CN106544288B - 一种专属菌及用于高硫分煤矿中有机硫的脱除工艺 - Google Patents
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Abstract
一种专属菌及用于高硫分煤矿中有机硫的脱除工艺。本发明提供了一种专属有机硫脱除菌，其菌种分类名称为枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)Retech Organosulfur‑Ⅰ，保藏单位为：中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，保藏日期：2015年05月28日，保藏编号：CGMCC No.10933。所述芽孢杆菌在酸性好氧条件下能够降解煤矿中的有机硫，配合高效脱硫混合菌Retech TS‑Ⅰ脱除无机硫，从而达到高硫分煤矿有效脱除全硫的目的。与常规的物理及化学方法相比，该方法具有条件温和、成本低、无有害气体排放等优点，在煤矿脱硫领域具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及生物湿法冶金技术领域，尤其是一种专属菌及其培养，并应用于高硫煤矿中有机硫的脱除工艺。
背景技术
煤炭是我国的主要能源，煤炭燃烧释放出的二氧化硫严重污染环境。我国煤炭平均含硫量约为1.61wt％，硫含量跨度较大，从硫量为0.04wt％的特低硫煤到9.62wt％的高硫煤。煤中硫分的含量与成煤时的沉积环境密切相关，西南地区煤硫分含量平均为3.23％，西北地区为3.05％，中南地区为2.02％，华北地区为1.65％，山东地区在2％以上。煤矿燃烧过程排放了大量的烟尘，SO2，NOx，Hg等多种烟气，是空气中PM2.5污染物和形成酸雨的主要来源。2013年我国这三项污染物排放总量分别约2044万吨、2227万吨和1500万吨，均位居世界第一，煤燃烧是造成我国大气污染的主要原因之一。当前，我国制定了《商品煤质量管理暂行办法》，商品煤硫分应当满足下列基本要求：褐煤≤1.5％，其它煤种≤3％；在中国境内远距离运输(运距超过600公里)的商品煤还应当同时满足褐煤硫分≤1％，其他煤种硫分≤2％；京津冀及周边地区、长三角、珠三角限制销售和使用硫分≥1％的散煤，已于2015年1月1日起施行。国家已对高硫煤矿做出限产或停产要求。开发经济有效的脱硫技术已成为当今最紧迫的任务之一，对提高煤的利用效率，改善生态环境具有重要意义。
通常将煤中的硫划分为三类，即有机硫、硫铁矿硫和硫酸盐硫。有机硫以共价化学键的形式与碳、氢等结合成化合物；硫铁矿中的硫以黄铁矿为主，以透镜状、结核状、团块状和浸染状等形态存在于煤中；硫酸盐中的硫以石膏、硫酸钡、硫酸亚铁等形式存在。此外，煤中还含有少量的单质硫以及其他形式的无机硫化物(含量＜0.1wt％，一般不予考虑)。
目前煤炭脱硫有物理法、化学法、微生物脱硫法和微生物-浮选法。物理法是基于煤中的硫与煤基体的物理化学性质不同来脱除煤炭中的黄铁矿(无机硫)，主要有重、磁、浮和辐射法，该方法只能脱除煤中的无机硫，有机硫脱除率低。化学法是通过添加强的化学氧化剂，用于有机硫含量高和黄铁矿粒度细、分散的煤矿，该方法硫脱除率高，高温高压，工艺复杂，设备要求高，条件苛刻，成本高。微生物脱硫法是通过微生物作用，在常温、常压下氧化煤矿中黄铁矿和有机硫，该方法条件温和，操作简单，成本低，处理周期较长。综合分析，生物脱硫技术是绿色环保的新工艺，适合可持续发展的要求，应用前景广阔。
