CN108298691A - 一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法及装置 - Google Patents

一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法及装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法及装置，步骤是：A、污水连续由装置底部进入；B、污水流入阳极导电填料层，有机物被阳极产电菌利用产生电子，部分硝酸盐氮通过自养、异养反硝化过程得到去除；C、接着污水流入非导电填料隔离层，植物根系分布在这一层的中上部；D、随后污水流入阴极导电填料层，硝酸盐氮被还原成氮气；E、最后污水经阴极导电填料层内的排水管流出。阳极导电填料层分别与底部非导电填料层、非导电填料隔离层相连，阴极导电填料层与非导电填料隔离层相连，阳极集电极、阴极集电极通过外导线和外电阻连接。方法简单，操作便捷，原位利用产生电能，显著提高低碳高硝酸盐氮污水硝酸盐氮脱除效果。

Description

一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法及 装置
技术领域
本发明属于污水处理领域，更具体涉及一种提高微生物燃料电池和垂直流人工湿地耦合系统处理低碳高硝酸盐氮污水（生活污水、污水处理厂尾水、农业面源、地下水等）时总氮去除效能的运行方法。同时还涉及一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置。
背景技术
低碳高硝酸盐氮比（C/NO3 -≤5）是我国污水处理厂尾水（中水）的典型特征，传统生化处理工艺（如活性污泥法、生物膜法等）在反硝化过程中因碳源不足导致脱氮效率低，出水水质难以满足日益严格的排放标准要求，与生态环境要求的生态水水质差距更大。而投加甲醇、乙醇等有机碳源虽可提高生物反硝化过程，可也增加了运行成本。
人工湿地（CW）作为一种环境友好且成本低廉的生态工程技术，已经逐步成为污水分散处理及深度净化的主流工艺之一。人工湿地系统中虽有丰富的碳源供应途径（微生物和死亡植物的分解，植物根系分泌、基质中沉积有机物的释放）和脱氮途径（共生的好氧、厌氧、自养、异养等脱氮微生物，基质吸附、植物吸收等），但是对于进水COD/NO3 -（≤5）的污水，仍然面临因碳源不足而导致的总氮去除能力有限的问题（Jan Vymazal, Removal ofnutrients in various types of constructed wetlands,in Science of the TotalEnvironment, 2007,48-65.）。如何进一步提高其反硝化效率，已成为当前国际上人工湿地脱氮技术研究的热点和难点。
MFC脱氮技术近年来也得到同行学者们的关注。其原理为：阳极中产电菌氧化有机物产生的电子经由外电路传递到阴极，和阴极中硝酸盐、以及从阳极室传递来的质子发生还原反应，从而硝酸盐被还原成氮气。
MFC脱氮受到运行方式和操作参数的影响较大。如DO对好氧和厌氧生物阴极脱氮的影响有所不同，因氧的还原电势高于硝酸盐氮，可优先成为阴极的主要电子受体。因此，厌氧生物阴极MFC脱氮中要维持DO 在低水平（<0.5 mg/L）。
而好氧阴极MFC脱氮主要发生同步硝化反硝化过程，为了使生物膜表层微生物发生硝化作用将氨氮氧化成硝态氮，DO不能太低（Virdis B., et al., Simultaneousnitrification, denitrification and carbon removal in microbial fuel cells.Water Research, 2010,44(9):2970-2980）。
人工湿地-微生物燃料电池耦合系统由于成本低，近年来逐步应用于污水的处理。虽然有研究报道了CW-MFC用于处理高氮废水有较好的效果（Oon et al., Hybrid systemup-flow constructed wetland integrated with microbial fuel cell forsimultaneous wastewater treatment and electricity generation. BioresourceTechnology, 2015, 186: 270-275.），但是在阴极曝气情况下，增加了系统运行费用。针对低碳高硝酸盐氮污水，如何在无需机械曝气条件下实现CW-MFC系统的高效脱氮也是目前的研究难点之一。
发明内容
