CN108318391A - 一种北方低温环境中细颗粒物分析方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，特别针对北方冬季环境空气情况，根据冬季碳组分的污染来源，分析PM2.5产生原因，开发一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，以期为改善北方空气质量、控制雾霆污染提供技术帮助，具体包括采样点布设、采集日期和采集时间选择、采样器参数选取、PM2.5组分分离和溯源分析五个步骤，此方法结果更具有地域性，分析精确度高，预测结果可靠，可为北方城市改善空气质量、控制雾霾污染提供技术服务,为城市环境管理政策和大气污染控制对策的制定提供参考。
Description
技术领域
本发明涉及大气污染与控制技术领域，特别涉及一种北方低温环境中细颗粒物分析方法。能够帮助分析了空气中细颗粒物中碳质气溶胶的来源，为了解并治理雾霾提供有效途径。
背景技术
近年来,我国各地雾霾现象频发,大气细颗粒物(PM2.5)成为雾霾天气的首要污染物。碳组分是PM2.5的重要成分之一,不仅影响全球气候以及能见度,而且影响人体健康。但是，我国大气颗粒物中含碳组分的研究大都集中在京津地区以及南方城市，比如广州、上海、武汉、四川、重庆等，而关于东北地区城市颗粒物中含碳组分的研究鲜有报道。但是，北方寒冷地区是我国重要的工业基地，以钢铁冶金、煤化工、矿产资源、煤炭等为支柱产业，颗粒物一直是其大气污染的首要污染物，因此，迫切需要开展在低温环境中PM2.5中碳组分污染特征以及来源解析的研究。
PM2.5中碳组分构成相对复杂,主要包括元素碳(EC)、有机碳(OC)和碳酸盐碳(CC),其中EC和OC含量较高,约占10％～60％,而CC含量很低(<5％),故一般情况不予考虑。OC通常指脂肪族、芳香族等多种有机化合物,既包括由污染源直接排放的一次有机碳，又包括有机气体在大气中发生光化学反应氧化形成的二次有机碳，在北方低温环境下，二次有机气溶胶(SOA)在大气颗粒物中的占比可达20％～90％,碳质气溶胶占PM2.5比值平均为30％。OC是受温度影响较大的一种光驱散物质，其中的一部分水溶性有机碳(WSOC)对低温成云过程有显著影响；EC则主要来源于生物质或化石燃料的不完全燃烧，由于北方供暖期燃料燃烧充分性受低温影响较大，这样如果污染源直接排放，具有强吸光性，可能是全球温室效应的主要原因之一。
因此，针对北方冬季环境空气情况，根据冬季碳组分的污染来源，开发一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，以期为改善北方空气质量、控制雾霆污染提供基础。
发明内容
为解决上述问题，本发明提供一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，特别的针对某一地区污染情况，分析PM2.5产生原因，为解决该地区雾霾提供技术帮助。
本发明的技术方案如下：
一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，包括以下几个步骤：采样点布设、采集日期和采集时间选择、采样器参数选取、PM2.5组分分离和溯源分析。其中：
一、采样点布设
在分析区域内按均分网格法选择采样地点，整个区域内选择25处采样点，编号分别定位A1、A2、......A25,其中A5n+1(n＝0、1、2、3、4)为地面基点，设置在网格交汇点地面以上20cm处，其余A5n+2、A5n+3、A5n+4、A5n+5四种采样点按海拔高度分差别设置，分别设置为各自地面基点以上s+80cm、s+260cm、s+720cm、s+1450cm处，其中Hn为地面基点处海拔高度值,单位m；H0所选区域内平均海拔值，单位m。
二、采集日期和时间选择
采集日期分别在一年中春、秋、冬三个季节，每个季节采样频次根据下式计算：
其中，fs＝1/Ts；Ts为采样季节日均最低气温，四舍五入取整数；春、秋、冬三季节δ值分别取1、2、3。
采样时间分别从采样日07:30、15:30、23:30起,总采集时长为8×δh。
三、采样器参数选取
采样器选用美国Tisch生产的TEI型号采样器，流量设置为100L/min。采集前校准采样器流量,使其相对偏差小于3％。使用TE-QMA微型石英过滤滤膜(8”x10”)采集样品，采样前将石英过滤滤膜在马弗炉中600℃灼烧5h。采样期每天使用一张空白石英过滤滤膜。