微生物脱硫技术在石油领域已实现了工业应用，以满足日益提高的环保要求，并有效降低处理成本。石油中的硫和煤炭中的有机硫相似，具有借鉴和指导作用。该技术也是目前世界上广泛研究的新型脱硫方法，专一性强，效率高，无气体排放，适合我国国情和经济发展，具有很强的竞争力。但需要注意的是，虽然石油中的硫和煤炭中的有机硫从大的属性来讲有相似性，但石油和煤炭沉积环境和成因不同，有机硫结构和性质存在差异。而且，两者主体元素及杂质完全不同，对细菌的作用会产生较大影响。所以在硫的氧化机理方面有一定的相似性，但属于两个完全不同的领域，有机硫脱除途径、中间反应过程等方面存在差异，石油领域的脱硫技术对煤炭领域脱硫只能在一定程度上起到指导和借鉴作用。
嗜酸无机硫氧化菌已在有色金属领域实现大规模应用，硫脱除率较高。但是在有机硫脱除方面仍存在脱硫模式单一、细菌稳定性不够、周期较长等瓶颈技术难题，导致有机硫脱除率较低。
发明内容
本发明的目的是克服煤矿传统脱硫工艺技术的不足，提供一种专属有机硫脱除菌，可有效降解和氧化有机硫，并提供该专属菌的培养基和培养方法，最后应用于高硫分煤矿有机硫的脱除。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
本发明提供一种专属有机硫脱除菌，其菌种分类名称为枯草芽孢杆菌(Bacillussubtilis)Retech Organosulfur-Ⅰ，保藏单位为：中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，保藏日期为2015年05月28日，保藏编号为CGMCC No.10933，该菌在pH值2.0～3.0范围内具有快速氧化和降解有机硫的能力。
本发明还提供一种所述专属菌Retech Organosulfur-Ⅰ的培养基，其组成为：酵母粉0.5g，胰蛋白胨10g，氯化钠5g，二苯并噻吩(DBT)5mg，蒸馏水1000mL，pH值2.8；配置时先将除二苯并噻吩外的所有成分混合均匀并调节pH，最后添加二苯并噻吩。
使用前将上述培养基在121℃条件下灭菌20min。
其中添加的二苯并噻吩(Dibenzothiophene，DBT)是化石燃料中难降解有机硫化物的典型代表，因此常将其作为模型有机硫化物，以它作为唯一的硫源来筛选富集具有脱除煤中有机硫能力的微生物。
本发明还提供一种所述专属菌Retech Organosulfur-Ⅰ应用于高硫分煤矿有机硫的脱除工艺，包括以下步骤：
1)将煤矿矿石破碎至-0.074mm，加入到锥形瓶中，然后添加水配置成浓度为6.25％(w/v)的矿浆，采用浓度为20％硫酸调节pH值至2.0；
2)将锥形瓶放入常温振荡器中，转速为140r/min，温度为30～40℃；
3)先开始酸平衡，每2h测定pH值一次，pH高于3.0后，添加浓度为20％硫酸调节pH值至2.0，直至pH值基本稳定2.0～3.0范围内为止；
4)最后接入培养好的专属有机硫脱除菌Retech Organosulfur-Ⅰ，接种浓度为10％(v/v)；高效脱硫混合菌Retech TS-Ⅰ，接种浓度为10％(v/v)，预处理10～15d。
优选地，所述煤矿硫含量为2.0～3.0％，其中有机硫含量为0.5～0.8％。
优选地，所述高效脱硫混合菌Retech TS-Ⅰ，为Acidithiobacillus ferrooxidans和Leptospirillum ferriphilum的混合培养物，保藏单位为：中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，保藏日期：2013年10月15日，保藏编号：CGMCC No.8336。
本发明的有益效果在于：
本发明提供一种专属菌Retech Organosulfur-Ⅰ在低pH值(2.0～3.0)下能有效氧化和降解有机硫，从而降低煤矿中的有机硫硫含量，有机硫脱除率达到55％以上。配合能脱除无机硫的高效脱硫混合菌Retech TS-Ⅰ，可以一次性脱除有机硫和无机硫，从整体上降低煤矿的全硫含量。该工艺可以用来开发传统选冶技术不可利用的高硫煤矿资源(含硫量大于3％)，进一步扩大了煤矿资源的利用量，提高了综合回收率。