本发明的目的在于提供一种提高上行垂直流人工湿地-微生物燃料电池（UFCW-MFC）系统处理低碳高硝酸盐氮污水（如污水处理厂尾水、地表水、地下水）的总氮去除效能的运行模式和方法，方法简单易行，操作便捷，利用产生的电能，可显著提高低C/N污水的总氮脱除效果。
本发明的另一个目的在于提供了一种提高上行垂直流人工湿地-微生物燃料电池（UFCW-MFC）系统处理低碳高硝酸盐氮污水硝酸盐氮脱氮除效能的装置，结构简单，组装方便，可显著提高有机碳源缺乏条件下上行垂直流人工湿地的脱氮效果。
为了实现上述的目的，本发明采用以下技术措施：
通过微生物燃料电池与上行垂直流人工湿地的嵌合，调节外阻，使得系统在稳定的电流密度下阳极区和阴极区富集更丰富多样的产电和脱氮功能微生物，原位利用电能同时将硝酸盐氮最终转化为氮气而脱除。
技术方案：以上行垂直流人工湿地结构为基础，通过填埋阴极导电填料层、阳极导电填料层，种植湿地植物以及连接导线和外阻，形成了微生物燃料电池-人工湿地耦合构型。调节外阻，通过稳定电流下富集在电极区域的产电和脱氮功能微生物，强化系统对硝酸盐氮的脱除。
一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法，其步骤如下：
A、污水连续由系统底部进入并均匀布水，接着沿底部非导电填料层呈推流式上升，在本层填料和微生物的吸附、截留、氧化作用下，部分有机物被有效降解，同时在硝化菌作用下，污水中的氨氮被进水带入的氧气氧化成硝酸盐氮，异养反硝化菌利用有机碳源作为电子供体将小部分硝酸盐氮还原成氮气；
B、经过步骤（A）的污水流入阳极导电填料层，部分有机物在该层被电化学活性菌利用产生电子，未氧化的有机物在这一层基本可完全去除，部分硝酸盐氮在阳极区域脱氮菌属作用下发生自养反硝化、异养反硝化过程得到进一步去除；
C、接着污水流入非导电填料隔离层，该层主要功能是作为阳极导电填料层和阴极导电填料层间的分隔器,植物根系主要分布在这一层中上部。
D、随后污水流入阴极导电填料层，在该层中从步骤（B）中阳极导电填料层产生并经由外电路导线迁移来的电子以及阴极产电菌产生的电子被用作还原硝酸盐氮的电子供体，在阴极区域脱氮菌属作用下，大部分硝酸盐被还原成氮气。
E、最后污水经阴极导电填料层内的排水管流出，出水中硝酸盐含量较常规上行流人工湿地低，硝酸盐氮去除率提高了40-80%。
所处理的污水为C/N≤5，NO3 -/TN≥60%。
所述阳极产电菌包括地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、和脱硫单胞菌属（Desulfuromonas）等其中的一种或一到三种的任意组合。
所述的阴极产电菌包括脱硫单胞菌属（Pseudomonas）、红育菌属（Rhodoferax）和地杆菌属（Geobacter）等其中的一种或三种的任意组合。
所述的阳极区域脱氮菌属为具有脱氮功能的硝化和反硝化菌属，包括地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、索氏菌属（Thauera）、不动杆菌属（Acinetobacter）、动胶菌属（Zoogloea）、微小杆菌属（Exiguobacterium）和黄杆菌属（Flavobacterium）等其中的一种或一到七种的任意组合。所述的阴极区域脱氮菌属为假单胞菌属（Pseudomonas）、动胶菌属（Zoogloea）、黄杆菌属（Flavobacterium）等其中的一种或一到三种的任意组合。
上述五个步骤中关键在于步骤B和D ，电子从阳极导电填料层产生并经由外电路导线迁移到阴极填料层，稳定的低电流密度有利于阳极区和阴极区富集更丰富多样的产电和脱氮功能微生物，包括自养反硝化菌和异养反硝化菌，如地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、索氏菌属（Thauera）、不动杆菌属（Acinetobacter）、动胶菌属（Zoogloea）、微小杆菌属（Exiguobacterium）和黄杆菌属（Flavobacterium）等。有利于硝酸盐氮最终转化为氮气而脱除，硝酸盐氮的去除可稳定在75%以上。
一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层、阳极导电填料层；非导电填料隔离层；阴极导电填料层；其特征在于：阳极导电填料层分别与底部非导电填料层、非导电填料隔离层相连，阴极导电填料层与非导电填料隔离层相连，在非导电填料隔离层中种植湿地植物，阳极集电极、阴极集电极通过外导线以及外电阻连接组成闭合回路，阳极集电极和阴极集电极分别放置在阳极导电填料层及阴极导电填料层内，外导线放置于湿地外部，外导线一端与阳极集电极连接，外导线另一端依次与外电阻和阴极集电极连接。
