CN109433075B - 一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，将设定量的十六烷基三甲基溴化铵、二氧化硅纳米颗粒和水的复配体系与气体通入微通道中；微通道为十字型，由两个液相通道、一个气相通道和一个混合通道相互连通构成，两个液相通道与混合通道相连通，混合通道与调控管相连通；液相入口、气相入口、液相通道、气相通道和混合通道的内径相同，均小于调控管内径；将复配体系作为连续相注入微通道液相入口，将气体作为分散相注入微通道气相入口，在调控管中得到连续的不规则形状的气泡，本发明具有高效、装置简单、操作方便等优点，有利于促进非球形气泡在各个方面更深入研究，为非球形气泡在其他方面的应用提供了可能性。
Description
技术领域
本发明涉及气泡调控领域，尤其是一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法。
背景技术
近年来，由于泡沫在采矿、食品和油田等领域的广泛应用，引起了人们的兴趣和关注。传统的气泡总是以球形存在，这是由于表面张力通过减小表面积使气泡以一种能量最低的形式存在。因此生成稳定存在的非球形气泡仍然具有一定的挑战性。
目前，在气体微反应器、空腔材料和气体储存等研究领域，经常会根据实验条件，需要调控出具有一定特殊形状的气泡，然而现在对于调控气泡形状的研究很少，且调控的气泡大都为球型或椭球型，形状较为规则，对形状不规则的气泡进行调控的研究鲜有报道。
发明内容
本发明的目的是针对实际情况中对于调控非球形气泡技术的缺乏，提供一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法。该方法是一种全新的调控气泡形状方法，通过改变纳米颗粒的表面活性对气泡的形状进行精准控制，该方法简单易操作。
为实现上述目的，本发明采用下述技术方案：
一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，将设定量的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、二氧化硅纳米颗粒和水的复配体系与气体分别通入到微通道中；
所述微通道包括如下结构：液相入口、气相入口、液相通道、气相通道、混合通道、调控管和出口通道；
所述微通道为十字型，由两个液相通道、一个气相通道和一个混合通道相互连通构成，所述液相通道、气相通道和混合通道位于同一平面上，所述气相入口与气相通道相连通，所述气相通道为直线型；所述气相通道和混合通道设置在一条直线上，所述液相通道为凵型，所述两个液相通道的一端均与混合通道和气相通道相互连通，所述两个液相通道的另一端均与液相入口相连通，所述混合通道与调控管的一端相连通，所述调控管的另一端与出口通道相连通；
所述液相入口、气相入口、液相通道、气相通道和混合通道的内径相同，均小于调控管内径；
将所述复配体系作为连续相注入微通道的液相入口，将气体作为分散相注入微通道的气相入口，在调控管中得到连续的不规则形状的气泡。
优选的，所述复配体系中十六烷基三甲基溴化铵的物质的量浓度为0.02-0.18mmol/L，所述二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
优选的，所述复配体系的配制步骤为：室温下，根据所需气泡形状，配制十六烷基三甲基溴化铵水溶液；将二氧化硅纳米颗粒逐滴加入十六烷基三甲基溴化铵水溶液中，搅拌并超声，使其充分溶解，得到复配体系。
优选的，所述气体为氮气、二氧化碳和或甲烷。
优选的，所述调控管内径为混合通道内径的3-5倍。
优选的，所述二氧化硅纳米颗粒的粒径为13nm，具有负电荷的亲水型纳米颗粒，所述水为超纯水。
优选的，所述微通道为有机玻璃材质，液相通道、气相通道和混合通道的内径为0.4mm，所述调控管内径为1.8mm，所述微通道的混合通道的长度为200-400mm，所述混合通道的长度可以使十六烷基三甲基溴化铵和二氧化硅纳米颗粒在气液界面上达到吸附平衡。
优选的，由于要形成单气泡，故复配体系的注入速度为0.45ml/min，所述气体的注入速度为0.45ml/min，均采用微量注入泵注入。
优选的，所述复配体系作为连续相注入微通道的液相入口，待复配体系充满整个微通道时再将气体作为分散相注入微通道的气相入口。这样可以使在调控管形成的气泡处于复配溶液之中，气泡更稳定。
与现有技术相比，本发明的有益效果如下：
