CN109084610A - 一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用 - Google Patents

一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用 Download PDF

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Abstract

本发明属于辐射制冷技术领域，并具体公开了一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用，该薄膜材料在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率，具有简单、高效、柔性、可大面积生产等优点，可应用在建筑节能、光伏电池等领域。

Description

一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用
技术领域
本发明属于辐射制冷技术领域，更具体地，涉及一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用。
背景技术
在全球化石能源过度开采及高污染煤炭发电能力急剧降低的背景下，如何在有限资源限制和严格环保要求的双重制约下发展经济已成为全球的热点问题。辐射制冷是一种不需要能源输入，而能降低自身温度的技术。相比于空调制冷中大量使用的氯氟烃(CFCS)、氢氯氟烃(HCFCS)、氢氟烃(HFC)等制冷工质对臭氧层以及环境气候的威胁，辐射制冷更加绿色环保，对于环境保护和能量利用都有着非常重要的意义。其中，夜间的辐射制冷很早之前已经实现，但由于材料的限制，白天的辐射制冷直到近些年才陆续有些报道。研究者(Raman AP,Anoma MA,ZhuL,etal.Passive radiative cooling below ambient airtemperature under direct sunlight[J].Nature,2014,515(7528):540-544.)通过严格的光子晶体设计，同时实现了在太阳光谱波段的高反射率和大气窗口波段的高发射率。这种可以同时在白天和夜间使用的辐射制冷装置，引起了国内外研究者们极大的兴趣。
目前，由于人们一直未找到合适的可用于白天辐射制冷的材料，对辐射冷却材料的研究主要集中于一维、二维、三维光子晶体的设计上，通过对材料结构的设计以实现对电磁波与材料的耦合调控。虽然取得了一系列的研究进展，但受限于精密的纳米加工技术，成本高昂难以满足辐射制冷在建筑和商业上的大面积应用需求。鉴于此，Zhai等人(Zhai Y,Ma Y,David SN,etal.Scalable-manufactured randomized glass-polymer hybridmetamaterial for daytime radiative cooling[J].Science,2017,355(6329):1062-1066.)将直径为8微米的SiO2球随机分散在聚合物基体(聚4-甲基戊烯)中，实现了在大气窗口高达0.93的平均发射率，这一研究使得辐射制冷技术在大面积应用上迈出了关键性的一步。但总的来看，用于白天的辐射制冷材料亟待研究解决，寻找廉价、可大面积制备的材料，以满足白天辐射制冷的需求，始终是研究者们的目标。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料及应用，其通过研究找到了可用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料，解决了目前辐射制冷体制备成本高、工艺复杂、无法大面积制备的问题，具有简单、高效、柔性、可大面积生产等优点，在建筑节能、光伏电池等领域具有较大应用前景。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提出了一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料，该薄膜材料在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率。
作为进一步优选的，其为具有一定厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜，该具有一定厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜用于作为辐射制冷体。
作为进一步优选的，所述聚二甲基硅氧烷薄膜采用如下方法制备：
1)将聚二甲基硅氧烷基体和固化剂按照10:1的质量比混合，经过除气泡处理，获得均匀的混合物；
2)将混合物涂覆在需制冷物体的表面，然后在60℃～80℃下固化1h～2h，获得所需的聚二甲基硅氧烷薄膜材料。
