CN108389962B - 面内读写的铁电阻变存储器及其增强读/写信号的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于铁电存储技术领域，具体为一种面内读写的铁电阻变存储器及其增强读/写信号的方法。本发明首先提供一种新颖的面内读写的铁电阻变存储器件，包括在铁电薄膜材料表面制备纳米存储单元，并通过合理调整电极阵列实现增强读写信号；这种效果主要来自于带电畴壁的人工诱导，即通过有意识的将读写电极对与电畴取向呈一定夹角来构建带电畴壁。由于带电畴壁的导电率远高于普通畴壁，能形成带电畴壁的元器件在开态下的电流比常规开态电流高出两个数量级，使信息容易被存储器内高速电路识别。本发明的这种增大读写电流的方法只需要调整存储单元电极对与电畴的水平夹角，工艺简单，不会影响薄膜性能，并且适用于小尺寸、高密度器件的制备。
Description
技术领域
本发明属于铁电存储技术领域，具体涉及一种基于畴壁导电的新型高密度存储器件，并涉及增强读/写信号的方法。
背景技术
非易失存储器作为大数据时代的信息载体，是移动互联网、物联网及人工智能时代的柱石，拥有每年千亿级人民币的市场份额。在行业代表快闪存储器（flash memory）的性能日益趋近瓶颈的背景下，下一代存储器件的研制蓬勃发展。铁电薄膜的自发极化特性及内部电畴皮秒级（40ps）的翻转速度完美的满足了行业对新式存储器“高速”、“稳定”的需求。然而传统的铁电电容存储器（ferroelectric capacitive memory）始终受存储密度的限制，因为这种存储器的工作模式需要采用1 个晶体管 T 和一个铁电电容 C（即 1T1C）作为存储单元，并以该单元作为电路设计为基础。在读取操作过程中，利用电荷积分的方法，通过对铁电电容和参考电容同时施加一个脉冲电压后得到的电荷值的对比来判断铁电薄膜层的电畴是否发生翻转，从而识别存储单元中的逻辑信息。为了让让电路能够识别，铁电电容的面积必须达到微米级才能保证有足够的翻转电流。由于存储单位无法进一步缩小，这种存储器的密度便难以提高，目前实验室能做出的最大容量也只有128M，而且能投入市场的产品容量则更小。而且，铁电电容存储器按基本工作或操作模式是破坏性读出，因为在识别存储单元的逻辑信息时需要电畴翻转，从而改变了其原本的存储状态。并且这种电荷积分对比的读取过程中，铁电电容和参考电容中得到的积分电荷比例很小，在2:1左右，故可靠性差，在读取操作后需要重新写回原来的逻辑信息状态，过频的电畴翻转也会降低器件的使用寿命。基于畴壁导电的铁电阻变存储器（ferro-resistive memory）由于不需要采用传统的1T1C结构作为存储单元，可以极大的提高存储密度，理论上按2纳米为一个存储单元计算，这种存储器的密度可达10Tb，从而可以在未来作为一种通用存储器应用于市场。
铁电阻变存储器是通过铁电薄膜内部畴壁的形成和消失，分别得到高低两个阻态，从而实现信息的存储与读取，在同一加载电压下，薄膜的两个阻态比（电流开关比）达1000:1，具有非常高的可靠性。由于信息读取时加载电压低，不会破坏薄膜内部电畴的状态，使这种存储器具有功耗低，非破坏读取，使用寿命长等一系列优点。目前报道的存储单元已达50纳米量级，并且还在不断缩小，能够满足高存储密度的需求。然而这种新型器件的存储单元，在开态下读出的畴壁电流只有pA-nA量级，难以被逻辑电路识别，会严重影响器件的存储速度。同时，国际上对畴壁导电的研究主要是通过压电力显微镜的导电针尖在薄膜微区施加电场造成局部电畴的翻转产生畴壁，这种方法明显无法与目前硅基的半导体工艺兼容，从而制约了这种新型存储器产业化的进程。
本发明采用面内电极读写存储单元结构，与半导体工艺完全兼容。在此前提下，通过合理制备纳米电极阵列，使正常情况下读出的nA量级畴壁电流增大两个数量级，达300nA量级，满足了被高速存储器电路识别的要求。
发明内容
本发明的目的是在于提供一种面内读写的铁电阻变存储器及其增强读/写信号的方法。
为实现以上目的，本发明提供以下技术方案。
