CN108179996A - 一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种有利于开采甲烷气体的实验装置及方法，更具体地，涉及液态二氧化碳原位置换天然气水合物的装置及应用方法；所述装置包括若干甲烷气瓶、二氧化碳气瓶、真空泵、反应釜、数据采集仪、处理器、气相色谱仪，所述若干甲烷气瓶、二氧化碳气瓶、真空泵均与反应釜一端连接，所述数据采集仪、处理器、气相色谱仪顺次电连接，所述反应釜上设有用于检测压力的压力传感器和用于检测温度的热电阻，所述压力传感器和热电阻均与数据采集仪电连接；所述装置包括取样器和采气瓶，取样器和采气瓶安装于反应釜上。本发明提供一种可用于工程开采实践的置换甲烷水合物的方法，并且具有较高的置换效率和较长的反应时间。
Description
技术领域
本发明涉及一种有利于开采甲烷气体的实验装置及方法，更具体地，涉及一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法。
背景技术
天然气水合物是水分子和甲烷分子在高压低温下形成的类冰状结晶物质，具有分布广、埋藏浅和规模大等特点，主要赋存于深度大于300米的海床及沉积物中，少数分布于陆地永久冻土带中。近年来数据显示全球天然气水合物中甲烷的总资源相比于常规天然气和页岩气储量非常巨大，天然气水合物是21世纪最具发展前景的清洁能源。十二五期间，广州海洋地质调查局发现南海海域的东部海域和神狐海域的天然气水合物中储存天然气超过1230亿立方米和1500亿立方米。该区天然气水合物层具有厚度大、储量大、饱和度高等特征，中国已于2017年5月在南海神狐海域成功开展海域天然气水合物开采试验。中国天然气水合物资源丰富，研究天然气水合物的安全商业性开发技术对提高中国天然气的供应能力与环境效益有很重要的意义。
已有的天然气水合物主要的开采技术有降压法、化学试剂法和热激法等。降压法是通过将天然气水合物的压力降低至局部温度所对应的相平衡线以下，初始水合物发生分解采集CH4气体；化学试剂法是向水合物藏注入合适的化学试剂使天然气水合物的相平衡线向更为高压低温的条件偏移从而使储层的水合物处于不稳定状态而释放CH4气体；热激法是通过向水合物藏注入热量以升高局部温度使水合物处于不稳定状态而分解释放出CH4气体。以上三种技术都是通过改变天然气水合物的环境致使天然气水合物处于不稳定状态获得CH4气体，但同时水合物的原位分解会致使储层结构发生破坏引发海底斜坡灾害危害海洋环境安全。进入20世纪以来化石燃料的燃烧及工业过程导致CO2排放总量持续上升，二氧化碳补集与封存技术（CCS）是将CO2从能源生产急及工业过程等源头分离和捕获进而封存和利用的过程，CCS技术被认为是应对温室效应问题最具发展前景的解决方案之一。CCS技术的最为关键阶段是对所捕获的CO2进行封存防止其再次进入大气，目前CO2封存技术主要是地质封存和海洋封存。其中CO2海洋封存技术的基本原理是将CO2注入海底多空床层内，在海底沉积物层高压低温的环境中形成稳定的二氧化碳水合物，但目前对海底封存仍存在争议，因此对二氧化碳置换天然气水合物的研究仍是当前新能源开发研究的重点。
研究者们采用拉曼光谱、核磁共振及磁共振成像等技术研究了二氧化碳置换天然气水合物过程的热力学相平衡和动力学微观机理及影响因素。研究表明置换过程的热力学和动力学可行性，而置换过程需要打破笼型结构使得CO2分子和客体分子CH4交换，同时水合物晶体保持完整。利用拉曼光谱研究表明，分子间交换的二氧化碳置换甲烷水合物时，水合物表层析出液膜与CO2生成水合物，水合物形成置换薄层后使得分子的扩散将受到阻碍甚至终止置换过程。因此，这种气体分子在微观结构中扩散的原位置换过程是非常缓慢的，在大规模开采水合物中难以实现。
发明内容
