CN108977229A - 气流床煤粉加氢气化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种气流床煤粉加氢气化方法。该气流床煤粉加氢气化方法包括如下步骤:煤粉、生物质焦和氢气进行加氢气化反应，得产物，所述产物包括半焦和合成气；其中，所述煤粉的质量流量与所述生物质焦的质量流量的比值为(3‑5):1，所述煤粉与所述生物质焦的粒径均小于38um，所述加氢气化反应的反应温度为700℃以上。该气流床煤粉加氢气化方法，通过生物质焦的加入，能够提高催化速率、促进焦油分解，故碳转化率高，产品气中CH4含量高。
Description
技术领域
本发明涉及一种气流床煤粉加氢气化方法。
背景技术
能源是社会发展和经济发展的支柱，在我国，煤炭作为储量最大并且利用量最多的能源对国民生活起着重大的作用。但是，煤炭的传统利用方式有着天然的缺陷，特别是对于环境的污染严重。而煤气化是一项相对清洁的煤炭利用技术，可以将煤炭转化为清洁燃料气，解决相应的环境污染和能源分布不均等问题，对我国的经济发展有着重大的作用。
常规两步法煤制天然气工艺路线较长，投资大，热效率低。为克服上述技术的不足，近年来，煤加氢气化技术受到越来越多的重视。中国专利申请CN102559310A中公布了一种用焦炉气等工业废气进行煤炭加氢气化制天然气等烃类的方法，该工艺中，原煤加热至300℃会发生热解产生焦油，容易发生堵塞，不利于输送，该工艺由于输入的热量不足以达到激发加氢气化反应的温度，无法获得质量较优的产品和保证系统的稳定运行。因此，开发一种热效率高、气化系统稳定性好、产物中油品含量少，能够稳定实现共加氢气化过程以及产品质量较优的气流床煤粉加氢气化的方法是目前亟须解决的问题。
发明内容
本发明要解决的技术问题是为了克服现有技术中煤粉加氢气化方法工艺路线较长、投资大、热效率低、气化系统稳定性差以及产品质量较差等缺陷，而提供一种热效率高、气化系统稳定性好以及产品质量较优的气流床煤粉加氢气化方法。该气流床煤粉加氢气化方法，通过生物质焦的加入，能够提高催化速率、促进焦油分解，故碳转化率高，产品气中CH4含量高。
本发明提供一种气流床煤粉加氢气化方法，其包括如下步骤:
煤粉、生物质焦和氢气进行加氢气化反应，得产物，所述产物包括半焦和合成气；其中，所述煤粉的质量流量与所述生物质焦的质量流量的比值为(3-5):1，所述煤粉与所述生物质焦的粒径均小于38um，所述加氢气化反应的反应温度为700℃以上。
发明人发现，在煤粉中添加部分生物质焦可以达到一定的催化效果，能够提高催化速率、促进焦油分解，相对现有技术中的煤粉直接加氢技术，能达到更高的甲烷生成速率和更大的碳转化率。
本发明中，所述煤粉可为本领域常规使用的煤粉，所述煤粉的含水量较佳地小于12wt％，例如可为3.02wt％。
本发明中，所述生物质焦较佳地为小麦秸秆焦、马尾藻焦和木屑焦中的一种或多种，更佳地，所述小麦秸秆焦、所述马尾藻焦和所述木屑焦均在800-1000℃及常压氮气气氛下制得。
本发明中，所述生物质焦的含水量较佳地小于12wt％。
本发明中，所述煤粉的质量流量与所述生物质焦的质量流量的比值较佳地为4:1，且所述氢气的摩尔流量与所述煤粉的质量流量的比值较佳地为(100-110):1，单位为mol/kg，更佳地为107.2:1，单位为mol/kg。例如，当煤粉的质量流量为1t/h时，生物质焦质量为0.25t/h，合成气总量约为36.1kmol/h，此时的氢气用量为107.2kmol/h。
本发明中，所述加氢气化反应的反应温度较佳地为800-1000℃，更佳地为850-950℃。
本发明中，所述加氢气化反应的反应压力可为本领域常规，较佳地为0.5-12MPa，更佳地为4-12MPa。
本发明中，所述加氢气化反应的停留时间可为本领域常规，较佳地为15-20s。