四、PM2.5组分分离
1、热光炉中，先通入100％氦气，从采集完成的石英滤膜上取0.6～0.8cm2的待测样品，送入热光炉中,在无氧的条件下，按158,268,498,628℃程序升温，将待测样品逐级加热,使样品中有机碳挥发转化成气态CO2,分别得到OC158、OC268、OC498、OC628四种组分的含量；
2、热光炉中，通入2％氧+98％氦混合气,在有氧条件下继续加热升温，分别于628,798,878℃逐步升温,使得样品中的元素碳燃烧，释放出的有机物质经催化氧化炉转化生成CO2，分别得到EC628、EC798、EC878的含量；
3、不同环境温度下产生的CO2在还原炉中被还原成甲烷，再由火焰离子化检测器(FID)定量检测；
4、无氧加热时的焦化效应(碳化)可使部分有机碳转变为裂解碳(OCPyro)。为检测出OCPyro的生成量，用633nm He-Ne激光全程照射样品，监测加热升温过程中反射光强(或透射光强)的变化，以初始光强作为参照，准确确定OC和EC的分离点；
5、将OC定义为OC＝OC158+OC268+OC498+OC628+OCPyro,将EC定义为EC＝EC628+EC798+EC878－OCPyro。
五、溯源分析
根据PM2.5分离组分结果，通过相关因子计算，划分组分类别；其中，OC/EC为检测结果浓度比，p(OC158)、p(OC268)、p(OC498)、p(OC628)、p(OCPyro)、p(EC628)、p(EC798)、p(EC878)分别为各自组分百分比；
当OC/EC≤2.5时，相关因子
f＝0.845p(OC158)+0.634p(OC268)+0.245p(OC498)+0.255p(OC628)+0.436p(OCPyro)+0.105p(OC268)+0.182p(EC628)+0.085p(EC878)；依据表一分析判断PM2.5来源，
表一
当OC/EC为2.5～3.5时，相关因子
f＝0.368p(OC158)+0.397p(OC268)0.357p(OC498)+0.633p(OC628)+0.556p(OCPyro)+0.715p(OC268)+0.673p(EC628)+0.385p(EC798)；依据表二分析判断PM2.5来源，
表二
当OC/EC＞3.5时，相关因子
f＝0.142p(OC158)+0.115p(OC268)0.105p(OC498)+0.112p(OC628)+0.365p(OCPyro)+0.934p(OC268)+0.856p(EC628)+0.572p(EC878)；依据表三分析判断PM2.5来源，
表三
本发明的有益效果为：
1)本发明针对北方冬季低温环境设置，样品采集阶段着重考虑低温的影响，分析结果更具有地域性；
2)本发明建立了颗粒组分分析模型，设置具体相关因子及范围，分析精确度高，预测结果可靠；
3)本发明方法可为北方城市改善空气质量、控制雾霾污染提供技术服务,为城市环境管理政策和大气污染控制对策的制定提供参考。
附图说明
图1为北方低温环境中细颗粒物分析方法的流程图。
具体实施方式
以北方某市一镇域范围为例，面积118平方公里，区域平均海拔为243米冬季日均最低温度-11℃；秋季日均最低温度12℃，春季日均最低温度-4℃。
一、采样点布设
在分析区域内按均分网格法选择采样地点，整个区域内选择25处采样点，编号分别定位A1、A2、......A25,其中A5n+1(n＝0、1、2、3、4)为地面基点，设置在网格交汇点地面以上20cm处，其余A5n+2、A5n+3、A5n+4、A5n+5四采样点按海拔高度分差别设置，分别设置为各自地面基点以上s+80cm、s+260cm、s+720cm、s+1450cm处，其中Hn为地面基点处海拔高度值,单位m；H0所选区域内平均海拔值，单位m。
具体取样点高度见下表：
二、采集日期和时间选择
采集日期分别在一年中春、秋、冬三个季节，每个季节采样频次根据下式计算：
fs＝1/|Ts|；
Ts为采样季节日均最低气温，四舍五入取整数；
春、秋、冬三季节δ值分别取1、2、3。
采样时间分别从采样日07:30、15:30、23:30起,总采集时长为8×δh。
具体采样频次见下表：
二、采样器参数选取
采样选用美国Tisch生产的TEI型号采样器：流量设置为100L/min。采集前校准采样器流量,使其相对偏差小于3％。使用TE-QMA微型石英过滤滤膜(8”x10”)采集样品，采样前将石英滤膜在马弗炉中600℃灼烧5h。采样期每天采集一张空白石英膜。
