CN108682747A - 一种双异质结钙钛矿光电器件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种双异质结钙钛矿光电器件及其制备方法，所述制备方法包括：选取Si衬底；在Si衬底的一侧表面沉积金属Al形成下电极；在Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层；在界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层；在光吸收层上沉积金属Au形成上电极，形成双异质结钙钛矿光电器件。该双异质结钙钛矿光电器件依次包括上电极、CH3NH3PbI3光吸收层、界面缓冲层、Si衬底和下电极。所述双异质结钙钛矿光电器件在Si衬底与CH3NH3PbI3之间包括界面缓冲层，降低Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间的能量失配，减少光生电子与光生空穴的复合，提高光电器件的灵敏度。

Description

一种双异质结钙钛矿光电器件及其制备方法
技术领域
本发明属于微电子技术领域，具体涉及一种双异质结钙钛矿光电器件及其制备方法。
背景技术
光电探测器的工作原理是基于光电效应。近年来，伴随着电子技术的飞速发展，在生活、军事和科研方面，对于光电探测器灵敏度需求越来越高，其发展一直是电子器件研究领域研究人员关注的重点和热点，其中，结构、工艺及材料等方面的改进是使光电探测器性能和灵敏度提高的主要方向。
CH3NH3PbI3钙钛矿作为一种有机-无机杂化材料，是一种新型光电材料，其具有长程有序的晶体结构，兼顾有机与无机的优点。在无机组分方面，钙钛矿具有强的共价键与离子键，使其具有很高的迁移率和热稳定性以及良好的电学特性。
传统的钙钛矿光电器件结构是Si与CH3NH3PbI3直接接触，接触面导带弯曲使得光生电子由CH3NH3PbI3流向Si，但价带能级阻挡光生空穴由Si向CH3NH3PbI3的有效转移，因此接触面积内大量空穴，从而导致光生电子与光生空穴的大量复合，光生电子与光生空穴的分离减少，导致光电流较弱，因此，制成的光电器件的灵敏度和效率比较低。
发明内容
为了解决现有技术中存在的上述问题，本发明提供了一种双异质结钙钛矿光电器件及其制备方法。本发明要解决的技术问题通过以下技术方案实现：
本发明的一个方面提供了一种双异质结钙钛矿光电器件的制备方法，所述制备方法包括：
选取Si衬底；
在所述Si衬底的一侧表面沉积金属Al形成下电极；
在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层；
在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层；
在所述光吸收层上沉积金属Au形成上电极，并最终生成双异质结钙钛矿光电器件。
在本发明的一个实施例中，选取Si衬底，包括：
选取厚度为200-600μm的本征Si作为Si衬底。
在本发明的一个实施例中，在所述Si衬底的一侧表面沉积Al金属形成下电极，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面沉积Al材料形成下电极，所述Al材料的质量百分比纯度>99.99％。
在本发明的一个实施例中，在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层，包括：
采用磁控溅射、化学气相沉积或分子束外延技术在所述Si衬底的另一侧表面上沉积形成所述界面缓冲层。
在本发明的一个实施例中，形成界面缓冲层的所述金属化合物为Ga2O3、TiO2或ZnO。
在本发明的一个实施例中，在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面溅射Ga2O3材料形成界面缓冲层。
在本发明的一个实施例中，形成所述界面缓冲层的厚度为50nm-100nm。
在本发明的一个实施例中，在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层，包括：
将650-655mg的PbI2和215-220mg的CH3NH3I先后加入DMSO:GBL中，得到PbI2和CH3NH3I的混合溶液；
将PbI2和CH3NH3I的混合溶液在80℃下搅拌2h，将搅拌后的溶液在80℃静置1h，得到CH3NH3PbI3溶液；
将CH3NH3PbI3溶液滴加到Ga2O3界面缓冲层上，在匀胶机上采用单一旋涂法旋涂均匀；
将CH3NH3PbI3溶液旋涂均匀的Ga2O3界面缓冲层在100℃下退火20min，形成CH3NH3PbI3光吸收层。
在本发明的一个实施例中，在所述光吸收层上沉积Au金属形成上电极，形成双异质结钙钛矿光电器件，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为4.0×10-4Pa、氩气流量为20cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作电流为1A的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在光吸收层表面磁控溅射Au材料形成上电极，所述Au材料的质量百分比纯度>99.99％。