本发明中，所述半焦和所述合成气可按本领域常规采用的降温方式降温后分离，所述降温方式较佳地为激冷冷却。所述激冷冷却的过程中，所述半焦和所述合成气较佳地以折流方式实现分离，所述折流方式的具体路径如下:所述合成气和所述半焦在激冷水中进行激冷冷却后，所述半焦沉积于所述激冷水的底部，而所述合成气从所述激冷水的液面溢出。
其中，较佳地，所述激冷冷却在激冷室的激冷水中进行，所述激冷水的液位为所述激冷室直径的0.4-0.6倍，所述激冷水的温度为190-210℃，所述激冷室的外部还设有灰水处理单元，所述灰水处理单元设有补给水入口、补给水出口、灰水入口和激冷水出口，所述激冷室经所述灰水入口与所述灰水处理单元相连通，所述灰水处理单元经所述补给水出口与所述激冷室相连通。所述灰水处理单元用于维持所述激冷水的液位，通过调节激冷室中激冷水的温度，可起到调节所述半焦、所述气态产品和所述液态产品中各组分含量的作用。
其中，较佳地，所述激冷冷却后，所述半焦再经一级冷却即得固态产品。
其中，较佳地，所述激冷冷却后，所述合成气经除尘及气液分离后，得液态产品和分离气，所述分离气分成两股，占所述分离气摩尔分数为3％-5％的一股用作所述加氢气化反应的燃料气，剩余一股作为气态产品采出。
本发明中，所述加氢气化反应所采用的气化炉可为本领域常规使用的气化炉。较佳地，所述气化炉包括炉体、环形总分配管、环形总收集管和若干火管；所述环形总分配管设有氧气入口和用于输入所述燃料气的燃气入口；所述火管沿所述炉体的轴向设置于所述炉体内，所述火管的上端与所述环形总分配管相连通，所述火管的内部作为燃烧室用于维持所述加氢气化反应的反应温度，所述火管的下端与所述环形总收集管相连通；所述炉体的内壁、所述火管的外壁、所述环形总分配管和所述环形总收集管围成的空间即为气化室，用于所述加氢气化反应。
本发明中，所述环形总收集管的出口按本领域常规与所述气化炉外部相连通。
本发明中，所述火管的数量较佳地为1500-2000。
本发明中，较佳地，所述灰水处理单元的所述激冷水出口与所述气化室相连通。所述激冷水出口的水，用于激冷所述气化室内的合成气，防止合成气发生裂解反应，可在一定程度上提高气态产品和液态产品的产率。
本发明中，采用燃料气作为燃料具有特别好的效果，例如:更加节省能源，加热更加均匀，达到自给自足的流程优势。采用上述结构的气化炉，可以达到更快的加热速率和更好的加热稳定性，进而使得碳转化率提高，产品气中CH4含量提高，焦油含量降低。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于:本发明提供一种气流床煤粉加氢气化的方法。该气流床煤粉加氢气化，通过生物质焦的加入，能够提高催化速率、促进焦油分解，且热效率高、气化系统稳定性好以及产品质量较优，能够稳定实现煤粉与生物质焦的混合物的加氢气化过程，碳转化率高，产品气中CH4含量高，液态油品产率低、焦油含量低。
附图说明
图1为本发明实施例的气流床煤粉加氢气化方法的工艺流程示意图。
附图标记说明:
物料输送单元A 喷嘴B 气化室R1 燃烧室R2 激冷室C
半焦冷却单元D 锁斗E 除尘单元J 气液分离单元F
气体分流单元G
氧气入口H1 燃气入口H2
灰水处理单元I
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
下述实施例中，小麦秸秆焦、马尾藻焦和木屑焦均在800-1000℃及常压氮气气氛下制得。
下述实施例中，加氢气化反应所采用的气化炉包括炉体、环形总分配管、环形总收集管和若干火管；环形总分配管设有氧气入口H1和用于输入燃料气的燃气入口H2；火管沿炉体的轴向设置于炉体内，火管的上端与环形总分配管相连通，火管的内部作为燃烧室R2用于维持加氢气化反应的反应温度，火管的下端与环形总收集管相连通，环形总收集管的出口与激冷室C相连通；炉体的内壁、火管的外壁、环形总分配管和环形总收集管围成的空间即为气化室R1，用于加氢气化反应。激冷室C的外部还设有灰水处理单元I，灰水处理单元I设有补给水入口、补给水出口、灰水入口和激冷水出口，激冷室C经灰水入口与灰水处理单元I相连通，灰水处理单元I经补给水出口与激冷室C相连通，激冷水出口还与气化室R1相连通。
