CN108474860A - 辐射剂量计 - Google Patents

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Abstract

一种用于测量在辐射疗法期间应用的辐射的剂量的辐射剂量计，包括：衬底；磷包含层，包括所述衬底的侧上的粘合剂和可刺激磷，所述磷包含层中粘合剂与磷的重量比是10或更高；着色剂；以及可选地，与所述磷包含层接触的层，所述着色剂提供在所述衬底的包含所述磷包含层的侧上应用的层的总光吸收度，其在所述可刺激磷的刺激波长处为至少0.04。

Description

辐射剂量计
技术领域
本发明涉及用于在辐射疗法期间准确地测量从辐射源应用的辐射的量和空间分布的辐射剂量计。辐射剂量计在预测将由患者在辐射疗法期间接收的剂量及其在患者中的位置方面是有用的。这些疗法基于x射线、γ射线、电子束和粒子束的使用，粒子束使用诸如质子、碳离子等等之类的强子。
背景技术
辐射疗法的领域在过去数年内已经快速演进。然而最初，患者被暴露于要治疗的身体部分上的单个辐射场，后来从各种方向演进到多个场，现在非常精密的辐射生成机器是可用的，在改变束的形状（使用多叶准直器以将束的形状与肿瘤的对应形状相匹配）以及甚至改变束的强度的同时使用绕患者旋转的直线加速器。这导致潜在地非常高的治疗质量，其中可以最大化去往要治疗的器官的剂量，而可以最小化去往需要备用的相邻器官（“OAR”，处于风险中的器官）的剂量。
然而，对于负责最大化治疗质量和成果的辐射治疗师或医学物理学家而言，不可能直观地预测或验证有效患者剂量。必须进行所有3个维度中剂量的预测，并且该预测被实现在被称为“治疗计划系统”（TPS）的系统中。
这些系统中的大多数在近似的基础上计算剂量。随着所施用的剂型（dosepattern）的空间调制增加（其中不再满足这些TPS中的大多数中的一些基本假设（诸如，局部电子均衡）），在所预测的剂型与被施用到患者的实际剂量之间可能存在差异。而且，若干其他更琐碎的操作者和机器误差是可能的，且过去在治疗患者时已经伴随戏剧性后果而发生。因此，存在执行剂量施用的预先检验（至少针对复杂辐照模式）的升高的需求。
这是在通过对患者进行模仿的介质（常被称为“幻影”）（诸如，包含水的立方体或圆柱体或者“固态水”的块，其是主要基于塑料的材料）中的需要对患者进行治疗的位置处和周围放置的剂量计的辐照来对患者进行辐照之前进行的。该固态水比实际水更容易处置，但以对辐射的非常类似的响应进行处置。根据该方式，可能通过在每一个测量点中将实际测量的剂量与TPS进行比较来验证TPS结果是否确实将要被交付给患者。
如果偏差是临床相关的，那么这将使治疗计划和/或机器设置的适配变得正当，直到期望的实际剂型被交付。当前，使用多种技术，然而每一种都有显著缺陷。本发明的目的是克服这些缺陷中的大多数。
辐射剂量计具有重要的要求：
A. 剂量准确度。理想地期望的绝对准确度小于百分之1绝对误差vs.真实剂量。为了进一步随时间维持该准确度，优选的是具有将需要仅长间隔处的校准和/或将非常快速且容易校准的剂量计。达到准确度的非常重要的条件是身体等效性（body equivalence）。这是对于剂量计而言第一且最重要的需要。响应应当具有与身体组织相同的能量依赖性。在该上下文中，重要的是要注意，某种剂量计技术的身体等效性主要是对于低能量散射辐射而言的挑战。在高辐射光子能量（> 0.1 – 1 MeV）处，物质与辐射的相互作用主要通过康普顿（Compton）散射机制而发生，并且从低到高Z的所有原子在第一近似中具有类似响应。
由于辐射疗法中使用的束能量典型地处于兆伏范围内（6 MeV直线加速器束以约1.4 MeV的平均能量进入身体；钴束将具有1.173-1.333 MeV的类似能量）内，因此剂量计材料的Z值对于该辐射而言不会那么重要。
然而，在具有处于（1-1000）keV范围内的显著更低能量的辐照期间，存在在身体内生成的大量辅助散射辐射。在这些低辐射光子能量处，物质与辐射的相互作用通过光电效应针对实质部分而发生。然而，该效应对于高Z材料而言多得多地存在，且与Z3乘以材料密度非常粗略地成比例。
由于身体主要由水构成，其中所谓的Zeff为7.22，因此重要的是使剂量计针对与水类似的该低能量辐射也作出响应。最明显的方式是尝试以可能的最接近方式逼近Zeff值7.22。
为了在3D辐射剂量测定法的情况下适于被放置在幻影内部作为剂量计板的叠层并且因而充当与辐射束的路径有关的人类组织，辐射剂量计对辐射束的衰减也应当与人类组织非常类似。
此外，作为针对身体等效性的必要条件，作为入射束角度的函数的对辐射的响应也应当与身体组织类似。尤其是关于其中辐射可能从所有角度撞击患者且因而撞击剂量计的当前旋转束，满足该条件是极为重要的。
针对剂量准确度的另一必要条件是剂量计响应的线性度——剂量的量的两倍应当导致加倍的剂量数。由于许多剂量计固有地非线性，因此可能需要校准以转换成线性准确结果。