本发明的另一方面提供了一种双异质结钙钛矿光电器件，包括由权利要求1至9中任一项所述的制备方法制备的上电极、CH3NH3PbI3光吸收层、界面缓冲层、Si衬底和下电极，其中，所述上电极的厚度为100nm-300nm；所述CH3NH3PbI3光吸收层的厚度为200nm-300nm；所述界面缓冲层由Ga2O3、TiO2或ZnO制成，厚度为50nm-100nm；所述Si衬底的厚度为200μm-600μm；所述下电极的厚度为100nm-300nm。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
1、根据本发明制备方法制备的双异质结钙钛矿光电器件在Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间包括一层很薄的金属氧化物界面缓冲层，在导带，光生电子由CH3NH3PbI3光吸收层迁移到金属氧化物界面缓冲层，又由于金属氧化物界面缓冲层与Si导带相差很小，光生电子很容易转移到Si，再由金属电极接收；光生空穴则直接由金属电极接收，这样减少了光生电子与光生空穴的复合，增大了光电流，从而可以提高光电器件的灵敏度和效率。
2、本发明双异质结钙钛矿光电器件的金属氧化物界面缓冲层使得CH3NH3PbI3光吸收层产生光生电子与光生空穴的复合减少，因此降低了Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间的能量失配，抑制了暗电流；因其导带与CH3NH3PbI3光吸收层相差很小，光生电子很容易转移到其导带上，而价带则远低于CH3NH3PbI3光吸收层，光生空穴很难转移到其价带，因而可以增强界面电荷分离。
附图说明
图1为本发明实施例提供的一种双异质结钙钛矿光电器件的制备方法流程图；
图2为本发明实施例提供的一种双异质结钙钛矿光电器件的结构示意图；
图3为本发明实施例提供的双异质结钙钛矿光电器件中的Ga2O3界面缓冲层、CH3NH3PbI3光吸收层与Si衬底形成的双异质结能带示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明内容做进一步的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例一
请参见图1，图1为本发明实施例提供的一种双异质结钙钛矿光电器件的制备方法流程图。本实施例的双异质结钙钛矿光电器件的制备方法包括以下步骤：
S1：选取Si衬底；
具体地，选取厚度为400μm的本征Si作为Si衬底。
S2：在所述Si衬底的一侧表面沉积金属Al形成下电极；
具体地，所述S2包括：
S21：用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行5min清洗，并抽真空至6×10-4-1.3×10-3Pa；
S22：以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
S23：在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面沉积Al材料形成下电极，所述Al材料的质量百分比纯度>99.99％。
在本实施例中，生成的Al材料下电极的厚度为100nm-300nm。
此外，在其他实施例中，所述下电极也可以采用化学气相沉积、分子束外延法和原子层沉积技术等其他技术方法进行沉积。
S3：在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层；
形成界面缓冲层的金属化合物可以是Ga2O3、TiO2或ZnO。在本实施例中，形成界面缓冲层的金属化合物为Ga2O3。
具体地，所述S3包括：
S31：用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行5min清洗，并抽真空至6×10-4-1.3×10-3Pa；
S32：以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
S33：在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面溅射Ga2O3材料形成界面缓冲层。
在本实施例中，形成的Ga2O3界面缓冲层的厚度为50nm-100nm。
另外，在其他实施例中，所述界面缓冲层也可以采用化学气相沉积或分子束外延形成。以分子束外延法为例，在所述Si衬底放置在高真空腔体内，将Ga2O3材料放置在喷射炉内，加热到一定温度时Ga2O3材料通过高温蒸发、辉光放电等产生分子束流，入射分子束与Si衬底交换能量后，经表面吸附、迁移、成核、生长成膜。
S4：在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层；
通常可以采用单一旋涂法、溶液冷却法或凝胶法在所述界面缓冲层上沉积所述光吸收层，在本实施例中，采用单一旋涂法沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层。
具体地，所述S4包括：