本发明为克服上述现有技术所述的至少一种缺陷，提供一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，通过设置本发明的局部微小尺度液态二氧化碳生成水合物同时分解天然气水合物原位置换方法有着较高的置换速度和置换率，有助于置换开采的大规模工业化应用。即保证了局部微小尺度天然气水合物的分解和富二氧化碳水合物生成同时进行的传热传质过程，并且保持乐深海水合物的宏观结构不被破坏。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：
提供一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，具体步骤如下：
（a）首先控制反应温度和压力条件为温度为273.15~287.15 K, 压力为4.5~8.5 MPa，将充分的天然气水合物藏裂隙中的液态二氧化碳与裂隙中水接触，生成以二氧化碳为主的混合水合物；
（b）在步骤（a）之后，发生甲烷水合物的分解反应，并且继续注入液态二氧化碳和进行采气，分解紧邻的天然气水合物产生富甲烷天然气和游离水，并保持原位生成富二氧化碳水合物同时开采天然气水合物生产富甲烷天然气的过程持续进行；
（c）在步骤（b）之后，控制反应的采气速度；采气速度的适当范围为每立方米天然气水合物的产气速度控制在0.5~50标方/小时；保证反应的有效进行直至反应完成。
优选地，所述天然气水合物为多孔结构，二氧化碳反应的压力和温度条件下为液态结构。
优选地，在步骤（a）中，二氧化碳/甲烷混合水合物处于水-液态CO2-富CO2水合物-富CH4气共存的四相结构。
具体的，在水-液态CO2-富CO2水合物-富CH4气共存的四相区所对应的温度和压力条件（273.15~287.15 K, 4.5~8.5 MPa）下将液态CO2注入整形水合物藏并且渗透填充水合物藏的空隙与游离水直接接触反应生成CO2水合物，其生成热促使周围的CH4水合物局部分解释放出富甲烷天然气和游离水，液态二氧化碳的密度比CH4气体水合物大，而游离水会在重力作用下滑落与液态二氧化碳继续生成二氧化碳水合物，生成CO2水合物和分解CH4水合物的过程持续进行，过程中CO2水合物原位持续生成变大，随着CH4水合物逐渐分解殆尽，CO2水合物在原位填充CH4水合物分解留下的空隙，使得整体水合物的结构保持稳定。具体通过控制注入液态二氧化碳的速度与采气速度（0.5~50标方/小时）的平衡来实现置换过程中水合物的生成与分解过程的能量和物质交换速率的平衡。两种水合物在四相区压力和温度条件下，通过宏观尺度的热值传递实现原位替换，并保持宏观水合物的结构稳定。开采过程中控制置换条件在CO2/CH4混合气体水合物四相区的富CO2水合物生成的较低压力区域，有利于置换过程产气甲烷浓度水平、甲烷产量和甲烷水合物置换率，获得较优的置换结果。
优选地，在步骤（a）中，控制反应压力的结构为恒压阀。
优选地，分解和生成的过程中，控制液态二氧化碳的注入量和采气速度保持二氧化碳水合物生成过程的放热量与甲烷水合物分解过程的吸热量保持平衡以保证水合物藏的宏观结构不被破坏。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，通过设置本发明的局部微小尺度液态二氧化碳生成水合物同时分解天然气水合物原位置换方法有着较高的置换速度和置换率，有助于置换开采的大规模工业化应用。即保证了局部微小尺度天然气水合物的分解和富二氧化碳水合物生成同时进行的传热传质过程，并且保持了深海水合物的宏观结构不被破坏。
附图说明
图1为实施例的CO2(1)/CH4(2)混合气体水合物四相平衡区相图的压力(P)-组分(X2)示意图。
图2为实施例的CO2(1)/CH4(2)混合气体水合物四相平衡区相图的压力(P)-温度(T)图。
图3为实施例液态二氧化碳原位置换天然气水合物过程示意图。