本发明首先提供一种面内读写的铁电阻变存储器，其单元结构包括铁电薄膜层103和设置在铁电薄膜层103表面的读写电极对105，所述面内读写电极对105之间有间隙107，间隙（107）之间有无填充绝缘介质皆可。所述铁电薄膜层103的电畴的极化方向1031或者1033不平行于所述读写电极对105平面的法线方向。
本发明中，铁电薄膜层103中电畴的极化方向1031或者1033在三维层面上可以不与读写电极对105平行，但原则上面内极化方向分量应与电极对方向（即施加电场方向）所成夹角保持不变。
本发明中，根据实施例的铁电阻变存储器单元，其写信号或读信号被偏置在所述读写电极对105上。
本发明中，面内电极对105方向可以与电畴取向的水平方向呈现不同夹角，当外加电压大于矫顽电压时，电极间电畴翻转1033与外部未翻转的电畴1031之间形成导电畴壁，可读出不同大小的电流。
本发明中，所述间隙107的最小间距最小可达2纳米，最大间距可达10微米。
本发明中，所述间隙107的宽度（即电极宽度w）大于或等于5纳米且小于或等于10微米。
本发明中，所述铁电薄膜层103的厚度大于或等于10纳米且小于或等于10微米。
本发明中，所述面内读写电极对105层的厚度大于或等于10纳米且小于或等于500纳米。
本发明中，所述铁电阻变存储器还包括基底101，所述铁电薄膜层103设置在所述基底（101）之上。同时，基底101与铁电薄膜层103可以是相同材料，即使用铁电块体材料。
本发明中，所述基底101最适合选用绝缘基底。考虑到与半导体工艺兼容，也可选用硅基底。
本发明中，所述铁电薄膜层103原则上为单晶或类单晶结构，且基本为单畴结构。材料选自（110）取向的铁酸铋盐（BiFeO3）、掺La的铁酸镧铋盐（(Bi,La)FeO3）、锆钛酸铅盐（Pb(Zr,Ti)O3），或选自钽酸锂盐（LiTaO3）、铌酸锂盐（LiNbO3）、掺Mg或Fe的（LiNbO3）盐。
可优先考虑选用（110）取向的铁酸铋盐（BiFeO3），掺Mg的铌酸锂盐（LiNbO3），其掺杂比例范围在0.1-10 mol %之间。
本发明还提供以上所述铁电阻变存储器的制备方法，具体步骤包括：
提供基底101；
在所述基底上制备铁电薄膜层103；
在铁电薄膜层103表面制备纳米读写电极层，完成铁电存储单元制备。
读写电极层可通过光刻或电子束刻蚀制备得到。为减小电极尺寸，优先选用电子束光刻。根据本发明一实施例的制备方法，其中，所述铁电存储单元上的读写电极层105是通过电子束光刻形成。
本发明还提供增强铁电阻变存储器读写信号的方法，是通过合理调整电极阵列实现强铁读写信号；具体操作如下：
在所述读写电极对105中的左电极1051和右电极1053之间偏置一个大于矫顽电压的电压，使电极层中间处薄膜的电畴发生翻转；电畴翻转的区域与未发生翻转的区域之间形成导电的畴壁，存储单元进入开态；调整存储单元电极对与电畴的水平夹角：当电极对105方向与电畴翻转的面内方向平行时，在矫顽电压附近读出的开态电流一般为nA量级，与国际上大多数报道一致；当电极对105的方向与电畴翻转的水平方向成一定夹角时，薄膜的矫顽电压上升，开态电流也急剧升高；当电极对105方向与电畴翻转的水平方向成近90度夹角时，此时矫顽电压达到最大，同时开态电流可升至300nA量级。
其中，电极层与电畴翻转水平夹角的增大，导致开态电流的急剧升高，并不是主要来自于薄膜矫顽电压的上升的贡献。
本发明增强读写信号的效果主要来自于带电畴壁的人工诱导。通过有意识的将读写电极对与电畴取向呈一定夹角来构建带电畴壁。由于带电畴壁的导电率远高于普通畴壁，能形成带电畴壁的元器件在开态下的电流比常规开态电流高出两个数量级，可达300nA量级，使信息容易被存储器内高速电路识别。
所谓带电畴壁，即畴壁两侧的电畴取向是“头对头”或“尾对尾”。通过改变电流流过畴壁的通道，将电极对的方向与薄膜层电畴取向的水平分量形成近90度夹角。由于薄膜层内部电畴只能在面内出现180度翻转，此时形成的畴壁由原来的中性畴壁变成带电畴壁。其中，驱动电畴翻转的电场源于电极对之间形成的径向与切向电场。电畴面内取向与电极对呈90度夹角时，切向电场则显得尤为重要。由于带电畴壁的导电能力远大于普通畴壁，故使得薄膜的开态电流急剧上升。因此，这种增大读写电流的方法，只需要调整存储单元电极对与电畴的水平夹角。工艺简单，不会影响薄膜性能；也适用于小尺寸、高密度器件的制备。