实施例1
如图1所示，本发明提供一种气流床煤粉加氢气化方法，包括如下步骤:
(1)煤粉与生物质焦的混合物、氢气经物料输送单元A混合后经喷嘴B输入气化室R1，在反应压力为4MPa，反应温度为950℃的条件下，发生加氢气化反应，停留时间为15-20s，得到产物，所述产物包括半焦和合成气；
其中，煤粉和生物质焦的元素分析如表1所示，氢气的摩尔流量与“煤粉和生物质焦的混合物”的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，煤粉的质量流量和生物质焦的质量流量的比值为4:1，煤粉与生物质焦的混合物粒径均小于38μm；
(2)所述产物进入激冷室C，期间，通过调节灰水处理单元I，控制激冷水的液位为激冷室C直径的0.4-0.6倍，激冷水的温度为190-210℃，所述产物经降温后，所述半焦排入半焦冷却单元D，进行一级冷却后，进入锁斗E；而所述合成气从所述激冷水的液面溢出，先经除尘单元J，再经气液分离单元F后，得液态产品和分离气；所述分离气经气体分流单元G分成两股，其中，占所述分离气摩尔分数为3％-5％一股作为燃料气，经燃气入口H2进入环形总分配管，氧气经氧气入口H1进入环形总分配管，随后两者进入燃烧室R2发生燃烧反应，为气化室R1中的加氢气化反应提供热量，而剩余一股作为气态产品采出。
气态产品和液态产品组成如表2、表3所示，碳原子在气态产品、液态产品和半焦中的摩尔分数如表4所示。
表1神府煤的工业分析与元素分析
表2气态产品的各组分及含量
本发明的载气在气化炉中的停留时间短，故气态产品中CO、H2S的含量与现有技术相比均有大幅度减小。
表3液态产品的组分及含量
表4气态产品、液态产品及半焦中的质量分数
从表中可以看出，气态产品中的CH4含量最高，达到82.48％，CO2和H2S基本没有，气态碳转化率为62.59％；同条件无生物质焦的情况下(具体来说，原料中不添加生物质焦，仅采用与本实施相同质量流量的煤粉，且氢气的摩尔流量与煤粉的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，其余同本实施例)，气态碳转化率仅为52.14％。本工艺可以有效降低气化过程中CO2的排放；液态产品总量明显减少，三苯及萘含量较高，其他组分相对较少，有利于油品分离利用。本实施例中，生物质焦添加量相对少，生物质焦与氢气反应少，约90％存在于半焦中。
实施例2
如图1所示，本发明提供一种气流床煤粉加氢气化方法，包括如下步骤:
(1)煤粉与生物质焦的混合物、氢气经物料输送单元A混合后经喷嘴B输入气化室R1，在反应压力为0.5MPa，反应温度为700℃的条件下，发生加氢气化反应，停留时间为15-20s，得到产物，所述产物包括半焦和合成气；
其中，煤粉和生物质焦的元素分析如表5所示，氢气的摩尔流量与“煤粉和生物质焦的混合物”的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，煤粉的质量流量和生物质焦的质量流量的比值为3:1，煤粉与生物质焦的混合物粒径均小于38μm；
(2)所述产物进入激冷室C，期间，通过调节灰水处理单元I，控制激冷水的液位为激冷室C直径的0.4-0.6倍，激冷水的温度为190-210℃，所述产物经降温后，所述半焦排入半焦冷却单元D，进行一级冷却后，进入锁斗E；而所述合成气从所述激冷水的液面溢出，先经除尘单元J，再经气液分离单元F后，得液态产品和分离气；所述分离气经气体分流单元G分成两股，其中，占所述分离气摩尔分数为3％-5％一股作为燃料气，经燃气入口H2进入环形总分配管，氧气经氧气入口H1进入环形总分配管，随后两者进入燃烧室R2发生燃烧反应，为气化室R1中的加氢气化反应提供热量，而剩余一股作为气态产品采出。
气态产品和液态产品组成如表6、表7所示，碳原子在气态产品、液态产品和半焦中的摩尔分数如表8所示。