B. 充足的空间分辨率。随着辐射剂型的空间细节不断增加，剂量测定法测量结果的空间分辨率应当能够反映这些调制。在当前现有技术处，约1 mm的分辨率是非常期望的，并且存在向着更高分辨率的趋势。
C. 充足的剂量范围（动态范围）
传统地，在若干阶段中进行辐照，典型地，在适度量的局部应用的辐射（例如，2 Gy）的典型地30个阶段（被称为“小部分”）中。然而，出于临床原因以及还出于实践原因，存在减少阶段数目的趋势。此时，每小部分的剂量可以达到20 Gy以及更高。因此，准确地测量高达该高剂量水平的剂量变为强制的。还变得清楚的是，在这些剂量处，甚至小的相对误差可能在临床上重要，更具体地，对于OAR而言在临床上重要，并且因此，在辐照之前针对剂量测定法的QA努力存在更多需要。
D. 剂量率独立性。剂量计应当提供准确的剂量读取，而不论剂量被交付的速率（以Gy/分钟表达）如何。
E. 容易使用。剂量计应当容易使用，不要求任何特殊预防措施、特殊处置等。
F. 成本效益。为了具有所有权的低成本，剂量计应当是可重用的。
已经尝试计算机射线照相术（CR）以用于在辐射疗法剂量计中使用。CR系统固有地在若干剂量日志内产生线性剂量响应，但更重要地，CR系统是可重用的，且不要求卤化银膜和膜处理器。与身体组织相比，用于射线照相术的传统CR系统一般将在低能量（与疗法期间的散射辐射相对应）处生成太多光电电子，且因而不适于表示患者剂量，这是由于它们将提供过度估计，尤其是在其中主辐射较弱的区域（半影等等）中。在2005年，A.J. Olch, Med.Phys., Vol. 32, No. 9, 2005示出了基于BaFBrI:Eu2+的计算机射线照相术（CR）储存磷膜（SPF）具有用于二维兆伏辐射疗法剂量测定法的潜力。然而，BaFBrI具有高Z数（Zeff = 49），这导致强光子能量依赖性且因而导致不可接受的测量准确度。已经通过在板顶上使用薄铅箔来有效地减小对散射辐射的过度响应（A.J. Olch, Med. Phys., Vol. 32, No. 9,2005）。然而，这导致响应的角度依赖性，从而使系统不适于任何交替疗法——然而此时，这是惯例。
此外，CR板的响应将使CR数字化器快速饱和，从而导致非常有限的曝光范围。具体地，这是关于所安装的基础数字化器的情况，该基础数字化器被设计成处置比在辐射疗法中使用的剂量低得多的辐射剂量。因此，传统板不允许覆盖所要求的剂量范围。它们导致在比30 Gy低得多的剂量处CR系统中的饱和。
在US8658990中，公开了一种剂量计，其包括基于铕掺杂氯化钾的储存磷。KCl:Eu2+具有用于在辐射疗法剂量测定法中使用的潜力，这是因为该材料展现了极好的储存性能，且由于强辐射硬度而可重用。KCl:Eu2+的缺点之一是高吸湿性以及针对对抗环境湿气的封装的需要。可以使用保护涂覆技术以克服这一点，使得在涂覆之后，剂量计不会受环境湿度影响，但意味着更复杂的生产方法和提高的生产成本。
关于CR板的另一问题是它们对环境光的灵敏度，环境光部分地擦除了剂量信号。该部分擦除使剂量读出取决于曝光与读出之间的时间，并且是辐射剂量计的主要缺点。US2008/0035859公开了在CR板中使用厚的保护层，该保护层被设计成在不用于刺激的光波长处不透明且在用于刺激储存磷的波长处非常透明。因为保护层在用于刺激储存磷的波长处不是不透明的，所以保护层必须是厚的以具有对图像褪色减少的影响。此外，如果必须在幻影中堆叠多个剂量计，则厚的保护层是缺点。
存在针对定量、可重用、高分辨率剂量计的需要，该剂量计在6 MV束中展现出几乎没有能量依赖性，与所安装的基础数字化器兼容，示出入射束角度的降低的依赖性、在无需厚的保护层的情况下由于环境光所致的配准剂量信号的擦除减少。
发明内容
本发明的目的是提供针对上面声明的问题的解决方案。该目的已经由如权利要求1中所限定的辐射剂量计实现。
根据权利要求1的本发明的附加优势是缺少对在剂量计顶上使用铅箔以减小过度响应的需要，该过度响应使本发明的剂量计的生产更直接且成本更低。
本发明的其他特征、元件、步骤、特性和优势将变得从本发明优选实施例的以下详细描述中更加显而易见。还在从属权利要求中限定本发明的具体实施例。
附图说明
图1：凭借Agfa CR15-X数字化器而测量的辐射剂量计RD-12的所刺激的光信号（以任意单位表示）作为由剂量计接收到的X射线剂量（Gy）的函数而变化。
图2：凭借Agfa CR15-X数字化器而测量的辐射剂量计RD-12的所刺激的光信号（以任意单位表示）作为由剂量计接收到的X射线剂量（Gy）的函数而变化。
具体实施方式
A. 可刺激磷包含层
A.1. 可刺激磷
根据本发明的可刺激磷可以是吸收辐射和带电粒子辐射且临时存储所吸收的辐射的能量的任何合适可刺激磷。通过凭借作为红外或可见光的刺激辐射对可刺激磷进行刺激，来作为发光辐射、作为可见光和/或紫外辐射而测量所吸收的能量。本发明中可采用的可刺激磷优选地是粒子，具有0.1μm与5μm之间的粒子大小d50，更优选地处于0.3μm与5μm之间，最优选地处于1.5μm与5.0μm之间（对于d99，小于12μm）。