附图说明
从结合附图的以下详细说明中，将会使本发明的上述和其他目的及优点更加完整清楚，其中，相同或相似的要素采用相同的标号表示。
图1是按照本发明一实施例的铁电阻变存储器单元的立体结构示意图。
图2是铁电阻变存储器单元表面电极与畴水平夹角为0度的立体（a）与俯视（b）结构示意图。
图3是铁电阻变存储器单元表面电极与畴水平夹角为30度的立体（a）与俯视（b）结构示意图。
图4是铁电阻变存储器单元表面电极与畴水平夹角为45度的立体（a）与俯视（b）结构示意图。
图5是铁电阻变存储器单元表面电极与畴水平夹角为60度的立体（a）与俯视（b）结构示意图。
图6是铁电阻变存储器单元表面电极与畴水平夹角为90度的立体（a）与俯视（b）结构示意图。
图7是实施例铁电阻变存储器单元开态电流随表面电极与畴水平夹角变化关系图。
图8是实施例铁电阻变存储器单元开启电压与开启电流随表面电极与畴水平夹角变化关系图。
图9是实施例铁电阻变存储器单元的电流-电压曲线随表面电极间距离的变化关系图。
具体实施方式
下面介绍的是本发明的多个可能实施例中的一个，旨在提供对本发明的基本了解，并不旨在确认本发明的关键或决定性的要素或限定所要保护的范围。
在附图中，为了清楚起见，夸大了层和区域的厚度，图示中的各部分之间的尺寸比例关系并不反映实际的尺寸比例关系。
在以下实施例中，为了描述的清楚，示例性地给出了电畴方向或者极化方向，但是应当理解到，铁电存储器的电畴方向或极化方向并不限于如图所示实施例示出的方向。
图1所示为按照本发明一实施例的面内读/写操作的铁电阻变存储器的立体结构示意图。主要包括基底101、铁电薄膜层103以及读写电极对105，其中，读写电极对105设置在铁电薄膜层103上并与其接触。在该实施例中，铁电存储单元结构可以是矩形，也可以是锯齿形等其他多种结构。本发明实施例的铁电存储器单元109区别于传统铁电存储器，其不需要设置在读写电极层105相对侧的下电极层，读写电极层105在该铁电存储器10中既可以用来实现读操作，也可以用来实现写操作，因此称为读写电极层105。
基底101可以是铁电存储器中常用的各种基底材料，例如其可以为 Si或是单晶SrTiO3。通常地，基底101的材料选择主要根据具体应用情况和与铁电薄膜的晶格匹配情况两个主要因素决定。在该实施例中，基底101可以是 Si 衬底，其易于与半导体 CMOS工艺兼容，有助于大规模生产。另外，根据铁电薄膜层103的晶格常数要求来选择SrTiO3(110)单晶基底材料，是为了是薄膜的生长能够严格外延并且得到单畴结构。此外，基底101和铁电薄膜层103可以是同一种材料，即铁电单晶块体。
铁电薄膜层103制备在基底101之上，最理想的是具有单畴结构，其具体可以选自于以下材料：铁酸铋 BiFeO3、掺 La 的铁酸铋盐(Bi,La) FeO3、锆钛酸铅盐Pb(Zr,Ti)O3，纯相或掺杂铌酸锂盐 LiNbO3；但是，应当理解到，铁电薄膜层103具体铁电材料类型不是限制的，只要是拥有单畴结构的铁电材料便有可能引入本技术。铁电薄膜层103的制备方法也不是限制性的，例如，可以通过溶胶凝胶法、磁控溅射、MOCVD、PLD 、MBE等薄膜沉积方法制备得到。
铁电存储单元109是在基底101上形成铁电薄膜层103之后，通过半导体工艺如光刻，电子束直写或纳米压印或光刻等技术实现存储结构的图形转移，而后通过刻蚀技术，包括干法刻蚀和湿法刻蚀在薄膜表面形成存储单元结构。当然，在其他实施例中，铁电存储单元可以形成各种存储单元结构。铁电存储单元的间隙107 d 的范围可以大于或等于 2 纳米且小于或等于 10 微米，例如可以为100纳米。间距 d 越小，越有利于提高铁电存储器的存储密度，减小读写电压，降低功耗。因此，铁电存储单元109可以为各种微米纳米尺寸的单元。铁电存储单元109的形状为矩形，也可以为锯齿形等其他形状。铁电薄膜103的厚度大于或等于 10nm 且小于或等于 1 微米。读写电极部分1051和读写电极部分1053在垂直间隙方向上的长度可以大于或等于 2 纳米且小于或等于 10 微米，例如50纳米。
