CN109196049A - 聚(亚苯基醚)组合物及制品 - Google Patents

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Abstract

一种用于注塑的组合物包含特定量的聚(亚苯基醚)、第一氢化三嵌段共聚物、第二氢化三嵌段共聚物、聚丙烯、聚丁烯、乙烯/1‑辛烯共聚物和阻燃剂。第一和第二氢化三嵌段共聚物中的至少一种具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。由所述组合物制备的注塑制品包括电缆连接器和它们的部件。

Description

聚(亚苯基醚)组合物及制品
背景技术
聚(亚苯基醚)(poly(phenylene ether)，聚(苯醚))树脂是一类由于如下性质而受到重视的塑料，所述性质包括优异的耐水性、尺寸稳定性、耐热性和固有阻燃性。聚(亚苯基醚)树脂通常在与其它塑料的共混物中使用，所述其它塑料包括聚苯乙烯、聚酰胺(尼龙)、嵌段共聚物和聚烯烃。当将聚(亚苯基醚)、嵌段共聚物和聚烯烃的共混物用于注塑时，共混物必须表现出高熔体流动性以适应模具的轮廓。这样的应用的一个实例是注塑用于电线和电缆的连接器的插头和应变消除体(SR)部分。通常，通过使用低特性粘度的聚(亚苯基醚)、高流动性的嵌段共聚物或高流动性的聚烯烃，或者通过添加矿物油或液体有机磷酸酯阻燃剂，或者通过这些的一些组合，实现了在聚(亚苯基醚)、嵌段共聚物和聚烯烃的共混物中增加的熔体流动性。然而，通过这样的配方变化实现的熔体流动性的改进可能伴随着降低的耐化学性和/或触摸有粘性的模塑部件表面。仍需要聚(亚苯基醚)、嵌段共聚物和聚烯烃的阻燃剂共混物，该阻燃剂共混物表现出对于注塑所需的高熔体流动性，同时降低或消除了与耐化学性和表面粘性相关的问题。
发明内容
一个实施方式是一种组合物，其包含：15至30重量份的聚(亚苯基醚)，该聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，所述第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，所述第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；条件是第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯(incorporatedpolybutadiene)的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量(pre-hydrogenationvinyl content)；30至50重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含5至15重量份的聚丙烯、4至小于11重量份的聚丁烯和10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和14至26重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；其中重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
另一个实施方式是包含组合物的注塑制品。
这些和其它实施方式在下文详细描述。
附图说明
图是具有应变消除体的电缆连接器20的高视图。
具体实施方式
本发明的发明人已经确定：特定的聚(亚苯基醚)组合物提供了有益于注塑的改进的熔体流动性，而没有显著增加模塑表面的粘性或显著损害模塑制品的耐化学性。
一个实施方式是一种组合物，其包含：15至30重量份的聚(亚苯基醚)，该聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，所述第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，所述第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；条件是第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；30至50重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含5至15重量份的聚丙烯、4至小于11重量份的聚丁烯和10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和14至26重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；其中重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
组合物包含聚(亚苯基醚)。聚(亚苯基醚)包括含有具有下式的重复结构单元的那些
其中每次出现的Z1独立地是卤素；未取代或取代的C1-C12烃基，条件是烃基不是叔烃基；C1-C12烃基硫基；C1-C12烃基氧基或C2-C12卤代烃基氧基，其中至少两个碳原子将卤素和氧原子分开；并且每次出现的Z2独立地是氢；卤素；未取代或取代的C1-C12烃基，条件是烃基不是叔烃基；C1-C12烃基硫基；C1-C12烃基氧基或C2-C12卤代烃基氧基，其中至少两个碳原子将卤素和氧原子分开。如本文中使用的，术语“烃基”，无论是其自身使用，还是作为另一术语的前缀、后缀或一部分使用，指仅含有碳和氢的残基。残基可以是脂族或芳族、直链、环状、双环、支链、饱和或不饱和的。其还可以含有脂族、芳族、直链、环状、双环、支链、饱和以及不饱和的烃部分的组合。然而，当烃基残基被描述为取代的，其除了取代基残基的碳和氢成员外可任选含有杂原子。因此，当被具体描述为取代的，烃基残基还可含有一个或多个羰基基团、氨基基团、羟基基团或类似基团，或者其可含有在烃基残基的骨架内的杂原子。作为一个实例，Z1可以是通过末端3,5-二甲基-1,4-苯基基团与氧化聚合催化剂的二正丁基胺组分的反应形成的二正丁基氨基甲基基团。
聚(亚苯基醚)可包含具有通常位于羟基基团邻位的一个或多个含有氨基烷基的末端基团的分子。还往往存在四甲基联苯醌(TMDQ)末端基团，其通常获得自其中存在四甲基联苯醌副产物的含2,6-二甲基苯酚的反应混合物。聚(亚苯基醚)可以是均聚物、共聚物、接枝共聚物、离聚物或嵌段共聚物以及它们的组合的形式。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)包含聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物。如本文中使用的，术语“聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物”指包含至少一个聚(亚苯基醚)嵌段和至少一个聚硅氧烷嵌段的嵌段共聚物。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物是通过氧化共聚方法制备的。在该方法中，聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物是包括氧化共聚如下单体混合物的工艺的产物，所述单体混合物包含一元酚和羟基芳基封端的聚硅氧烷。在一些实施方式中，单体混合物包含基于一元酚和羟基芳基封端的聚硅氧烷的总重量的70至99重量份的一元酚和1至30重量份的羟基芳基封端的聚硅氧烷。羟基芳基二封端的聚硅氧烷可包含多个具有如下结构的重复单元：
其中每次出现的Ra独立地是氢、C1-C12烃基或C1-C12卤代烃基；和具有如下结构的两个末端单元
其中Y是氢、C1-C12烃基、C1-C12烃基氧基或卤素，且其中每次出现的Rb独立地是氢、C1-C12烃基或C1-C12卤代烃基。在一个非常具体的实施方式中，每次出现的Ra和Rb是甲基，且Y是甲氧基。
在一些实施方式中，一元酚包含2,6-二甲基苯酚，且羟基芳基封端的聚硅氧烷具有如下结构
其中p平均是5至100，或30至60。