作为进一步优选的，聚二甲基硅氧烷薄膜的厚度采用如下方式确定：
1)建立一维稳态模型：
Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad
其中，Pcool(T)表示辐射制冷体的制冷功率，Prad(T)表示辐射制冷体发射出去的总能量，Patm(Tatm)表示辐射制冷体吸收的大气辐射的能量，Psun表示在AM1.5的太阳光强下的辐射制冷体吸收太阳光的能量，Pnonrad表示辐射制冷体通过周围空气进行的对流传导的能量；
2)制备不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜，然后得到各聚二甲基硅氧烷薄膜在红外波段的发射率，将发射率带入一维稳态模型中得到不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线；
3)根据不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线得出最佳厚度。
作为进一步优选的，聚二甲基硅氧烷薄膜的厚度优选为不小于60μm，进一步优选为60μm。
按照本发明的另一方面，提供了一种所述的薄膜材料在白天辐射制冷中的应用。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
1.本发明提供了一种可用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料，解决了目前辐射制冷体制备成本高、工艺复杂、无法大面积制备的问题，该材料具有简单、高效、柔性、可大面积生产等优点，在建筑节能、光伏电池等领域有较大应用前景。
2.本发明通过研究设计聚二甲基硅氧烷薄膜的制备工艺，以确定出最佳的工艺，从而制备出合适厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜，通过将聚二甲基硅氧烷基体和固化剂按照10:1的质量比混合，使得聚二甲基硅氧烷具有更好的成膜效果；通过在60℃～80℃下固化1h～2h，使得满足交联所需时间完成薄膜样品的制备。
3.本发明建立了一维稳态模型，其为一整套辐射冷却的理论功率计算模型，该模型基于能量守恒原理，对辐射体的辐射、对流以及传导的能量进行评估，以基于最大制冷功率确定出薄膜材料的最佳厚度。
4.本发明基于理论功率计算模型确定了聚二甲基硅氧烷薄膜的厚度优选为不小于60μm，进一步优选为60μm，在该厚度工艺参数下，聚二甲基硅氧烷薄膜在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率。
附图说明
图1是本发明建立的基于能量守恒原理的一维稳态模型；
图2是AM1.5太阳光谱和大气透过率谱示意图；
图3是模拟不同厚度的聚二甲基硅氧烷的红外发射光谱示意图；
图4是模拟计算低于环境温度时制冷功率与聚二甲基硅氧烷温度关系；
图5是模拟计算高于环境温度时制冷功率与聚二甲基硅氧烷温度关系；
图6是模拟计算的不同厚度的聚二甲基硅氧烷的8～14μm的平均发射率与厚度的关系；
图7是聚二甲基硅氧烷的实际透过率谱；
图8是不同厚度聚二甲基硅氧烷的实际吸收率谱；
图9是涂敷在铝片上的不同厚度的聚二甲基硅氧烷的实际红外发射谱；
图10是不同厚度聚二甲基硅氧烷的实测温度随时间变化曲线。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明实施例提供了一种透明柔性薄膜材料，该薄膜材料在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率，其是一种理想的辐射制冷材料，可用于白天辐射制冷中。
发明人经过长期对辐射制冷材料的研究发现，找到一种满足要求的聚二甲基硅氧烷薄膜材料，该材料具有透明、柔性、易于成型、生物相容性以及化学稳定性等性质，目前其主要用于作为润滑剂、防振剂、绝缘剂、消泡剂或脱模剂等，但其在辐射制冷上的应用鲜有报道，发明人通过研究聚二甲基硅氧烷的分子结构时发现在红外8-14μm波段聚二甲基硅氧烷的硅氧键、硅碳键等分子具有振动吸收，使得其可以实现在红外大气窗口波段具有高的发射率，而在太阳光谱波段基本不吸收光子，无法实现电子的跃迁，具有低吸收率，同时在可见光波段具有高的透过率。因此，通过将该聚二甲基硅氧烷材料制备成一定厚度的薄膜，可作为良好的辐射制冷体，用于白天的辐射制冷，其是本发明的重大发现，通过制备满足一定厚度要求的PDMS薄膜，不再受限于精密的纳米加工技术，制备简单，成本低廉，且可大面积制备。
发明人发现PDMS材料具有上述性能，可用于白天的辐射制冷，但如何将该材料制备成合适的辐射制冷体是实现该材料有效应用的关键，因此对于如何将该材料制备成辐射制冷体以及该辐射制冷体的具体厚度均需进行研究与设计，以实现PDMS材料的有效应用，获得合适的辐射制冷体。
