CN106596456A - 基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，步骤如下：首先应用近红外光谱仪采集溶液的近红外光谱数据，并对其进行预处理；然后在上述全谱波长范围内，依次选取不同的光谱波长点作为起点波长，从起点波长开始，将不同点数的连续光谱数据作为当前提取的窗口，对提取的起点波长及其对应的窗口数，分别建立 PLS 模型，并根据PLS模型确定其对应的最佳 PLS因子数；最后再通过比较所有子波段所建立的局部最优 PLS 模型，挑出全局最优的分析模型。本发明通过移动窗口偏最小二乘法可以选出信息含量丰富的最佳分析波段，通过最佳分析波段的选取可以减少建模时间，剔出噪声过大的谱区，使最终建立溶液的近红外光谱模型的预测能力和精度更高。
Description
技术领域
本发明属于生物组织参数检测领域，具体涉及一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法。
背景技术
随着近红外光谱技术和化学计量方法的发展，近红外光谱技术应用到血糖检测的分析中越来越广泛，近红外光谱分析技术以其快速、精确和非接触等特点使其成为上世纪九十年代以来发展最快和最引人关注的光谱分析技术。近红外光谱分析常用的化学计量学方法为多元校正法，主要包括多元线性回归、主成分回归、偏最小二乘法和间隔偏最小二乘法等。
目前，运用间隔偏最小二乘法进行近红外光谱数学模型分析多运用于农产品和食品领域，如中国专利200510038528.9公开了一种基于间隔偏最小二乘法的农产品、食品近红外光谱谱区选择方法，该方法是将整个光谱数据等分为多个等宽的波段区间，然后分别对每一个子区间PLS运算，根据模型评价找出最优模型，但是该方法的建模效果几乎取决于间隔宽度，不能灵活的选取一个波段区间。
黄晓玮在其论文《近红外光谱结合不同偏最小二乘法无损检测食醋中总酸含量》中探讨了快速、无损检测食醋中总酸含量的建模方法，利用近红外光谱法分别结合间隔偏最小二乘法、反向区间偏最小二乘法、联合间隔偏最小二乘法进行建模。但该建模方法依然会错失含有重要信息的波段的缺点。因此，本文提出基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，克服了现有方法实现近红外光谱溶液含量预测精度低的问题。
实现本发明目的的技术解决方案为：一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，包括如下步骤：
步骤1：配置等间隔浓度的待测溶液，应用近红外光谱仪采集葡萄糖溶液的近红外光谱数据。
步骤2：对测得的近红外光谱数据进行预处理。
步骤3：在上述全谱波长范围内，依次选取不同的光谱波长点作为起点波长，从所选的对应的起点波长开始，将不同点数的连续光谱数据作为当前提取的窗口，对提取的起点波长及其对应的窗口数，分别建立PLS模型。
步骤4：对每个PLS模型利用交互验证法确定最佳主成分数，并根据PLS模型确定其对应的最佳PLS因子数；最后再通过比较所有子波段所建立的局部最优PLS模型，挑出全局最优的分析模型。
所述步骤1的近红外光谱仪的采样方式为透射，光谱扫描范围为900-2500nm，波长间隔为1～10nm，对每一个样品重复扫描至少三次，取平均值作为样品近红外光谱。
所述步骤2中近红外光谱数据的预处理方法包括噪声滤除、归一化处理、数据筛选、光谱范围的优化选择、中心化及标准化处理。
所述步骤3中，将全谱波长范围内的波段划分为若干个大小不一样的波段窗口，上述不同波段窗口所含波长个数是连续的，并且所包含的波长也是连续的。
所述步骤3中，采用偏最小二乘法对提取的起点波长及其对应的窗口数分别建立PLS模型，并获得PLS因子数，即预测均方根误差RMSEP和相关系数R。
所述步骤4中，最佳PLS因子数是由每个PLS子模型中的预测均方根误差RMSEP和相关系数R所筛选出的，全局最优的分析模型是基于可变移动窗口在最佳分析波段所建立的模型。
本发明与现有技术相比，其显著优点：
(1)运用偏最小二乘法(PLS)构建溶液浓度预测的数学模型，并用交互验证法确定主成分数，极大程度地保证了本发明中数学模型的精度，为以后的无创血糖检测提供了精度保障。
