CN107421567B - 一种扭转型碳纳米管的实现方法及其在传感器上的应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种扭转型碳纳米管的实现方法及其在传感器上的应用，本发明根据高阶Cauchy‑Born准则建立碳纳米管几何结构，并通过本方法得到扭转型碳纳米管模型，运用第一性原理及相关内容对扭转后的碳纳米管进行分析，得到扭转型碳纳米管的光电性能(包括能带曲线和电子态密度曲线)，并从该过程构建得到扭转型碳纳米管的传感器。本发明方法得到的扭转型碳纳米管传感器，具有体积小、重量轻、光电敏感度高等特点，可以用于工业生产、污水处理、医学诊断以及生物工程等领域。

Description

一种扭转型碳纳米管的实现方法及其在传感器上的应用
技术领域
本发明涉及一种扭转型碳纳米管的实现方法及其在传感器上的应用，属于纳米材料技术领域。
背景技术
传感器作为实现自动检测和自动控制系统的首要环节，已经广泛渗透到工业生产、医学诊断、生物工程等领域。现代传感器的研发主要取决于用于传感器技术的新材料和敏感元件的研发，而半导体及介质材料的应用是其发展的主要趋势。传感器的敏感程度的提高以及传感器件日趋小型化已成为重要的发展方向。
碳纳米管(CNT)自发现以来，便以其独特的物理化学性质被广泛应用于各种场景、创造新型复合材料和新功能器件，其是传感器中最有前景的发展方向之一。将碳纳米管作为传感器的敏感元件不仅可以大大提高器件的灵敏度、分辨率、响应速度等重要参数，还可以拓展感应传感器的检测领域。
碳纳米管已被运用于多种领域，但是制备长直碳纳米管仍然不容易，在碳纳米管的制备过程中会出现大量的断裂现象，这些断裂一般是由扭转引起的。在较小扭转程度下，碳纳米管会发生形变且没有断裂；如果能够在较小的扭转角时就发现碳纳米管的变化，这会对碳纳米管的应用产生巨大的影响。扭转型碳纳米管传感器能够将扭转角与光电性能相结合，这可以提高传感性能。
扭转型碳纳米管电子器件尺寸为纳米量级，电子波函数在垂直于轴线的截面受到强烈的限制，具明显的量子尺寸效应，碳纳米管的光电性能明显依赖于其几何结构，这可极大的提高碳纳米管传感器的灵敏度。碳纳米管的电子输运表现了与几何结构密切相关的量子干涉输运特征。微小结构变化将会导致巨大的光电性质差异，因而扭转角与光电性质之间的关系对微纳传感器尤为重要。
发明内容
本发明的目的在于揭示扭转型碳纳米管的光电性能与扭转角之间的关系，提出了一种扭转型碳纳米管的实现方法，并得到扭转型碳纳米管在传感器上的应用，该方法得到的扭转型碳纳米管传感器，具有体积小、重量轻、光电敏感度高等特点，可以用于工业生产、污水处理、医学诊断以及生物工程等领域。
本发明利用基于高阶Cauchy-Born准则所建立的碳纳米管结构模型，针对碳纳米管的扭转光电特性进行了研究。根据分子动力学原理将碳纳米管进行扭转，得到扭转后的结构模型，运用第一性原理以及密度泛函理论计算出其吸收光谱与局域电子态密度，进而能得到扭转后结构的光电性能，再针对不同的性能将其制备为传感器得到更为广泛的应用。
本发明解决其技术问题所采取的技术方案是：
一种扭转型碳纳米管的实现方法，包括以下步骤：
步骤1：构建出碳纳米管的几何结构：所述碳纳米管由一石墨层卷曲而成，根据参数(m,n)来确定唯一的碳纳米管几何结构，根据不同的m,n值可建立不同的碳纳米管模型；
步骤2：在坐标系下建立足够长的碳纳米管模型，选取其中一层碳原子作为起始层，并对其施加初始扭转角，得到该层碳原子旋转后的坐标；
步骤3：利用分子动力学原理计算出其它碳原子弛豫后的坐标，得到扭转型碳纳米管的结构模型；
步骤4：通过能带折叠法，由石墨能量色散关系可得出碳纳米管的能量色散关系；由于费米面附近石墨的电子性质主要由π电子决定，利用近似方法可得到紧束缚近似下π电子的能量色散关系
步骤5：采用Recursion方法计算电子态密度：通过选定一种初始态|U0＞，以局域原子轨道为基的哈密顿量做表象变换，重复该过程，得到电子态密度DOS(E)；
步骤6：得出所述碳纳米管的能量色散关系与电子态密度的特征曲线，并根据价带与导带的交叠情况得出其电学性能；
步骤7：增加扭转角，重复步骤3～6，得出全部扭转型碳纳米管的能量色散关系曲线图与电子态密度曲线图。