氧化共聚方法制备了作为希望产物的聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物和作为副产物的聚(亚苯基醚)(没有并入的聚硅氧烷嵌段)。将聚(亚苯基醚)与聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物分开不是必须的。聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物可因此作为包括聚(亚苯基醚)和聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物二者的“反应产物”使用。特定的分离过程，例如从异丙醇中沉淀，使得可以确保反应产物基本上不含残留的羟基芳基封端的聚硅氧烷起始材料。换言之，这些分离过程确保了反应产物的聚硅氧烷内含物基本上全部处于聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的形式。用于形成聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的详细方法描述在Carrillo等人的美国专利号8,017,697和8,669,332中。具有0.4分升/克特性粘度的聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物可作为PPOTM 843树脂商购自SABIC。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中通过乌氏粘度计测量的0.1至1分升/克的特性粘度。在该范围内，聚(亚苯基醚)特性粘度可以是0.2至0.6分升/克，或0.2至0.5分升/克，或0.2至0.4分升/克。在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)是具有0.2至0.4分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)。在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)具有0.2至0.4分升/克的特性粘度并包含聚(亚苯基醚)均聚物和聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物。
在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)包含选自由2,6-二甲基苯酚、2,3,6-三甲基苯酚及其组合组成的组的单体的均聚物或共聚物。在一些实施方式中，聚(亚苯基醚)包含聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物。在这些实施方式中，聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物可例如向作为整体的组合物贡献0.05至2重量百分数、或0.1至1重量百分数、或0.2至0.8重量百分数的硅氧烷基团。
合适的聚(亚苯基醚)均聚物可作为例如PPOTM 630、640和646树脂商购自SABIC创新塑料(Innovative Plastics)。聚(亚苯基醚)均聚物和聚(亚苯基醚)-聚硅氧烷嵌段共聚物的组合可作为例如PPOTM 843树脂商购自SABIC创新塑料。
基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含15至30重量份的量的聚(亚苯基醚)。在该范围内，聚(亚苯基醚)的量可以是17至33重量份，具体地是17至27重量份。
除了聚(亚苯基醚)外，组合物包含苯乙烯和丁二烯的氢化嵌段共聚物。为简洁起见，将这种组分称为“氢化嵌段共聚物”。氢化嵌段共聚物包含第一氢化三嵌段共聚物和第二氢化嵌段共聚物。这些三嵌段共聚物中的每一种都包含两个聚苯乙烯末端嵌段和一个包括氢化聚丁二烯的中间嵌段。中间嵌段可任选进一步包括苯乙烯的残基，在这种情况下，三嵌段共聚物被称为递变(tapered)三嵌段共聚物或受控分布三嵌段共聚物。
第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量。在该范围内，聚苯乙烯含量可以是35至50重量百分数，或35至45重量百分数。在一些实施方式中，第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其具有35至50重量百分数的聚苯乙烯含量并表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率。
第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量和在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率。在10至小于30重量百分数的范围内，聚苯乙烯含量可以是10至25重量百分数，或14至23重量百分数。在10至40克/10分钟的范围内，熔体流动速率可以是15至25克/10分钟。在一些实施方式中，第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其具有10至25重量百分数的聚苯乙烯含量并表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTMD1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率。
第一氢化三嵌段共聚物和第二氢化三嵌段共聚物中的一者或两者具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数、或60至95摩尔百分数、或65至90摩尔百分数、或70至85摩尔百分数、或60至80摩尔百分数、或65至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。在聚合物领域内的那些技术人员认识到丁二烯可经由1,2-加成发生聚合，产生具有乙烯基侧基的重复单元，
或经由1,4-加成发生聚合，产生具有如下结构的重复单元
这些聚丁二烯残基的随后氢化分别产生具有如下结构的重复基团
因此，通过测定(例如通过质子核磁共振光谱，1H NMR)在氢化嵌段共聚物中的后两种重复单元类型的每一种的摩尔百分数，本领域技术人员能够计算出氢化嵌段共聚物的预氢化乙烯基含量，其以基于并入的聚丁二烯的摩尔数的摩尔百分数表示。具体地，
PHVC＝100×(1,2-丁烯摩尔数)/(1,2-丁烯摩尔数+1,4-丁烯摩尔数)
其中“PHVC”是氢化嵌段共聚物的预氢化乙烯基含量；“1,2-丁烯摩尔数”是具有如下结构的重复单元的摩尔数
和“1,4-丁烯摩尔数”是具有如下结构的重复单元的摩尔数
在一些实施方式中，第一氢化三嵌段共聚物具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数、或60至95摩尔百分数、或65至90摩尔百分数、或70至85摩尔百分数、或60至80摩尔百分数、或65至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量，且第二氢化三嵌段共聚物具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的小于50摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。在其它实施方式中，第二氢化三嵌段共聚物具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数、或60至95摩尔百分数、或65至90摩尔百分数、或70至85摩尔百分数、或60至80摩尔百分数、或65至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量，且第一氢化三嵌段共聚物具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的小于50摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。在其它实施方式中，第一和第二氢化三嵌段共聚物中的每一种独立地具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数、或60至95摩尔百分数、或65至90摩尔百分数、或70至85摩尔百分数、或60至80摩尔百分数、或65至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
