CN108695403A - 一种费米能级可调的石墨烯异质结结构及其制备方法 - Google Patents

一种费米能级可调的石墨烯异质结结构及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种费米能级可调的石墨烯异质结结构，包括衬底层，衬底层上为中间设有矩形窗口的第一矩形金电极；衬底层与矩形窗口构成矩形凹槽；矩形凹槽内设有石墨烯层，石墨烯层的底面与衬底层接触，边缘沿所述第一矩形环状金电极的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，石墨烯层位于矩形凹槽内部分的上方设有P型掺杂的纳米锗薄膜层。本发明是利用一种硅基纳米材料即纳米锗薄膜材料与石墨烯之间形成异质结结构，使得纳米锗与石墨烯之间产生电荷转移行为，从而对石墨烯的费米能级进行调控。这种方式避免了化学掺杂方式调控石墨烯费米能级对石墨烯材料所造成的结构性的破坏以及光吸收率低的问题。

Description

一种费米能级可调的石墨烯异质结结构及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种费米能级可调的石墨烯异质结结构及其制备方法，属于半导体材料领域。
背景技术
最近，石墨烯/硅肖特基结太阳能电池引起了人们极大的兴趣，在这种结构下，太阳光很容易透过石墨烯进入到肖特基结区，在硅吸收区域处形成光生载流子，光生载流子在内建电场的作用下进行分离，形成光电流。与传统晶硅太阳能电池相比，石墨烯/硅肖特基结太阳能电池不仅能避免高温、高真空等复杂的制备过程，而且还更有利于光吸收和载流子的分离和输运。因此，石墨烯/硅肖特基结太阳能电池在新一代太阳能电池的研究中得到了越来越多的关注。
在石墨烯/硅肖特基结中，石墨烯通常是弱p型的材料，其费米能级位于禁带中间的下方；硅材料一般使用n型硅材料，其费米能级位于禁带中间的上方。所以，利用化学方式对石墨烯进行p型掺杂，通过降低石墨烯的费米能级来增强石墨烯/硅肖特基结中的内建电场，促进光生载流子在耗尽区的分离，从而提高器件光电转换效率，是当前很多研究所采用的手段。但是，这种化学方式在实际制备时产生以下问题：掺杂工艺很不稳定，在掺杂过程中会对石墨烯结构造成破坏；在对石墨烯进行掺杂的过程中，会导致器件光吸收的降低，影响到器件的性能。
如何寻找出更有效调控石墨烯费米能级的方法，成为了当前在石墨烯/硅肖特基结太阳能电池研究领域的热点问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，克服现有技术的缺点，提供一种可有效的对石墨烯的费米能级进行调控、光吸收率高且更能够将石墨烯材料兼容到当前硅基光电器件中的费米能级可调的石墨烯异质结结构及其制备方法。
为了解决以上技术问题，本发明提供一种费米能级可调的石墨烯异质结结构，包括衬底层，衬底层上为中间设有矩形窗口的第一矩形环状金电极；衬底层与矩形窗口构成矩形凹槽；所述矩形凹槽内设有石墨烯层，所述石墨烯层的底面与衬底层接触，边缘沿所述第一矩形环状金电极的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，至少部分石墨烯层覆盖在所述第一矩形环状电极的上表面；所述石墨烯层位于所述矩形凹槽内部分的上方设有P型掺杂的纳米锗薄膜层；所述纳米锗薄膜层的上方设有第二矩形环状金电极。
本发明进一步限定的技术特征为所述第一矩形环状金电极的外侧到衬底层的边缘距离为0.4-0.6cm。
进一步的，所述石墨烯层的厚度为13-16nm。
本发明还涉及一种费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
第1步骤、在衬底层上通过磁控溅射方式制备厚度为100nm的第一矩形环状金电极，第一矩形环状金电极的中间为一个矩形窗口，所述石英衬底层与矩形窗口构成矩形凹槽结构；
第2步骤、利用化学气相沉积CVD方法生长石墨烯，并将一层石墨烯层转移到所述矩形凹槽位置上；所述石墨烯层的底面与衬底层接触；其边缘沿所述第一矩形环状金电极的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，至少部分石墨烯层覆盖在所述矩形环状电极的上表面；
第3步骤、通过PECVD方法在位于所述矩形窗口上方的石墨烯层上制备一层p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜；
第4步骤、将经第3步骤处理后的样品置于450℃的氮氢气氛下退火1小时，非晶锗薄膜晶化为纳米锗薄膜；
第5步骤、在纳米锗薄膜上再通过磁控溅射制备中间设有窗口的第二矩形环状金电极。
本发明的制备方法进一步限定的技术特征为，在第1步骤中，所述第一矩形环状金电极的外侧到衬底层的边缘距离为0.5cm。
进一步的，在第2步骤中，所述石墨烯层的厚度为15nm。
进一步的，第3步骤所述厚度可控、p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜的制备方法还包括以下几个步骤：