进一步地，所述步骤1中：碳纳米管是由一石墨层沿卷曲而成( 为石墨基矢，m，n为常数)，螺旋角θ是与间的夹角半径令p＝-(2n+m)/l，q＝(2m+n)/l，l为(2n+m)与(2m+n)的最大公约数，碳纳米管的轴向周期长度为最小轴向平移周期单元内包含的六边形的个数N＝2(m2+mn+n2)/l；
以管轴向为Z轴方向，管中心为原点建立三维坐标系，碳纳米管向两端无限延伸。
进一步地，所述步骤2中：给予起始层碳原子初始扭转角，由于碳碳键的作用，使得下层电子将会受到力的作用进而产生运动，根据分子动力学原理，给予其足够长的弛豫时间，让其再次恢复到平衡状态。
进一步地，所述步骤4中：紧束缚近似下，计及每个碳原子的4个轨道，采用哈密顿量H，根据Slater-Koster关系式并利用近邻原子间相互作用可以得到跃迁系数
运用能带折叠法，由紧束缚近似下π电子的能量色散关系推导出碳纳米管(m,n)的能量色散关系，
t＝-2.7eV是最近邻交叠积分；
所述碳纳米管(m,n)的能量色散关系为沿的一维形式(为对应管轴方向)：其中j＝1,2,…,N。
进一步地，所述步骤5中：首先选定一种初始态|U0＞，以局域原子轨道为基的哈密顿量做表象变换，得到参数序列{an}，{bn}和正交基{Un}，在基{Un}下，将哈密顿量变为三对角形式其中，E为所述ESWNT(kaxial)，进而得到所述电子态密度其中，η为无穷小正实数。
进一步地，所述步骤6和步骤7中：在能量色散关系曲线图中，带隙宽度大于9ev为绝缘体，带隙宽度在1～3ev为半导体，带隙宽度小于1ev为导体，由此可以判断出碳纳米管的电学性能；得到能量色散关系曲线图与电子态密度曲线图，对全部扭转型碳纳米管的能带色散曲线图与电子态密度曲线图进行分析。
一种扭转型碳纳米管的实现方法得到的扭转型碳纳米管在传感器上的应用，其特征在于，根据所述扭转型碳纳米管的扭转角与光电性能之间的关系，构建制备得到微纳传感器。
本发明具有如下有益效果：
1、本发明基于高阶Cauchy-Born准则建立的碳纳米管几何结构模型，能够制备出新型碳纳米管。
2、本发明通过对起始层碳原子施加不同的扭转角，最终得到扭转角与光电性能关系图(能量色散关系图与电子态密度曲线图)，给出清晰的分析曲线图。
3、本发明运用第一性原理以及密度泛函理论计算出其吸收光谱与局域电子态密度(即本发明运用能带折叠法，由石墨能量色散关系得出碳纳米管的能量色散关系，并利用近似方法得到紧束缚近似下π电子的能量色散关系以及Recursion方法计算电子态密度)，能更为准确地得出扭转型碳纳米管的光电性能。
4、本发明提出根据光电性能制造出传感器，反馈出碳纳米管的扭转角与光电性能之间的关系，有利于制造更精确的微纳传感器。
附图说明
图1是碳纳米管的展开示意图；
图2是原始碳纳米管的示意图；
图3是不同扭转角度下的碳纳米管结构模型示意图；
图4是制备扭转型碳纳米管的方法流程图。
具体实施方式
下面结合说明书附图对本发明创造作进一步的详细说明。
如图1所示，为单层碳纳米管的展开示意图，本发明所涉及的扭转型碳纳米管传感器的结构对精度要求比较高，因此确定结构的时候要首先计算好单层石墨烯的结构。沿卷曲而成(为石墨基矢，m，n为常数)，螺旋角θ是与间的夹角半径再进行严格的建模，进而得到原始的碳纳米管结构。
如图2所示为本发明原始的碳纳米管示意图。通过构建数学模型，转化成坐标的形式得到结构示意图。
如图3所示为本发明不同扭转角度下的碳纳米管的结构示意图。通过对起始层碳原子的旋转施力，其下层的碳原子进行弛豫运动，经过足够长的时间碳纳米管再次达到平衡状态，得到扭转后的碳纳米管结构示意图。不同的扭转角度下具有不同的弛豫时间，碳纳米管具有不同的扭转结构。
如图4所示为本发明方法的流程图，包括：第一步，根据石墨烯片层的结构选取需要的(m,n)参数，生成碳纳米管几何结构。第二步，根据建立的碳纳米管结构选取某一层的碳原子作为扭转起始层，给出扭转起始碳原子的坐标。第三步，运用分子动力学原理让下层的原子进行弛豫运动，经过足够长的弛豫时间后结构达到稳定状态。得到所有碳原子新的坐标即可生成扭转型碳纳米管。第四步，利用第一性原理与紧束缚近似可得到扭转型碳纳米管的能带曲线和电子态密度曲线。第五步，碳纳米管扭转未完成时，在旋转层的碳原子上增加扭转角转到第三步重复第三四步计算能带关系与电子态密度，否则执行第六步。第六步，根据不同扭转角下的能带关系图与电子态密度曲线图进行分析，构建出扭转型碳纳米管光电传感器。