读写电极部分1051和读写电极部分1053可以是一种低电阻率的导电材料，例如，其可以选自于 Pt、SrRuO3、LaNiO3中的一种或多种的组合。读写电极部分1051和读写电极部分1053的厚度可以为10-500nm，例如，30nm。读写电极部分1051和读写电极部分1053可以但不限于通过溅射、蒸发、CVD、PLD 等薄膜淀积方法制备形成。
图2（a，b）所示为面内读/写操作的铁电阻变存储器的实施例的三维和二维俯视示意图。其操作特点是在读写电极部分1051和读写电极部分1053施加一个大于矫顽电压的偏压，电极之间的电畴方向1031发生翻转变成电畴方向1033。由图2（b）可以看出，电畴方向1031和电畴方向1033之间存在畴壁，且畴壁平行于电畴方向，即畴壁与电畴方向的夹角为0度。其中电极105的形状不限于矩形结构，也可以为锯齿式等不规则形状，且读写电极部分1051和读写电极部分1053之间的距离也可以在5nm-10um之间取任何值，但畴壁与电畴取向的夹角仍不变。即本发明的铁电阻变存储器其电极层结构不限于图2所列出的结构。
现在将图2所示存储器单元中的读写电极部分1051和读写电极部分1053以顺时针旋转30度得到新的存储器结构，如图3所示，其中3（a）为三维结构图，3（b）为面内顶电极俯视图。在本发明的所用材料中，铁电薄膜的电畴在外加电压下的翻转取向受到限制，在外加偏压后只存在电畴1031和电畴1033两种取向。如图3（b）所示，在面内相互平行的两种畴取向下，由于读写电极部分1051和读写电极部分1053偏转了30度角，此时产生的电极间畴壁也和电畴1031和电畴方向1033的取向呈30度夹角，出现了电畴“头对头”和“尾对尾”的现象，即产生导电畴壁。此时在开态下，读写电极部分1051和读写电极部分1053之间的导电率明显提升。
继续将电极对按顺时针方向旋转。图4（a，b）分别为面内读/写操作的铁电阻变存储单元实施例的三维和二维俯视示意图。此时读写电极对与电畴方向1031和1033面内呈45度夹角，读写电极部分1051和读写电极部分1053之间在开态下的导电率进一步提升。继续旋转电极对，当畴壁与与电畴方向1031和电畴取向1033面内呈60度夹角时，则如图5（a，b）所示。
当读写电极部分1051和读写电极部分1053与电畴取向1031和电畴取向1033面内垂直，即呈90度夹角时，此时畴壁的导电率最大，电极的排列如图6（a，b）所示。本实施例BiFeO3/STO(110)薄膜上制备的铁电阻变存储单元中，综合图2-6的结构，得到的I-V曲线如图7所示。当夹角为0度时，由于形成的畴壁并不带电，开态下读写电极部分1051和读写电极部分1053之间的电流并不大，只有nA量级。随着夹角的增大，带电畴壁形成并随夹角上升，单位面积导电率持续升高。当夹角达到90度时，此时开态下读写电极部分1051和读写电极部分1053之间的电流达100nA量级。由于读写电极部分1051和读写电极部分1053与电畴取向1031和1033面内基本垂直，为使电畴发生翻转，需要的开启电压也达到最大值。图8为实施例BiFeO3/STO(110)薄膜上制备的铁电阻变存储单元中的开启电压与开启电流随电极对与畴取向水平夹角（α）的变化。从图中可以看出，随着夹角的增大，薄膜的矫顽电压（即开启电压Vc3）开态电流（I）也随之升高，并在夹角呈90度时达到最大，需要20V左右的开启电压，同时此电压下的开态电流（I）达到300nA。为了降低存储器件的功耗，减少散热，较小的开启电压（Vc3）更符合器件节能环保的要求。本发明中，可以通过进一步缩小存储单元的方式达到减小开启电压（Vc3）的目的。如图9所示，当间隙107缩小到80nm的时候，薄膜的开启电压（Vc3）减小到10V以内。同时由于存储单元的缩小，这种存储器10的存储密度进一步增大。可以预测，当半导体工艺能把间隙107缩短到10nm以内时，开启电压（Vc3）和功耗又将大大减小，而理论存储密度也将明显提高。
因此，本发明实施例的铁电阻变存储器中明显增大读取电流的方法非常简单，只需要根据铁电薄膜的极化方向，适当调整面内制备电极整列的结构，由于读出电流线性可调，这种方法对生产需求的适应力强，操作方便。
