CN107983112B - 一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法 - Google Patents

一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，填充钙基吸收剂的固定床转子旋转至碳酸化反应区，烟气中CO2被钙基吸收剂脱除并形成碳酸钙，脱除CO2后烟气由该分区排出；转子继续旋转至煅烧分解区，燃料气与纯氧通入该区域发生燃烧并放出热量为碳酸钙分解供热，释放出高浓度CO2，由该反应区排出；转子继续旋转至蒸汽活化反应区，吸收剂填料与蒸汽发生水合反应形成Ca(OH)2；转子最后旋转至失水反应区，Ca(OH)2分解再生为高活性CaO；固定床转子携带再生后填料重新旋转至碳酸化反应区捕获分离CO2。本发明利用转子及所装填的吸收剂填料周期性通过不同反应区完成烟气中的CO2连续循环捕获。

Description

一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法
技术领域
本发明涉及CO2控制减排领域，具体涉及一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法。
背景技术
目前全球的气候变暖主要为CO2等温室气体排放导致，而化石能源利用则是CO2的一大来源，从而使得各国对化石能源利用过程中的CO2排放量进行控制与削减，基于钙基吸收剂的化学链循环捕获CO2技术作为一种新兴的二氧化碳捕获技术而受到广泛关注。钙基化学链技术循环捕获CO2分为碳酸化与煅烧两步骤：成分主要为CaO的钙基吸收剂与烟气中的CO2进行碳酸化反应而形成CaCO3，通过该反应可将烟气中CO2进行分离；随后形成的CaCO3被煅烧分解为CaO并释放出CO2，该步骤可获得高浓度CO2富集气体，同时生成的CaO通过碳酸化反应可循环利用。
现阶段钙基二氧化碳捕获技术尚处于技术研究开发阶段，同时也有若干示范工程运行，而该技术如要大规模应用，则需要解决如下问题：（1）吸收剂活性衰退：高温循环过程中钙基吸收剂发生不可逆的晶体结构烧结，导致吸收剂多孔结构致密化，从而阻碍CO2进入吸收剂内核参与碳酸化反应，使得吸收剂失活，即CO2捕获性能随着循环次数增加而迅速衰退；（2）物料输运与颗粒磨损：目前已有的化学链碳捕获装置均使用流化床作为反应器，其优势在于物料混合强烈且反应充分，但也存在物料流化以及物料分离输运等控制难度较高、物料颗粒磨损等问题。
发明内容
本发明目的是提供一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，可通过蒸汽活化再生失活吸收剂填料活性，减缓吸收剂结构烧结引起的CO2捕获性能衰退问题；同时采用固定床作为反应装置，规避流化床反应器中复杂的物料分离、输运操作和颗粒强烈碰撞混合引起的吸收剂颗粒磨损。
本发明的技术方案为：
一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，包括以下步骤：
（1）化石燃料利用过程产生的含CO2烟气由烟气侧入口通道进入碳酸化反应区，烟气温度为600-700℃，其中的CO2与位于该分区通道的固定床转子内的钙基吸收剂填料发生碳酸化反应被捕获而形成CaCO3，反应为CaO+CO2→CaCO3，脱除CO2后的烟气由烟气侧出口通道排出；
（2）固定床转子绕转轴持续转动，之前位于烟气侧的碳酸化后填料旋转至燃料气侧，燃料气与氧气通过燃料气侧入口通道送入后发生燃烧反应，燃烧温度控制为900-1100℃，燃烧产生的高温烟气流过固定床层填料，为吸热的CaCO3分解反应提供热量，燃料气纯氧燃烧和CaCO3分解产物均为CO2，故在燃料气侧出口通道可获得高浓度的CO2富集烟气，该CO2富集烟气可进行封存或其他用途，钙基吸收剂填料则重新由CaCO3分解再生为CaO；
（3）由于高温烧结导致燃料气侧固定床内吸收剂填料CO2捕获性能衰退，随转子转动该部分失活吸收剂旋转至蒸汽活化反应区，控制该分区温度为300-400℃，活化蒸汽流过床内填料并发生水合反应：CaO+H2O→Ca(OH)2；
通过水合反应失活CaO吸收剂变为Ca(OH)2，过量蒸汽则由该反应区出口通道排出；
（4）水合反应后转子内填料转变为Ca(OH)2，随后旋转至失水再生反应区，控制该反应区温度为400-650℃，该反应区通入高温再生气体为Ca(OH)2失水反应提供热量，失水反应为Ca(OH)2→CaO+H2O，反应后再生的CaO吸收剂，最后随着转子的旋转再次回到烟气侧的碳酸化反应区进行CO2捕获，至此一个CO2的捕获分离循环完成。
其中，步骤（1）所述固定床转子为圆柱形，固定床转子内部所充填的填料为粒径不低于1mm的钙基吸收剂颗粒。