本发明方法的实现过程具体包括如下几个步骤：
步骤1：构建出碳纳米管的几何结构。碳纳米管由一石墨层沿卷曲而成( 为石墨基矢，m，n为常数)，螺旋角θ是与间的夹角(m,n)确定唯一碳纳米管，半径
令p＝-(2n+m)/l，q＝(2m+n)/l，其中，l为(2n+m)与(2m+n)的最大公约数。碳纳米管的轴向周期长度为最小轴向平移周期单元内包含的六边形的个数N＝2(m2+mn+n2)/l，根据不同的m,n值就可以建立不同的碳纳米管模型。
步骤2：将在适当的坐标系下建立好的足够长的碳纳米管模型，选取其中一层碳原子作为起始层，并对其施加起始扭转角，得到该层碳原子旋转后的坐标。
步骤3：利用分子动力学原理计算出其它碳原子弛豫后的坐标，得到扭转型碳纳米管的结构模型。
步骤4：通过能带折叠法，由石墨能量色散关系可得出碳纳米管的能量色散关系。由于费米面附近石墨的电子性质主要由π电子决定，利用近似方法可得到紧束缚近似下π电子的能量色散关系：
(t＝-2.7eV是最近邻交叠积分)。
碳纳米管(m,n)的能量色散关系EsWNT(kaxial)通常表示为沿的一维形式(为对应管轴方向)：
步骤5：采用Recursion方法计算电子态密度。通过选定一种初始态|U0＞，对以局域原子轨道为基的哈密顿量H，利用以下关系做表象变换：
an＝＜Un|H|Un＞,
|Vn+1＞＝(H-an)|Un＞-bn|Un-1＞，
|Un+1＞＝|Vn+1＞/bn+1。
重复该过程，得到参数序列{an}，{bn}和正交基{Un}，在基{Un}下，哈密顿量变为三对角形式，得到：
其中，E即ESWNT(kaxial)，进而得到电子态密度(η为无穷小正实数)。
由于计算过程中随机误差累积而导致新基{Un}不正交且是线性相关的。在求前利用|Wn+1＞＝|Vn+1＞-∑i＜n+1＜Ui|Vn+1＞|Ui＞，使得|Wn+1＞与{Un}正交而控制随机误差累积，求和|Un+1＞用|Wn+1＞代替|Vn+1＞，从而准确地求出所有的团簇电子结构。
步骤6：关于能带与电子态密度曲线图(即碳纳米管(m,n)能量色散关系ESWNT(kaxial)和电子态密度DOS(E))；在能带图中：带隙宽度大于9ev为绝缘体，带隙在1～3ev为半导体，小于1ev为导体，由此可以判断出碳纳米管的电学性能。
步骤7：增加扭转角，重复步骤3～6，得出全部扭转型碳纳米管的能带色散曲线图与电子态密度曲线图。
此外，本发明上述步骤1中需将得到的模型，以管轴向为Z轴方向，管中心为原点建立三维坐标系，碳纳米管向两端无限延伸。
上述步骤2中，当给予起始层碳原子初始扭转角时，由于碳碳键的作用，使得步骤3中下层电子受到力的作用进而产生运动，根据分子动力学原理，给予其足够长的弛豫时间，让其再次恢复到平衡状态。此时，各碳原子的位置将发生变化，原子轨道的跃迁系数随之产生变化。
具体地，关于跃迁系数：紧束缚近似下，计及每个碳原子的4个轨道，采用哈密顿量(此处的i、j、m、n为正整数，并不是上文提到过的j、m、n)，其中，在位能通过Slater-Koster关系式并利用近邻原子间相互作用可以得到跃迁系数
其中，最近邻碳原子间的作用为Vssσ＝-4.30eV,Vspσ＝4.98eV,Vppσ＝6.38eV,Vppπ＝-2.66eV；次近邻碳原子间的作用为Vssσ＝-0.18Y，Vspσ＝0.21Y，Vppσ＝0.27Y，Vppπ＝-0.11Y。其中，r为原子间距离(单位为nm)。
本发明上述步骤5得到电子态密度来研究碳纳米管的σ-π电子杂化与电子结构，σ-π电子杂化是决定费米面附近电子结构的主要因素。
在步骤6中得到能带与电子态密度曲线图，结合步骤7进而可以得到扭转角与电子态密度的峰值之间曲线图。在不同的扭转角度下，电子态密度曲线具有不同的峰值大小与位置，建立扭转角度与峰值之间一一对应关系，从而得到扭转角与电子态密度峰值关系表。
本发明将上述步骤得到的曲线图，建立扭转角与其能带与电子态密度曲线图之间的关系，并构建扭转角度与光电性能之间的传感关系，构建得到一种扭转型碳纳米管传感器。根据扭转角与电子态密度峰值关系表，当扭转角度变化时，通过检测得到的碳纳米管的电子态密度峰值可以确定扭转角的大小，这可以运用到传感器集成与微纳系统之中。