具体而言，采用PDMS材料制备一定厚度的PDMS材料薄膜，该PDMS材料薄膜即可作为白天的辐射制冷体，其辐射制冷的原理是使物体的热量通过在大气窗口8-14μm具有高发射率的表面发射到只有3K的外太空，同时又不吸收白天太阳光，实现物体温度的降低。具体的，其采用如下工艺制备：
1)将聚二甲基硅氧烷基体与固化剂按照10:1的质量比混合，经过除气泡处理，获得均匀的混合物，其中，聚二甲基硅氧烷基体与固化剂的质量比越小，交联程度越高，硬度越大，反之，硬度越小，质量比对成膜效果有影响，对光学性质基本没影响，质量比为10:1时成膜效果最好，具体的，聚二甲基硅氧烷基体与固化剂均为液体，其通过直接购买道康宁公司的Sylgard184即可，购买获得A液(即聚二甲基硅氧烷基体)和B液(即固化剂)，然后根据所需的质量比进行混合处理。除气泡处理具体是将混合物放置在低温或低压条件下一定时间，以排出气泡，具体在-15℃～10℃下放置1h～2h，或者在5Pa～100Pa下放置5min～10min；
2)将混合物涂覆(例如刮涂、旋涂)在需制冷物体的表面，然后在60℃～80℃下固化1h～2h，在该工艺参数条件下，聚二甲基硅氧烷基体与固化剂交联获得所需的PDMS薄膜，优选在75℃下固化1.5h。
对于聚二甲基硅氧烷基体与固化剂的质量比而言，不同的质量比所形成的PDMS聚合物光学性质基本不变，但质量比越小，交联程度越高，薄膜越硬，柔性降低，反之，硬度越小，优选的最佳质量比例为10:1，在该质量比下交联效果最优，成膜效果最好。通过上述方法制备的不同厚度的PDMS薄膜具有不同的光学性质，模拟研究发现随着厚度增加，PDMS薄膜在大气窗口的发射率逐渐增加，直至60μm厚时达到92％以上，如图6所示。
具体的，涂覆的厚度(即薄膜的厚度)采用如下方式确定：
1)由于薄膜的厚度极大的影响了辐射制冷的功率，因此可计算不同厚度下的薄膜制冷功率，来判断满足环境条件下的最佳厚度，如图1所示，考虑辐射制冷体(即图1中的由PDMS材料制备的一定厚度的PDMS材料薄膜样品)的全部热交换过程，建立一维稳态模型：
Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad
其中，Pcool(T)表示辐射制冷体(即PDMS薄膜)的制冷功率，Prad(T)表示辐射制冷体(即PDMS薄膜)发射出去的总能量，Patm(Tatm)表示辐射制冷体(即PDMS薄膜)吸收的大气辐射的能量，Psun表示在AM1.5的太阳光强下的辐射制冷体(即PDMS薄膜)吸收太阳光的能量，Pnonrad表示辐射制冷体(即PDMS薄膜)通过周围空气进行的对流传导的能量；
2)制备不同厚度的PDMS薄膜，然后得到各不同厚度的PDMS薄膜在红外波段随波长λ和角度θ变化的发射率er(λ，θ)，具体可通过有限元模拟各不同厚度的PDMS薄膜的红外光谱图(如图3所示)，根据红外光谱图读取不同厚度的PDMS薄膜在红外波段随波长λ和角度θ变化的发射率；然后将发射率带入一维稳态模型中，得到不同厚度的PDMS薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线；
3)根据不同厚度的PDMS薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线得出最佳厚度，在同一个横坐标下所对应的纵坐标越大越好。不同厚度的PDMS薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线如图4和5所示，从图4可知，当环境温度低于辐射体温度的时候，10μm的PDMS制冷功率较低，厚度为60μm的PDMS的制冷功率显著提高，厚度大于60μm的制冷功率基本没太大变化，从图5可知，当环境温度高于辐射体温度的时候，规律与前述类似，即根据不同厚度的PDMS薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线图即可直接选择出最佳厚度，通过本发明的上述方法确定出PDMS薄膜优选厚度为不小于60μm，最佳厚度为60μm。
具体的：
其中，θ为辐射制冷体向外辐射能量的角度，er(λ，θ)为辐射制冷体随波长λ和角度θ变化的发射率，T为辐射制冷体温度，λ为波长，UB(T,λ)为根据普朗克定理计算出的温度为T时的黑体光谱辐射率；
其中，θ为辐射制冷体吸收辐射能量的角度，ea(λ，θ)＝1-t(λ)1/cosθ为大气随角度θ与波长λ变化的发射率，t(λ)表示与地面垂直方向上随波长变化的大气透过率(如图2所示)，Tatm为环境温度，λ为波长，UB(Tatm,λ)为根据普朗克定理计算出的温度为Tatm时的黑体光谱辐射率；
其中，h为普朗克常数(6.626×10-34J·S)，c为光速(2.998×108m/s)，λ为波长(μm)，kB为玻尔兹曼常数(1.3806505×10-23J/K)。
其中，λ为波长，er(λ)为辐射制冷体在太阳光谱波段300nm～2500nm随波长变化的发射率(吸收率)，IAM1.5为中纬度区域地面接收到的随波长变化的光谱辐射率(如图2所示)；
Pnonrad＝q(Tatm-T)