(1)现有技术中水中加入二氧化硅和CTAB能够起到起泡或稳泡的效果，但形成的泡沫都是近球形或者椭圆形，形状规则，且因为都是上浮至液面，暴露于空气中，易发生破裂，不能稳定的存在于液体中，无法进行后续的研究。本发明利用带负电荷的二氧化硅纳米颗粒和阳离子表面活性剂CTAB之间的静电相互作用，二氧化硅纳米颗粒被CTAB修饰并被赋予表面活性。通过改变CTAB的浓度改变二氧化硅纳米颗粒表面活性，从而控制二氧化硅纳米颗粒在气液界面的密度以精准的调控气泡形状；CTAB浓度越高，二氧化硅纳米颗粒活性就越强，因此更多的二氧化硅纳米颗粒更易吸附在气液界面上，由于混合通道和调控管存在直径差，在气泡从混合通道经过挤压进入调控管后就更容易发生变形。
(2)当气泡在窄的混合通道中流动时，被修饰的二氧化硅纳米颗粒吸附并组装在气液界面，在CTAB的重新排列下，形成一种类似于固体的粒子层，在界面处稳定的存在。当气泡进入调控管的宽通道时，由于气泡的头尾运动速率不一样，气泡头尾表面流体运动速率也存在差别，气泡由于界面张力的影响，CTAB重排并重新吸脱附，表面积趋于减小，气液界面的二氧化硅纳米颗粒在CTAB重排的影响下也重新排列，尾部的密度增加从而阻止了气泡形状的进一步变化，形成较长拖尾，最终气泡被锁定在非球形的形状，建立起了一种连续生产稳定存在的非球形气泡的简单途径。
(3)现有技术中产生的气泡大都是因为流体剪切力的存在，使气泡头部更尖，但由于本发明中二氧化硅纳米颗粒的存在，在混合通道中已达到吸附平衡，在进入调控管中二氧化硅纳米颗粒重新排列而非重新吸附，重新排列的时间远短于重新吸附所需时间，因此，二氧化硅纳米颗粒能够更快的对气泡头部产生保护作用，维持气泡头部的球型形状。
(4)本发明提供的调控气泡形状的方法是利用二氧化硅纳米颗粒在界面上的排列密度，通过管道的直径差来控制二氧化硅纳米颗粒在气液界面的分布以调控气泡形状的方法。二氧化硅纳米颗粒在气液界面上的排布主要是基于液体中二氧化硅纳米颗粒在气泡表面的重排过程，因为重排的速度远大于再吸附脱附的速度，能够及时阻止气泡形状进一步的变化。
(5)本发明提供的方法为连续产生，且通过改变CTAB的浓度，能分别产生四种不同形状的气泡——球型、扁球型、子弹型、蝌蚪型。
(6)本发明采用的二氧化硅纳米颗粒与CTAB复配体系吸附在气液界面具有较好的稳定性，同时采用的微通道由于直径较小，可以忽略重力的影响，降低压差对气泡的影响，使气泡能够存在的更加稳定，生成的非球形气泡一周内没有明显的形状变化。
(7)本发明是一种全新的精准控制气泡形状的方法，现有技术中还不存在利用二氧化硅纳米颗粒在气液界面作用调控气泡形状的方法。本发明所述的方法具有高效、装置简单、操作方便等优点，有利于促进非球形气泡在各个方面更深入研究，为非球形气泡在其他方面的应用提供了可能性。
附图说明
图1是0.1mmol/LCTAB的混合体系生成的气泡照片；
图2是0.02mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片；
图3是0.07mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片
图4是0.1mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片；
图5是0.12mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片；
图6是0.15mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片；
图7是0.18mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成的气泡照片；
图8是0.02mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成稳定连续的气泡照片；
图9是0.1mmol/LCTAB和2％纳二氧化硅纳米颗粒复配体系生成稳定连续的气泡照片；
图10是0.15mmol/LCTAB和2％二氧化硅纳米颗粒复配体系生成稳定连续的气泡照片；
图11是本发明中混合通道内的气泡表面结构示意图；
图12是本发明中调控管内的气泡表面结构示意图；
图13是本发明微通道结构示意图；
图14是图13中A处放大的照片示意图；
其中，1.液相通道、2.气相通道、3.调控管、4.混合通道、5.液相入口、6.气相入口、7.出口通道。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。
实施例中所用的纳米二氧化硅的粒径大小约为13nm(pH≈9.8)亲水型二氧化硅颗粒分散液，含有二氧化硅纳米颗粒的质量分数为30％，系自Aldrich-Sigma公司购得，比表面积为220m2/g，密度为1.21g/mL(25℃)。实施例中所用十六烷基三甲基溴化铵，系自阿拉丁试剂(上海)有限公司购得。