合适的可刺激磷是：如例如US P 4.239.968、DE OS 2 928 245、US-P 4 261 854、US-P 4539 138、US P 4.512.911、EP 0 029 963、US-P 4 336 154、US-P 5 077 144、US-P4 948 696、日本专利临时公开N•. 55(1980)-12143、日本专利临时公开N•. 56(1981)-116777、日本专利临时公开N•. 57(1982)-23675、US-P 5 089170、US-P 4 532 071、DE OS3 304 216、EP 0 142 734、EP 0 144 772、US-P 4 587 036、US-P 4 608 190和EP 0 295522中所公开的卤化氟代钡（bariumfluorohalide）磷。优选地，与Eu掺杂的BaFBr（BaFBr:Eu）和与Eu掺杂的BaFBrI（BaFBrI:Eu）是合适的。
Ba1-xSrxF2-a-bBraXb：zA，其中X是从由Cl和I构成的组中选择的至少一个成员；x处于范围0.10≦x≦0.55内；a处于范围0.70≦a≦0.96内；b处于范围0≦b＜0.15内；z处于范围10-7＜z≦0.15内，并且A是Eu2+或Eu2+与从由Eu3+、Y、Tb、Ce、Tm、Dy、Pr、Ho、Nd、Yd、Er、La、Gd和Lu构成的组中选择的共掺质中的一个或多个一起，并且其中氟在化学计量上以比单独取得的溴或与氯和/或碘组合的溴更大的原子%存在于所述磷中，如EP 345 903中所公开。优选地，BaSrFBr是合适的。
如例如US-P 5,028,509和EP 0 252 991中公开的包括碱土金属的碱金属磷。优选地，作为例如CsBr:Eu、RbBr:TI和KCl:Eu的碱金属磷是合适的。
如例如EP 304 121、EP 382 295和EP 522 619中公开的卤硅酸盐磷。
如于1994年6月17日提交的欧洲申请94201578中公开的钾冰晶石磷。
A.2. 形成磷包含层的方法
可刺激磷要作为粒子而被分散到粘合剂（binder）中以形成磷包含层。根据本发明的优选粘合剂是有机聚合物，诸如聚乙二醇丙烯酸酯、丙烯酸、丁酸、丙烯酸、聚氨酯丙烯酸酯、己二醇二丙烯酸酯、共聚酯四丙烯酸酯、甲基化三氯氰胺、乙酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯、乙酸丁酸纤维素、多烃基（甲基）丙烯酸酯、聚乙烯正缩丁醛、聚（乙酸乙烯酯-共-氯乙烯）、聚（丙烯晴-共-丁二烯-共-苯乙烯）、聚（氯乙烯-共-乙酸乙烯酯-共-乙烯醇）、聚（丙烯酸丁酯）、聚（丙烯酸乙酯）、聚（甲基丙烯酸）、聚（聚乙烯醇缩丁醛）、偏苯三甲酸、丁烯二酸酐、邻苯二甲酸酐、聚异戊二烯和/或其混合物。优选地，粘合剂包括一个或多个苯乙烯氢化二烯嵌段共聚物，具有由聚丁二烯或聚异戊二烯构成的饱和橡胶块作为像胶状和/或弹性体聚合物。最优选的粘合剂是乙烯基异丁醚和正丁基丙烯酸酯的共聚物。
在分散可刺激磷粒子之前，优选地将粘合剂溶解到适当溶剂中。适当溶剂是例如：低级醇，诸如甲醇、乙醇、正丙醇和正丁醇；氯化烃，诸如亚甲基二氯和氯化乙烯；酮，诸如丙酮、甲基乙基酮和甲基异丁基酮；具有低级脂肪酸的低级醇的酯，诸如乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯和乙酸丁酯；醚，诸如二氧杂环己烷、乙烯乙二醇单乙醚和乙烯乙二醇单乙醚；以及上面提及的化合物的混合物。
对粘合剂的溶液来说，然后可以添加可刺激磷粒子。该添加优选地在搅拌下执行，并且，可以使用普遍已知的分散技术以获得精细划分的涂覆分散部（coatingdispersion）。
粘合剂与可刺激磷的重量比等于或高于10，更优选地高于15。可刺激磷的覆盖率优选地处于0.10 mg/cm2与2.50 mg/cm2之间。
磷包含层还可以包含着色剂（参见§B.）。可以在涂覆分散部的制备期间或之后添加着色剂，优选地，在将可刺激磷粒子添加到溶液之前、同时或之后，将着色剂添加到粘合剂的溶液。
涂覆分散部可以包含分散剂以辅助磷粒子在其中的可分散性，且还包含用于增加磷层中的磷粒子与粘合剂之间的接合的多种添加剂，诸如增塑剂。分散剂的示例包括酞酸、硬脂酸、己酸和疏水性表面活性剂。增塑剂的示例包括：磷酸盐，诸如磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯和磷酸二苯酯；邻苯二甲酸盐；具有脂肪族二羧酸的聚乙烯的聚酯和乙醇酸盐。