所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的阳极填料层和阴极导电填料层内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭粒径为1-5mm，比表面积为500-900m2/g，填充密度为0.45-0.55g/cm3；石墨颗粒填充粒径为1-5mm，填充密度为1.8-2g/cm3。
所述的阳极集电极和阴极集电极为为石墨毡、石墨棒或不锈钢材质。
所述的上行垂直流人工湿地-微生物燃料电池耦合装置的填料厚度范围为40-120cm。
所述的装置底部非导电填料层厚度为5-20cm; 阳极导电填料层厚度为10-40cm;非导电填料隔离层厚度为20-40cm；阴极导电填料层厚度为5-20cm。
所述的装置底部非导电填料层、非导电填料隔离层为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的一种或一至四种中的任意一种；
所述的湿地植物为美人蕉、风车草、芦苇、芦竹、水甜茅、大米草、鸢尾、茭白、千屈菜、野古草、菖蒲、象草中的一种或一至十二种的任意组合。
所处理的污水为低碳氮比（C/N≤5，NO3 -/TN≥60%）污水，包括地表水、地下水及二级污水处理厂尾水等，总氮的去除率可达到70%以上。
所处理的污水在装置中的停留时间为20至48小时。
上述装置中：1）阳极导电填料层分别与底部非导电填料层、非导电填料隔离层相连，使得进水中所含氧在底部非导电填料层中被消耗，确保了阳极导电填料层的厌氧环境。实验数据表明，阳极溶解氧低于0.2mg/L,产电量提高1.8倍。2）阳极集电极、阴极集电极通过外导线闭路通过电阻连接，电子从阳极导电填料层产生并经由外电路导线迁移到阴极填料层，稳定的低电流密度有利于阳极区和阴极区富集更丰富多样的产电和脱氮功能微生物。实验结果显示：外导线闭路电阻连接后，自养反硝化菌和异养反硝化菌增加到7种；地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、索氏菌属（Thauera）、不动杆菌属（Acinetobacter）、动胶菌属（Zoogloea）、微小杆菌属（Exiguobacterium）和黄杆菌属（Flavobacterium）的丰度分别增加1.2倍、0.75倍、4.6倍、1.0倍、1.5倍、0.4倍、0.8倍；硝酸盐氮的去除率达到72.8%。
本发明与现有的技术相比，具有以下的优点和效果：
1、本发明在不改变原有上行垂直流湿地构造的基础上，通过简单的电极填埋和导线、电阻连接，铺设阳极导电填料层和阴极导电填料层，通过稳定电流下富集在阳极区和阴极区的产电和脱氮功能微生物，强化低有机碳条件下反硝化脱氮过程，从而提高了低碳氮比废水的总氮去除效果。
2、本发明中阳极导电填料层、阴极导电填料层与外电路导线、外电阻组成的闭合电路，原位利用MFC产生的电能用于强化脱氮，与生物膜电极-人工湿地或者电解池-人工湿地耦合系统相比，不仅不需要外加电源，而且可以获取污水中的电能。
附图说明
图1为一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置结构示意图。其中：1-底部非导电填料层；2-阳极导电填料层；3-非导电填料隔离层；4-阴极导电填料层；5-湿地植物；6-阳极集电极；7-阴极集电极；8-外导线（普通）；9-外电阻（普通）。
具体实施方式
以下结合附图1对发明的具体实施例进行解释和说明，并不构成对本发明的限制。
实施例1：
一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的运行方法，其步骤如下：
A、污水连续由系统底部进入并均匀布水，接着沿底部非导电填料层1呈推流式上升，在本层填料和微生物的吸附、截留、氧化作用下，部分有机物被有效降解，同时在硝化菌作用下，污水中的氨氮被进水带入的氧气氧化成硝酸盐氮，异养反硝化菌利用有机碳源作为电子供体将小部分硝酸盐氮还原成氮气；
B、经过步骤A的污水流入阳极导电填料层2，部分有机物在该层被阳极产电菌利用产生电子，未氧化的有机物在这一层基本可完全去除，部分硝酸盐氮在阳极区域脱氮菌属作用下发生自养反硝化、异养反硝化过程得到进一步去除；
C、接着污水流入非导电填料隔离层3，该层主要功能是作为阳极导电填料层和阴极导电填料层间的分隔器，湿地植物5根系主要分布在这一层中上部。
