CN108931729B - 一种锂离子电池容量循环退化动态识别方法 - Google Patents
一种锂离子电池容量循环退化动态识别方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种用于识别锂离子电池容量循环退化动态的方法，包括：建立五状态的非齐次马尔科夫链模型；将所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移定义为锂离子电池的一次充放电循环；通过定义所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移的状态转移概率，得到初始状态转移概率矩阵；分别利用已知不同化学配方的锂离子电池容量循环退化数据，对所述初始状态转移概率矩阵进行修正，得到对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，并建立化学配方与状态转移概率的关联关系，以便对不同配方的锂离子电池容量循环退化动态进行识别。
Description
技术领域
本发明涉及一种锂离子蓄电池容量循环退化方法，属于锂离子蓄电池健康管理系统和剩余容量估计技术领域。
背景技术
锂离子电池因为重量轻、能量密度高而引起学术界和工业界的兴趣，并成为最有潜力的电动汽车能量来源。目前有很多锂离子电池的相关研究的目的是提高电池循环寿命、可靠性及其他性能特性。由于老化，环境的影响和动态的负载变化等，锂离子电池的性能会随着时间逐渐退化。所有电池制造商都会遇到的主要问题是锂离子电池的容量和功率会随充放电循环数的增加而衰减。
为了应对电池设计阶段存在的问题并加速电池设计过程，在过去的几年中，一些与节省电池设计阶段的经费和时间相关的研究已经出版。文献J.N.Reimers,Can firstprinciples calculations aid in lithium-ion battery design？J.Power Sources.54(1995)16-19.利用第一性原理计算锂离子电池电极材料的电压曲线，并预测未知材料的平均层间电压；文献W.Wu,X.Xiao,X.Huang,The effect of battery design parameters onheat generation and utilization in a Li-ion cell,Electrochim.Acta.83(2012)227-240.通过灵敏度方程获得灵敏度系数，并用来指导电池的热设计；文献D.Bharathan,A.Pesaran,A.Vlahinos,G.Kim,presented at the Vehicle Power and Propulsion,2005IEEE Conference,2005,pp.8.建立了一个电热有限元模型来预测金属氢化物(镍氢)模块的热性能。文献H.Wenzl,I.Baring-Gould,R.Kaiser,B.Y.Liaw,P.Lundsager,J.Manwell,A.Ruddell,V.Svoboda,Life prediction of batteries for selecting thetechnically most suitable and cost effective battery,J.Power Sources.144(2005)373-384.中提出了一种处理上述问题的方法，作者指出基于电池模型的寿命预测方法有助于选择成本效益最高的电池。无论是对于设计阶段还是使用阶段的电池，寿命预测的关键是掌握电池容量的循环退化动态。因此，为了选择最合适的电池配方并加速电池的设计过程，在电池设计阶段根据电池容量退化动态知识设计电池模型，具有商业上和技术上的必要性。
这些现有的相关方法确实有助于节省电池配方设计阶段的时间和成本，并尝试通过将一个电池配方的性能迁移到另一个配方来减少配方的量。然而，由于电池单体的电化学反应的随机特性以及相似配方的不同电池单体的差异性，导致通过这些方法获得的电池预测寿命准确性较低。主要原因是1)在模型选择和模型参数的选择方面缺乏系统性，往往出现一些没有事实根据的概念；2)参数的变化会受到外部因素的显著影响。
发明内容
本发明目的在于，提出一种五状态非齐次马尔可夫链模型。
在各种配方的电池设计阶段，该模型可以帮助节省大量的循环寿命试验所产生的时间和成本。本文所设计模型的五个状态分别属于三个阶段：存储阶段，活跃阶段，吸收阶段。存储阶段的一个存储状态可以转化为第三个活跃状态；活跃阶段是由三个状态组成，分别是稳定态，固有的不稳定态和从存储阶段转化的态；吸收阶段是从活跃阶段转化得到的。分析结果表明，该模型能够准确有效地识别不同工作条件下的不同阳极材料的锂离子电池的容量循环退化动态(识别精度R-square可达到0.999)。此外，该方法有望实现在设计阶段对不同配方的锂离子电池的功能和性能的评估，从而为电池制造商提供有价值的信息，加快电池设计过程。
本发明提供的一种五状态非齐次马尔可夫链模型，具体通过以下步骤实现：