表5神府煤的工业分析与元素分析
表6气态产品的各组分及含量
本发明的载气在气化炉中的停留时间短，故气态产品中CO、H2S的含量与现有技术相比均有大幅度减小。
表7液态产品的组分及含量
表8气态产品、液态产品及半焦中的质量分数
从表中可以看出，气态产品中的CH4含量最高，达到82.48％，CO2和H2S基本没有，气态碳转化率为63.43％；同条件无生物质焦的情况下(具体来说，原料中不添加生物质焦，仅采用与本实施相同质量流量的煤粉，且氢气的摩尔流量与煤粉的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，其余同本实施例)，气态碳转化率仅为52.14％。本工艺可以有效降低气化过程中CO2的排放；液态产品总量明显减少，三苯及萘含量较高，其他组分相对较少，有利于油品分离利用。本实施例中，生物质焦添加量相对少，生物质焦与氢气反应少，约90％存在于半焦中。
实施例3
如图1所示，本发明提供一种气流床煤粉加氢气化方法，包括如下步骤:
(1)煤粉与生物质焦的混合物、氢气经物料输送单元A混合后经喷嘴B输入气化室R1，在反应压力为12MPa，反应温度为850℃下，发生加氢气化反应，停留时间为15-20s，得到产物，所述产物包括半焦和合成气；
其中，煤粉和生物质焦的元素分析如表9所示，氢气的摩尔流量与“煤粉和生物质焦的混合物”的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，煤粉的质量流量和生物质焦的质量流量的比值为5:1，煤粉与生物质焦的混合物粒径均小于38μm；
(2)所述产物进入激冷室C，期间，通过调节灰水处理单元I，控制激冷水的液位为激冷室C直径的0.4-0.6倍，激冷水的温度为190-210℃，所述产物经降温后，所述半焦排入半焦冷却单元D，进行一级冷却后，进入锁斗E；而所述合成气从所述激冷水的液面溢出，先经除尘单元J，再经气液分离单元F后，得液态产品和分离气；所述分离气经气体分流单元G分成两股，其中，占所述分离气摩尔分数为3％-5％一股作为燃料气，经燃气入口H2进入环形总分配管，氧气经氧气入口H1进入环形总分配管，随后两者进入燃烧室R2发生燃烧反应，为气化室R1中的加氢气化反应提供热量，而剩余一股作为气态产品采出。
气态产品和液态产品组成如表10、表11所示，碳原子在气态产品、液态产品和半焦中的摩尔分数如表12所示。
表9神府煤的工业分析与元素分析
表10气态产品的各组分及含量
本发明的载气在气化炉中的停留时间短，故气态产品中CO、H2S的含量与现有技术相比均有大幅度减小。
表11液态产品的组分及含量
表12气态产品、液态产品及半焦中的质量分数
从表中可以看出，气态产品中的CH4含量最高，达到87.36％，CO2和H2S基本没有，气态碳转化率为61.33％；同条件无生物质焦的情况下(具体来说，原料中不添加生物质焦，仅采用与本实施相同质量流量的煤粉，且氢气的摩尔流量与煤粉的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，其余同本实施例)，气态碳转化率仅为52.14％。本工艺可以有效降低气化过程中CO2的排放；液态产品总量明显减少，三苯及萘含量较高，其他组分相对较少，有利于油品分离利用。本实施例中，生物质焦添加量相对少，生物质焦与氢气反应少，约90％存在于半焦中。
对比例1
采用煤粉的质量流量与生物质焦的质量流量的比值为1:1，其余同实例1。产物中气态产品、液态产品及半焦中的质量分数如表13所示。由表13可知，气化产品效率大幅度降低。
表13气态产品、液态产品及半焦中的质量分数
上述实施例是为说明此工艺的优势所作的举例，而非限定。在上述说明的基础上可以有更多的实施方式，可随实际生产需求进行变化，本发明无法对所有可能实施方式进行赘述。由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围。