D、随后污水流入阴极导电填料层4，在该层中从步骤B中阳极导电填料层2产生并经由外电路导线9迁移来的电子以及阴极产电菌产生的电子被用作还原硝酸盐氮的电子供体，在阴极区域脱氮菌属作用下，大部分硝酸盐被还原成氮气。
E、最后污水经阴极导电填料层4层内的排水管流出，出水中硝酸盐氮含量较常规上行流人工湿地低，硝酸盐氮去除率提高了40-80%。
所述污水为具有低碳高氮（COD/TN≤5，且NO3 -/TN≥60%）特征的一类污水，包括地表水、地下水及二级污水处理厂尾水等。
所述阳极产电菌包括地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、和脱硫单胞菌属（Desulfuromonas）等其中的一种或一到三种的任意组合。
所述的阴极产电菌包括脱硫单胞菌属（Pseudomonas）、红育菌属（Rhodoferax）和地杆菌属（Geobacter）等其中的一种或三种的任意组合。
所述的阳极区域脱氮菌属为具有脱氮功能的硝化和反硝化菌属，包括地杆菌属（Geobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）、索氏菌属（Thauera）、不动杆菌属（Acinetobacter）、动胶菌属（Zoogloea）、微小杆菌属（Exiguobacterium）和黄杆菌属（Flavobacterium）等其中的一种或一到七种的任意组合。所述的阴极区域脱氮菌属为假单胞菌属（Pseudomonas）、动胶菌属（Zoogloea）、黄杆菌属（Flavobacterium）等其中的一种或一到三种的任意组合。
实验结果表明：采用该运行方法后，阳极区的产电和脱氮菌属的多样性显著提高，阳极区域的优势菌属地杆菌属（Geobacter）的丰度提高0.8-1.2倍、索氏菌属（Thauera）的丰度提高4-6倍。
实施例2：
一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层1、阳极导电填料层2；非导电填料隔离层3；阴极导电填料层4；其特征在于：阳极导电填料层2分别与底部非导电填料层1、非导电填料隔离层3相连，阴极导电填料层4与非导电填料隔离层3相连，在非导电填料隔离层3中种植湿地植物5，阳极集电极6、阴极集电极7通过外导线8以及外电阻9连接组成闭合回路，阳极集电极6和阴极集电极7分别放置在阳极导电填料层2及阴极导电填料层4内，外导线8放置于湿地外部，外导线8一端与阳极集电极6连接，外导线8另一端依次与外电阻9和阴极集电极7连接。
所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的阳极填料层2和阴极导电填料层4内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭粒径为1或2或3或4或5mm，比表面积为500或600或700或800或900m2/g，填充密度为0.45或0.5或0.55g/cm3；石墨颗粒填充粒径为1或2或3或4或5mm，填充密度为1.8或1.9或2g/cm3。
所述的湿地植物5为美人蕉、风车草、芦苇、芦竹、水甜茅、大米草、鸢尾、茭白、千屈菜、野古草、菖蒲、象草中的一种或一至十二种的任意组合。
所述阳极集电极7和阴极集电极8为石墨毡、石墨棒或不锈钢材质。
所述上行垂直流人工湿地-微生物燃料电池耦合装置的填料厚度范围为40或60或80或100或120cm。
所述底部非导电填料层1厚度为5或8或12或15或18或20cm; 阳极导电填料层2厚度为10或20或30或40cm; 非导电填料隔离层3厚度为10或20或30或40cm；阴极导电填料层4厚度为5或8或12或15或18或20cm。
所述的底部非导电填料层1、非导电填料隔离层3为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的一种或一至四种中的任意一种。
所述污水为具有低碳高氮（COD/TN≤5，且NO3 -/TN≥60%）特征的一类污水，包括地表水、地下水及二级污水处理厂尾水等。经该装置处理后，硝酸盐氮去除率可达70%以上。
所处理的污水在装置中的停留时间为20至48小时。
实验结果表明：采用本发明中的装置较常规的上行垂直流人工湿地对硝酸盐氮的去除率可提高40-80%。
实施例3：
CW-MFC系统采用外阻（1000 Ω）闭路运行模式，分别以30mg·L-1的硝酸盐氮、30mg·L-1的氨氮为进水，实验比较两种进水条件下总氮去除效果，结果显示：
进水为氨氮时，系统对氨氮的去除率仅为24.9%，总氮去除率为13.8%；而进水为硝酸盐氮时，反应器对硝酸盐氮的去除率高达79.7%，总氮去除率为79.1%。