包含磷粒子的涂覆分散部、粘合剂和着色剂（如果存在的话）可以被均匀地应用于衬底的表面，以形成涂覆分散部的层。涂覆可以由传统方法（诸如，使用刮刀、压辊涂布机或刮刀式涂布机的方法）实施。在涂覆之后，可以在环境温度处或在提高的温度处对所形成的磷包含层进行干燥。
涂覆是将一个或多个层应用到衬底上的在经济上高效的技术。凭借涂覆技术，可以将磷包含层与中间层和/或顶层一起应用（参见§D、§E），而且可以与粘着改进层等一起应用。柔性衬底特别适于连续涂覆过程。此外，柔性衬底可以可用作辊，并且它们可能在涂覆和干燥或固化的生产过程中卷绕以及不卷绕。
磷包含层的厚度处于10μm至1 mm的范围内，优选地处于20μm至500μm的范围内，更优选地处于25μm至100μm的范围内。
B. 着色剂
要求本发明中可采用的着色剂以吸收刺激光的至少部分。期望的是，磷的刺激波长的区中的着色剂的平均吸收度尽可能高。更优选的是，着色剂吸收源自环境光且可刺激本发明的辐射剂量计的可刺激磷的辐射。
相应地，优选的着色剂至少取决于辐射剂量计的磷包含层中采用的可刺激磷。必须以下述这样的方式选择着色剂：所使用的可刺激磷的刺激辐射被高效地吸收。可刺激磷（诸如BaFBr:Eu、BaFCl:Eu、BaFBr0.85I0.15:Eu和BaFI:Eu）在利用500-700 nm的波长区中的刺激射线加以激励时要求300-500 nm的波长区中的所刺激的发射。针对这种可刺激磷可采用的是具有从蓝色到绿色的范围内变化的体色的着色剂。本发明中采用的着色剂的示例包括美国专利No. 4,394,581中公开的着色剂，即：有机着色剂，诸如Zapon Fast Blue 3G（从Hoechst AG可得）、Estrol Brill Blue N-3RL (从Sumitomo Chemical Co., Ltd.可得）、Sumiacryl Blue F-GSL（从Sumitomo Chemical Co., Ltd.可得）、D & C Blue No. 1（从National Aniline可得）、Spirit Blue（从Hodogaya Chemical Co., Ltd.可得）、Oil BlueNo. 603（从Orient Co., Ltd.可得）、Kiton Blue A（从Ciba-Geigy可得）、Aizen CathilonBlue GLH（从Hodogaya Chemical Co., Ltd.可得）、Lake Blue A.F.H.（从Kyowa SangyoCo., Ltd.可得）、Rodalin Blue 6GX（从Kyowa Sangyo Co.,Ltd.可得）、Primocyanine 6GX（从Inahata Sangyo Co., Ltd.可得）、Brillacid Green 6BH（从Hodogaya Chemical Co.,Ltd.可得）、Cyanine Blue BNRS（从Toyo Ink Mfg. Co., Ltd.可得）、Lionol Blue SL（从Toyo Ink Mfg. Co., Ltd.可得）等等；以及无机着色剂，诸如群青蓝、钴蓝、青天蓝、氧化铬、Ti02-ZnOCoO-NiO颜料等等。
同样对于要求450 nm与700 nm之间的辐射处的刺激的可刺激磷（诸如KCl:Eu），可以使用如上描述的着色剂。要求450 nm与600 nm之间的辐射处的刺激的可刺激磷（诸如Al2O3）将要求具有从黄色到红色的范围内变化的体色的着色剂。
根据本发明的着色剂可以是染料或颜料。
着色剂可以存在于包括可刺激磷和粘合剂的磷包含层中、和/或顶层（如果存在的话）中、和/或中间层（如果存在的话）中。如果顶层和/或中间层存在于剂量计材料中，则着色剂还可以存在于多于一个层中。优选地，着色剂存在于顶层中，且更优选地存在于顶层和磷包含层中。
考虑到取决于所采用的所有种类的环境照明技术（诸如荧光、LED、白炽、日光）可以存在不同谱密度分布以创建针对环境光中的工作工效学而要求的照明水平，着色剂的吸收谱必须覆盖适于激励可刺激磷的波长范围的至少部分。已经发现，被应用于承载磷包含层的衬底侧的由所有上述层构成的层封装的总光吸收度在磷的刺激波长处必须高于0.04，优选地高于0.06，更优选地高于0.10，以便充分保护所刺激的磷免于在利用电磁辐射或粒子辐射进行的辐照之后由于剂量计暴露于环境光而丢失发光信号。磷的激励辐射的吸收水平取决于磷的激励谱和染料谱的谱重叠。染料的吸收度水平由块染料的吸收度确定，块染料由于磷的激励谱而具有相同的加权透射。块染料被定义成具有下述谱范围内的恒定吸收度：在该谱范围内，激励谱具有其峰值灵敏度值的至少20%的灵敏度，并且在该谱范围外没有吸收。
着色剂提供了包含磷包含层的衬底侧上应用的层的总光吸收度，其在可刺激磷的刺激波长处为至少0.04。因此，着色剂的量是至少0.008 mg/cm2，优选地至少0.01 mg/cm2。
