CN106422694A - 一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的方法和装置 - Google Patents
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Abstract
一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的方法和装置，属于大气污染控制和环境保护技术领域，其处理工艺是把含二氧化硫和氮氧化物气体的气流经除湿塔除湿后导入气体放电反应器，在所述气体放电反应器中，二氧化硫被氧化为三氧化硫，氮氧化物中的一氧化氮被氧化为二氧化氮，然后把所述的气流导入硫酸溶液吸收塔，在所述的硫酸溶液吸收塔内，气流中的三氧化硫被硫酸溶液吸收，二氧化氮则与硫酸发生化学反应而被吸收，从而从气流中得到除去，反应后的硫酸溶液进一步处理后可回收副产物，具有效率高、运行费用低，适合推广使用。
Description
技术领域
本发明涉及一种除去气流中含有的二氧化硫和氮氧物的装置，属于大气污染控制和环境保护技术领域。
背景技术
人类活动产生的二氧化硫和氮氧化物的大量排放是引起大气酸雨的主要原因。其中，燃料燃烧产生的二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)约占90％以上，其次是冶金、硫酸和硝酸生产、炼油和化工制药的等过程。中国环境状况公报统计数据表明，近年来我国城市酸雨污染程度有所加重。环保统计数据表明我国城市酸雨中氮氧化物的贡献在不断增加，一些地方的酸雨污染性质已开始由单一的硫酸型向硝酸根离子不断增加的复合型转化(国家环保总局：2004年中国环境状况公报)。近年来，国家制定了一些法律、法规，对二氧化硫和氮氧化物特别是火电等燃烧过程排放的二氧化硫氮和氧化物作出了相应的控制和减排规定。
一般地，石灰/石灰石等碱液吸收法是目前烟气SO2废气治理的主要方法，但湿法吸收需要消耗大量水，设备投资大，能耗大，系统复杂。干法或半干法吸收一般是采用喷钙的方式，但对吸收剂活性要求高，且不能同时脱氮氧化物。对于治理NOx废气的主要方法有也有干法和湿法两种。选择性催化还原法(SCR)是目前最广泛的应用于处理燃料废气的干法之一。该方法需要还原剂氨，催化剂对运行条件要求较高，气流中所含的硫化物和粉尘等对催化剂的寿命影响很大，运行费用高，不适合低温排放源的应用。湿法是采用各种液体对NOx进行吸收，是低温排放源处理的主要方法，由于一氧化氮在溶液中的亨利系数很小，吸收效率较低，不适合用于含一氧化氮较多的燃料燃烧废气处理。
由脉冲放电或无声放电等产生的非平衡等离子体技术应用于废气治理，其基本原理是利用电晕放电产生大量高能电子和活性自由基。这些高能电子和活性自由基与有害分子反应并使其离解氧化。本发明申请人曾报导了采用放电反应器对氮氧化物等有害废气去除实验结果，研究结果参看《化工学报》英文版(2011，19(3)：518-522)的报道。
本发明设计和提供了设计和提供了一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置，使气流中含有的二氧化硫和一氧化氮被氧化，然后被吸收剂吸收，从而达到气体净化的目的。
发明内容
本发明的技术方案为：一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置，主要由除湿塔、气体放电等离子体反应器和硫酸溶液吸收塔依次组成，所述的除湿塔的气体进口接需处理的含二氧化硫和氮氧化物气体的气流，所述除湿塔的气体出口与所述气体放电反应器的气体进口连通，所述的气体放电反应器的气体出口与所述的硫酸溶液吸收塔的气体进口连通。
根据上述一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置，其处理工艺是把含二氧化硫和氮氧化物气体的气流先经除湿塔除湿后导入气体放电反应器，在所述的气体放电反应器中，二氧化硫被氧化为三氧化硫，氮氧化物中的一氧化氮被氧化为二氧化氮，然后把所述的气流导入硫酸溶液吸收塔，在所述的硫酸溶液吸收塔内，所述气流中的三氧化硫被硫酸溶液吸收，二氧化氮则与硫酸发生化学反应而被吸收，从而从气流中得到除去，反应后的吸收液可以经进一步处理后回收副产物。