步骤一：建立五状态非齐次马尔科夫链模型。该模型的五个状态分别属于三个阶段：存储阶段，活跃阶段，吸收阶段。存储阶段的一个存储状态可以转化为第三个活跃状态；活跃阶段由三个状态组成，分别是稳定态、固有的不稳定态和从存储阶段转化的态；吸收阶段是从活跃阶段转化得到的。
步骤二：通过不同充放电循环的转移概率矩阵的变化对电池持续退化过程中的健康状态的差异进行模拟。
步骤三：验证所提出的模型在循环退化动态识别方面的有效性。本文进行两组实例分析。首先，基于NASA的相同材料的电池数据集的实例分析结果表明，该模型对于不同工作条件下的电池都是有效的。然后使用不同阳极材料的锂离子电池在不同温度条件下的容量数据对该模型进行测试，结果表明该模型可以识别和描述这样的电池数据。
本发明旨在设计和确定锂离子电池的最佳配方，致力于如何应用该随机模型来识别电池容量循环退化动态以及如何评估电池性能并确定电池配方。
本发明的有益技术效果在于：
1、本发明的五状态模型在识别不同工作条件下的电池循环动态时，均表现出优异的性能，无论电池的循环退化动态是线性还是非线性的。
2、将其参数与已知的物理化学降解动力学和锂离子电池的材料特性联系起来，从而识别锂离子电池容量循环退化动态。
附图说明
图1是所提出的五状态非齐次马尔可夫链；
图2是将所提出的模型应用在实际中的主要程序；
图3是Risse模型和本文模型的识别结果对比(NASA)；
图4是Risse模型和本文模型的识别结果对比(CATL)；
图5是CATL电池的循环退化动态的识别曲线；
图6是本发明实施例的一种锂离子电池容量循环退化动态识别方法流程图；
图7是本发明实施例的一种用于识别锂离子电池容量循环退化动态的方法流程图。
具体实施方式
下面将结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。
图6是本发明实施例的一种锂离子电池容量循环退化动态识别方法流程图，如图6所示，所述方法包括以下步骤：
建立五状态的非齐次马尔科夫链模型；
通过定义所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移的状态转移概率，得到初始状态转移概率矩阵；
分别利用已知不同化学配方的锂离子电池容量循环退化数据，对所述初始状态转移概率矩阵进行修正，得到对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，并建立化学配方与状态转移概率的关联关系；
利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别。
在一个实施方式中，所述的五个状态包括：存储阶段的存储状态；对应于活跃阶段稳定态的活跃阶段第一状态，对应于活跃阶段的从存储阶段转化的态的活跃阶段第二状态，以及对应于活跃阶段固有不稳定态的活跃阶段第三状态；吸收阶段的吸收状态。其中，所述吸收阶段是从活跃阶段转化得到的。
在一个实施方式中，所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移被定义为锂离子电池的一次充放电循环。其中，所述的任意两个状态之间的转移包括转移前后为同一状态的转移和转移前后为不同状态的转移，进一步说，任意两个状态之间转移的状态转移概率包括同一状态的转移的状态转移概率和不同状态的转移的状态转移概率。更进一步地，同一状态的转移的状态转移概率包括：从存储状态转移到存储状态的第一状态转移概率；从活跃阶段第一状态转移到活跃阶段第一状态的第四状态转移概率；从活跃阶段第二状态转移到活跃阶段第二状态的第三状态转移概率；从活跃阶段第三状态转移到活跃阶段第三状态的第五状态转移概率；从吸收状态转移到吸收状态的第九状态转移概率。不同状态的转移的状态转移概率包括：从存储状态转移到活跃阶段第二状态的第二状态转移概率；从活跃阶段第一状态转移到吸收状态的第六状态转移概率；从活跃阶段第二状态转移到吸收状态的第七状态转移概率；从活跃阶段第三状态转移到吸收状态的第八状态转移概率。
在一个实施方式中，对所述初始状态转移概率矩阵进行修正时需要考虑已知不同化学配方的锂离子电池处于不同老化状态时的不同状态转移能力。进一步地，由于处于活跃阶段第二状态的锂离子很少且比处于活跃阶段第三状态的锂离子形成时间短，为了便于计算，可以将从活跃阶段第二状态转移到吸收状态的第七状态转移概率设为零。
在一个实施方式中，所述利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别包括：利用得到的对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，确定待识别锂离子电池化学配方在五状态的非齐次马尔科夫链模型中充放电循环所对应的状态；根据所述充放电循环所对应的状态，识别所述待识别锂离子电池的容量循环退化动态。
在一个实施方式中，在所述的利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别之后，还可以利用所述待识别锂离子电池的容量循环退化动态，评估所述待识别锂离子电池的性能。