其中，q为非辐射系数，Tatm为环境温度，T为辐射制冷体温度。
下面以厚度10μm，60μm，80μm，100μm为例，考虑薄膜温度、环境温度均为20℃，对薄膜最佳厚度确定方法进行详细说明：
假设环境温度Tatm为20℃，薄膜工作温度为20℃，可计算不同厚度PDMS薄膜的制冷功率如下：
1)厚度10μm时， Pnonrad＝q(Tatm-T)＝0W/m2，则PDMS薄膜的制冷功率Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad＝68.58W/m2；
2)厚度60μm时， Pnonrad＝q(Tatm-T)＝0W/m2，则PDMS薄膜的制冷功率Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad＝90.66W/m2；
3)厚度80μm时， Pnonrad＝q(Tatm-T)＝0W/m2，则PDMS薄膜的制冷功率Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad＝91.31W/m2；
4)厚度100μm时， Pnonrad＝q(Tatm-T)＝0W/m2，则PDMS薄膜的制冷功率Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad＝91.17W/m2。
可见随着厚度增加，在可见光波段的吸收率随之增加，且制冷功率增长减缓甚至减小，考虑成本及膜厚对热导产生的负面影响，选择60μm为最佳厚度。
通过本发明制备60μm的PDMS薄膜，然后对其透过率进行测试，如图6所示，发现其在可见波段具有高于90％的透过率，且其在太阳波段的吸收率很低。通过在铝片上旋涂不同厚度的PDMS，进行光谱的测试和降温效果的测试，如图7所示，红外发射光谱与图3拟合情况较好，如图8所示，实际降温效果证实60μm的PDMS薄膜具有更好的降温效果，具体可以测得比没有覆盖薄膜的铝片低6℃左右，而10μm的PDMS薄膜比没有覆盖薄膜的铝片低3℃左右。
本发明制备的厚度优选不小于60μm的PDMS薄膜在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率，因此可作为辐射冷却体，应用在白天辐射制冷中，例如涂覆于完全暴露于天空的建筑顶部及外墙、建筑玻璃、车辆涂层、车辆贴膜或光伏电池的表面，可实现有效的辐射制冷，相比于没有涂膜的物体可实现6℃左右的降温效果。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种用于白天辐射制冷的透明柔性薄膜材料，其特征在于，该薄膜材料在太阳光谱波段300nm～2500nm具有低于0.5％的吸收率，在可见光谱波段300nm～800nm具有90％以上的透过率，在大气窗口波段8μm～14μm具有92％以上的发射率。
2.如权利要求1的薄膜材料，其特征在于，其为具有一定厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜，该具有一定厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜用于作为辐射制冷体。
3.如权利要求2所述的薄膜材料，其特征在于，所述聚二甲基硅氧烷薄膜采用如下方法制备：
1)将聚二甲基硅氧烷基体和固化剂按照10:1的质量比混合，经过除气泡处理，获得均匀的混合物；
2)将混合物涂覆在需制冷物体的表面，然后在60℃～80℃下固化1h～2h，获得所需的聚二甲基硅氧烷薄膜材料。
4.如权利要求2或3所述的薄膜材料，其特征在于，聚二甲基硅氧烷薄膜的厚度采用如下方式确定：
1)建立一维稳态模型：
Pcool(T)＝Prad(T)-Patm(Tatm)-Psun-Pnonrad
其中，Pcool(T)表示辐射制冷体的制冷功率，Prad(T)表示辐射制冷体通过辐射发射出去的总能量，Patm(Tatm)表示辐射制冷体吸收的大气辐射的能量，Psun表示在AM1.5的太阳光强下的辐射制冷体吸收太阳光的能量，Pnonrad表示辐射制冷体通过周围空气进行的对流传导的能量；
2)制备不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜，然后得到各聚二甲基硅氧烷薄膜在红外波段的发射率，将发射率带入一维稳态模型中得到不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线；
3)根据不同厚度的聚二甲基硅氧烷薄膜的制冷功率与自身温度的关系曲线得出最佳厚度。
5.如权利要求2-4任一项所述的薄膜材料，其特征在于，聚二甲基硅氧烷薄膜的厚度优选为不小于60μm，进一步优选为60μm。
6.一种如权利要求1-5任一项所述的薄膜材料在白天辐射制冷中的应用。
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