可以凭借合适的分光光度测定技术来测量所有层的总吸收度。测量几何形状的选择取决于层已被应用于的衬底的类型，且遵循ASTM E 179的指导方针。（i）在透明衬底的情况下，总吸收度被间接地测量为总透射率和总反射比之和的补数，或者在中心安装几何结构中直接测量。（ii）如果衬底是高度光反射的（例如，漫反射白箔），则必须执行附加计算以在通过具有与白色漫反射衬底的光学接触的层的空中接口测量吸收度时补偿多个内反射的放大效应。根据外部测量的吸收对内部吸收的这种计算基于如ISO 18314-2:2015（分析色度学——第2部分：桑德森（Saunderson）校正，库贝尔卡-蒙克（Kubelka-Munk）等式的解，着色力，遮盖力）中描述的桑德森公式。在该情况下，使用45°/0°配置中的分光光度计从反射测量结果推导吸收，在45°/0°配置中，镜面分量被排除。桑德森参数取决于层的折射率以及界面粗糙度，且可能必须通过合适的技术针对给定层封装而验证。（iii）如果衬底揭示了仅非常低水平的反射（例如，在黑色PET箔的情况下），则总吸收度的计算由于不存在反射而是困难的。在该情况下，将必须分割来自黑色衬底的层封装或者使用非常低的角度（超低角度切片术）来制备横截面，使得与如前所描述的透明层的表征类似，可以利用微斑分光光度计测量层封装的吸收。
C. 衬底
优选地，根据本发明的磷包含层的衬底是具有低辐射（例如，X射线、γ射线、……）吸收率的衬底。要求针对X射线、γ射线、带电粒子辐射的低吸收率，以便实现辐射剂量计的水状性质，更具体地，如果在剂量计的叠层中使用的话。其可以是刚性的或柔性的，诸如铝板、铝箔、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）的膜、聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）、聚酰亚胺（PI）、聚醚砜（PES）、金属箔、碳纤维增强塑料（CFRP）片材、玻璃、柔性玻璃、三醋酸盐及其组合或其层压件。本发明中要使用的衬底的优选材料是PET、PEN和玻璃。
本发明的合适衬底还包括吸收磷包含层中的可刺激磷的刺激辐射的衬底。在本发明的优选实施例中，黑颜色的衬底由于其吸收光的高效率而可以用于吸收可刺激磷的刺激辐射。黑粒子（诸如，精细炭黑粉末（象牙黑、钛黑、铁黑））是合适的。
D. 中间层
可选地，可以在衬底与可刺激磷包含层之间应用中间层。这些层可以改进磷包含层到衬底的粘着。但更优选地，这些中间层可以包含着色剂，该着色剂吸收磷包含层中的可刺激磷的刺激辐射。这可以是与在磷包含层和/或顶层中使用的着色剂（参见§B）相同的着色剂。中间层的其他功能可以是通过可刺激磷反射或吸收所发射的光。所发射的光的光反射可以由包括诸如二氧化钛之类的光反射材料的中间层获得。所发射的光的光吸收可以由诸如炭黑或着色剂之类的光吸收材料获得。优选地，光吸收中间层中炭黑的固体含量处于3至30(wt.)%的范围内。更优选地，炭黑的固体含量的范围处于6至15(wt.)%的范围内，并且层厚度处于5μm与15μm之间。合适层的另外示例可以在EP1997866A中以及在WO 2015/091283 A1中找到。
E. 顶层
可选地，可以形成一个或多个顶层以覆盖磷包含层。利用顶层来意指在磷包含层的与衬底相对的侧处存在的层或膜。这些顶层可以保护磷包含层免于机械损坏或湿气。被采用为保护层的可以是聚酯膜、聚甲基丙烯酸酯膜、硝化纤维膜和乙酸纤维素膜。这些当中，从透明度以及强度的观点来看，诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯膜和聚萘二甲酸乙二醇酯膜之类的拉伸膜是优选的，并且从抗湿性的角度来看，金属化膜是特别优选的，其是通过下述操作来获得的：通过真空蒸发将由金属氧化物或氮化硅组成的薄层应用到所述聚对苯二甲酸乙二醇酯膜或聚萘二甲酸乙二醇酯膜上。
根据本发明的顶层还可以充当过滤器层，该过滤器层包括吸收可刺激磷的刺激辐射的着色剂。可在顶层中使用的着色剂与上面描述的着色剂（参见§B）相同。在顶层是膜的情况下，可以通过在膜的制备期间分散着色剂来对顶层进行着色。可替换地，可以通过分散着色剂或在粘合剂溶液中溶解着色剂并且通过在磷包含层顶上涂覆溶液来对顶层进行着色。
F. 衬里层（backing layer）
根据本发明的辐射剂量计还可以包括磷包含层的相对侧处的衬底上的一个或多个层。可以要求被表示为衬里层的这些层以进一步吸收可刺激磷的刺激辐射，并且然后，这些层还应当包括与上面描述的着色剂相同的着色剂。衬里层的其他功能可以是：减少辐射剂量计的卷曲，更具体地，如果衬底是柔性衬底（诸如PET膜）的话。然后，衬里层应当包括一个或多个粘合剂，其可以与上面在磷包含层的区段中描述的粘合剂相同。衬里层可以进一步包含诸如非离子表面活性剂之类的涂覆辅助物。
G. 疗法的方法
本公开的辐射剂量计可以被用在用于测量来自辐射源的辐射（诸如，在辐射疗法期间应用的辐射）的方法中。辐射疗法包括基于X射线和γ射线的光子疗法以及将高能质子、中子或正离子的束用于癌症治疗的粒子疗法。最常见类型的粒子疗法是质子疗法。更加正确地，粒子疗法有时被称作强子疗法（也就是说，具有由夸克制成的粒子的疗法）。