在控制聚苯乙烯含量、熔体流动速率和预氢化乙烯基含量的同时，合成氢化嵌段共聚物的方法在本领域中是已知的，并包括例如Handlin,Jr.的美国专利号7,439,301，Flood等人的美国专利号8,003,209和Wiegand等人的美国专利号9,249,335B2。第一氢化三嵌段共聚物的可商购实例包括例如来自Kraton Performance Polymers的KRATONTM A1536和KRATONTM G1641。第二氢化三嵌段共聚物的可商购实例包括例如来自KratonPerformancePolymers的KRATONTM G1643和KRATONTM G1657。
基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含15至30重量份的量的氢化嵌段共聚物。在该范围内，氢化嵌段共聚物的量可以是16至26重量份。
氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物。在30至50重量百分数的范围内，第一氢化三嵌段共聚物的量可以是30至45重量百分数。
氢化嵌段共聚物进一步包含基于氢化嵌段共聚物的重量的50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物。在50至70重量百分数的范围内，第二氢化三嵌段共聚物的量可以是55至70重量百分数。
氢化嵌段共聚物可由第一氢化三嵌段共聚物和第二氢化三嵌段共聚物组成。可替代地，氢化嵌段共聚物除了第一氢化三嵌段共聚物和第二氢化三嵌段共聚物之外可还包含高达20重量百分数的一种或多种氢化嵌段共聚物。例如，可以有用的是包括基于氢化嵌段共聚物的重量的高达20重量百分数的聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其具有20至35重量百分数的聚苯乙烯含量、在230℃和2.16千克下测量的大于40克/10分钟至100克/10分钟的熔体流动性、和50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
除了聚(亚苯基醚)和氢化嵌段共聚物之外，组合物还包含聚烯烃。聚烯烃包括聚乙烯(包括高密度聚乙烯(HDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)和线性低密度聚乙烯(LLDPE))、聚丙烯(包括无规、间规和等规聚丙烯)和聚丁烯(包括聚异丁烯)。聚烯烃进一步包括乙烯/α-烯烃共聚物，例如乙烯和丙烯的共聚物、乙烯和1-丁烯的共聚物、乙烯和1-己烯的共聚物和乙烯和1-辛烯的共聚物。另外，还可以使用烯烃的共聚物，例如聚丙烯与橡胶以及聚乙烯与橡胶的共聚物。聚丙烯和橡胶的共聚物有时被称为抗冲改性聚丙烯。这样的共聚物通常是异相的并具有每种组分具有无定形和结晶相二者的充分长的部分。另外，聚烯烃可包含均聚物和共聚物的组合、具有不同熔融温度的均聚物的组合、和/或具有不同熔体流动速率的均聚物的组合。在一些实施方式中，聚烯烃包含高密度聚乙烯(HDPE)。高密度聚乙烯可具有0.941至0.965克/毫升的密度。在一些实施方式中，聚烯烃具有0.3至10克/10分钟(g/10min)的熔体流动速率(MFR)。具体地，熔体流动速率可以是0.3至5克/10分钟。熔体流动速率可使用粉末化或颗粒化的聚烯烃、2.16千克的负荷和适合于聚烯烃的温度(对于基于乙烯的聚烯烃为190℃，且对于基于丙烯的聚烯烃为230℃)根据ASTMD1238-10测定。
在一些实施方式中，聚烯烃包含聚丙烯、聚丁烯和乙烯/1-辛烯共聚物。
如本文中使用的，术语“聚丙烯”指丙烯均聚物。聚丙烯可以是无规、间规、等规的或它们的组合。在一些实施方式中，聚丙烯是无规聚丙烯，其具有在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟、或5至12克/10分钟的熔体流动速率。聚丙烯可作为例如PP570P树脂商购自SABIC。
如本文中使用的，术语“聚丁烯”指包含至少75重量百分数或至少80重量百分数的衍生自1-丁烯、2-丁烯、2-甲基丙烯(异丁烯)或它们的组合的单元的聚合物。聚丁烯可以是均聚物或共聚物。在一些实施方式中，聚丁烯由衍生自1-丁烯、2-丁烯、2-甲基丙烯(异丁烯)或它们的组合的单元组成。在其它实施方式中，聚丁烯是包含1至25重量百分数的衍生自诸如乙烯、丙烯或1-辛烯的可共聚单体的重复单元的共聚物。在一些实施方式中，聚丁烯是2-甲基丙烯的均聚物。在其它实施方式中，聚丁烯是2-甲基丙烯与1-丁烯和/或2-丁烯的共聚物。在又其他实施方式中，聚丁烯是2-甲基丙烯的均聚物和2-甲基丙烯与1-丁烯和/或2-丁烯的共聚物的组合。聚丁烯可任选具有500至1500克/摩尔的数均分子量。使用聚苯乙烯标准通过凝胶渗透色谱法测定数均分子量。在500至1500克/摩尔的范围内，数均分子量可以是600至1400克/摩尔，或600至1200克/摩尔。聚丁烯可作为例如INDOPOLTM H-50商购自INEOS。
如本文中使用的，术语“乙烯/1-辛烯共聚物”指其中至少90摩尔百分数的重复单元衍生自乙烯和1-辛烯的共聚物。当存在时，另外的重复单元可衍生自马来酸酐。合适的乙烯/1-辛烯共聚物包括具有在190℃和2.16千克负荷下测量的0.5至20克/10分钟的熔体流动速率的那些。乙烯/1-辛烯共聚物可作为例如QUEOTM 8201和8210商购自Borealis，以及作为FUSABONDTM N493商购自DuPont。
基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含30至50重量份的聚烯烃。在该范围内，聚烯烃的量可以是32至48重量份。
在其中聚烯烃包含聚丙烯、聚丁烯和乙烯/1-辛烯共聚物的实施方式中，那些组分以如下量存在：基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，5至15重量份、或6至13重量份的聚丙烯，4至小于11重量份、或4至10重量份、或5至10重量份的聚丁烯，和10至30重量份、或15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物。
除了聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物和聚烯烃之外，组合物还包含阻燃剂。阻燃剂是能够改进组合物的阻燃性的一种化合物或多种化合物的混合物。合适的阻燃剂包括有机磷酸酯、金属二烷基次膦酸盐、双(苯氧基)磷腈、三聚氰胺类阻燃剂、金属氢氧化物和它们的组合。
在一些实施方式中，阻燃剂包含有机磷酸酯。示例性的有机磷酸酯阻燃剂包括含有苯基基团、取代的苯基基团或苯基基团和取代的苯基基团的组合的磷酸酯；基于间苯二酚的双芳基磷酸酯，例如间苯二酚双(磷酸二苯酯)；以及基于双酚的那些，例如双酚A双(磷酸二苯酯)。在一些实施方式中，有机磷酸酯选自磷酸三(烷基苯基)酯(例如CAS注册号89492-23-9或CAS注册号78-33-1)、间苯二酚双(磷酸二苯酯)(CAS注册号57583-54-7)、双酚A双(磷酸二苯酯)(CAS注册号181028-79-5)、磷酸三苯酯(CAS注册号115-86-6)、磷酸三(异丙基苯基)酯(例如CAS注册号68937-41-7)、叔丁基苯基二苯基磷酸酯(CAS注册号56803-37-3)、双(叔丁基苯基)苯基磷酸酯(CAS注册号65652-41-7)、磷酸三(叔丁基苯基)酯(CAS注册号78-33-1)和它们的组合。
在一些实施方式中，有机磷酸酯包含具有下式的双芳基磷酸酯