本发明的生物脱硫工艺与其他物理、化学方法相比，具有流程短、设备简单、成本低，能耗低，环境温和，生产规模可大可小，脱硫效率高等优点，能够处理传统选冶工艺不能处理的高含硫煤矿资源，可扩大资源利用范围，提高煤矿资源的综合回收水平，是处理高硫煤矿的新工艺，具有相当广阔的应用前景。
具体实施方式
本发明涉及的专属有机硫脱除菌和高效脱硫混合菌的培养与驯化过程如下：
专属有机硫脱除菌Retech Organosulfur-Ⅰ：
采用的培养基为酵母粉0.5g，胰蛋白胨10g，氯化钠5g，蒸馏水1000mL，pH值2.8，最后加入DBT(二苯并噻吩)5mg。将配置好的培养基在121℃条件下灭菌20min，灭菌后采用浓度为20％硫酸调节pH值为2.0～3.0。取100ml培养基并接种分离得到的RetechOrganosulfur-Ⅰ，在摇床中恒温水浴培养，控制温度为30～40℃。控制摇床转速为140r/min，定时测定液相中氧化还原电位(Eh)、pH值和细胞密度。向处于对数生长后期的菌液中滴加浓度为20％的硫酸，使培养液保持pH 3.0以下。然后加入粒度小于0.074mm的高含硫煤矿矿粉，加入矿石粉后形成的矿浆浓度为1％重量百分比，pH值为2.5，细菌浓度为107～109个/ml。在培养好的菌液中逐步加入矿粉，矿浆浓度不断升高最后矿浆浓度达到5％重量百分比，转接至配置好的培养基中培养，同样方法重复培养4～5次，最后经得到耐受性较好、氧化活性高的专属有机硫脱除菌。
混合菌：采用的培养基为氧化硫硫杆菌培养基(Thiobacillus thiooxidansMedium)：(NH4)2SO40.3g，KH2PO43.0g，无水CaCl20.25g，MgSO4·7H2O 0.5g，FeSO4·7H2O0.001g，蒸馏水1000ml，酵母膏0.001g。将配置好的培养基在121℃条件下灭菌20min，灭菌后采用20％稀硫酸调节pH值为2.0～2.5。取100ml培养基并接种混合菌Retech TS-Ⅰ，在摇床中恒温水浴培养。控制摇床转速为140转/分钟，定时测定液相中氧化还原电位(Eh)、pH值和细胞密度。向处于对数生长后期的菌液中滴加浓度为20％的硫酸，使培养液保持pH 3.0以下。然后加入粒度小于0.074mm的高含硫煤矿矿粉，加入矿石粉后形成的矿浆浓度为1％重量百分比，pH值为2.5，细菌浓度为107～109个/ml。在培养好的菌液中逐步加入矿粉，矿浆浓度不断升高最后矿浆浓度达到5％重量百分比，转接至配置好的培养基中培养，同样方法重复培养4～5次，最后经得到耐受性较好、氧化活性高的混合菌。
高硫分煤矿脱硫工艺流程：
1、称取-0.074mm煤矿粉10g，加入160mL水，加酸调节pH值至2.0；
2、放入恒温振荡器中，转速为140r/min，温度为30～40℃。
3、在菌液接入之前，先进行酸平衡，每2h测定pH值一次，pH高于3.0后，添加20％硫酸调节pH值至2.0，直到从矿浆中pH值稳定到2.5左右，然后接入细菌。
4、同时接入20mL培养好的混合菌Retech TS-Ⅰ和20mL培养好的专属菌RetechOrganosulfur-Ⅰ，接种量分别为10％，矿浆浓度为5％。
混合菌主要对无机硫(主要是黄铁矿形式)进行生物脱硫，专属有机硫脱除菌则主要脱除有机硫，二者结合，可使煤炭中硫含量大大减低。
以下结合具体实施例对本发明作进一步说明，但不受实施例的限制。
实施例1
采用的煤矿石来自内蒙某含硫煤矿，煤矿石中硫主要以硫铁矿形式存在，其次为有机硫，以硫酸盐形式存在的硫较少，具体含量见表1。
表1煤矿中硫分含量
| 全硫 | 硫铁矿硫 | 有机硫 | 硫酸盐硫 | |
| 含量/wt％ | 3.35 | 2.21 | 0.82 | 0.32 |
条件：
矿浆浓度5％，pH值2.0～3.0，Retech TS-Ⅰ菌接种量10％，Retech Organosulfur-Ⅰ接种量10％，摇床转速140r/min，温度30～40℃，浸出周期15d。
