特征在于，所述的热能储存装置包括高温换热器、相分离装置、高压气体储存装置、液体储存装置和压缩机，所述的压缩机通过管路依次连接高温换热器、相分离装置、高压气体储存装置和液体储存装置，液体储存装置上设有管路分别连接高压气体储存装置和相分离装置。
7.如权利要求6所述的Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺在热能储存装置中应用，其特征在于，将Lewis酸碱加合物饱和溶液导入高温换热器，Lewis酸碱加合物受热分解，得到处于不同相的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物；三者在相分离装置中分离并分送到不同的容器中；气体被储存于高压气体储存装置，液体被分送到液体储存装置中；当需要输出热量时，打开高压气体储存装置和液体储存装置，使气体和液体进入低温换热器并发生化学反应来产生热量；通过使用压缩机把低温换热器中的Lewis酸碱加合物饱和溶液导入高温换热器完成循环。
8.一种基于权利要求1中Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺的热电换能装置，其特征在于，所述的热电转换装置包括高温换热器、涡轮发电装置、低压液体储存装置和压缩机，四者通过管路依次连接形成封闭环路。
9.如权利要求8所述的基于Lewis酸碱加合物饱和溶液的制备和分解工艺在热电换能装置中的应用，其特征在于，将Lewis酸碱加合物饱和溶液用压缩机从低压液体储存装置中泵入高温换热器，在那里Lewis酸碱加合物受热分解，产生体积显著膨胀的Lewis酸、Lewis碱及溶剂的混合物，它们共同推动涡轮发电装置转动发电而失能；失能后混合物的温度下降，其中的Lewis酸、Lewis碱发生反应再次生成酸碱加合物的饱和溶液，然后被压缩机输送到换热器中完成循环。
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