CN106608681B - 纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器及应用 - Google Patents

纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器及应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器及应用，包括：带出水口的反应室、阳极模块、阴极模块、供电模块及蠕动泵；其中，阴极模块包括：设于反应室内的导电内筒，其内壁附有光电催化型活性碳纤维；设于导电内筒内的石墨棒和光源，石墨棒与供电模块的负极电连接，供电模块为光源供电；阳极模块包括：设于反应室内且套设于导电内筒外的导电外筒，其与供电模块的正极电连接；设于导电内筒和导电外筒之间的活性碳纤维；蠕动泵连接进水管，进水管的出水端伸入到导电内筒内。本发明还公开了其在含PPCPs污水处理中的应用。本发明将光电催化技术与微电流强化微生物生物降解过程耦合为一体，能耗小，PPCPs处理效果好。

Description

纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器及应用
技术领域
本发明涉及微生物光电化学、新材料及药物及个人护理品污水治理技术领域，具体涉及一种纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器及其在药物及个人护理品去除的应用。
背景技术
药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products，PPCPs)作为新兴环境污染物，先后在污水、地表水、地下水、土壤等环境介质中检出，且被证明可能对生态环境和人类健康具有一定的风险，引起了学术界和公众的广泛关注。PPCPs主要有雌激素、抗生素、镇定剂、造影剂、抗癫痫药、调血脂药、解热止痛消炎药以及化妆品中常用的香料等。尽管与持久性有机污染物(POPs)相比，PPCPs的半衰期相对较短，但由于其被人类、畜禽和水产养殖业频繁使用，大量PPCPs持续不断地进入环境中，导致其形成“假持久性”，通过不断累积放大进而可能对人类健康和生态系统产生严重危害。
传统的微生物膜电化学反应器，虽然在水处理上有一定的应用，但是其缺点较多，如：膜比表面积小、污水处理效率低、质子和电子传递效率低等，从而增加了其推广的难度。
发明内容
发明目的：针对现有技术中生物膜电化学系统中微生物膜比表面积小，电能利用效率低，以及PPCPs成分及含量复杂、去除成本高、难以有效降解等存在的问题，本发明的目的之一是提供一种纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，将光电催化技术与微电流强化微生物生物降解过程耦合为一体，其能耗小，PPCPs处理效果好。本发明的另一个目的是提供其在含药物及个人护理品污水处理中的应用。
技术方案：本发明所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，包括：带出水口的反应室、设于反应室内的阳极模块和阴极模块、供电模块及蠕动泵；其中，
所述的阴极模块包括：
设于反应室内的导电内筒，所述导电内筒的内壁附着有光电催化型活性碳纤维；设于所述导电内筒内的石墨棒和光源，石墨棒与供电模块的负极电连接，供电模块为所述的光源供电；
所述的阳极模块包括：
设于反应室内且套设于所述导电内筒外的导电外筒，导电外筒与供电模块的正极电连接；设于导电内筒和导电外筒之间的活性碳纤维；
所述的蠕动泵连接进水管，进水管的出水端伸入到导电内筒内。
本发明的主要机理如下：处理污水时，将含PPCPs污水先导入阴极模块内，通过阴极模块中的光源照射激发光电催化型活性碳纤维(附着有光电催化剂的活性碳纤维)，光电催化剂在电流作用下形成光电催化反应，与水分子产生具有强氧化性的羟基自由基还原PPCPs或者直接催化还原PPCPs，从而PPCPs污水在阴极模块内完成光催化快速降解。经阴极模块处理后的污水自动流入阳极模块内，利用微生物电化学作用完成PPCPs的彻底矿化，最后出水经出水口排出。活性碳纤维表面可形成丰富的微生物膜，在电流作用下激发了微生物的活性。
所述的光电催化型活性碳纤维由改性后的TiO2/rGO纳米复合物负载于活性碳纤维上得到。TiO2/rGO纳米复合物具有优越的导电性能，是优良的电极材料，能提高反应器电能利用效率。所述TiO2/rGO纳米复合物在活性碳纤维上的负载量为150-250g/m2。
为提高导电性，所述的石墨棒通过导线与所述的导电内筒相连接。
所述的导电外筒可由导电性能优异的钛网制成。
所述的导电内筒和导电外筒之间设有支撑架，支撑架悬挂有与导电外筒相连的导电丝，所述的导电丝上缠绕有所述的活性碳纤维。通过与导电外筒相连的导电丝，可以提高活性碳纤维的导电性，活性碳纤维缠绕在导电丝上形成活性碳纤维绳，活性碳纤维绳在水相中自然折叠、卷曲、膨胀，形成多维度空间，为微生物的生长提供巨大的比表面积，有利于微生物附着生长，形成丰富的微生物膜。
所述的支撑架为绕导电内筒周向的多个，每个支撑架悬挂有多个导电丝。
所述导电内筒的顶部设有出水溢流堰，其顶沿高于阳极模块。这样，阴极模块处理好的水可通过出水溢流堰自然溢流到阳极模块。一般，出水溢流堰顶沿高于阳极模块8-10cm。
所述出水口连接有出水管，所述出水管的出水高度低于出水溢流堰。可利用大气压力将处理后的污水自动排出。一般，所述出水管的出水高度低于出水溢流堰8-10cm。
本发明中，通过设置反应器阴极模块与阳极模块体积比以及出水管的具体高度应对污水中PPCPs种类及含量的不断变化。
本发明还提供了所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器在含药物及个人护理品污水处理中的应用。
与现有技术相比，本发明的有益效果包括：
本发明针对污水中药物及个人护理品成分及含量随季节变化而出现较大幅度波动，以及难以彻底去除等特点，而提供了一种高效、水力停留时间短、能够应对多种不同含量药物冲击的装置与方法。多种抗生素去除率达到92％以上，雌激素去除率达到95％以上，COD去除率达到95％以上。
本发明纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器减小了传统电化学反应器的对电能高消耗的弱点，可利用太阳能供电，创造性的将光电催化技术、半导体与微电流强化微生物生物降解过程耦合为一体。此过程出现3种降解PPCPs途径，电强化光催化降解PPCPs；半导体强化电极电能传递效率，促使微生物获得电子，激发了微生物对PPCPs的生物降解；半导体强化电极电能传递效率，增加反应器中羟基自由基，促进PPCPs的化学降解。