S41：将650-655mg的PbI2和215-220mg的CH3NH3I先后加入DMSO:GBL中，得到PbI2和CH3NH3I的混合溶液；
S42：将PbI2和CH3NH3I的混合溶液在80℃下搅拌2h，将搅拌后的溶液在80℃静置1h，得到CH3NH3PbI3溶液；
S43：将CH3NH3PbI3溶液滴加到Ga2O3界面缓冲层上，使用物理掩膜版隔离区域，在匀胶机上采用单一旋涂法旋涂均匀；
S44：将CH3NH3PbI3溶液旋涂均匀的Ga2O3界面缓冲层在100℃下退火20min，形成CH3NH3PbI3光吸收层。
在本实施例中，生成的CH3NH3PbI3光吸收层的厚度为200nm-300nm。
进一步地，在其他实施例中，所述光吸收层可以采用溶液冷却法或凝胶法等其他方法制成。以溶液冷却法为例，具体的制备流程是在较高温度下，将已经计算好化学配比的PbI2和CH3NH3I在同一种溶剂中分别溶解，然后再把溶解后的两种溶液混合在一起，将温度缓慢的降低到室温之下，此时就会结晶出高质量的单晶。
S5：在所述光吸收层上沉积Au金属形成上电极，形成双异质结钙钛矿光电器件。
具体地，所述S5包括：
S51：用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行5min清洗，并抽真空至4.0×10-4Pa；
S52：以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
S53：在真空度为4.0×10-4Pa、氩气流量为20cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作电流为1A的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在光吸收层表面磁控溅射Au材料形成上电极，所述Au材料的质量百分比纯度>99.99％。
在本实施例中，生成的Au上电极的厚度为100nm-300nm。
进一步地，在其他实施例中，所述上电极也可以采用化学气相沉积、分子束外延法和原子层沉积技术等其他技术方法进行沉积。
请参见图3，图3为本发明实施例提供的双异质结钙钛矿光电器件中的Ga2O3界面缓冲层、CH3NH3PbI3光吸收层与Si衬底形成的双异质结能带示意图。传统的钙钛矿光电器件结构是Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层直接接触，接触面导带弯曲使得光生电子由CH3NH3PbI3光吸收层流向Si衬底，但价带能级阻挡光生空穴由Si衬底向CH3NH3PbI3光吸收层的有效转移，因此接触面积内大量空穴，导致光生电子与光生空穴大量复合，光生电子与光生空穴分离减少，从而光电流减弱。
如图3所示，在本实施例制备方法制成的钙钛矿光电器件中，在Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间加入一层很薄的Ga2O3金属氧化物，形成Ga2O3界面缓冲层。Ga2O3界面缓冲层、CH3NH3PbI3光吸收层与Si衬底之间形成异质结能带，在导带，光生电子无法由CH3NH3PbI3光吸收层直接迁移到界面缓冲层，光生电子由CH3NH3PbI3光吸收层迁移到Ga2O3界面缓冲层，由于Ga2O3界面缓冲层与Si衬底导带相差仅为0.05eV，光生电子很容易从Ga2O3界面缓冲层转移到Si衬底，再由Al金属下电极接收；光生空穴则直接由Au金属上电极接收。这样较之Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层直接接触，减少了光生电子与光生空穴的复合，从而增大了光电流，从而可以提高光电器件的灵敏度和效率。
实施例二
请参见图2，图2为本发明实施例提供的一种双异质结钙钛矿光电器件的结构示意图。本实施例的双异质结钙钛矿光电器件为多层结构，按顺序依次包括上电极1、光吸收层2、界面缓冲层3、衬底4和下电极5。在本实施例中，上电极1采用Au材料；光吸收层2采用CH3NH3PbI3材料；界面缓冲层3采用Ga2O3、TiO2或ZnO材料；衬底4采用本征Si；下电极5采用Al材料。本实施例的双异质结钙钛矿光电器件可以采用实施例一所述的制备方法制备而成。
具体地，本实施例双异质结钙钛矿光电器件的制备方法包括：
步骤a：选取本征Si衬底；
步骤b：采用磁控溅射方法在所述Si衬底的一侧表面沉积Au材料形成下电极；
步骤c：采用磁控溅射方法在所述Si衬底的另一侧表面沉积TiO2形成界面缓冲层；
步骤d：采用单一旋涂法在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层；
步骤e：采用磁控溅射方法在所述光吸收层上沉积Al材料形成上电极，并最终生成双异质结钙钛矿光电器件。
具体制备过程请参见实施例一，这里不再赘述。
在本实施例中，上电极1的厚度可以为100nm-300nm；CH3NH3PbI3光吸收层2的厚度可以为200nm–300nm；界面缓冲层3的厚度可以为50nm-100nm；Si衬底4的厚度可以为200μm-600μm；下电极5的厚度可以为100nm-300nm。
