CN109387544A - 高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，包括计算高放废液贮罐中氢气的产生率；计算氢气与一氧化二氮和氮气混合气体爆炸极限；计算高放废液贮罐发生爆炸的能量；计算发生爆炸事故后气载放射性物质的释放环境源项。本发明适用于后处理厂事故后果评价，及后处理厂事故的防护行动，并为后处理厂的应急行动水平的制定提供技术支持，具有重要的经济价值和社会价值。

Description

高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法
技术领域
本发明属于放射性废物的处置技术，具体涉及一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法。
背景技术
由于高放废液有诸多特殊危险的性质，如：放射性强毒性大、含很长半衰期的核素、发热率高、腐蚀性大等。因此高放废液贮罐的安全性是世界关注的热点问题。
1957年前苏联南乌拉尔Kyshtym曾发生过一起高放废液储罐爆炸的严重事故，威力相当于70～100t TNT炸药，污染面积1.5×104～2.3×104km2，撤走2.7万人。撤出居民所受集体剂量约为1.3×103人·Sv，留下居民所受集体剂量约为1.2×103人·Sv。其事故后果仅次于切尔诺贝利核电站事故，事故原因是硝酸盐与醋酸盐混合体系被蒸干以后在高温下发生了爆炸。这次事故得到证实后，引起了各国对高放废液储罐安全的重视。特别是高放废液储罐会产生氢气、一氧化二氮、氮气、氨气等混合气，其中氢气产生的浓度大大超过了爆炸限值，而氢气又属于易燃易爆气体，极易发生爆炸。
因此后处理厂在开展事故后果评价，及后处理厂事故的防护行动分析时，需要依据氢气爆炸事故源项，估算事故后果，用于应急响应行动和防护行动的开展。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，用于估算高放废液贮罐氢气爆炸事故下，释放到环境的放射性物质，对于高放废液贮罐氢气混合气体爆炸事故后果的评估和人员防护行动的建议起到技术支持的作用。
本发明的技术方案如下：一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，包括如下步骤：
(1)计算高放废液贮罐中氢气的产生率；
(2)计算高放废液贮罐中氢气与一氧化二氮和氮气混合气体爆炸极限；
(3)计算高放废液贮罐发生爆炸的能量；
(4)计算高放废液贮罐发生爆炸事故后气载放射性物质的释放环境源项。
进一步，如上所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，步骤(1)中使用一套半经验的速率方程来模拟热化学反应的氢生成机理，以及水和有机组分的辐射分解和腐蚀过程，将高放废液贮罐中的氢气由热解、辐解、腐蚀三种机制产生的量相加进行计算，计算公式如下：
HGR＝HGRthm+HGRrad+HGRcorr
其中，HGR为高放废液储罐每天每千克废物总氢气产生量；
HGRthm为高放废液储罐每天每千克废物热解的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRrad为高放废液储罐每天每千克废物辐解的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRcorr为高放废液储罐每天每千克废物腐蚀的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRthm＝athm×(rf×[TOC])×[Al+3]0.4×Lf×exp(-Ethm/RT)
其中，Ethm为热反应的活化能,89.6kJ/mole；
athm为热指数因子，3.94E+09mole/kg/天；
[TOC]为废液中总有机碳浓度(wt％)；
rf为总有机碳反应性系数，默认值为0.3，如果储罐含有高比例的高能有机化合物，可以调整到0.6；
[Al+3]为废液中的铝浓度(重量％)；
Lf为高放废物中的液体重量分数(无单位)；
R是气体常数，8.314J/mole/K；
T是高放废物温度(K)；
HGRcorr＝Rcorr×EH2×Awetted/Mtank×CF2
其中，Rcorr为腐蚀速率，温度在50℃时，高放废液对超低碳不锈钢的平均腐蚀速率为2.8×10-5m/年；
EH2为腐蚀产氢效率系数，如果废液为[NO3-]和[NO2-]为20％，废液中[OH-]氢氧根离子浓度大于0.1mol/L，否则为50％；
Awetted为暴露于含水分废物的钢的面积(m2)；
Mtank为废物的总质量(kg)；
CF2为从(m3/kg-年)到(mole/kg-天)的换算系数；“kg-年”表示每千克每年，“kg-天”表示每千克每天；