图7是本发明实施例的一种用于识别锂离子电池容量循环退化动态的方法流程图，如图7所示，包括：
建立五状态的非齐次马尔科夫链模型；
将所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移定义为锂离子电池的一次充放电循环；
通过定义所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移的状态转移概率，得到初始状态转移概率矩阵；
分别利用已知不同化学配方的锂离子电池容量循环退化数据，对所述初始状态转移概率矩阵进行修正，得到对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，并建立化学配方与状态转移概率的关联关系；
利用得到的对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，确定待识别锂离子电池化学配方在五状态的非齐次马尔科夫链模型中充放电循环所对应的状态，并根据所述充放电循环所对应的状态，识别所述待识别锂离子电池的容量循环退化动态。
参见图1，本发明的非齐次马尔科夫链模型的五个状态包括：存储阶段的存储状态；对应于活跃阶段稳定态的活跃阶段第一状态，对应于活跃阶段的从存储阶段转化的态的活跃阶段第二状态，以及对应于活跃阶段固有不稳定态的活跃阶段第三状态；吸收阶段的吸收状态。
参见图1，本发明的非齐次马尔科夫链模型的五个状态中任意两个状态之间转移(包括统一状态之间的转移)的状态转移概率包括：从存储状态转移到存储状态的第一状态转移概率；从存储状态转移到活跃阶段第二状态的第二状态转移概率；从活跃阶段第二状态转移到活跃阶段第二状态第三状态转移概率；从活跃阶段第一状态转移到活跃阶段第一状态的第四状态转移概率；从活跃阶段第三状态转移到活跃阶段第三状态的第五状态转移概率；从活跃阶段第一状态转移到吸收状态的第六状态转移概率；从活跃阶段第二状态转移到吸收状态的第七状态转移概率；从活跃阶段第三状态转移到吸收状态的第八状态转移概率；从吸收状态转移到吸收状态的第九状态转移概率。
具体地说，本发明是一种五状态非齐次马尔可夫链模型，如图1所示，通过以下步骤实现：
1.定义模型中的随机变量以及状态空间。模型由一系列随机变量X1,X2,X3,...构成，具有马尔科夫性，状态空间可以表示。
2.建立任意两状态之间的转移概率。从时刻n到n+1的一步转移表示一次充放电循环。从时刻n的一种状态转移到时刻n+1的另一种状态的概率表示为P(Xn+1＝Sj|Xn＝Si)(i,j|{1,2,3,4,5}。五个状态之间的转移共包含九个条件转移概率。
3.根据锂电池充放电过程不同阶段、不同状态相互转移的机理，对其演变动态概率转移矩阵进行定义。存储态S1通过转移概率P(n)(S3|S1)转化活跃态S3；活跃态S2以一定的条件转移概率P(S5|S2)转移到吸收阶段，活跃态S3，S4同理。吸收态S5表示活跃阶段的不可逆损失。
4.对概率转移矩阵进行修正。考虑到处于不同老化状态的电池的状态转移能力是不同的，所以设定转移概率是随时间变化的。为简单起见，仅假设P(n)(S5|S4)是随时间变化的。由于处于状态S3的锂离子很少而且比处于状态S4的锂离子形成时间短，为了简化计算，假设P(n)(S5|S3)＝0，
5.活跃阶段表示电池的最大可用放电容量，所有活跃态之和表示理论电化学容量。因此，测得的最大放电容量C(n)。
6.应用本文提出的随机模型，通过充电和放电循环老化试验获得的循环老化试验数据来识别电池的循环老化动态。
7.使用两种指标，即reduced chi-squared和R-Square，来量化所提出的模型识别指定电池的内在动态的准确度。
Reduced chi-squared的定义如下：
卡方表示所有数据点的平均偏差，卡方值越小识别的准确度越高。
R-Square的定义如公式所示：
模型的识别效果越好，R-Square的值越接近1。
8.使用来自美国宇航局NASA和现代新能源技术有限公司(CATL)的两个数据集来验证所提出的模型在循环退化动态识别方面的有效性。
美国宇航局测试的电池型号为18650，它的数据集可以用来验证随机模型识别不同工作条件下的电池的循环退化动态的能力。CATL的数据集包含了不同阳极材料电池的数据，即它们代表了具有不同的特点和性能的不同的电池配方。该数据集可以用验证随机模型识别不同配方的电池循环退化动态的能力。为了进一步的分析，将五状态模型识别锂离子电池的最大可用容量退化动态的能力与Risse的模型进行对比，而Risse的模型已被证明可用于不同材料的Li/S电池。
9.指标值均表明五状态模型在识别不同阳极材料(不同的组)的锂离子电池的容量循环退化动态方面比Risse的模型更精确。
图2是将所提出的模型应用在实际中的主要程序，如图2所示，包括以下步骤：
通过对不同配方的电池进行充电和放电循环老化试验，获得不同配方的电池的循环老化试验数据；
利用不同配方的电池的循环老化试验数据和五状态模型，获得不同配方的电池的容量循环退化动态；
通过评估识别误差，确定评估结果是否最优，若识别结果最优，则确定五状态模型评估参数，并进行电池性能评估，否则重复执行上一步。