三、PM2.5组分分离
1、热光炉中，先通入100％氦气，从采集完成的石英滤膜上取0.6～0.8cm2的待测样品，送入其中,在无氧的条件下，按158,268,498,628℃程序升温，将待测样品逐级加热,使样品中有机碳挥发转化成气态CO2,分别得到OC158、OC268、OC498、OC628四种组分的含量；
2、热光炉中，通入2％氧+98％氦混合气,在有氧条件下继续加热升温，分别于628,798,878℃逐步升温,使得样品中的元素碳燃烧，释放出的有机物质经催化氧化炉转化生成CO2，分别得到EC628、EC798、EC878的含量；
3、不同环境温度下产生的CO2在还原炉中被还原成甲烷，再由火焰离子化检测器(FID)定量检测。
4、无氧加热时的焦化效应(碳化)可使部分有机碳转变为裂解碳(OCPyro)。为检测出OCPyro的生成量，用633nm He-Ne激光全程照射样品，监测加热升温过程中反射光强(或透射光强)的变化，以初始光强作为参照，准确确定OC和EC的分离点。
5、将OC定义为OC＝OC158+OC268+OC498+OC628+OCPyro,将EC定义为EC＝EC628+EC798+EC878－OCPyro。
具体组分分离取值见下表
| 项目 | OC | OC158 | OC268 | OC498 | OC628 |
| 取值μg/m3 | 12.11 | 5.23 | 4.86 | 0.67 | 1.12 |
| 项目 | OCPyro | EC | EC628 | EC798 | EC878 |
| 取值μg/m3 | 0.23 | 3.49 | 2.12 | 1.04 | 0.56 |
四、溯源分析
根据检测的分离组分结果，通过相关因子计算，划分组分类别。其中，OC/EC为检测结果浓度比，p(OC158)、p(OC268)、p(OC498)、p(OC628)、p(OCPyro)、p(EC628)、p(EC798)、p(EC878)分别为各自组分百分比。
组分百分比见下表
| 项目 | OC/EC | p(OC158) | p(OC268) | p(OC498) | p(OC628) |
| 百分比％ | 3.47 | 33％ | 31％ | 4.2％ | 7.1％ |
| 项目 | p(OCPyro) | p(EC628) | p(EC798) | p(EC878) | |
| 百分比％ | 1.5％ | 13.4％ | 6.6％ | 3.5％ |
当OC/EC＝3.47，为2.5～3.5时，相关因子
f＝0.368p(OC158)+0.397p(OC268)0.357p(OC498)+0.633p(OC628)+0.556p(OCPyro)+0.715p(OC268)+0.673p(EC628)+0.385p(EC798)＝0.466；
| 相关因子数值范围 | 分析来源 |
| 0.357～0.45 | 大气中水溶性极性化合物 |
| 0.39～0.41 | 生物质燃烧 |
| 0.48～0.52 | 道路、建筑扬尘 |
| 0.66～0.715 | 燃煤源 |
| 0.58～0.65 | 汽车尾气 |
| 0.40～0.45 | 农业面源 |
| 0.46～0.48 | 工业工艺源 |
| 0.38～0.49 | 生活面源 |
根据上表分析，此镇颗粒物污染源来源最有可能为工业工艺源和生活面源。
Claims (6)
1.一种北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，包括如下步骤：采样点布设、采集日期和采集时间选择、采样器参数选取、PM2.5组分分离和溯源分析。
2.根据权利要1所述的北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，所述采样点布设为：在分析区域内按均分网格法25处采样点，编号分别定位A1、A2、......A25,其中A5n+1(n＝0、1、2、3、4)为地面基点，设置在网格交汇点地面以上20cm处，其余A5n+2、A5n+3、A5n+4、A5n+5四种采样点按海拔高度分差别设置，分别设置为各自地面基点以上s+80cm、s+260cm、s+720cm、s+1450cm处，其中Hn为地面基点处海拔高度值,单位m；H0所选区域内平均海拔值，单位m。