(2)通过移动窗口偏最小二乘法可以选出信息含量丰富的最佳分析波段，通过最佳分析波段的选取可以减少建模时间，剔出噪声过大的谱区，使最终建立溶液的近红外光谱模型的预测能力和精度更高。
附图说明
图1为本发明的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法流程图。
图2为实施例1中预处理后27组葡萄糖溶液的近红外光谱数据。
图3为实施例1中每个起点波长对应的局部最优模型的RMSEP。
图4为实施例1中每个波长个数对应的局部最优模型的RMSEP。
图5为实施例1中移动窗口偏最小二乘法模型的建模情况。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步详细描述。
结合图1，一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，包括如下步骤：
步骤1：配置等间隔浓度的待测溶液，应用近红外光谱仪采集葡萄糖溶液的近红外光谱数据：
所述步骤1的近红外光谱仪的采样方式为透射，光谱扫描范围为900-2500nm，波长间隔为1～10nm，对每一个样品重复扫描至少三次，取平均值作为样品近红外光谱。
步骤2：对测得的近红外光谱数据进行预处理：
近红外光谱数据的预处理方法包括噪声滤除、归一化处理、数据筛选、光谱范围的优化选择、中心化及标准化处理。
步骤3：在上述全谱波长范围内，依次选取不同的光谱波长点作为起点波长，从所选的对应的起点波长开始，将不同点数的连续光谱数据作为当前提取的窗口，对提取的起点波长及其对应的窗口数，分别建立PLS模型，并获得PLS因子数，即预测均方根误差RMSEP和相关系数R：
将全谱波长范围内的波段划分为若干个大小不一样的波段窗口，上述不同波段窗口所含波长个数是连续的，并且所包含的波长也是连续的。
步骤4：对每个PLS模型利用交互验证法确定最佳主成分数，并根据PLS模型确定其对应的最佳PLS因子数；最后再通过比较所有子波段所建立的局部最优PLS模型，挑出全局最优的分析模型。
偏最小二乘法(PLS)能够在自变量存在严重多重相关性的条件下进行回归建模，并且更易于辨识系统信号和噪声。其原理可分为两步：矩阵分解和线性回归。首先对光谱矩阵X和浓度矩阵Y进行分解，即分解为得分矩阵和载荷矩阵的乘积，并加上一个残差矩阵：
X＝TP+E
Y＝UQ+F
式中，T为X矩阵的得分矩阵，U为Y矩阵的得分矩阵，P为X矩阵的载荷矩阵，Q为Y矩阵的载荷矩阵，E为X矩阵的偏最小二乘拟合残差矩阵，F为Y矩阵的偏最小二乘拟合残差矩阵。
第二步是将T和U矩阵作线性回归：
U＝TB
B＝(TTT)-1TTY
由此，我们便可构建出运用关联矩阵B来实现光谱矩阵和浓度矩阵的关联关系。在进行未知浓度预测时，首先根据其光谱矩阵X和载荷矩阵P求出未知样品光谱矩阵X未知的得分矩阵T未知，然后根据上式得到浓度预测值：
Y未知＝T未知BQ
移动窗口偏最小二乘法是基于波段优选的方法，对原来全谱范围直接PLS方法的一种改进。在使用直接PLS方法建立全谱的直接PLS模式时，波段范围覆盖了全谱。
移动窗口偏最小二乘法方法是在全谱范围内选出很多个子波段用来建立模型，子波段的范围用窗口内的点数来表示。其中，窗口可以在全谱范围内移动，窗口内的点数也可以选择。对选出来的子波段分别建立模型，调试模型的不同因子数，选出信息含量丰富的最佳分析波段。方法有三个重要的参数，窗口的起点波长、窗口内波长点的个数以及因子数。固定窗口的起点波长，而窗口内的波长点数变化以及固定窗口的波长点数，而窗口的起点波长变化都会得到不同的模型，计算每个模型的RMSEP和R。
预测模型采用相关系数R和参与建模的预测样本的均方根误差(RMSEP)作为评价数学模型质量的主要指标，计算公式如下：
式中，通过校正数学模型预测得到的溶液浓度值，yi为配制的溶液浓度的真实值，nP为校正集的样本个数。RMSEP为校正数学模型对预测样本进行预测所得到的均方根误差，表示建立的数学模型用于预测时，预测值与真实值的平均误差。这两组参数分别用来评价模型的拟合能力和预测能力。相关系数R越接近1，并且RMSEP值越小，说明数学模型的预测精度越高。
实施例1以葡萄糖溶液为例