其中R在每次出现时独立地是C1-C12亚烷基基团；R5和R6在每次出现时独立地是C1-C5烷基基团；R1、R2和R4独立地是C1-C12烃基基团；R3在每次出现时独立地是C1-C12烃基基团；n是1至25；且s1和s2独立地是等于0、1或2的整数。在一些实施方式中，OR1、OR2、OR3和OR4独立地衍生自苯酚、单烷基苯酚、二烷基苯酚或三烷基苯酚。如由本领域技术人员容易理解的，双芳基磷酸酯衍生自双酚。示例性的双酚包括2,2-双(4-羟基苯基)丙烷(双酚A)、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、双(4-羟基苯基)甲烷、双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)甲烷和1,1-双(4-羟基苯基)乙烷。在一些实施方式中，双酚包含双酚A。在一些实施方式中，组合物包含0至小于15重量份、或0至小于12重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯。
在一些实施方式中，阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐。如本文中使用的，术语“金属二烷基次膦酸盐”指包含至少一个金属阳离子和至少一个二烷基次膦酸根阴离子的盐。在一些实施方式中，金属二烷基次膦酸盐具有下式
其中R7和R8各自独立地是C1-C6烷基；M是钙、镁、铝或锌；且d是2或3。R7和R8的实例包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基和正戊基。在一些实施方式中，R7和R8是乙基，M是铝，且d是3(即，金属二烷基次膦酸盐是三(二乙基次膦酸)铝)。
在一些实施方式中，金属二烷基次膦酸盐是颗粒状形式。金属二烷基次膦酸盐粒子可具有小于或等于40微米的中值粒径(D50)，或者更具体地，小于或等于30微米的D50，或者甚至更具体地，小于或等于25微米的D50。另外，金属二烷基次膦酸盐可与聚合物组合在一起以形成母料，所述聚合物例如聚(亚苯基醚)、聚烯烃、聚酰胺、嵌段共聚物或它们的组合。金属二烷基次膦酸盐母料包含以比在热塑性组合物中存在的量更大的量的金属二烷基次膦酸盐。采用用于将金属二烷基次膦酸盐添加到组合物的其它组分中的母料可便于金属二烷基次膦酸盐的添加和改进金属二烷基次膦酸盐的分布。
在一些实施方式中，阻燃剂包含双(苯氧基)磷腈。双(苯氧基)磷腈可以是低聚的或聚合的，并且其可以是环状的或线性的。在一些实施方式中，双(苯氧基)磷腈是环状的并且具有如下结构
其中m是3至25的整数；x和y各自独立地是0、1、2、3、4或5；且每次出现的R9和R10是卤素、C1-C12烷基或C1-C12烷氧基。
在其它实施方式中，双(苯氧基)磷腈是线性的并且具有如下结构
其中n是从3至10,000的整数；X1代表-N＝P(OPh)3基团或-N＝P(O)(OPh)基团，其中Ph代表苯基基团；Y1代表-P(OPh)4基团或-P(O)(OPh)2基团；x和y各自独立地是0、1、2、3、4或5；且每次出现的R9和R10是卤素、C1-C12烷基或C1-C12烷氧基。
在一些实施方式中，阻燃剂包含三聚氰胺类阻燃剂。三聚氰胺类阻燃剂包括三聚氰胺碱和磷酸或焦磷酸或聚磷酸或氰尿酸。在一些实施方式中，三聚氰胺类阻燃剂具有下式
其中g是1至10,000，且f与g的比例为0.5:1至1.7:1，具体地为0.7:1至1.3:1，更具体地为0.9:1至1.1:1。将理解的是，该式包括其中一个或多个质子从一个或多个磷酸基团转移到一个或多个三聚氰胺基团的物质。当g是1时，三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺磷酸盐(CAS注册号20208-95-1)。当g是2时，三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺焦磷酸盐(CAS注册号15541-60-3)。当g平均大于2时，三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺聚磷酸盐(melaminepolyphosphate，三聚氰胺聚磷酸酯)(CAS注册号56386-64-2)。在一些实施方式中，三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐或其混合物。在其中三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺聚磷酸盐的一些实施方式中，g具有大于2至10,000、或5至1,000、或10至500的平均值。在其中三聚氰胺类阻燃剂是三聚氰胺聚磷酸盐的一些实施方式中，g具有大于2至500的平均值。用于制备三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐和三聚氰胺聚磷酸盐的方法是本领域中公知的，并且全部是可商购的。例如，三聚氰胺聚磷酸盐可通过如例如描述在Kasowski等人的美国专利号6,025,419中的使聚磷酸和三聚氰胺进行反应而制备，或通过如在Jacobson等人的美国专利号6,015,510中的使三聚氰胺焦磷酸盐在氮气下在290℃下加热至恒重而制备。在一些实施方式中，三聚氰胺类阻燃剂包含三聚氰胺氰尿酸盐。
在一些实施方式中，阻燃剂包含金属氢氧化物。合适的金属氢氧化物包括所有能够提供阻燃性的那些、以及这样的金属氢氧化物的组合。可选择金属氢氧化物以在灭火添加剂组合物和/或阻燃热塑性组合物的加工过程中基本上没有分解。本文中将基本上没有分解定义为分解的量没有妨碍阻燃添加剂组合物提供希望水平的阻燃性。示例性的金属氢氧化物包括但不限于：氢氧化镁(例如CAS注册号1309-42-8)、氢氧化铝(例如CAS注册号21645-51-2)、氢氧化钴(例如CAS注册号21041-93-0)和它们的组合。在一些实施方式中，金属氢氧化物包含氢氧化镁。在一些实施方式中，金属氢氧化物具有小于或等于10微米的平均粒径和/或大于或等于90重量百分数的纯度。在一些实施方式中，希望金属氢氧化物基本上不含水，例如由通过在120℃下干燥1小时后小于1重量百分数的重量损失所证实的。在一些实施方式中，可将金属氢氧化物例如与硬脂酸或其它脂肪酸一起涂覆。
组合物包含14至26重量份的阻燃剂，条件是阻燃剂包含0至小于15重量份、或0至小于12重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯。在14至26重量份的范围内，阻燃剂的量可以是15至25重量份。所有重量份都是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
在一些实施方式中，阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯。在一些实施方式中，阻燃剂包含1至6重量份或2至5重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份或3至7重量份的三聚氰胺聚磷酸盐、和4至17重量份或5至15重量份的有机磷酸酯。
组合物可任选进一步包含聚(环氧烷烃)(poly(alkylene oxide)，聚(亚烷基氧化物))。如本文中使用的，术语“聚(环氧烷烃)”包括C2-C4环氧烷烃的均聚物(例如聚(环氧乙烷)、聚(环氧丙烷)、聚(环氧丁烷)和在非对应醇(例如季戊四醇)的存在下引发的C2-C4环氧烷烃的均聚物)、C2-C4环氧烷烃的无规共聚物(例如环氧乙烷和环氧丙烷的无规共聚物)、C2-C4环氧烷烃的嵌段共聚物(例如环氧乙烷和环氧丙烷的二嵌段和三嵌段共聚物)、上述物质的单(C1-C12)醚和二(C1-C12)醚(例如聚(环氧乙烷)二丁基醚和聚(环氧丙烷)单丁基醚)、上述物质的单(C2-C12)酯和二(C2-C12)酯(例如聚(环氧乙烷)二乙酰酯和聚(环氧丙烷)单丙酰酯)和它们的组合。在一些实施方式中，聚(环氧烷烃)不包括酯键。
在一些实施方式中，聚(环氧烷烃)选自由下述组成的组：聚(环氧乙烷)、聚(环氧丙烷)、环氧乙烷和环氧丙烷的无规共聚物、环氧乙烷和环氧丙烷的嵌段共聚物、上述物质的单烷基醚、上述物质的二烷基醚和它们的组合。在一个非常具体的实施方式中，聚(环氧烷烃)包含聚(环氧丙烷)单(C1-C12-烷基)醚。