如图13和图14所示，实施例中所用微通道为十字型，有机玻璃材质，由两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4相互连通构成，所述液相通道1、气相通道2和混合通道4位于同一个平面上，所述气相通道2为直线型，所述气相入口6与气相通道2相连通，所述气相通道2和混合通道4设置在一条直线上，所述液相通道1为凵型，所述两个液相通道1的一端与均与混合通道4相连通，所述两个液相通道1的另一端均与液相入口5相连通，这样设置的微通道便于气液两相注入时，液相能够夹断气相，稳定的产生单个连续的气泡。所述混合通道4与调控管3的一端相连通，所述调控管3的另一端与出口通道7相连通。
所述液相入口5、气相入口6、液相通道1、气相通道2和混合通道4的内径为0.4mm，所述调控管3内径为1.8mm，所述微通道的混合通道的长度在200-400mm。所述调控管3放在倒置显微镜下面，所述显微镜上设置高速摄像仪。
对比例
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度分别为0.02mmol/L、0.1mmol/L和0.15mmol/L的CTAB水溶液各50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散，得到混合体系。
将所述混合体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将二氧化碳作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。上述浓度的混合体系在调控管内形成的气泡均为圆型。图1为CTAB浓度为0.1mmol/L的混合体系生成的气泡照片。
在未加入二氧化硅纳米颗粒的体系中，CTAB表面没有发生二氧化硅纳米颗粒的重排过程，单纯的CTAB也无法控制并固定气泡的变形，因此不论CTAB的浓度如何变化，在从混合通道至调控管的过程中，形成的气泡为保持稳定状态，要降低表面能，最终还是形成球型。
实施例一
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.02mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将甲烷作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图2可见形成的气泡的形状为球型。
实施例二
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.07mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将二氧化碳作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图3可见形成的气泡的形状为扁球型。
实施例三
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.1mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将氮气作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图4可见形成的气泡的形状为子弹型。
实施例四
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.12mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将甲烷作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图5可见形成的气泡的形状为子弹型。
实施例五
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.15mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将二氧化碳作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图6可见形成的气泡的形状为蝌蚪型。
实施例六
室温下(20±5℃)，首先配制物质的量浓度为0.18mmol/L的CTAB水溶液50g，搅拌3分钟，使CTAB在水中均匀分散；最后逐滴加入含有质量分数为30％二氧化硅纳米颗粒分散液，搅拌5分钟并超声分散1分钟使其充分溶解；得到复配体系，所述复配体系中二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将甲烷作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在两个液相通道1、一个气相通道2和一个混合通道4构成的十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。由图7可见形成的气泡的形状为蝌蚪型。