在以上描述中，使用方向性术语以及类似术语描述的各种实施方式不仅表示附图中示出的方向或者能被本领域技术人员理解的方向。这些方向性术语用于相对的描述和澄清，而不是要将任何实施例的定向限定到具体的方向。
以上例子主要说明了本发明的一种能够明显增大读取电流的方法。尽管只对其中一些本发明的实施方式进行了描述，但是本领域普通技术人员应当了解，本发明可以在不偏离其主旨与范围内以许多其他的形式实施。因此，所展示的例子与实施方式被视为示意性的而非限制性的，在不脱离如所附各权利要求所定义的本发明精神及范围的情况下，本发明可能涵盖各种的修改与替换。
Claims (9)
1.一种面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，单元结构包括铁电薄膜层（103）和设置在铁电薄膜层（103）表面的面内读写电极对（105），所述面内读写电极对（105）之间有间隙（107）；所述铁电薄膜层（103）的电畴的极化方向（1031或者1033）不平行于所述面内读写电极对（105）平面的法线方向；
其中，铁电薄膜层（103）中电畴的极化方向（1031或者1033）在三维层面上不与面内读写电极对平行，但面内极化方向分量应与面内读写电极对所成夹角保持不变。
2.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，铁电阻变存储器单元中，写信号或读信号被偏置在所述面内读写电极对（105）上。
3.如权利要求2所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，铁电阻变存储器单元中，面内读写电极对（105）方向与电畴取向的水平方向呈现不同夹角，当外加电压大于矫顽电压时，电极间电畴翻转与外部未翻转的电畴之间形成导电畴壁，可读出不同大小的电流。
4.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，所述间隙（107）的最小间距为2纳米，最大间距为10微米；所述间隙（107）的宽度大于或等于5纳米且小于或等于10微米；所述铁电薄膜层（103）的厚度大于或等于10纳米且小于或等于10微米；所述面内读写电极对（105）的厚度大于或等于10纳米且小于或等于500纳米。
5.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，所述铁电薄膜层（103）拥有大面积的单畴结构，其中畴面积大于或等于10平方微米。
6.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，所述铁电薄膜层（103）具体材料选自（110）取向的铁酸铋盐、掺La的铁酸镧铋盐和锆钛酸铅盐，或者选自钽酸锂盐或铌酸锂盐。
7.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，还包括基底（101），所述铁电薄膜层（103）设置在所述基底（101）之上；所述基底材料为硅片，或者为SrTiO3（110）单晶基片。
8.如权利要求1所述的面内读写的铁电阻变存储器，其特征在于，面内读写电极对通过光刻或电子束刻蚀制备得到。
9.如权利要求1-8之一所述的面内读写的铁电阻变存储器增大读取信号的方法，其特征在于具体操作如下：
在所述面内读写电极对（105）中的左电极（1051）和右电极（1053）之间偏置一个大于矫顽电压的电压，使面内读写电极对中间处薄膜的电畴发生翻转；电畴翻转的区域与未发生翻转的区域之间形成导电的畴壁，存储单元进入开态；调整存储单元电极对与电畴的水平夹角：当面内读写电极对（105）方向与电畴翻转的面内方向平行时，在矫顽电压附近读出的开态电流为nA量级；当面内读写电极对（105）的方向与电畴翻转的水平方向成一定夹角时，薄膜的矫顽电压上升，开态电流也急剧升高；当面内读写电极对（105）方向与电畴翻转的水平方向成近90度夹角时，此时矫顽电压达到最大，同时开态电流升至300nA量级。
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