其中，arad为有机辐解前期指数项，1.11E+07H2/100eV；
为来自罐中β/γ的总热负荷，(单位：瓦特/公斤)；
为来自罐中α的总热负荷，(单位：瓦特/公斤)；
Erad为有机辐解中的活化能，48.8kJ/mole；
CF1为从100电子伏产生氢气的量(瓦/kg)到(mole/kg-day)的转换因子；
Lf为高放废物中的液体重量分数(无单位)；
[NO3 -]为废液中硝酸根离子浓度(mol/L)；
[NO2 -]为废液中的亚硝酸根离子浓度(mol/L)；
[Na+]为废液中的钠离子浓度(mol/L)。
进一步，如上所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，步骤(2)中首先根据气体爆炸曲线图通过查图法确定氢气与氮气混合气体的爆炸极限，然后将氢气与氮气混合气体作为a组气体，采用经验公式计算a组气体与一氧化二氮混合的爆炸极限。所述经验公式如下：
其中，为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的上限；
为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的下限；
为a组气体爆炸上限；
为b组气体爆炸下限；
x是一氧化二氮气体的体积百分比。
进一步，如上所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，步骤(3)中将参与爆炸的可燃气体释放的能量折合成为能释放相同能量的TNT炸药的量，具体公式如下：
其中：WTNT是氢气爆炸的TNT当量，kg；
α为可燃气体爆炸的效率因子，表明参与爆炸的可燃气体分数，取4％；
β是常数，地面爆炸系数取1.8；
W为爆炸中氢气的质量，kg；
Q为氢气燃烧热量，MJ/kg；
QTNT是TNT的爆量，取4.52MJ/kg；
判断爆炸能量是否超过贮罐破裂应力，采用如下爆炸中心与超压间的距离公式来判断，当超压的距离超过高放废液贮罐半径，说明贮罐破裂，
其中，x是超压的距离，m；
Δp是高放废液贮罐破裂应力，psi，1psi＝1379kPa。
进一步，如上所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，步骤(4)中爆炸事故后气载放射性物质释放环境源项Source Term的计算公式如下：
Source Term＝MAR×DR×ARF×RF×LPF
其中，MAR为高放废液中核素的活度，Bq；
DR为损害比(实际受事故影响的MAR的份额)；
ARF为空气释放份额；
RF为可呼吸份额；
LPF为泄漏因子。
本发明的有益效果如下：本发明给出了高放废液贮罐中混合气体的爆炸极限的计算方法以及高放废液贮罐氢气混合气体爆炸事故释放环境源项的计算方法。该方法适用于后处理厂事故后果评价，及后处理厂事故的防护行动，并为后处理厂的应急行动水平的制定提供技术支持，具有重要的经济价值和社会价值。
附图说明
图1为本发明高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法流程图；
图2为氢气等混合气体爆炸极限实验图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进行详细的描述。
本发明提供了一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，解决了高放废液贮罐氢气事故下，对释放到环境的放射性物质的估算问题。如图1所示，本发明的估算方法由四个部分组成，分别是：氢气产生率的计算、氢气混合气体爆炸极限的计算、爆炸能量的计算和气载放射性物质释放环境源项的计算。
1.氢气产生率的计算
高放废液贮罐中的氢气由以下三种机制产生：辐解、热解、腐蚀。高放废液贮罐中氢气产生率的估算方法使用一套半经验的速率方程来模拟热化学反应的氢生成机理，以及水和有机组分的辐射分解以及腐蚀过程。计算公式如下：
HGR＝HGRthm+HGRrad+HGRcorr
其中，HGR为高放废液储罐每天每千克废物总氢气产生量；
HGRthm为高放废液储罐每天每千克废物热解的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRrad为高放废液储罐每天每千克废物辐解的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRcorr为高放废液储罐每天每千克废物腐蚀的产生氢气量，单位(mole/kg/天)；
HGRthm＝athm×(rf×[TOC])×[Al+3]0.4×Lf×exp(-Ethm/RT)