本发明的整个处理过程不需要曝气，为缺氧或兼性厌氧处理，因此对能量的消耗较低。另外反应器为模块化结构、占地少、安装操作较简单。
附图说明
图1为本发明纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器的俯视图；
图2为本发明纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器的立体结构示意图；
图3为本发明纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器的剖面图；
其中，1、反应室，2、阳极模块，3、阴极模块，4、供电模块，5、蠕动泵，6、出水管，7、导电外筒，8、进水管，9、导电内筒，10、光电催化型活性碳纤维，11、石墨棒，12、光源，13、活性碳纤维，14、支撑架，15、导电丝，16、出水溢流堰。
具体实施方式
下面结合具体实施例，进一步阐明本发明，应理解这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围，在阅读了本发明之后，本领域技术人员对本发明的各种等价形式的修改均落于本申请所附权利要求所限定的范围。
实施例1
如图1-图3，本发明纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器包括带出水口的反应室1、设于反应室内的阳极模块2和阴极模块3、供电模块4及蠕动泵5。
反应室1由有机玻璃制成，呈顶部开口的圆柱状。反应室1的侧面带有出水口，出水口连接有出水管6，处理好的污水通过出水管6排出。
阴极模块3包括设于反应室1内的导电内筒9、光电催化型活性碳纤维10、石墨棒11和光源12。导电内筒9为不锈钢筒，导电内筒9的底沿抵接反应室1的底壁，从而使阴极模块成为独立的一个反应池。导电内筒9的内壁附着有光电催化型活性碳纤维10。关于实现附着的方式，可采用金属钉或其他金属固定件(图中未显示)将光电催化型活性碳纤维10固定在导电内筒9的内壁。
本实施例中，光电催化型活性碳纤维10由改性后的TiO2/rGO纳米复合物负载于活性碳纤维上得到，TiO2/rGO纳米复合物具有优越的导电性能，是优良的电极材料，能提高反应器电能利用效率。本实施例的光电催化型活性碳纤维10可采用常规方法制成，一般制备步骤包括：步骤1，制备rGO掺杂改性的TiO2，所述TiO2/rGO纳米复合物中rGO的掺杂量为4％-5％；步骤2，以钛酸四丁酯作为前驱体，采用溶胶凝胶和水热法相结合制备溶胶，通过胶接方式将改性后的TiO2/rGO纳米复合物负载于活性碳纤维上(负载量为200g/m2)，并静置于通风处20小时胶化，对活性碳纤维提拉，甩胶后再干燥，然后再次浸入溶胶并再提拉，此过程重复4次，将涂覆有干凝胶的活性碳纤维于12℃下烘干，然后于氮气保护下在500℃下焙烧3小时即可。
导电内筒9内还竖直设有石墨棒11和光源12，石墨棒11与供电模块4的负极电连接，为提高导电内筒9及光电催化型活性碳纤维10的导电性，石墨棒11通过导线与导电内筒9相连接，其中导线可以为导电性能好的钛丝。光源12可以为卤灯灯管，供电模块4为上述的光源进行供电。
阳极模块2包括导电外筒7、活性碳纤维13、支撑架14和导电丝15。导电外筒7套设于导电内筒9外，导电外筒7由导电性能优异的钛网制成，导电外筒7与供电模块4的正极电连接。
支撑架14为绕导电内筒周向设置的多个，数目可根据反应器的大小进行设置，支撑架14起支撑作用，可采用PVC材料至制成。所有的支撑架14横置于导电内筒和导电外筒之间，每个支撑架14的两端分别抵接导电内筒和导电外筒。每个支撑架14均悬挂有多根导电丝15，导电丝15的数目可根据反应器的大小进行选择，每根导电丝15均均匀的缠绕有上述的活性碳纤维13，导电丝15通过导线(导线可以为钛丝)与导电外筒7相连接，可以提高活性碳纤维的导电性，活性碳纤维缠绕在导电丝上形成活性碳纤维绳，具有巨大的比表面积，有利于微生物附着生长，形成丰富的微生物膜。
蠕动泵连接进水管8，进水管的出水端伸入到导电内筒9内，蠕动泵将待处理污水泵入导电内筒9内。导电内筒9的顶部设有出水溢流堰16，其顶沿高于阳极模块。这样，阴极模块处理好的水可通过出水溢流堰自然溢流到阳极模块。出水管6的出水高度低于出水溢流堰，可利用大气压力将处理后的污水排出。
供电模块4可采用现有技术中的一般结构，只要能够实现供电功能即可，如可采用太阳能供电的方式。
进行污水处理时，蠕动泵将待处理污水泵入导电内筒内，通过阴极模块中的光源照射激发光电催化型活性碳纤维，光电催化剂在电流作用下形成光电催化反应，与水分子产生具有强氧化性的羟基自由基还原PPCPs或者直接催化还原PPCPs，从而PPCPs污水在阴极模块内完成光电催化快速降解。经阴极模块处理后的污水通过导电内筒的出水溢流堰自然溢流到阳极模块，在阳极模块内，活性碳纤维表面可形成丰富的微生物膜，在电流作用下激发了微生物的活性，利用微生物电化学作用完成PPCPs的彻底矿化，最后出水经出水管排出。污水处理期间，供电模块的正负极分别与对应的反应器阳极、阴极连接给反应器供电，供电模块供电给光源照明。
实施例2
采用本发明实施例1的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器处理含药物及个人护理品的污水。
反应器具体参数设计：反应室1的直径为100cm，高度为120cm，阴极模块3与阳极模块2体积比为1∶5。阴极模块的出水高度比阳极模块2高8-10cm，出水管的出水口高度与阳极模块2相同。
反应器启动：厌氧活性污泥1L与100L营养液(葡糖10g/L，NH4Cl0.12g/L，KH2PO40.022g/L，NaCl 0.15g/L，微量元素20mL)混合液导入反应器的阳极模块2，外接直流电压1.2V-2.5V，每周换一次混合液，三周后完成活性碳纤维绳挂膜。此后更换营养液从进水口进水，并逐渐降低营养液浓度，进一步对微生物膜进行驯化，10-15天后便可对含药物及个人护理品废水进行处理。
污水处理：将含PPCPs成分的污水(磺胺嘧啶5mmol/L，磺胺甲恶唑5mmol/L，四环素5mmol/L，土霉素5mmol/L雌激素2mmol/L，COD 300-400mg/L)通过进水管进入反应器的阴极模块3，外加1.5V-2.5V电压，此反应阶段水力停留时间为4h-5h，阴极模块出水经出水溢流堰流入阳极模块，经过微生物电化学反应处理后，经出水管的出水口流出，4种抗生素去除率达到92％以上，雌激素去除率达到90％以上，COD去除率达到85％以上。
对比例1
本发明反应器在阴极模块与阳极模块之间形成电场，最终形成光电催化与微生物降解的叠加效应去除PPCPs，如果不耦合阴极模块，通入相同污水，其他条件同实施例2，4种抗生素去除率为56％，雌激素去除率为62％，COD去除率为45％。