进水为硝酸盐氮时,系统对COD去除率为95.8 %，较进水为氨氮时高出20%以上。
所述进水为 COD浓度等于150 mg·L-1。
其实施步骤与实施例1相同。

Claims (7)

1.一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的方法，其步骤是：
A、污水连续由装置底部进入并均匀布水，接着沿底部非导电填料层呈推流式上升，在本层填料和微生物的吸附、截留、氧化作用下，部分有机物被降解，同时在硝化菌作用下，污水中的氨氮被进水带入的氧气氧化成硝酸盐氮，异养反硝化菌利用有机碳源作为电子供体将硝酸盐氮还原成氮气；
B、经过步骤（A）的污水流入阳极导电填料层，部分有机物在该层被阳极产电菌利用产生电子，未氧化的有机物在这一层去除；部分硝酸盐氮在阳极区域脱氮菌属作用下发生自养反硝化、异养反硝化过程得到进一步去除；
C、接着污水流入非导电填料隔离层，该层为阳极导电填料层和阴极导电填料层间的分隔器，植物根系分布在这一层的中上部；
D、随后污水流入阴极导电填料层，在该层中从步骤B中阳极导电填料层产生并经由外电路导线迁移来的电子以及阴极产电菌产生的电子被用作还原硝酸盐氮的电子供体，在阴极区域脱氮菌属作用下，大部分硝酸盐被还原成氮气；
E、最后污水经阴极导电填料层内的排水管流出，出水中总氮含量上行流人工湿地的总氮去除率；
所述阳极产电菌包括地杆菌属、假单胞菌属、和脱硫单胞菌属其中的一种或一到三种的任意组合；
所述的阴极产电菌包括假单胞菌属、红育菌属和地杆菌属其中的一种或三种的任意组合；
所述的阳极区域脱氮菌属为具有脱氮功能的硝化和反硝化菌属，包括地杆菌属、假单胞菌属、索氏菌属、不动杆菌属、动胶菌属、微小杆菌属和黄杆菌属其中的一种或一到七种的任意组合；
所述的阴极区域脱氮菌属为假单胞菌属、动胶菌属、黄杆菌其中的一种或一到三种的任意组合。
2.权利要求1所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层（1）、阳极导电填料层（2）、非导电填料隔离层（3）、阴极导电填料层（4）；其特征在于：阳极导电填料层（2）分别与底部非导电填料层（1）、非导电填料隔离层（3）相连，阴极导电填料层（4）与非导电填料隔离层（3）相连，在非导电填料隔离层（3）中种植湿地植物（5），阳极集电极（6）、阴极集电极（7）通过外导线（8）以及外电阻（9）连接组成闭合回路，阳极集电极（6）和阴极集电极（7）分别放置在阳极导电填料层（2）及阴极导电填料层（4）内，外导线（8）放置于湿地外部，外导线（8）一端与阳极集电极（6）连接，外导线（8）另一端依次与外电阻（9）和阴极集电极（7）连接。
3.根据权利要求2所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的阳极填料层（2）和阴极导电填料层（4）内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭粒径为1－5mm，比表面积为500－900m2/g，填充密度为0.45－0.55g/cm3；石墨颗粒填充粒径为1－5mm，填充密度为1.8－2g/cm3。
4.根据权利要求2所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的湿地植物（5）为美人蕉、风车草、芦苇、芦竹、水甜茅、大米草、鸢尾、茭白、千屈菜、野古草、菖蒲、象草中的一种或一至十二种的任意组合。
5.根据权利要求2所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的阳极集电极（6）和阴极集电极（7）为石墨毡、石墨棒或不锈钢材质。
6.根据权利要求2所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的底部非导电填料层（1）厚度为5－20cm；阳极导电填料层（2）厚度为10－40cm; 非导电填料隔离层（3）厚度为10－40cm；阴极导电填料层（4）厚度为5－20cm。
7.根据权利要求2所述的一种提高上行垂直流人工湿地硝酸盐氮脱除效能的装置，其特征在于：所述的底部非导电填料层（1）、非导电填料隔离层（3）为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的一种或一至四种中的任意一种。
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