在一些实施方式中，聚(环氧烷烃)具有300至40,000克/摩尔的数均分子量。在这个范围内，数均分子量可以是300至25,000克/摩尔，具体地是500至5,000克/摩尔。
当存在时，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，聚(环氧烷烃)可以0.5至10重量份或1至5重量份的量使用。
组合物可任选进一步包含一种或多种在热塑性塑料领域中已知的添加剂。例如，组合物可任选进一步包含选自由下述组成的组的添加剂：稳定剂、脱模剂、润滑剂、加工助剂、防滴剂、位阻胺光稳定剂、脂环族环氧树脂、染料、颜料、抗氧化剂、抗静电剂、矿物油、金属钝化剂和它们的组合。当存在时，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，这样的添加剂通常以小于或等于15重量份或小于或等于12重量份的总量使用。不包括白色颜料，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，这样的添加剂通常以小于或等于5重量份或小于或等于4重量份或小于或等于3重量份的总量使用。
组合物可任选最小化或排除不是本文中描述的根据需要或任选的那些的聚合物。例如，在一些实施方式中，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含0至2重量份、或0至1重量份、或0重量份的均聚苯乙烯。作为另一个实例，在一些实施方式中，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含0至2重量份、或0至1重量份、或0重量份的橡胶改性的聚苯乙烯(也称为高冲击聚苯乙烯或HIPS)。作为另一个实例，在一些实施方式中，基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份，组合物包含0至2重量份、或0至1重量份、或0重量份的聚酰胺。
在组合物的一个非常具体的实施方式中，聚(亚苯基醚)包含具有0.2至0.4分升/克特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；且组合物包含17至27重量份的聚(亚苯基醚)，16至26重量份的氢化嵌段共聚物，该氢化嵌段共聚物包含30至45重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和55至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物；32至48重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含6至13重量份的聚丙烯、4至10重量份的聚丁烯和15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和15至25重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐和4至17重量份的有机磷酸酯。
组合物可通过熔融共混或熔融捏合组合物的组分而制备。熔融共混或熔融捏合可使用普通设备实施，设备例如带式共混器、HENSCHELTM混合器、BANBURYTM混合器、鼓式翻转器、单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、多螺杆挤出机和共捏合机。例如，组合物可通过在230至260℃、具体地235至255℃的温度下，在双螺杆挤出机中熔融共混组分而制备。
一个实施方式是包括含有下述的组合物的注塑制品：15至30重量份的聚(亚苯基醚)，该聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及在230℃和2.16千克负荷下根据ASTMD1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；条件是第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；30至50重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含5至15重量份的聚丙烯、4至小于11重量份的聚丁烯和10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和14至26重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；其中重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
注塑制品可以例如是电缆连接器或电缆连接器的部件。
图描绘了USB连接器终端的电缆(USB connector-terminated cable)20，其包含电缆22、应变消除体24、连接器外部26和连接器内部28。应变消除体24和连接器外部26是通过将组合物注塑在电缆22和连接器内部28上形成的。
用于注塑组合物的条件可由本领域技术人员确定，并且可包括例如230至260℃的熔体温度和20至100℃的模具温度。
在注塑制品的一个具体实施方式中，聚(亚苯基醚)包含具有0.2至0.4分升/克特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTMD1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTMD1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；且组合物包含17至27重量份的聚(亚苯基醚)，16至26重量份的氢化嵌段共聚物，该氢化嵌段共聚物包含30至45重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和55至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物；32至48重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含6至13重量份的聚丙烯、4至10重量份的聚丁烯和15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和15至25重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐和4至17重量份的有机磷酸酯。
本发明至少包括如下实施方式。
实施方式1：一种组合物，其包含：15至30重量份的聚(亚苯基醚)，该聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；条件是第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；30至50重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含5至15重量份的聚丙烯、4至小于11重量份的聚丁烯和10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和14至26重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；其中重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
实施方式2：根据实施方式1的组合物，其中第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其具有35至50重量百分数的聚苯乙烯含量并表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率。
实施方式3：根据实施方式1或2的组合物，其中第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其具有10至25重量百分数的聚苯乙烯含量并表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率。