第3.1步骤、将经第2步骤处理后的样品装入PECVD反应腔内，通入流量为20sccm的氢气，在射频功率为20W的条件下进行预处理5分钟；
第3.2步骤、将PECVD反应腔抽至真空，在保持射频功率为20W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，设定不同的沉积时间沉积出不同厚度的非晶锗薄膜；
第3.3步骤、将PECVD反应腔抽至真空，保持射频功率为30W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，同时通入不同流量的硼烷，从而得到p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜。
进一步的，在第3.2步骤中，所述淀积时间可分别设置为150s、300s或650s，对应的沉积非晶锗薄膜厚度分别为15nm、30nm或60nm。
进一步的，在第3.3步骤中，硼烷的流量分别选择为0.3sccm、1sccm或3sccm。
这里，所述PECVD反应腔采用功率源频率为13.56MHz的射频等离子体增强化学气相沉积。
本发明的有益效果是：本发明是利用一种硅基纳米材料即纳米锗薄膜材料与石墨烯之间形成异质结结构，使得纳米锗与石墨烯之间产生电荷转移行为，从而对石墨烯的费米能级进行调控。这种调控费米能级的方式避免了化学掺杂方式调控石墨烯费米能级对石墨烯材料所造成的结构性的破坏以及光吸收率低的问题。通过控制硅基纳米材料中的载流子浓度能够更加精准有效的调控石墨烯中的费米能级。
附图说明
图1为发明实施例1中的石墨烯异质结结构示意图。
图2为发明实施例1中的石墨烯异质结结构的剖视图。
图3为本发明实施例1的石墨烯异质结结构的制备流程示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步的说明。
实施例1
本实施例提供的一种费米能级可调的石墨烯异质结结构，如图1、2所示：包括石英衬底层1，石英衬底层1上为中间设有窗口的第一矩形环状金电极4；第一矩形环状金电极4的窗口内设有石墨烯层2；石墨烯层2的底面与石英衬底层1接触，其边缘沿第一矩形环状金电极4的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极4的顶部后向外折弯延伸，部分石墨烯层覆盖在第一矩形环状电极4的上表面；当然，除本实施外还可以完全覆盖在第一矩形环状电极4上；石墨烯层2位于窗口内部分的上方设有P型掺杂的纳米锗薄膜层3；纳米锗薄膜层3的上方设有第二矩形环状金电极5。
本发明还涉及该费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，如图3所示,主要包括以下几个步骤：
第1步骤、在1cm*1cm石英衬底上通过磁控溅射方式制备厚度为100nm的第一正方形环状金电极，第一正方形环状金电极的中间开设有0.8cm*0.8cm的窗口，外侧至石英衬底边缘的距离为0.3-0.6cm，本实施例优选0.5cm。
第2步骤、利用CVD方法生长石墨烯，并将一层石墨烯层转移到所述窗口位置上；所述石墨烯层的底面与衬底层接触；其边缘沿所述第一正方形环状金电极的内壁向上延伸至第一正方形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，至少部分石墨烯层覆盖在所述正方形环状电极的上表面；石墨烯层的厚度为13-16nm，本实施例优选15nm。
第3步骤、采用功率源频率为13.56MHz的射频等离子体增强化学气相沉积即PECVD方法在位于窗口上方的石墨烯层上制备一层厚度可控、p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜，非晶锗薄膜的制备方法如下：
第3.1步骤、将经第2步骤处理后的样品装入PECVD反应腔内，通入流量为20sccm的氢气，在射频功率为20W的条件下进行预处理5分钟。
第3.2步骤、将PECVD反应腔抽至真空，在保持射频功率为20W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，设定不同的沉积时间沉积出不同厚度的非晶锗薄膜；淀积时间可分别设置为150s、300s或650s，对应的沉积非晶锗薄膜厚度分别为15nm、30nm或60nm。
第3.3步骤、将PECVD反应腔抽至真空，保持射频功率为30W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，同时通入不同流量的硼烷，硼烷的流量分别选择为0.3sccm、1sccm或3sccm；从而得到p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜。
第4步骤、将经第3步骤处理后的样品置于450℃的氮气95％、氢气5％的氮氢气氛下退火1小时，非晶锗薄膜晶化为高质量的纳米锗薄膜。
第5步骤、在纳米锗薄膜上再通过磁控溅射制备厚度100nm的第二正方形环状金电极，方便测试使用。
对于不同厚度的纳米锗薄膜以及不同掺杂浓度的纳米锗薄膜来说，其载流子浓度如下表1所示：
表1
费米能级的改变与空穴载流子浓度之间的关系如下表2所示：
表2