其中，Ethm为热反应的活化能,89.6kJ/mole；
athm为热指数因子，3.94E+09mole/kg/天；
[TOC]为废液中总有机碳浓度(wt％)；
rf为总有机碳反应性系数，默认值为0.3，如果储罐含有高比例的高能有机化合物，可以调整到0.6；
[Al+3]为废液中的铝浓度(重量％)；
Lf为高放废物中的液体重量分数(无单位)；
R是气体常数，8.314J/mole/K；
T是高放废物温度(K)；
HGRcorr＝Rcorr×EH2×Awetted/Mtank×CF2
其中，Rcorr为腐蚀速率，温度在50℃时，高放废液对超低碳不锈钢的平均腐蚀速率为2.8×10-5m/年；
EH2为腐蚀产氢效率系数，如果废液为[NO3-]和[NO2-]为20％，废液中[OH-]氢氧根离子浓度大于0.1mol/L，否则为50％；
Awetted为暴露于含水分废物的钢的面积(m2)；
Mtank为废物的总质量(kg)；
CF2为从(m3/kg-年)到(mole/kg-天)的换算系数；“kg-年”表示每千克每年，“kg-天”表示每千克每天；
其中，arad为有机辐解前期指数项，1.11E+07H2/100eV；
为来自罐中β/γ的总热负荷，(单位：瓦特/公斤)；
为来自罐中α的总热负荷，(单位：瓦特/公斤)；
Erad为有机辐解中的活化能，48.8kJ/mole；
CF1为从100电子伏产生氢气的量(瓦/kg)到(mole/kg-day)的转换因子；
Lf为高放废物中的液体重量分数(无单位)；
[NO3 -]为废液中硝酸根离子浓度(mol/L)；
[NO2 -]为废液中的亚硝酸根离子浓度(mol/L)；
[Na+]为废液中的钠离子浓度(mol/L)。
2.氢气混合气体爆炸极限(三元气体爆炸极限)
高放废液贮罐氢气混合气体主要为氢气与一氧化二氮和氮气混合气体。对氢气与一氧化二氮和氮气混合气体爆炸极限的计算方法，采用经验公式法与图表法结合的计算方法。
首先通过查图法计算H2和N2混合气体的爆炸极限，然后将H2和N2混合气体作为a组气体，再采用经验公式法计算a组和一氧化二氮混合的爆炸极限。
1)查图法计算H2和N2(a组)爆炸极限
计算高放废液大罐中N2与H2气体体积的比值，图2横坐标就是N2与H2气体体积的比值，通过计算得到的高放废液大罐中N2与H2气体体积的比值，查图2中H2+N2气体爆炸曲线，得到H2和N2(a组)爆炸极限。
以美国handford 103高放废液大罐为例，在60℃时罐内气体组成分别为：氢气43％，氮气42％，一氧化二氮13％。高放废液大罐中N2与H2气体体积的比值：N2/H2＝0.42/0.43≈1
通过查图2中H2+N2气体爆炸曲线，当N2与H2气体体积的比值为1时，得到H2和N2(a组)爆炸极限8％～74％：
2)经验法计算a组与一氧化二氮混合的爆炸极限
经验法计算a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的公式如下。
其中，为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的上限；
为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的下限；
为a组气体爆炸上限；
为b组气体爆炸下限；
X为一氧化二氮气体的体积百分比。
以美国handford 103高放废液贮罐为例，在60℃时罐内气体组成分别为：氢气43％，氮气42％，一氧化二氮13％。得到H2和N2组(a组)爆炸极限8％～74％：
通过上述公式计算得到高放废液氢气混合气体爆炸极限：9.3％～70.5％。
3.爆炸能量计算
氢气爆炸采用TNT当量法，即：将参与爆炸的可燃气体释放的能量折合成为能释放相同能量的TNT炸药的量。具体公式如下：
其中：WTNT是氢气爆炸的TNT当量，kg；
α为可燃气体爆炸的效率因子，表明参与爆炸的可燃气体分数，取4％；
β是常数，地面爆炸系数取1.8；
W为爆炸中氢气的质量，kg；
Q为氢气燃烧热量，MJ/kg；
QTNT是TNT的爆量，取4.52MJ/kg；
判断爆炸能量是否超过贮罐破裂应力，采用如下爆炸中心与超压间的距离公式来判断，当超压的距离超过高放废液贮罐半径，说明贮罐破裂，
其中，x是超压的距离，m；
Δp是高放废液贮罐破裂应力，psi，1psi＝1379kPa。
4.氢气混合气体爆炸事故释放环境源项计算
氢气混合气体爆炸事故后气载放射性物质释放环境源项Source Term的计算公式如下：
Source Term＝MAR×DR×ARF×RF×LPF
其中，MAR为高放废液中核素的活度，Bq；
DR为损害比(实际受事故影响的MAR的份额)；
ARF为空气释放份额；
RF为可呼吸份额；
LPF为泄漏因子。
对于爆炸事故，ARF和RF值取决于最大容器事故压力和溶液密度。ARF和RF值见表1。