实施方式4：根据实施方式1-3中任一项的组合物，其中阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯。
实施方式5：根据实施方式1-3中任一项的组合物，其中阻燃剂包含1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐和4至17重量份的有机磷酸酯。
实施方式6：根据实施方式1-5中任一项的组合物，进一步包含0.5至10重量份的聚(环氧烷烃)。
实施方式7：根据实施方式6的组合物，其中聚(环氧烷烃)选自由下述组成的组：聚(环氧乙烷)、聚(环氧丙烷)、环氧乙烷和环氧丙烷的无规共聚物、环氧乙烷和环氧丙烷的嵌段共聚物、上述物质的单烷基醚、上述物质的二烷基醚和它们的组合。
实施方式8：根据实施方式1-7中任一项的组合物，其中第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
实施方式9：根据实施方式1的组合物，其中聚(亚苯基醚)包含具有0.2至0.4分升/克特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；其中第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；其中第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；其中阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；且其中组合物包含17至27重量份的聚(亚苯基醚)、16至26重量份的氢化嵌段共聚物，该氢化嵌段共聚物包含30至45重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和55至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物；32至48重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含6至13重量份的聚丙烯、4至10重量份的聚丁烯和15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和15至25重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐和4至17重量份的有机磷酸酯。
实施方式10：根据实施方式9的组合物，其中第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
实施方式11：一种包括含有下述的组合物的注塑制品：15至30重量份的聚(亚苯基醚)，该聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中氢化嵌段共聚物包含基于氢化嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，第一氢化三嵌段共聚物具有基于第一氢化三嵌段共聚物的重量的30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，第二氢化三嵌段共聚物具有基于第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及在230℃和2.16千克负荷下根据ASTMD1238-13测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；条件是第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；30至50重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含5至15重量份的聚丙烯、4至小于11重量份的聚丁烯和10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和14至26重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；其中重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
实施方式12：根据实施方式11的注塑制品，其中制品是电缆连接器或电缆连接器的部件。
实施方式13：根据实施方式11或12的注塑制品，其中第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
实施方式14：根据实施方式11或12的注塑制品，其中聚(亚苯基醚)包含具有0.2至0.4分升/克特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；其中第一氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，其表现出在260℃和5千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；其中第二氢化三嵌段共聚物包含聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，其表现出在230℃和2.16千克负荷下根据ASTM D1238-13测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；其中阻燃剂包含金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；且其中组合物包含17至27重量份的聚(亚苯基醚)、16至26重量份的氢化嵌段共聚物，该氢化嵌段共聚物包含30至45重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物和55至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物；32至48重量份的聚烯烃，该聚烯烃包含6至13重量份的聚丙烯、4至10重量份的聚丁烯和15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；和15至25重量份的阻燃剂，该阻燃剂包含1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐、2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐和4至17重量份的有机磷酸酯。
实施方式15：根据实施方式14的注塑制品，其中第一氢化三嵌段共聚物、或第二氢化三嵌段共聚物、或第一和第二氢化三嵌段共聚物两者，具有基于并入的聚丁二烯的摩尔数的60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
本文中公开的所有范围包括端点，并且端点可独立地彼此组合。本文公开的每个范围都构成了位于所公开范围内的任何点或子范围的公开。
通过如下非限制性实例进一步示例性说明本发明。
实施例1和2，对比例1和2
表1中总结了用于形成组合物的组分。
表1
S(EBS)S和S(EB)S 3是第一氢化三嵌段共聚物的物质。S(EB)S 1和S(EB)S 2是第二氢化三嵌段共聚物的物质。
在表2中总结了组成，其中以基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物(S(EBS)S、S(EB)S 1和S(EB)S 2)、聚烯烃(聚丙烯、聚丁烯和POE)和阻燃剂(Al(OP(O)Et2)3、MPP和BPADP)的总计100重量份的重量份表示组分量。
通过在从进料喉到模头的50℃、180℃、225℃、245℃、245℃、245℃、245℃、245℃、245℃、245℃、245℃和255℃的区温下操作的双螺杆挤出机中的熔融混合形成组合物。挤出机生产量为约30千克/小时。在进料喉处添加除了BPADP外的所有组分。BPADP是经由液体进料器在下游添加的。将挤出物冷却并造粒。