实施例七
室温下(20±5℃)，配制纳米二氧化硅质量分数为2％，CTAB浓度分别为0.02mmol/L、0.1mmol/L和0.15mmol/L的不同CTAB浓度的复配体系50ml，搅拌均匀。
将所述复配体系作为连续相利用微量注入泵从液相入口5注入，注入速度为0.45ml/min，将氮气作为分散相利用微量注入泵从气相入口6注入，注入速度为0.45ml/min，在所述十字型处等待气泡开始稳定的生成，在调控管3观察气泡形状的变化。从图8至图10中可见，随着CTAB的浓度增大，气泡的形状也发生了明显的改变，由球型变成了子弹型，进而变成了蝌蚪型，且通过该装置可以连续稳定的生成特定形状的气泡。
由图11和图12可知，由于带负电二氧化硅纳米颗粒和阳离子表面活性剂之间的静电相互作用，二氧化硅纳米颗粒被阳离子表面活性剂修饰并具有活性。当气泡处在微通道中的混合通道部分时，具有活性的二氧化硅纳米颗粒吸附到气液界面上。当气泡流入调控管时，气泡由于界面张力的影响，表面积趋于减小，导致被修饰的二氧化硅纳米颗粒密度增加，由于随着CTAB浓度的增大，二氧化硅纳米颗粒的活性增强，更多的二氧化硅纳米颗粒更易吸附到气液界面上去，也就更容易使气泡变形。而二氧化硅纳米颗粒密度的增大又可以阻止气泡形状进一步的变化。本发明可以通过改变CTAB的浓度，能够分别连续稳定的生产出四种不同形状的气泡——球型、扁球型、子弹型、蝌蚪型。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (7)
1.一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，将设定量的十六烷基三甲基溴化铵、二氧化硅纳米颗粒和水的复配体系与气体分别通入到微通道中；
所述复配体系中十六烷基三甲基溴化铵的物质的量浓度为0.07-0.18mmol/L，所述二氧化硅纳米颗粒的质量分数为2％；
所述二氧化硅纳米颗粒的粒径为13nm，是具有负电荷的亲水型纳米颗粒；
所述水为超纯水；
所述微通道包括如下结构：液相入口、气相入口、液相通道、气相通道、混合通道和调控管、出口通道；
所述微通道为十字型，由两个液相通道、一个气相通道和一个混合通道相互连通构成，所述液相通道、气相通道和混合通道位于同一平面上，所述气相入口与气相通道相连通，所述气相通道为直线型；所述气相通道和混合通道设置在一条直线上，所述液相通道为凵型，所述两个液相通道的一端均与混合通道和气相通道相互连通，所述两个液相通道的另一端均与液相入口相连通，所述混合通道与调控管的一端相连通，所述调控管的另一端与出口通道相连通；
所述液相入口、气相入口、液相通道、气相通道和混合通道的内径相同，均小于调控管内径；
将所述复配体系作为连续相注入微通道的液相入口，将气体作为分散相注入微通道的气相入口，在调控管中得到连续的不规则形状的气泡。
2.如权利要求1所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，所述复配体系的配制步骤为：室温下，根据所需气泡形状，配制十六烷基三甲基溴化铵水溶液；将二氧化硅纳米颗粒逐滴加入十六烷基三甲基溴化铵水溶液中，搅拌并超声，使其充分溶解，得到复配体系。
3.如权利要求1所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，所述气体为氮气、二氧化碳和或甲烷。
4.如权利要求1所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，调控管内径为混合通道内径的3-5倍。
5.如权利要求4所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，所述微通道为有机玻璃材质，液相通道、气相通道和混合通道的内径为0.4mm，所述调控管内径为1.8mm，所述微通道的混合通道的长度在200-400mm。
6.如权利要求1所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，所述复配体系注入微通道的速度为0.45ml/min，所述气体的注入速度为0.45ml/min，均采用微量注入泵注入。
7.如权利要求1所述的一种在微通道中调控不规则气泡形状的方法，其特征是，所述复配体系作为连续相注入微通道的液相入口，待复配体系充满整个微通道时再将气体作为分散相注入微通道的气相入口。
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