Claims (7)

1.一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
步骤1：构建出碳纳米管的几何结构：所述碳纳米管由一石墨层卷曲而成，根据参数(m,n)来确定唯一的碳纳米管几何结构，根据不同的m,n值可建立不同的碳纳米管模型；所述碳纳米管是由一石墨层沿卷曲而成，其中， 为石墨基矢，m，n为常数；
步骤2：在坐标系下建立足够长的碳纳米管模型，选取其中一层碳原子作为起始层，并对其施加初始扭转角，得到该层碳原子旋转后的坐标；
步骤3：利用分子动力学原理计算出其它碳原子弛豫后的坐标，得到扭转型碳纳米管的结构模型；
步骤4：通过能带折叠法，由石墨能量色散关系可得出碳纳米管的能量色散关系；由于费米面附近石墨的电子性质主要由π电子决定，利用近似方法可得到紧束缚近似下π电子的能量色散关系
步骤5：采用Recursion方法计算电子态密度：通过选定一种初始态|U0>，以局域原子轨道为基的哈密顿量做表象变换，重复该过程，得到电子态密度DOS(E)；
步骤6：得出所述碳纳米管的能量色散关系与电子态密度的特征曲线，并根据价带与导带的交叠情况得出其电学性能；
步骤7：增加扭转角，重复步骤3～6，得出全部扭转型碳纳米管的能量色散关系曲线图与电子态密度曲线图。
2.根据权利要求1所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述步骤1中：螺旋角θ是与间的夹角，半径令p＝-(2n+m)/l，q＝(2m+n)/l，l为(2n+m)与(2m+n)的最大公约数，碳纳米管的轴向周期长度为最小轴向平移周期单元内包含的六边形的个数N＝2(m2+mn+n2)/l；
以管轴向为Z轴方向，管中心为原点建立三维坐标系，碳纳米管向两端无限延伸。
3.根据权利要求1所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述步骤2中：给予起始层碳原子初始扭转角，由于碳碳键的作用，使得下层电子将会受到力的作用进而产生运动，根据分子动力学原理，给予其足够长的弛豫时间，让其再次恢复到平衡状态。
4.根据权利要求2所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述步骤4中：紧束缚近似下，计及每个碳原子的4个轨道，采用哈密顿量H；根据Slater-Koster关系式并利用近邻原子间相互作用可以得到跃迁系数
运用能带折叠法，由紧束缚近似下π电子的能量色散关系推导出碳纳米管(m,n)的能量色散关系，t＝-2.7eV是最近邻交叠积分；是能量沿着K矢量方向的计算公式，k可分解为x,y方向的分量，即为kx和ky；
所述碳纳米管(m,n)的能量色散关系为沿的一维形式，其中为对应管轴方向：其中j＝1,2,…,N；kaxial是沿管轴方向的矢量。
5.根据权利要求4所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述步骤5中：首先选定一种初始态|U0>，以局域原子轨道为基的哈密顿量做表象变换，得到参数序列{an}，{bn}和正交基{Un}，在基{Un}下，将哈密顿量变为三对角形式G00(E)：其中，E为所述ESWNT(kaxial)，进而得到所述电子态密度其中，η为无穷小正实数。
6.根据权利要求1所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法，其特征在于，所述步骤6和步骤7中：在能量色散关系曲线图中，带隙宽度大于9ev为绝缘体，带隙宽度在1～3ev为半导体，带隙宽度小于1ev为导体，由此可以判断出碳纳米管的电学性能；得到能量色散关系曲线图与电子态密度曲线图，对全部扭转型碳纳米管的能带色散曲线图与电子态密度曲线图进行分析。
7.权利要求1所述的一种扭转型碳纳米管的实现方法得到的扭转型碳纳米管在传感器上的应用，其特征在于，根据扭转型碳纳米管的扭转角与光电性能之间的关系，构建制备得到微纳传感器；所述扭转型碳纳米管的扭转角与光电性能之间的关系表现为所述能量色散关系曲线图与电子态密度曲线图。
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