结果：
表2试验结果
| 全硫 | 有机硫 | 硫铁矿硫 | |
| 脱除率/wt％ | 76.72 | 56.48 | 86.26 |
按如上条件进行试验，预处理15d，全硫脱除率达76.72％，其中有机硫脱除率为56.48％，硫铁矿中硫脱除率为86.26％，处理后煤矿中全硫含量为0.78wt％，全硫含量低于0.80wt％，达到国家电煤的标准。
实施例2
采用的煤矿石来自外蒙某含硫煤矿，煤矿石中硫主要以硫铁矿形式存在，其次为有机硫和硫酸盐形式存在，具体含量见表3。
表3煤矿中硫分含量
| 全硫 | 硫铁矿硫 | 有机硫 | 硫酸盐硫 | |
| 含量/wt％ | 3.12 | 1.60 | 0.68 | 0.74 |
条件：
矿浆浓度5％，pH值2.0～3.0，Retech TS-Ⅰ菌接种量10％，Retech Organosulfur-Ⅰ接种量10％，摇床转速140r/min，温度30～40℃，浸出周期15d。
结果：
表4试验结果
| 全硫 | 有机硫 | 硫铁矿硫 | |
| 脱除率/wt％ | 75.24 | 60.18 | 85.14 |
按如上条件进行试验，预处理15d，全硫脱除率达75.24％，其中有机硫脱除率为60.18％，硫铁矿中硫脱除率为85.14％，处理后煤矿中全硫含量为0.77wt％，全硫含量低于0.80wt％，达到国家电煤的标准。
从上述实施例可以看出，采用专属有机硫脱除菌可以有效脱除高硫煤矿中的有机硫，脱除率在55％以上，再结合可脱除无机硫的细菌，可以使高硫煤矿的硫含量迅速下降至国家标准范围内，解决高硫煤炭造成的环境污染问题，并且微生物脱硫生产成本低，反应条件温和，反应专一，且环境友好。
Claims (3)
1.一株专属有机硫脱除菌，其特征在于，所述菌株为枯草芽孢杆菌(Bacillussubtilis)Retech Organosulfur-Ⅰ，保藏单位为：中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，保藏日期：2015年05月28日，保藏编号：CGMCC No.10933。
2.如权利要求1所述专属有机硫脱除菌在高硫分煤矿中有机硫的脱除中的应用，其特征在于，所述应用包括以下步骤：
1)将煤矿矿石破碎至-0.074mm，加入到锥形瓶中，然后添加水配置成浓度为6.25w/v％的矿浆，采用浓度为20％硫酸调节pH值至2.0；
2)将锥形瓶放入常温振荡器中，转速为140r/min，温度为30～40℃；
3)先开始酸平衡，每2h测定pH值一次，pH高于3.0后，添加浓度为20％硫酸调节pH值至2.0，直至pH值稳定在2.0～3.0范围内为止；
4)最后接入培养好的专属有机硫脱除菌Retech Organosulfur-Ⅰ，接种浓度为10v/v％；脱硫混合菌Retech TS-Ⅰ，接种浓度为10v/v％，预处理10～15d；
其中，所述脱硫混合菌Retech TS-Ⅰ，为嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillusferrooxidans)和嗜铁钩端螺旋菌(Leptospirillum ferriphilum)的混合培养物，保藏单位为：中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，地址为：北京市朝阳区北辰西路1号院3号，中国科学院微生物研究所，保藏日期：2013年10月15日，保藏编号：CGMCCNo.8336。
3.如权利要求2所述专属有机硫脱除菌在高硫分煤矿中有机硫的脱除中的应用，其特征在于，所述煤矿硫含量为2.0～3.0％，其中有机硫含量为0.5～0.8％。
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