Claims (8)

1.一种纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，包括：带出水口的反应室(1)、设于反应室内的阳极模块(2)和阴极模块(3)、供电模块(4)及蠕动泵(5)；其中，
所述的阴极模块包括：
设于反应室(1)内的导电内筒(9)，所述导电内筒的内壁附着有光电催化型活性碳纤维(10)；设于所述导电内筒内的石墨棒(11)和光源(12)，石墨棒与供电模块的负极电连接，供电模块为所述的光源供电；
所述的阳极模块包括：
设于反应室内且套设于所述导电内筒外的导电外筒(7)，导电外筒与供电模块的正极电连接；设于导电内筒和导电外筒之间的活性碳纤维(13)；
所述的蠕动泵连接进水管(8)，进水管的出水端伸入到导电内筒内；
所述的导电内筒和导电外筒之间设有支撑架(14)，支撑架悬挂有与导电外筒相连的导电丝(15)，所述的导电丝上缠绕有所述的活性碳纤维(13)；
整个水处理过程不需要曝气，为缺氧处理。
2.根据权利要求1所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，所述的光电催化型活性碳纤维(10)由改性后的TiO2/rGO纳米复合物负载于活性碳纤维上得到。
3.根据权利要求1所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，所述的石墨棒(11)通过导线与所述的导电内筒(9)相连接。
4.根据权利要求1所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，所述的导电外筒(7)由钛网制成。
5.根据权利要求1所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，所述的支撑架(14)为绕导电内筒周向的多个，每个支撑架悬挂有多个导电丝(15)。
6.根据权利要求1所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，所述导电内筒的顶部设有出水溢流堰(16)，其顶沿高于阳极模块。
7.根据权利要求6所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器，其特征在于，出水口连接有出水管(6)，所述出水管的出水高度低于出水溢流堰(16)。
8.根据权利要求1～7任一项所述的纳米光电催化耦合微生物膜电极套筒式反应器在含药物及个人护理品污水处理中的应用。
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