在本实施例的钙钛矿光电器件中，在Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间加入一层很薄的TiO2金属氧化物，形成TiO2界面缓冲层。TiO2界面缓冲层、CH3NH3PbI3光吸收层与Si衬底之间形成异质结能带，减少了光生电子与光生空穴的复合，从而增大了光电流，从而可以提高光电器件的灵敏度和效率。此外，本发明双异质结钙钛矿光电器件的金属氧化物界面缓冲层减少了Si衬底与CH3NH3PbI3光吸收层之间的能量失配，抑制了暗电流并增强界面电荷分离。
以上内容是结合具体的优选实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种双异质结钙钛矿光电器件的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：
选取Si衬底；
在所述Si衬底的一侧表面沉积金属Al形成下电极；
在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层；
在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层；
在所述光吸收层上沉积金属Au形成上电极，并最终生成双异质结钙钛矿光电器件。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，选取Si衬底，包括：
选取厚度为200-600μm的本征Si作为Si衬底。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，在所述Si衬底的一侧表面沉积Al金属形成下电极，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面沉积Al材料形成下电极，所述Al材料的质量百分比纯度>99.99％。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层，包括：
采用磁控溅射、化学气相沉积或分子束外延技术在所述Si衬底的另一侧表面上沉积形成所述界面缓冲层。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，形成界面缓冲层的所述金属化合物为Ga2O3、TiO2或ZnO。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在所述Si衬底的另一侧表面沉积金属氧化物形成界面缓冲层，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为6×10-4-1.3×10-3Pa、氩气流量为20-30cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作功率为20W-100W的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在所述Si衬底一侧表面溅射Ga2O3材料形成界面缓冲层。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，形成所述界面缓冲层的厚度为50nm-100nm。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，在所述界面缓冲层上沉积CH3NH3PbI3形成光吸收层，包括：
将650-655mg的PbI2和215-220mg的CH3NH3I先后加入DMSO:GBL中，得到PbI2和CH3NH3I的混合溶液；
将PbI2和CH3NH3I的混合溶液在80℃下搅拌2h，将搅拌后的溶液在80℃静置1h，得到CH3NH3PbI3溶液；
将CH3NH3PbI3溶液滴加到Ga2O3界面缓冲层上，在匀胶机上采用单一旋涂法旋涂均匀；
将CH3NH3PbI3溶液旋涂均匀的Ga2O3界面缓冲层在100℃下退火20min，形成CH3NH3PbI3光吸收层。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在所述光吸收层上沉积Au金属形成上电极，形成双异质结钙钛矿光电器件，包括：
用质量百分比纯度为99.999％的氩气对磁控溅射设备腔体进行清洗并抽真空，其中，清洗时间为5min；
以质量百分比纯度为99.999％的氩气作为溅射气体通入溅射腔；
在真空度为4.0×10-4Pa、氩气流量为20cm3/s、靶材基距为10cm以及磁控溅射设备的工作电流为1A的条件下，采用掩膜版，利用磁控溅射方法在光吸收层表面磁控溅射Au材料形成上电极，所述Au材料的质量百分比纯度>99.99％。
10.一种双异质结钙钛矿光电器件，其特征在于，包括由权利要求1至9中任一项所述的制备方法制备的上电极(1)、CH3NH3PbI3光吸收层(2)、界面缓冲层(3)、Si衬底(4)和下电极(5)，其中，所述上电极(1)的厚度为100nm-300nm；所述CH3NH3PbI3光吸收层(2)的厚度为200nm–300nm；所述界面缓冲层(3)由Ga2O3、TiO2或ZnO制成，厚度为50nm-100nm；所述Si衬底(4)的厚度为200μm-600μm；所述下电极(5)的厚度为100nm-300nm。
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