纳米锗薄膜空穴载流子浓度(cm-3) 石墨烯功函数
0×1017 4.73eV
4.7×1017 4.80eV(费米能级降低0.07eV)
2.1×1018 4.83eV(费米能级降低0.10eV)
1.1×1020 4.91eV(费米能级降低0.18eV)
2.0×1020 4.93eV(费米能级降低0.20eV)
经上述试验分析，可以得出采用上述方法控制硅基纳米材料中的载流子浓度，能够更加精准的调控石墨烯中的费米能级，使得石墨烯材料更加兼容于硅基光电器件。
除上述实施例外，本发明还可以有其他实施方式。凡采用等同替换或等效变换形成的技术方案，均落在本发明要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种费米能级可调的石墨烯异质结结构，包括衬底层，其特征在于：所述衬底层上为中间设有矩形窗口的第一矩形环状金电极；所述衬底层与矩形窗口构成矩形凹槽；所述矩形凹槽内设有石墨烯层，所述石墨烯层的底面与衬底层接触，边缘沿所述第一矩形环状金电极的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，至少部分石墨烯层覆盖在所述第一矩形环状电极的上表面；所述石墨烯层位于所述矩形凹槽内部分的上方设有P型掺杂的纳米锗薄膜层；所述纳米锗薄膜层的上方设有第二矩形环状金电极。
2.根据权利要求1所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构，其特征在于：所述第一矩形环状金电极的外侧到衬底层的边缘距离为0.4-0.6cm。
3.根据权利要求2所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构，其特征在于：所述石墨烯层的厚度为13-16nm。
4.一种费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
第1步骤、在衬底层上通过磁控溅射方式制备厚度为100nm的第一矩形环状金电极，第一矩形环状金电极的中间为一个矩形窗口，所述石英衬底层与矩形窗口构成矩形凹槽结构；
第2步骤、利用CVD方法生长石墨烯，并将一层石墨烯层转移到所述矩形凹槽位置上；所述石墨烯层的底面与衬底层接触；其边缘沿所述第一矩形环状金电极的内壁向上延伸至第一矩形环状金电极的顶部后向外折弯延伸，至少部分石墨烯层覆盖在所述矩形环状电极的上表面；
第3步骤、通过PECVD方法在位于所述矩形窗口上方的石墨烯层上制备一层p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜；
第4步骤、将经第3步骤处理后的样品置于450℃的氮氢气氛下退火1小时，非晶锗薄膜晶化为纳米锗薄膜；
第5步骤、在纳米锗薄膜上再通过磁控溅射制备中间设有窗口的第二矩形环状金电极。
5.根据权利要求4所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：在第1步骤中，所述第一矩形环状金电极的外侧到衬底层的边缘距离为0.5cm。
6.根据权利要求4所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：在第2步骤中，所述石墨烯层的厚度为15nm。
7.根据权利要求4所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：第3步骤所述厚度可控、p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜的制备方法包括以下几个步骤：
第3.1步骤、将经第2步骤处理后的样品装入PECVD反应腔内，通入流量为20sccm的氢气，在射频功率为20W的条件下进行预处理5分钟；
第3.2步骤、将PECVD反应腔抽至真空，在保持射频功率为20W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，设定不同的沉积时间沉积出不同厚度的非晶锗薄膜；
第3.3步骤、将PECVD反应腔抽至真空，保持射频功率为30W、样品衬底温度为250℃的条件下，通入流量为5sccm的反应气体锗烷，同时通入不同流量的硼烷，从而得到p型掺杂浓度可控的非晶锗薄膜。
8.根据权利要求7所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：在第3.2步骤中，所述淀积时间可分别设置为150s、300s或650s，对应的沉积非晶锗薄膜厚度分别为15nm、30nm或60mn。
9.根据权利要求7所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：在第3.3步骤中，硼烷的流量分别选择为0.3sccm、1sccm或3sccm。
10.根据权利要求7-9任一项所述的费米能级可调的石墨烯异质结结构的制备方法，其特征在于：所述PECVD反应腔采用功率源频率为13.56MHz的射频等离子体增强化学气相沉积。
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