图4为实施例液态CO2原位置换整形水合物过程的形态变化实验结果的结构示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。其中，附图仅用于示例性说明，表示的仅是示意图，而非实物图，不能理解为对本专利的限制；为了更好地说明本发明的实施例，附图某些部件会有省略、放大或缩小，并不代表实际产品的尺寸；对本领域技术人员来说，附图中某些公知结构及其说明可能省略是可以理解的。
本发明实施例的附图中相同或相似的标号对应相同或相似的部件；在本发明的描述中，需要理解的是，若有术语“上”、“下”、“左”、“右”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此附图中描述位置关系的用语仅用于示例性说明，不能理解为对本专利的限制，对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语的具体含义。
实施例
如图1至2所示为一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法的第一实施例，具体步骤如下：
（a）首先控制反应温度和压力条件为温度为273.15~287.15 K, 压力为4.5~8.5 MPa，将充分的天然气水合物藏裂隙中的液态二氧化碳与裂隙中水接触，生成以二氧化碳为主的混合水合物；
（b）在步骤（a）之后，发生甲烷水合物的分解反应，并且继续注入液态二氧化碳和进行采气，分解紧邻的天然气水合物产生富甲烷天然气和游离水，并保持原位生成富二氧化碳水合物同时开采天然气水合物生产富甲烷天然气的过程持续进行；
（c）在步骤（b）之后，控制反应的采气速度；采气速度的适当范围为每立方米天然气水合物的产气速度控制在0.5~50标方/小时；保证反应的有效进行直至反应完成。
其中，所述天然气水合物为多孔结构，二氧化碳反应的压力和温度条件下为液态结构。
另外，在步骤（a）中，二氧化碳/甲烷混合水合物处于水-液态CO2-富CO2水合物-富CH4气共存的四相结构。
其中，优选地，在步骤（a）中，控制反应压力的结构为恒压阀。
另外，在步骤（b）中，分解和生成的过程中，控制液态二氧化碳的注入量和采气速度保持二氧化碳水合物生成过程的放热量与甲烷水合物分解过程的吸热量保持平衡以保证水合物藏的宏观结构不被破坏。
具体的，在水-液态CO2-富CO2水合物-富CH4气共存的四相区所对应的温度和压力条件（273.15~287.15 K, 4.5~8.5 MPa）下将液态CO2注入整形水合物藏并且渗透填充水合物藏的空隙与游离水直接接触反应生成CO2水合物，其生成热促使周围的CH4水合物局部分解释放出富甲烷天然气和游离水，液态二氧化碳的密度比CH4气体水合物大，而游离水会在重力作用下滑落与液态二氧化碳继续生成二氧化碳水合物，生成CO2水合物和分解CH4水合物的过程持续进行，过程中CO2水合物原位持续生成变大，随着CH4水合物逐渐分解殆尽，CO2水合物在原位填充CH4水合物分解留下的空隙，使得整体水合物的结构保持稳定。具体通过控制注入液态二氧化碳的速度与采气速度（0.5~50标方/小时）的平衡来实现置换过程中水合物的生成与分解过程的能量和物质交换速率的平衡。两种水合物在四相区压力和温度条件下，通过宏观尺度的热值传递实现原位替换，并保持宏观水合物的结构稳定。开采过程中控制置换条件在CO2/CH4混合气体水合物四相区的富CO2水合物生成的较低压力区域，有利于置换过程产气甲烷浓度水平、甲烷产量和甲烷水合物置换率，获得较优的置换结果。