辐射疗法要求通过例如直接测量剂量或累积的用量、测量除被应用于患者的剂量外的剂量而应用的剂量的质量保证，以供疗法验证辐射疗法系统的适当运转以及辐射疗法系统的校准。
在一个实施例中，该方法包括：在剂量计的方向上应用辐射剂量，该剂量计包括磷包含层，该磷包含层包括可刺激磷（优选地，BaFBr:Eu磷）和粘合剂，其中磷包含层中粘合剂与磷的重量比为10或更多，并且该磷包含层包括蓝色颜料（诸如，群青蓝）。X射线的源可以是直线加速器。在各种实施例中，所应用的辐射可以多于传统地在辐射学中应用的辐射。X射线电压可以处于千伏或兆伏范围内。在一些实施例中，x射线电压是至少约0.5 MV或甚至约1 MV。
一旦储存磷已经被辐照，就可以对它进行光学刺激以发射光子。磷可以由可见光、优选地凭借聚焦激光束（例如，用于刺激BaFBr:Eu的红色He-Ne激光器）或聚焦可见光（例如，利用单色器聚焦的灯）来刺激。在一个实施例中，储存磷是BaFBr:Eu且在从约633 nm的波长处刺激。BaFBr:Eu储存磷典型地发射具有约390 nm峰值的发射谱。发射谱可以由分光荧光计（例如，Hitachi F-3010）检测。来自储存磷的发射（即，信号）的强度可以与辐射剂量相关。如果相关的辐射剂量与被认为要被应用的剂量不同，则可以对配量系统和装备进行校准和校正以应用正确用量。在另一实施例中，信号可以用于验证被应用于患者的癌组织的辐射剂量。在另一实施例中，信号可以用于量化由辐射工作者接收到的辐射剂量，从而充当辐射安全性监视器或胶片计量仪（film badge）。
由储存磷针对校准或验证而应用和检测到的剂量可以是被应用于患者以治疗癌组织的相同剂量，或者可以是未被应用于患者且仅出于校准和验证的目的而应用的剂量。
与卤化银膜或GafChromic膜形成对照，可以多次重用如本发明中采用的储存磷。为了在每一次使用之后擦除或重置储存磷，可以利用可见光对磷进行照明。在本公开的一个实施例中，对储存磷进行重置并且在剂量计的方向上应用第二辐射剂量。可以在应用第二辐射剂量之后对储存磷进行光学刺激以发射光子，并且基于所检测到的光子的量来生成第二信号。
H. 用于治疗具有癌肿瘤的患者的方法
在本公开的一个方面中，根据本发明的辐射剂量计被用在用于治疗具有癌肿瘤的患者的方法中以预测和验证有效患者剂量。在治疗计划系统中执行1个、2个或3个维度中剂量的预测。最初根据在辐射肿瘤学领域内已知和可确定的协议和用量来定义目标辐射剂量。首先通过在剂量计的方向上应用辐射剂量来验证目标辐射剂量，该剂量计包括磷包含层，该磷包含层包括可刺激磷和粘合剂，其中粘合剂与磷的重量比为10或更多，并且该磷包含层进一步包括吸收所述磷的刺激辐射的着色剂。通过测量剂量计中的磷的所刺激的发射，可能通过在每一个测量点中将实际测量的剂量与治疗计划系统预测进行比较，来验证治疗计划系统结果是否确实将要被交付给患者。
由储存磷应用和检测到的剂量可以是被应用于患者以治疗癌组织的相同剂量，或者可以是未被应用于患者且仅出于校准和验证的目的而应用的剂量。
用于治疗的辐射治疗可以是例如外部束辐射疗法（2DXRT）、外部束辐射疗法（EBRT）、3D共形辐射疗法（3DCRT）、体积调制弧形疗法（VMAT）或强度调制辐射疗法（IMRT）。可以通过堆叠多个辐射剂量计来在三维应用中利用剂量计。在治疗阶段中应用的目标辐射剂量可以是至少约0.5 Gy，且在其他实施例中是至少约1.5 Gy、从约1.5 Gy到约3 Gy或者从约1.8 Gy到约2 Gy。在一些实施例中，将被应用于患者的总辐射剂量分成几部分，这意味着部分辐射剂量被应用多次（例如，从约1.5 Gy到约3 Gy）直到达到总剂量。总辐射剂量可以从约5 Gy到约80 Gy。
尽管以下将在示例中结合本发明的优选实施例描述本发明，但将理解的是，不意图将本发明限于那些实施例。
I. 示例
I.1. 材料
·拜西龙（Baysilon）：来自Bayer的Baysilone涂料添加剂MA；
·CAB381-2：来自MEK中的Eastman的乙酸丁酸纤维素（CAB-381-2）的20(wt.)%溶液。通过以1600 rpm搅拌达8小时并在搅拌后利用过滤器AU09E11NG进行过滤而制备；
·BaFBr:Eu：如US 2007/0075270 A1[0065-0085]中描述的那样产生的具有1.5μm与5.0μm之间的粒子大小d50的Ba0.921Sr0.077Br0.8F1.03I0.17:0.002Eu的可刺激磷粒子；
·丙烯酸树脂（Acronal）500L：来自BASF的丙烯酸聚合物；
·PET箔：白色PET衬底：从Mitsubishi商号Hostaphan WO获得的具有厚度0.19 mm的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）膜；