实施例
本实施例采集来自美国宇航局NASA和现代新能源技术有限公司(CATL)的两个数据集。用来验证随机模型有效性的数据来自安装在美国宇航局艾姆斯卓越预测中心的定制电池，电池型号为18650。三个锂离子电池(B0005，B0007和B0018)在室温下以不同的操作剖面(充电、放电、阻抗)运行。分别用我们的五状态模型和Risse的模型对电池B0005，B0007和B0018的循环退化动态进行识别，结果如图3所示。由图3(a)可知，Risse模型在识别锂离子电池的线性动态方面效果很好，但它可能无法识别容量循环退化曲线的非线性的部分。而由图3(b)可知我们提出的模型识别结果与测量量之间有很好的一致性，这表明我们的五状态模型即使在电池是在不同的工作条件下运行的情况下，也能够识别电池循环退化动态的整体趋势和非线性部分。
表1两个模型在NASA数据集上的定量比较
reduced chi-squared的值越小，R-Square的值越接近1，则模型对容量循环退化动态的识别效果越好。表1中两个指标值表明我们的五状态模型在识别锂离子电池的容量循环退化动态方面比Risse的模型更精确。
当使用所提出的模型识别电池B0005,B0007和B0018的循环退化动态时，得到的模型参数如表2所示。正如前述内容提到的，表示存储态的初始容量，表示活跃阶段的稳定态的初始可用容量，而是活跃阶段的固有不稳定态的初始可用容量。在本文中，只对进行分析，因为初始可用容量C(1)是与之和。此外，转移概率P(S5|S2)和分别与k25和k13的值成反比，而P(S5|S4)的值与k45有关并随时间改变。
表2.识别NASA电池循环退化动态的五状态模型的估计参数表
尽管上文对本发明进行了详细说明，但是本发明不限于此，本技术领域技术人员可以根据本发明的原理进行各种修改。因此，凡按照本发明原理所作的修改，都应当理解为落入本发明的保护范围。
Claims (7)
1.一种用于识别锂离子电池容量循环退化动态的方法，包括：
建立五状态的非齐次马尔科夫链模型，其中，所述的五个状态包括：存储阶段的存储状态、对应于活跃阶段稳定态的活跃阶段第一状态、对应于活跃阶段的从存储阶段转化的态的活跃阶段第二状态、对应于活跃阶段固有不稳定态的活跃阶段第三状态、吸收阶段的吸收状态；
通过定义所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移的状态转移概率，得到初始状态转移概率矩阵；
分别利用已知不同化学配方的锂离子电池容量循环退化数据，对所述初始状态转移概率矩阵进行修正，得到对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，并建立化学配方与状态转移概率的关联关系；
利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述吸收阶段是从活跃阶段转化得到的。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，将所述五状态的非齐次马尔科夫链模型中任意两个状态之间转移定义为锂离子电池的一次充放电循环。
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述的任意两个状态之间的转移包括转移前后为同一状态的转移和转移前后为不同状态的转移。
5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述的任意两个状态之间转移的状态转移概率包括：
从存储状态转移到存储状态的第一状态转移概率；
从存储状态转移到活跃阶段第二状态的第二状态转移概率；
从活跃阶段第二状态转移到活跃阶段第二状态的第三状态转移概率；
从活跃阶段第一状态转移到活跃阶段第一状态的第四状态转移概率；
从活跃阶段第三状态转移到活跃阶段第三状态的第五状态转移概率；
从活跃阶段第一状态转移到吸收状态的第六状态转移概率；
从活跃阶段第二状态转移到吸收状态的第七状态转移概率；
从活跃阶段第三状态转移到吸收状态的第八状态转移概率；
从吸收状态转移到吸收状态的第九状态转移概率。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述的利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别包括：
利用得到的对应于不同化学配方的锂离子电池的状态转移概率矩阵，确定待识别锂离子电池化学配方在五状态的非齐次马尔科夫链模型中充放电循环所对应的状态；
根据所述充放电循环所对应的状态，识别所述待识别锂离子电池的容量循环退化动态。
7.根据权利要求6所述的方法，在所述的利用化学配方与状态转移概率的关联关系，对待识别锂离子电池的容量循环退化动态进行识别之后，还包括：
利用所述待识别锂离子电池的容量循环退化动态，评估所述待识别锂离子电池的性能。
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