表1空气释放份额ARF和可呼吸份额RF值
本发明所提供的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法适用于后处理厂事故后果评价，及后处理厂事故的防护行动，并为后处理厂的应急行动水平的制定提供技术支持，具有重要的经济价值和社会价值。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (5)

1.一种高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，包括如下步骤：
(1)计算高放废液贮罐中氢气的产生率；
(2)计算高放废液贮罐中氢气与一氧化二氮和氮气混合气体爆炸极限；
(3)计算高放废液贮罐发生爆炸的能量；
(4)计算高放废液贮罐发生爆炸事故后气载放射性物质的释放环境源项。
2.如权利要求1所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，其特征在于：步骤(1)中通过模拟热化学反应的氢生成机理，以及水和有机组分的辐射分解和腐蚀过程，将高放废液贮罐中的氢气由热解、辐解、腐蚀三种机制产生的量相加进行计算，计算公式如下：
HGR＝HGRthm+HGRrad+HGRcorr
其中，HGR为高放废液储罐每天每千克废物总氢气产生量；
HGRthm为高放废液储罐每天每千克废物热解的产生氢气量；
HGRrad为高放废液储罐每天每千克废物辐解的产生氢气量；
HGRcorr为高放废液储罐每天每千克废物腐蚀的产生氢气量；
HGRthm＝athm×(rf×[TOC])×[Al+3]0.4×Lf×exp(-Ethm/RT)
其中，Ethm为热反应的活化能；
athm为热指数因子；
[TOC]为废液中总有机碳浓度；
rf为总有机碳反应性系数；
[Al+3]为废液中的铝浓度；
Lf为高放废物中的液体重量分数；
R是气体常数；
T是高放废物温度；
HGRcorr＝Rcorr×EH2×Awetted/Mtank×CF2
其中，Rcorr为腐蚀速率；
EH2为腐蚀产氢效率系数；
Awetted为暴露于含水分废物的钢的面积；
Mtank为废物的总质量；
CF2为从(m3/kg-年)到(mole/kg-天)的换算系数；
其中，arad为有机辐解前期指数项；
为来自罐中β/γ的总热负荷；
为来自罐中α的总热负荷；
Erad为有机辐解中的活化能；
CF1为从100电子伏产生氢气的量(瓦/kg)到(mole/kg-day)的转换因子；
Lf为高放废物中的液体重量分数；
[NO3 -]为废液中硝酸根离子浓度；
[NO2 -]为废液中的亚硝酸根离子浓度；
[Na+]为废液中的钠离子浓度。
3.如权利要求1所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，其特征在于：步骤(2)中首先根据气体爆炸曲线图通过查图法确定氢气与氮气混合气体的爆炸极限，然后将氢气与氮气混合气体作为a组气体，采用经验公式计算a组气体与一氧化二氮混合的爆炸极限，所述经验公式如下：
其中，为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的上限；
为a组与一氧化二氮混合的爆炸极限的下限；
为a组气体爆炸上限；
为b组气体爆炸下限；
x是一氧化二氮气体的体积百分比。
4.如权利要求1所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，其特征在于：步骤(3)中将参与爆炸的可燃气体释放的能量折合成为能释放相同能量的TNT炸药的量，具体公式如下：
其中：WTNT是氢气爆炸的TNT当量，kg；
α为可燃气体爆炸的效率因子，表明参与爆炸的可燃气体分数，取4％；
β是常数，地面爆炸系数取1.8；
W为爆炸中氢气的质量，kg；
Q为氢气燃烧热量，MJ/kg；
QTNT是TNT的爆量，取4.52MJ/kg；
判断爆炸能量是否超过贮罐破裂应力，采用如下爆炸中心与超压间的距离公式来判断，当超压的距离超过高放废液贮罐半径，说明贮罐破裂，
其中，x是超压的距离，m；
Δp是高放废液贮罐破裂应力，psi，1psi＝1379kPa。
5.如权利要求1所述的高放废液贮罐氢气混合气体爆炸源项估算方法，其特征在于：步骤(4)中爆炸事故后气载放射性物质释放环境源项Source Term的计算公式如下：
Source Term＝MAR×DR×ARF×RF×LPF
其中，MAR为高放废液中核素的活度，Bq；
DR为损害比；
ARF为空气释放份额；
RF为可呼吸份额；
LPF为泄漏因子。
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