·UMB：来自HOLLIDAYS DYES AND CHEMICALS LTD的群青蓝CM121。
I.2. 测量
I.2.1. 对环境光的耐光性（resistance）
剂量计材料的样本被暴露于X射线源：2.25m距离处的Siefert，没有过滤器。当前设置是：在180s期间在77kV处10 mA。在利用X射线进行的辐照之后，利用黑色PE箔部分地（50%）覆盖了样本并且然后在10分钟期间将样本暴露于源自发光管的处于3.4勒克斯水平的环境光，其利用LMT Pocket-Lux 2 SN 4198加以测量。在标准化条件下在研究CR读取器中测量了被暴露于环境光的部分和被黑色PE箔覆盖的部分的发光。剂量计的辐照和读出开始之间的时间被固定在10分钟处。发光的减少被表达为在所暴露的部分中测量的发光与在样本的未暴露于环境光的部分中测量的发光之比。
I.2.2. 到衬底上的层的光吸收度测量
使用白色漫反射PET作为衬底制备了示例的剂量计。为了确定被应用到衬底上的层的总光吸收度，凭借45°/0°配置中的Gretag Densitometer（显影密度计）SPM50执行了反射测量。根据被应用到白色衬底上的层的吸收度的这些测量结果，利用反桑德森公式计算了在没有衬底的贡献的情况下层的总光吸收度。
I.2.3 光刺激发射的测量
使用6 MV和10MV的临床光子束在Varian Linac（直线加速器）2100C/D VarianMedical Systems（医学系统）, Palo Alto, CA上执行了对X射线的暴露。将剂量计定位在多立方幻影中或者将剂量计夹在固态水（丙烯酸）RW3板材的叠层之间。为了获得均匀的辐照场，将RW3板材的叠层（30×30×20 cm3）定位在地板上。源到表面距离（SSD）是213 cm，并且40×40 cm2场交付了辐射剂量。使用同中心设置（SSDMulticube = 89 cm，SSDRW3 = 90 cm）执行了其他辐照。
可刺激磷的光刺激发射（S）的测量由具有200μm像素大小的处于SR模式中的AgfaCR15-X数字化器执行。读取器耦合到标准NX工作站。对X射线的暴露与S的水平的测量之间的时间是4分钟。从NX工作站导出了未经处理的图像作为“本机的”（“用于处理”），并且利用ImageJ软件分析该图像。由于数字化器使用SQRT放大器，因此使图像成正方形，并且在标准感兴趣区（ROI）中，测量平均像素值。相对于剂量而绘制（图1），获得多达>40 Gy的线性关系。
I.3. 示例1
I.3.1. 辐射剂量计RD-01 – RD-10的制备
磷包含层的涂覆分散部被制备如下：通过利用Disperlux搅拌器以1800 rpm搅拌达1分钟，对0.08 g的拜西龙（10%预先溶解于MEK中）、17.92 g的乙酸丙酯和45 g的CAB381-2（20%预先溶解于MEK中）进行了混合。然后，在搅拌下添加了BaFBr磷和UMB，并且此后，以1800r.p.m的速率对分散部进行搅拌达另外5分钟。在该步骤之后，添加了丙烯酸树脂500L（混合物MEK/甲氧基丙醇/乙酸乙酯中的25%）。然后，以1800 rpm的速率对分散部进行搅拌达另外5分钟。
以1.4 cm/s每分钟的涂覆速率利用Elcometer可调整Baker膜应用器类型3530将分散部涂覆到作为衬底的PET箔上，利用来自Braive Instruments的自动膜应用器4340/SP。在200μm和500μm的湿层厚度处利用涂覆刀对涂覆分散部进行了涂覆，并且在5分钟期间在室温处对涂覆分散部进行了干燥。可刺激磷、粘合剂和着色剂（= UMB）的覆盖物在表1中列出。
表1
I.3.2. 对环境光的耐光性
辐射剂量计RD-01至RD10受制于对环境光测量的耐光性的测量，如§I.2.1中所描述。将结果与如§I.2.2中描述的那样测量的光吸收度一起在表2中总结。
表2
比较 / 发明 520 nm处的吸收度 在5’暴露于环境光之后发光的%
RD-01 COMP 0.00 69
RD-02 COMP 0.00 72
RD-03 INV 0.04 81
RD-04 INV 0.11 87
RD-05 INV 0.06 84
RD-06 INV 0.15 89
RD-07 INV 0.09 88
RD-08 INV 0.22 93
RD-09 INV 0.14 91
RD-10 INV 0.32 98
从表2清楚可见，具有吸收BaFBr的刺激辐射的波长处的光的着色剂的辐射剂量计示出了对暴露于环境光的提高的耐光性。
示例2
辐射剂量计RD-11至RD-13的制备
以与示例1中描述的方式相同的方式制备了涂覆分散部，例外在于BaFBr和UMB的量。在表3中总结辐射剂量计的成分。在涂覆PET箔之前，在PET箔上与要在其上应用磷包含层的侧相对地涂覆了衬里层。衬里层的100g涂覆溶液由45 g Cab 381-2、0.08 g的拜西龙、36 g的丙烯酸树脂500L和18.92 g的乙酸丙酯构成。在200μm的层厚度处使用涂覆刀应用了衬里层的涂覆溶液。