Claims (10)
1.一种气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，其包括如下步骤:煤粉、生物质焦和氢气进行加氢气化反应，得产物，所述产物包括半焦和合成气；其中，所述煤粉的质量流量与所述生物质焦的质量流量的比值为(3-5):1，所述煤粉与所述生物质焦的粒径均小于38um，所述加氢气化反应的反应温度为700℃以上。
2.如权利要求1所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述煤粉的含水量小于12wt％。
3.如权利要求1所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述生物质焦的含水量小于12wt％；
和/或，所述生物质焦为小麦秸秆焦、马尾藻焦和木屑焦中的一种或多种，较佳地，所述小麦秸秆焦、所述马尾藻焦和所述木屑焦均在800-1000℃及常压氮气气氛下制得。
4.如权利要求1所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述煤粉的质量流量与所述生物质焦的质量流量的比值为4:1；
和/或，所述氢气的摩尔流量与所述煤粉的质量流量的比值为(100-110):1，单位为mol/kg，较佳地为107.2:1，单位为mol/kg。
5.如权利要求1所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述加氢气化反应的反应温度为800-1000℃，较佳地为850-950℃。
和/或，所述加氢气化反应的反应压力为0.5-12MPa，较佳地为4-12MPa；
和/或，所述加氢气化反应的停留时间为15-20s。
6.如权利要求1所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述半焦和所述合成气经激冷冷却后分离，所述激冷冷却的过程中，所述半焦和所述合成气以折流方式实现分离；较佳地，所述激冷冷却在激冷室的激冷水中进行，所述激冷水的液位为所述激冷室直径的0.4-0.6倍，所述激冷水的温度为190-210℃；所述激冷室的外部较佳地还设有灰水处理单元，所述灰水处理单元设有补给水入口、补给水出口、灰水入口和激冷水出口，所述激冷室经所述灰水入口与所述灰水处理单元相连通，所述灰水处理单元经所述补给水出口与所述激冷室相连通。
7.如权利要求6所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述激冷冷却后，所述半焦再经一级冷却即得固态产品。
8.如权利要求6所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述激冷冷却后，所述合成气经除尘及气液分离后，得液态产品和分离气，所述分离气分成两股，占所述分离气摩尔分数为3％-5％的一股用作所述加氢气化反应的燃料气，剩余一股作为气态产品采出。
9.如权利要求1-8任一项所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述加氢气化反应所采用的气化炉包括炉体、环形总分配管、环形总收集管和若干火管；所述环形总分配管设有氧气入口和用于输入所述燃料气的燃气入口；所述火管沿所述炉体的轴向设置于所述炉体内，所述火管的上端与所述环形总分配管相连通，所述火管的内部作为燃烧室用于维持所述加氢气化反应的反应温度，所述火管的下端与所述环形总收集管相连通；所述炉体的内壁、所述火管的外壁、所述环形总分配管和所述环形总收集管围成的空间即为气化室，用于所述加氢气化反应。
10.如权利要求9所述的气流床煤粉加氢气化方法，其特征在于，所述激冷水出口与所述气化室相连通。
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