其中，步骤（1）所述钙基吸收剂颗粒为石灰石、白云石或其他CaO质量百分比不低于20%的人工合成钙基吸收剂。
其中，步骤（2）所述燃料气为天然气、甲烷、氢气、一氧化碳、合成气中的一种或几种组合。
其中，步骤（3）所述活化蒸汽浓度为10-100%，其余气体为N2或者空气。
其中，步骤（4）所述高温再生气体为N2或者空气。
本发明原理如下：
钙基吸收剂填料中的CaO成分在碳酸化反应区内与烟气中CO2发生碳酸化反应：CaO+CO2→CaCO3，从而烟气中CO2被脱除，形成CaCO3；脱除CO2后烟气由碳酸化反应区顶部排出；已形成CaCO3的填料随着固定床转子旋转至煅烧反应区并发生如下反应：CaCO3→CaO+CO2，该反应为吸热反应，所需热量来自燃料气纯氧燃烧，CaCO3分解与燃料气纯氧燃烧产物均为CO2，故煅烧分解反应区出口为高浓度CO2,可直接用于封存或其他用途；煅烧分解反应所形成的CaO填料反应活性在高温煅烧及多次循环使用后活性会出现严重衰退，即其能捕获的CO2质量下降，为维持其活性，固定床转子携带失活填料旋转至蒸汽活化反应区，CaO在蒸汽活化反应器中与蒸汽发生水合反应CaO+H2O→Ca(OH)2，有文献表明CaO在形成Ca(OH)2过程中颗粒体积发生膨胀，可再生烧结的CaO孔隙结构；为将活化后吸收剂再生为CaO，转子继续旋转至失水再生反应区，发生失水反应Ca(OH)2→CaO+H2O重新分解，形成具有发达孔隙结构的CaO吸收剂；再生后的CaO吸收剂则随转子再一次旋转回碳酸化反应区开始下一个CO2捕获循环。由于整个转子内填充满了钙基吸收剂，故每一反应区内都有吸收剂可以参与当前反应区的相应反应，从而可以完成连续的碳捕获过程。
与现有技术相比，本发明的有益效果如下：
（1）基于固定床的CO2循环捕获过程简单，无需对吸收剂进行流态化输运和气固分离，降低运行操作难度，不存在物料流态化输运耗能；
（2）消除了流态化操作引起的颗粒碰撞磨损，从而可延长吸收剂使用寿命并减少吸收剂的替换量；
（3）通过水合活化操作对失活吸收剂进行活性再生，可大幅提高CO2捕获性能，也可降低失活吸收剂的替换量，同时也可降低运行成本。
附图说明
图1是本发明所述带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法示意图。
图2是回转式固定床A-A截面示意图。
图3是回转式固定床B-B截面示意图。
图4是回转式固定床C-C截面示意图。
图中：1.烟气侧入口通道；2.燃料气侧入口通道；3.活化蒸汽入口通道；4.高温再生载气入口通道；5.烟气侧出口通道；6.燃料气侧出口通道；7.活化蒸汽出口通道；8.再生产物气体出口通道；9.固定床转子；10.转轴；11.烟气；12.燃料气；13.氧气；14.蒸汽；15.高温再生载气；16.CO2脱除后烟气；17.CO2富集烟气；18.过量蒸汽；19.再生产物气体。
具体实施方式
下面结合附图，对本发明的实现方式进行说明。
化石燃料利用过程产生的含CO2烟气11由烟气侧入口通道1进入碳酸化反应区，烟气温度为600-700℃，其中的CO2与位于该分区通道的固定床转子9内的钙基吸收剂填料发生碳酸化反应被捕获而形成CaCO3，反应为CaO+CO2→CaCO3，脱除CO2后的烟气16由烟气侧出口通道5排出；
固定床转子9绕转轴10持续转动，之前位于烟气侧的碳酸化后填料旋转至燃料气侧，燃料气12与氧气13通过燃料气侧入口通道2送入后发生燃烧反应，燃烧温度控制为900-1100℃，燃烧产生的高温烟气流过固定床层填料，为吸热的CaCO3分解反应提供热量，燃料气纯氧燃烧和CaCO3分解产物均为CO2，故在燃料气侧出口通道6可获得高浓度的CO2富集烟气17，该CO2富集烟气17可进行封存或其他用途，钙基吸收剂填料则重新由CaCO3分解再生为CaO；
由于高温烧结导致燃料气侧固定床内吸收剂填料CO2捕获性能衰退，随转子转动该部分失活吸收剂旋转至蒸汽活化反应区，控制该分区温度为300-400℃，活化蒸汽14由活化蒸汽入口通道3引入，流过床内填料并发生水合反应CaO+H2O→Ca(OH)2，通过水合反应失活CaO吸收剂变为Ca(OH)2，过量蒸汽18则由该反应区活化蒸汽出口通道7排出；
水合反应后转子内填料转变为Ca(OH)2，随后旋转至失水再生反应区，控制该反应区温度为400-650℃，由高温再生载气入口通道4通入高温再生载气15为Ca(OH)2失水反应提供热量，反应为Ca(OH)2→CaO+H2O，反应后吸收剂再生为CaO，再生产物气体19由再生产物气体出口通道8排出,最后随着转子的旋转再生后吸收剂再次回到烟气侧的碳酸化反应区进行CO2捕获，至此一个CO2的捕获分离循环完成。