在用于注塑之前，将颗粒在80℃下干燥4小时。使用在区1-3中的从进料喉到模头的80至250℃的区温，245℃的喷嘴温度，40℃的模具温度，100转/分钟的螺杆旋转速度，90千克力/厘米2的背压，10秒钟的保持时间，30秒钟的冷却时间，100毫米/秒的注射速度和600千克力/厘米2的保持压力，注塑用于性质测试的模塑部件。注塑的彩色片具有90毫米×50毫米×3.2毫米的尺寸。
在210℃和5千克负荷下，根据ASTM D1238-13测定熔体流动速率。在23℃下，使用6.4×12.7毫米的试棒截面尺寸和12.5毫米/分钟的测试速度，根据ASTM D790-15e1测定以兆帕单位表示的弯曲模量值。在23℃和6.4毫米的样品厚度下，根据ASTM D2240-15测定无量纲的肖氏A硬度值。在23℃下，使用I型试棒、50毫米的标距长度和50毫米/分钟的测试速度，根据ASTM D638-14测定以兆帕单位表示的断裂拉伸应力值和以百分比为单位表示的断裂拉伸伸长率值。
使用D65标准光源，根据ASTM D2244-15a测定CIELAB颜色参数L*、a*和b*。使用在300-400纳米下36.5瓦/米2的辐射暴露量和300小时的暴露时间，根据ASTM D4459-12进行紫外老化。通过从在UV暴露后的相应值中减去在UV暴露前的L*、a*和b*值计算ΔL*、Δa*和Δb*。使用如下等式根据ASTM D2244-15a计算作为颜色变化的量度的ΔE*ab，
ΔE*ab＝[(ΔL*)2+(Δa*)2+(Δb*)2]1/2。
根据保险商实验室公告94(Underwriter’s Laboratory Bulletin 94)“塑料材料的可燃性测试,UL 94(Tests for Flammability of Plastic Materials,UL94)”，20mm垂直燃烧火焰试验(20mm Vertical Burning Flame Test)测定注塑火焰(flame，燃烧)试棒的阻燃性。在测试之前，将具有6毫米厚度的火焰试棒在23℃和50％相对湿度下调节至少48小时。在UL 94 20mm垂直燃烧火焰试验中，测试一组5个火焰试棒。对于每个试棒，将火焰施加到试棒上然后移开，并记下试棒自熄灭所需的时间(第一续焰(afterflame)时间，t1)。然后再施加和再移除火焰，并记下试棒自熄灭所需的时间(第二续焰时间，t2)和后焰灼热时间(续灼热时间，t3)。为了实现V-0的等级，每个单独样品的续焰时间t1和t2必须小于或等于10秒；且所有5个样品的总续焰时间(所有5个样品的t1加t2)必须小于或等于50秒；且每个单独样品的第二续焰时间加上续灼热时间(t2+t3)必须小于或等于30秒；且没有样品可燃烧或灼热到固定卡具；且棉指示物不能被燃烧粒子或熔滴引燃。为了实现V-1的等级，每个单独样品的续焰时间t1和t2必须小于或等于30秒；且所有5个样品的总续焰时间(所有5个样品的t1加t2)必须小于或等于250秒；且每个单独样品的第二续焰时间加上续灼热时间(t2+t3)必须小于或等于60秒；且没有样品可燃烧或灼热到固定卡具；且棉指示物不能被燃烧粒子或熔滴引燃。为了实现V-2的等级，每个单独样品的续焰时间t1和t2必须小于或等于30秒；且所有5个样品的总续焰时间(所有5个样品的t1加t2)必须小于或等于250秒；且每个单独样品的第二续焰时间加上续灼热时间(t2+t3)必须小于或等于60秒；且没有样品可燃烧或灼热到固定卡具；但棉指示物可以被燃烧粒子或熔滴引燃。未实现V-2等级的组合物被认为是失败的。
通过测定在23℃下，在如下三种流体中5天之后的拉伸应力和断裂伸长率的百分比保持率测量耐化学性：(1)作为运动型防晒霜(Sport Performance Lotion Sunscreen)SPF 30获得自Banana BoatTM的商业防晒乳液；(2)获得自Scientific Services S/D Inc.的人造皮脂；和(3)油酸(CAS注册号112-80-1)。
测试结果总结在表2中。氢化嵌段共聚物预氢化乙烯基含量的效果由其中两种氢化嵌段共聚物都具有小于50摩尔百分数的预氢化乙烯基含量的对比例1和其中S(EB)S 2具有至少50摩尔百分数的预氢化乙烯基含量的实施例1说明。相对于对比例1，实施例1表现出改进的耐化学性和熔体流动性。预氢化乙烯基含量和聚(环氧烷烃)的组合效果由缺乏聚(环氧烷烃)并具有其中预氢化乙烯基含量为小于50摩尔百分数的S(EB)S 1的对比例2和含有2重量份聚(环氧烷烃)和其中预氢化乙烯基含量为至少50摩尔百分数的S(EB)S 2的实施例2说明。相对于对比例2，实施例2表现出改进的熔体流动性。
表2
实施例3-7，对比例3和4
这些实施例说明了聚(环氧烷烃)本身、液体聚丁烯含量和液体阻燃剂含量的效果。
用如上所述的注塑彩色片进行表面粘性测试。在模塑后，使所述片在23℃和50百分数湿度下保持24小时。为了评价粘性，用手指接触片的表面，并将表面表征为粘的(在表3中的“是”)或不粘的(在表3中的“否”)。
在表3中总结了组成和结果，其中以基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物(S(EBS)S和S(EB)S 2)、聚烯烃(聚丙烯、聚丁烯和POE)和阻燃剂(Mg(OH)2、MPP和BPADP)的总计100重量份的重量份表示组分量。相对于不具有聚(环氧烷烃)的实施例3，各自具有不同聚(环氧烷烃)的实施例4-7表现出改进的熔体流动性。与实施例3不同，具有降低的S(EB)S 2含量和增加的聚丁烯含量的对比例4和具有降低的S(EB)S 2含量和增加的液体阻燃剂含量的对比例5表现出粘的表面。
表3
实施例8-14，对比例5-8
这些预言性实施例说明了另外的本发明的和对比的组合物。在表4中总结了组成，其中以基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物(S(EBS)S、S(EB)S1、S(EB)S 2和S(EB)S 3)、聚烯烃(聚丙烯、聚丁烯和POE)和阻燃剂(Mg(OH)2、Al(OP(O)Et2)3、MPP和BPADP)的总计100重量份的重量份表示组分量。
表4
表4(续)

Claims (15)

1.一种组合物，包含：
15至30重量份的聚(亚苯基醚)，所述聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；
15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中，基于氢化嵌段共聚物的重量，所述氢化嵌段共聚物包括，
30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物，基于所述第一氢化三嵌段共聚物的重量，所述第一氢化三嵌段共聚物具有30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，和
50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，所述第二氢化三嵌段共聚物具有基于所述第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及根据ASTMD1238-13在230℃和2.16千克负荷下测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；
条件是基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；
30至50重量份的聚烯烃，所述聚烯烃包括
5至15重量份的聚丙烯，
4至小于11重量份的聚丁烯，和
10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；以及
14至26重量份的阻燃剂，所述阻燃剂包含0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；