3.根据权利要1所述的北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，所述采集日期选择为：分别在一年中春、秋、冬三个季节，每个季节采样频次根据下式计算：
其中，fs＝1/Ts；Ts为采样季节日均最低气温，四舍五入取整数；春、秋、冬的δ值分别取1、2、3；
所述采样时间选择为：分别从采样日07:30、15:30、23:30起,总采集时长为8×δh。
4.根据权利要1所述的北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，所述采样器参数选取为：采样器选用美国Tisch生产的TEI型号采样器：流量设置为100L/min，采集前校准采样器流量,使其相对偏差小于3％；使用TE-QMA微型石英过滤滤膜(8”x10”)采集样品，采样前将石英过滤滤膜在马弗炉中600℃灼烧5h；采样期每天使用一张空白石英过滤滤膜。
5.根据权利要1所述的北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，所述PM2.5组分分离包括以下步骤：
①热光炉中，先通入100％氦气，从采集完成的石英过滤滤膜上取0.6～0.8cm2的待测样品，送入热光炉中,在无氧的条件下，按158℃、268℃、498℃、628℃程序升温，将待测样品逐级加热,使样品中有机碳挥发转化成气态CO2,分别得到OC158、OC268、OC498、OC628四种组分的含量；
②热光炉中，通入2％氧+98％氦混合气,在有氧条件下继续加热升温，分别于628℃、798℃、878℃逐步升温,使得样品中的元素碳燃烧，释放出的有机物质经催化氧化炉转化生成CO2，分别得到EC628、EC798、EC878的含量；
③不同环境温度下产生的CO2在还原炉中被还原成甲烷，再由火焰离子化检测器(FID)定量检测；
④无氧加热时的焦化效应(碳化)可使部分有机碳转变为裂解碳(OCPyro)。为检测出OCPyro的生成量，用633nm He-Ne激光全程照射样品，监测加热升温过程中反射光强(或透射光强)的变化，以初始光强作为参照，准确确定OC和EC的分离点；
⑤将OC定义为OC＝OC158+OC268+OC498+OC628+OCPyro,将EC定义为EC＝EC628+EC798+EC878－OCPyro。
6.根据权利要1所述的北方低温环境中细颗粒物分析方法，其特征在于，所述溯源分析为：根据PM2.5分离组分结果，通过相关因子计算，划分组分类别；其中，OC/EC为检测结果浓度比，p(OC158)、p(OC268)、p(OC498)、p(OC628)、p(OCPyro)、p(EC628)、p(EC798)、p(EC878)分别为各自组分百分比；
当OC/EC≤2.5时，相关因子
f＝0.845p(OC158)+0.634p(OC268)+0.245p(OC498)+0.255p(OC628)+0.436p(OCPyro)+0.105p(OC268)+0.182p(EC628)+0.085p(EC878)；依据表一分析判断PM2.5来源，
表一
当OC/EC为2.5～3.5时，相关因子
f＝0.368p(OC158)+0.397p(OC268)0.357p(OC498)+0.633p(OC628)+0.556p(OCPyro)+0.715p(OC268)+0.673p(EC628)+0.385p(EC798)；依据表二分析判断PM2.5来源，
表二
当OC/EC＞3.5时，相关因子
f＝0.142p(OC158)+0.115p(OC268)0.105p(OC498)+0.112p(OC628)+0.365p(OCPyro)+0.934p(OC268)+0.856p(EC628)+0.572p(EC878)；依据表三分析判断PM2.5来源，
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2018
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| 殷丽娜: "南京市大气细颗粒物中碳组分的时空分布特征及来源研究", 《中国优秀硕士学位论文全文数据库 工程科技I辑》 * |
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