表3
辐射剂量计RD-11至RD-13受制于对环境光的耐光性的测量，如§I.2.1中所描述。将结果与如§I.2.2中那样测量的光吸收度一起在表3中总结。
表4
比较 / 发明 520 nm处的吸收度 在5’暴露于环境光之后发光的%
RD-11 INV 0.11 81.7
RD-12 INV 0.11 82.2
RD-13 INV 0.09 81.3
从表4和表2清楚可见，具有吸收BaFBr的刺激辐射的波长处的光的着色剂的辐射剂量计示出了对暴露于环境光的提高的耐光性。
辐射剂量计RD-11受制于X射线剂量，并且如§I.2.3中描述的那样测量了发光信号。测量的结果在图1中图示，图1是在X射线剂量之后剂量计的响应的图形表示。如可以看到的那样，获得多达40 Gy的线性响应。
示例3
辐射剂量计RD-14至RD-17的制备
以与在示例1中相同的方式但在UMB和BaFBr的不同浓度的情况下制备和涂覆了磷包含层。在干燥之后，在磷包含层顶上涂覆了顶层。以与示例1中描述的方式相同的方式但在没有BaFBr的情况下制备和涂覆了顶层的涂覆分散部。在表5中总结磷包含层和顶层的成分。
表5
磷包含层中的UMB(mg/cm²) 顶层中的UMB(mg/cm²) 磷包含层中的BaFBr(mg/cm²) 磷包含层和顶层中的CAB381-2 (mg/cm²) 磷包含层和顶层中的丙烯酸树脂500L (mg/cm²)
RD-14 0 0 0.146 1.352 1.352
RD-15 0 0.02 0.148 1.368 1.368
RD-16 0.01 0.01 0.156 1.444 1.444
RD-17 0.02 0 0.146 1.352 1.352
辐射剂量计RD-14至RD-17受制于对环境光测量的耐光性的测量，如§I.1.2中所描述。将结果与如§I.2.2中那样测量的吸收度一起在表6中总结。
表6
比较 / 发明 520 nm处的吸收度 在5’暴露于环境光之后发光的%
RD-14 COMP 0.00 54.0
RD-15 INV 0.05 78.1
RD-16 INV 0.05 74.4
RD-17 INV 0.05 74.1
如表6中可以看到的那样，相对于没有着色剂的辐射剂量计，仅顶层中、或者顶层和磷包含层两者中、或者仅磷包含层中着色剂的使用导致对环境光的耐光性的显著提高。
示例4
对于质子暴露测试，剂量计RD-06被夹在具有与塑料板的近端表面匹配的剂量计边缘的CIRS固态水板的叠层（30×30×20 cm3 / RW3的2个板）之间。与质子束轴成一直线但利用3°倾斜定位了叠层，以便最小化对接介质之间的质子制止能力中的差异的影响。
在比利时的Université Catholique de Louvain-la-Neuve处在由超导回旋加速器“CYCLONE 110”产生的62 MeV未调制质子束中执行了具有2.56、7.5和22.5×109个质子/cm3的注量的质子暴露。与Gafchromic膜形成对照，剂量计RD-06具有允许测量远端跌落的非常高的动态（剂量）范围以及入口和布喇格峰（Bragg-peak）分布。此外，如线性外推所估计的CR系统的动态范围是如图2中可以看到的大约170 Gy。

Claims (10)

1.一种用于测量在辐射疗法期间应用的辐射的剂量的辐射剂量计，包括：
衬底；以及
磷包含层，包括所述衬底的侧上的粘合剂和可刺激磷；以及
着色剂；以及
可选地，与所述磷包含层接触的层；
其特征在于，所述磷包含层中粘合剂与磷的重量比是10或更高，并且所述着色剂提供在所述衬底的包括所述磷包含层的侧上应用的层的总光吸收度，其在所述可刺激磷的刺激波长处为至少0.04。
2.根据权利要求1所述的辐射剂量计，其中所述可刺激磷是BaFBr(I):Eu、BaSrFBr:Eu或CsBr:Eu。
3.根据前述权利要求中任一项所述的辐射剂量计，其中所述着色剂存在于所述磷包含层中。
4.根据前述权利要求中任一项所述的辐射剂量计，其中所述可选的层是存在于所述磷包含层顶上的顶层。
5.根据权利要求4所述的辐射剂量计，其中所述顶层包含所述着色剂。
6.根据前述权利要求中任一项所述的辐射剂量计，其中所述可选的层是存在于所述磷包含层与所述衬底之间的中间层。
7.根据权利要求6所述的辐射剂量计，其中所述中间层包含所述着色剂。
8.根据权利要求5所述的辐射剂量计，其中所述着色剂存在于所述磷包含层中以及所述顶层中。
9.一种测量辐射剂量的方法，包括下述步骤：
（a）将如前述权利要求中任一项中所限定的剂量计暴露于辐射；以及
（b）利用可见光刺激所辐照的剂量计，诸如以便辐射光；以及
（c）测量所发射的光的强度。
10.根据权利要求9所述的方法，其中所述辐射由质子构成。
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