Claims (6)

1.一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）化石燃料利用过程产生的含CO2烟气由烟气侧入口通道进入碳酸化反应区，烟气温度为600-700℃，其中的CO2与位于该分区通道的固定床转子内的钙基吸收剂填料发生碳酸化反应被捕获而形成CaCO3，脱除CO2后的烟气由烟气侧出口通道排出；
（2）固定床转子绕转轴持续转动，之前位于烟气侧的碳酸化后填料旋转至燃料气侧，燃料气与氧气通过燃料气侧入口通道送入后发生燃烧反应，燃烧温度控制为900-1100℃，燃烧产生的高温烟气流过固定床层填料，为吸热的CaCO3分解反应提供热量，燃料气纯氧燃烧和CaCO3分解产物均为CO2，故在燃料气侧出口通道可获得高浓度的CO2富集烟气，该CO2富集烟气可进行封存或其他用途，钙基吸收剂填料则重新由CaCO3分解再生为CaO；
（3）由于高温烧结导致燃料气侧固定床内吸收剂填料CO2捕获性能衰退，随转子转动该部分失活吸收剂旋转至蒸汽活化反应区，控制该分区温度为300-400℃，活化蒸汽流过床内填料，失活CaO吸收剂与蒸汽发生水合反应，生成Ca(OH)2，过量蒸汽则由该反应区出口通道排出；
（4）水合反应后转子内填料转变为Ca(OH)2，随后旋转至失水再生反应区，控制该反应区温度为400-650℃，该反应区通入高温再生气体为Ca(OH)2失水反应提供热量，反应后再生的CaO吸收剂，最后随着转子的旋转再次回到烟气侧的碳酸化反应区进行CO2捕获，至此一个CO2的捕获分离循环完成。
2.根据权利要求1所述的一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，步骤（1）所述固定床转子为圆柱形，固定床转子内部所充填的填料为粒径不低于1mm的钙基吸收剂颗粒。
3.根据权利要求1所述的一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，步骤（1）所述钙基吸收剂颗粒为石灰石、白云石或其他CaO质量百分比不低于20%的人工合成钙基吸收剂。
4.根据权利要求1所述的一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，步骤（2）所述燃料气为天然气、甲烷、氢气、一氧化碳、合成气中的一种或几种组合。
5.根据权利要求1所述的一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，步骤（3）所述活化蒸汽浓度为10-100%，其余气体为N2或者空气。
6.根据权利要求1所述的一种带填料活化再生的回转式固定床二氧化碳循环捕获方法，其特征在于，步骤（4）所述高温再生气体为N2或者空气。
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