结合图1～图5，一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，包括如下步骤：
步骤1：配置40-300mg/dl葡萄糖溶液，间隔10mg/dl，应用分光光度计采集葡萄糖溶液的近红外光谱数据。
所述步骤1的近红外光谱仪的采样方式为透射，光谱扫描范围为900-2500nm，波长间隔为2nm，对每一个样品重复扫描三次，取平均值作为样品近红外光谱。
步骤2：对测得的近红外光谱数据进行预处理：
近红外光谱数据的预处理方法包括噪声滤除、归一化处理、数据筛选、光谱范围的优化选择、中心化及标准化处理。
步骤3：在上述全谱波长范围内，依次选取不同的光谱波长点作为起点波长，从所选的对应的起点波长开始，将不同点数的连续光谱数据作为当前提取的窗口，对提取的起点波长及其对应的窗口数，分别建立PLS模型，并获得PLS因子数，即预测均方根误差RMSEP和相关系数R。
步骤4：对每个PLS模型利用交互验证法确定最佳主成分数，并根据PLS模型确定其对应的最佳PLS因子数；最后再通过比较所有子波段所建立的局部最优PLS模型，挑出全局最优的分析模型。
表1建模结果
本发明应用移动窗口偏最小二乘法将已知的葡萄糖浓度结果与经光谱预处理过的样品近红外光谱数据相关联而建立起来的，并利用预测集均方根误差RMSEP和相关系数R对模型的预测能力进行评价。表1给出了偏最小二乘法和移动窗口偏最小二乘法建模结果，其结果表明，当最佳主成分数为2时，PLS模型的预测集均方根误差REMSEP＝19.139，相关系数R为0.9757，移动窗口偏最小二乘法模型的预测集均方根误差REMSEP＝10.396，相关系数R为0.9856。模型的预测集均方根和相关系数都得到改进，模型的预测精度满足对未知葡萄糖溶液浓度进行检测的精度要求。
Claims (6)
1.一种基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤1：配置等间隔浓度的待测溶液，应用近红外光谱仪采集葡萄糖溶液的近红外光谱数据；
步骤2：对测得的近红外光谱数据进行预处理；
步骤3：在上述全谱波长范围内，依次选取不同的光谱波长点作为起点波长，从所选的对应的起点波长开始，将不同点数的连续光谱数据作为当前提取的窗口，对提取的起点波长及其对应的窗口数，分别建立 PLS 模型；
步骤4：对每个PLS模型利用交互验证法确定最佳主成分数，并根据PLS模型确定其对应的最佳 PLS因子数；最后再通过比较所有子波段所建立的局部最优 PLS 模型，挑出全局最优的分析模型。
2.根据权利要求1所述的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：所述步骤1的近红外光谱仪的采样方式为透射，光谱扫描范围为900-2500 nm，波长间隔为1~10 nm，对每一个样品重复扫描至少三次，取平均值作为样品近红外光谱。
3.根据权利要求1所述的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：所述步骤2中近红外光谱数据的预处理方法包括噪声滤除、归一化处理、数据筛选、光谱范围的优化选择、中心化及标准化处理。
4.根据权利要求1所述的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：所述步骤3中，将全谱波长范围内的波段划分为若干个大小不一样的波段窗口，上述不同波段窗口所含波长个数是连续的，并且所包含的波长也是连续的。
5.根据权利要求1所述的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：所述步骤3中，采用偏最小二乘法对提取的起点波长及其对应的窗口数分别建立 PLS 模型，并获得PLS因子数，即预测均方根误差RMSEP和相关系数R。
6.根据权利要求1所述的基于可变移动窗口选择溶液近红外光谱谱区的方法，其特征在于：所述步骤4中，最佳PLS因子数是由每个PLS子模型中的预测均方根误差RMSEP和相关系数R所筛选出的，全局最优的分析模型是基于可变移动窗口在最佳分析波段所建立的模型。
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