具体实施的方式，如图1所示在一定的置换压力（4.5-5MPa）条件下当体系达到四相相平衡时置换生成的水合物中CO2的摩尔分数大于0.94，即在理想环境条件下最大的CH4置换率可达到94％以上。也就是说宏观微米级别的液态二氧化碳在合适的相平衡压力条件下具有较高的整形甲烷水合物置换速率和置换率，可以实现对大规模天然气水合物藏的高效置换开采同时保持水合物结构稳定。具体过程如图2所示，图3给出了在实验条件4.5MPa下液态CO2置换整形水合物的过程形态变化，可以看出混合水合物的变化过程与图2相对应。在实验室条件下进行了液态二氧化碳原位置换天然气水合物的实验研究。⑴在0℃、9MPa条件下鼓泡生成多孔结构的甲烷水合物并采用高速摄像机记录过程现象；⑵在高压低温（满足温度压力在甲烷水合物相平衡线以上）条件下静置水合物快60小时使其致密透亮；⑶升高水合物的温度至实验温度6℃，通过恒压阀控制在4.5Mpa下充入二氧化碳气体使其在U型管段液化并降低反应釜压力在压差作用下充入二氧化碳液体与甲烷水合物接触并在原位生成二氧化碳水合物；⑷生成二氧化碳水合物放热促进甲烷水合物分解析出游离水继续与二氧化碳液体反应持续生成二氧化碳水合物；⑸在置换过程中采用采气瓶在产气速度范围内采集置换产出气体并记录过程现象。⑹实验结束降至常温常压分解水合物块。实验影像从形态学角度验证液态CO2可有效地原位置换整形甲烷水合物，并保持水合物的整体结构稳定，即本发明方法的可行性。实验过程中整块甲烷水合物的体积约为60 mL，采气速度约为0.24 L/h，照这样的采气速度可保持在4.5MPa的条件下水合物块不分解，且若是在实际的水合物藏开采过程水合物藏的储量远大于做实验的用量，按此数据来计算实际过程的开采量是非常可观的。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，其特征在于，具体步骤如下：
（a）首先控制反应温度和压力条件为温度为273.15~287.15 K, 压力为4.5~8.5 MPa，将充分的天然气水合物藏裂隙中的液态二氧化碳与裂隙中水接触，生成以二氧化碳为主的混合水合物；
（b）在步骤（a）之后，发生甲烷水合物的分解反应，并且继续注入液态二氧化碳和进行采气，分解紧邻的天然气水合物产生富甲烷天然气和游离水，并保持原位生成富二氧化碳水合物同时开采天然气水合物生产富甲烷天然气的过程持续进行；
（c）在步骤（b）之后，控制反应的采气速度；采气速度的适当范围为每立方米天然气水合物的产气速度控制在0.5~50标方/小时；保证反应的有效进行直至反应完成。
2.根据权利要求1所述的液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，其特征在于，所述天然气水合物为多孔结构，二氧化碳反应的压力和温度条件下为液态结构。
3.根据权利要求1所述的液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，其特征在于，在步骤（a）中，二氧化碳/甲烷混合水合物处于水-液态CO2-富CO2水合物-富CH4气共存的四相结构。
4.根据权利要求1至3任一项所述的液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，其特征在于，在步骤（a）中，控制反应压力的结构为恒压阀。
5.根据权利要求1所述的液态二氧化碳原位置换天然气水合物的方法，其特征在于，在步骤（b）中，分解和生成的过程中，控制液态二氧化碳的注入量和采气速度保持二氧化碳水合物生成过程的放热量与甲烷水合物分解过程的吸热量保持平衡以保证水合物藏的宏观结构不被破坏。
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|---|---|---|---|---|
| CN109324125A (zh) * | 2018-08-20 | 2019-02-12 | 中山大学 | 可注水串联反应釜与可注水串联反应釜的置换水下甲烷水合物的实验系统及实验方法 |
| CN112240186A (zh) * | 2019-07-18 | 2021-01-19 | 中国石油天然气股份有限公司 | 一种天然气水合物注热-置换联合模拟开采装置及方法 |
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