其中，重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述第一氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物具有35至50重量百分数的聚苯乙烯含量并且表现出根据ASTM D1238-13在260℃和5千克负荷下测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率。
3.根据权利要求1或2所述的组合物，其中，所述第二氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物具有10至25重量百分数的聚苯乙烯含量并且表现出根据ASTM D1238-13在230℃和2.16千克负荷下测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的组合物，其中，所述阻燃剂包括金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯。
5.根据权利要求1-3中任一项所述的组合物，其中，所述阻燃剂包括
1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐，
2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐，和
4至17重量份的有机磷酸酯。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的组合物，进一步包含0.5至10重量份的聚(环氧烷烃)。
7.根据权利要求6所述的组合物，其中，所述聚(环氧烷烃)选自由以下各项组成的组：聚(环氧乙烷)、聚(环氧丙烷)、环氧乙烷和环氧丙烷的无规共聚物、环氧乙烷和环氧丙烷的嵌段共聚物、上述物质的单烷基醚、上述物质的二烷基醚、以及它们的组合。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的组合物，其中，基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
9.根据权利要求1所述的组合物，
其中，所述聚(亚苯基醚)包括具有0.2至0.4分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；
其中，所述第一氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物表现出根据ASTM D1238-13在260℃和5千克负荷下测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；
其中，所述第二氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物表现出根据ASTM D1238-13在230℃和2.16千克负荷下测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；
其中，所述阻燃剂包括金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；并且
其中，所述组合物包含
17至27重量份的所述聚(亚苯基醚)，
16至26重量份的所述氢化嵌段共聚物，所述氢化嵌段共聚物包括
30至45重量百分数的所述第一氢化三嵌段共聚物，和
55至70重量百分数的所述第二氢化三嵌段共聚物；
32至48重量份的所述聚烯烃，所述聚烯烃包括
6至13重量份的聚丙烯，
4至10重量份的聚丁烯，和
15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；以及
15至25重量份的所述阻燃剂，所述阻燃剂包括
1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐，
2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐，和
4至17重量份的有机磷酸酯。
10.根据权利要求9所述的组合物，其中，基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
11.一种注塑制品，包括含有以下各项的组合物：
15至30重量份的聚(亚苯基醚)，所述聚(亚苯基醚)具有在25℃下在氯仿中测量的0.2至0.6分升/克的特性粘度；
15至30重量份的苯乙烯和丁二烯的氢化三嵌段共聚物，其中，基于氢化嵌段共聚物的重量，所述氢化嵌段共聚物包括，
30至50重量百分数的第一氢化三嵌段共聚物，基于所述第一氢化三嵌段共聚物的重量，所述第一氢化三嵌段共聚物具有30至50重量百分数的聚苯乙烯含量，和
50至70重量百分数的第二氢化三嵌段共聚物，所述第二氢化三嵌段共聚物具有基于所述第二氢化三嵌段共聚物的重量的10至小于30重量百分数的聚苯乙烯含量、以及根据ASTMD1238-13在230℃和2.16千克负荷下测量的10至40克/10分钟的熔体流动速率；
条件是基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有50至100摩尔百分数的预氢化乙烯基含量；
30至50重量份的聚烯烃，所述聚烯烃包括
5至15重量份的聚丙烯，
4至小于11重量份的聚丁烯，和
10至30重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；以及
14至26重量份的阻燃剂，所述阻燃剂包括0至小于15重量份的在23℃和0.1兆帕下是液体的有机磷酸酯；
其中，重量份是基于聚(亚苯基醚)、氢化嵌段共聚物、聚烯烃和阻燃剂的总计100重量份。
12.根据权利要求11所述的注塑制品，其中，所述制品是电缆连接器或电缆连接器的部件。
13.根据权利要求11或12所述的注塑制品，其中，基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
14.根据权利要求11或12所述的注塑制品，
其中，所述聚(亚苯基醚)包括具有0.2至0.4分升/克的特性粘度的聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)；
其中，所述第一氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯-苯乙烯)-聚苯乙烯递变三嵌段共聚物表现出根据ASTM D1238-13在260℃和5千克负荷下测量的4至16克/10分钟的熔体流动速率；
其中，所述第二氢化三嵌段共聚物包括聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物，所述聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物表现出根据ASTM D1238-13在230℃和2.16千克负荷下测量的10至30克/10分钟的熔体流动速率；
其中，所述阻燃剂包括金属二烷基次膦酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐和有机磷酸酯；并且
其中，所述组合物包含
17至27重量份的所述聚(亚苯基醚)，
16至26重量份的所述氢化嵌段共聚物，所述氢化嵌段共聚物包括
30至45重量百分数的所述第一氢化三嵌段共聚物，和
55至70重量百分数的所述第二氢化三嵌段共聚物；
32至48重量份的所述聚烯烃，所述聚烯烃包括
6至13重量份的聚丙烯，
4至10重量份的聚丁烯，和
15至25重量份的乙烯/1-辛烯共聚物；以及
15至25重量份的所述阻燃剂，所述阻燃剂包括
1至6重量份的金属二烷基次膦酸盐，
2至8重量份的三聚氰胺聚磷酸盐，和
4至17重量份的有机磷酸酯。
15.根据权利要求14所述的注塑制品，其中，基于并入的聚丁二烯的摩尔数，所述第一氢化三嵌段共聚物、或所述第二氢化三嵌段共聚物、或所述第一氢化三嵌段共聚物和所述第二氢化三嵌段共聚物两者，具有60至80摩尔百分数的预氢化乙烯基含量。
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