本发明所述的除湿塔用于除去气流中含有的水分，使气流以较小的含湿量进入气体放电反应器和硫酸吸收塔，以提高气体放电反应效果和延长硫酸溶液吸收时间，水汽含量越小对后续处理的效果越好，气流中水汽含量优选控制应在50g/m3以下，如气流中水汽含量在20g/m3以下时，可以不用除湿器。所述除湿塔的除湿方法可采用固体吸附和液体吸收等方式，固体吸附可采用氯化钙、硫酸镁、氯化锂和溴化锂等无机盐化学吸附脱水，以及硅胶、沸石和活性碳等物理吸附脱水，其中化学吸附脱水可在较高温度下工作(可在100℃以上)，物理吸附脱水工作温度较低(一般在100℃以下)，固体吸附采用的除湿塔为可采用移动床、流动床或固定床吸附等通用塔器，具体可参看相关化工设备手册。液体吸收可采用一定浓度(一般50％以上)的氯化钙、氯化锂和溴化锂等无机盐的水溶液作为除湿剂，除湿率一般可达到30％-60％，具体可视操作工况而定，所述的除湿塔可采用喷淋塔、填料塔、鼓泡塔降膜吸收塔和板式塔等传质设备，效果大体相当。液体吸收塔可在100℃以上的较高温度下工作，具体与采用的无机盐的浓度有关，浓度越高，除湿率高，运行温度越高，浓度与温度的关系可参看相关热力学手册。其中以溴化锂溶液的工作温度最高，可在气流温度为100℃-150℃及以上运行，溴化锂溶液浓度也可在70％(质量)以上。为提高除湿效率，可对所述除湿溶液采用预先冷却，使进除湿塔的除湿溶液温度控制在低于气流温度。气体在除湿器的停留时间可依据设计除湿参数确定。吸收水后的固体除湿剂和液体除湿剂均可进行再生后循环利用，再生的方式主要有加热和减压再生，再生后水汽可冷凝回收。
本发明所述的气体放电反应器的结构一般为圆筒型或长方型，可类似静电除尘器，放电电极为线型或针芒刺型，接地极或负极为反应器的圆筒或平板壳体。气体放电也可由设置在放电反应器内部的放电电极对产生，电极对也可采用针-板，线-网和网-网等多种组合形式，上述不同结构的放电反应器效果大体相当。电极材料为一般为不锈钢和合金等导电材料。两电极的距离一般为1-300mm。本发明所采用气体放电的供电方式包括直流、脉冲和交流，其中直流和脉冲供电的电压为±2kV-±200kV，脉冲重复频率为10Hz-2kHz，交流供电的电压为2kV-200kV，频率为10Hz-10kHz。电极施加电压与电极间距有关，电极间距离越大，施加电压可越高，一般电极距离每增加10mm，电压可增加5kV-10kV，电压高能量释放大，氧化效率高，电极对越多，输入功率越大，去除效果越好。一般气体在放电反应器的有效停留时间为0.3s以上，停留时间长，反应效果好，优选3s-120s，超过120s，转化效果提高幅度变小。
本发明采用硫酸溶液作为吸收液，硫酸浓度为1％-98.3％(质量分数，下同)，硫酸浓度越高，吸收效果越好，优选30％-90％，硫酸浓度60％的去除效率为硫酸浓度80％的约70％左右，硫酸与氮氧化物的化学反应计量摩尔比可按1∶1计算，同时溶液的沸点可以得到提高，工作温度可以高些。随着吸收的进行，浓硫酸会吸收气流中的部分水分并被稀释，当硫酸溶液降低到接近沸点时应更换高浓度的硫酸溶液，具体可参看硫酸水溶液的沸点相关热力学参数。采用浓度较高的硫酸作为吸收液，吸收过程可在较高温度下进行，在吸收过程中一般不会产生水蒸气，或水蒸气产生量少，吸收液损耗就小，硫酸浓度越高，溶液沸点高，工作温度就高，一般吸收液硫酸浓度在20％以上时，塔内气流温度可在100℃以上，优选工作气流温度150℃以下，最高气流温度可达200℃，由于气液吸收为放热过程，为了提高吸收效率，可对硫酸吸收液采用冷却，使塔内硫酸吸收液温度控制在低于气流温度。
本发明所述的硫酸溶液吸收塔可采用通用的气液传质设备如鼓泡塔、填料塔和板式塔等，具体可参看相关化工气液传质设备手册。以鼓泡塔为例说明，结构一般为圆筒形，材料为耐酸材料，可采用陶瓷和玻璃钢等。待处理气体从鼓泡塔底部导入，通过气体分布器，经气液反应区与硫酸溶液发生吸收反应后，由上部排出。鼓泡塔内硫酸溶液的静态液面高度一般为3cm以上，优选10-30cm。气液接触时间一般为0.2s以上，优选0.5-120秒，具体可视气流中二氧化硫和氮氧化物气体的浓度和去除率等参数设定，接触时间长，去除率高。
经过上述处理后氮氧化物被硫酸吸收后的主要产物为亚硝基硫酸，产物在液相的浓度低时，吸收液可循环使用，一般所述产物浓度达到15％时需更换新吸收液。由于浓硫酸溶液在吸收过程也同时吸收空气中的水分，在气流温度在120℃时，所述硫酸浓度稀释到约30％以下时，可通过设置在吸收液循环池下部的排液口排出，更换更高浓度的硫酸吸收液。
本发明所述的气流主要为火力发电、冶炼等以化石燃料燃烧产生的含二氧化硫和氮氧化物的烟气，也可以是其他工业过程产生的相关气流。一般烟气中二氧化硫的浓度在1％(体积含量，下同)以下，氮氧化物的浓度在0.5％以下，对于其他工业气流中二氧化硫浓度高于1％和氮氧化物浓度高于0.5％时，也适用本发明所述的方法。
与现有技术相比，本发明的优点在于：本发明把含二氧化硫和氮氧化物气体的气流经除湿塔除湿、气体放电反应器氧化和硫酸溶液吸收塔吸收，从而从气流中得到除去，由于采用溴化锂等无机盐溶液吸收，可在较高温度下工作，除湿剂等物料可循环利用，并可回收利用副产物，具有效率高、运行费用低，适合推广使用。
附图说明
图1为发明实施例所用一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置示意图。
图2为发明实施例所用的线-筒式气体放电反应器的结构示意图。
图3为本发明实施例所用的线-板式气体放电反应器的结构示意图。
图4为本发明实施例所用的鼓泡式硫酸溶液吸收塔的结构示意图。
其中：101除湿塔；1除湿塔气体进口；2除湿剂加入口；3除湿塔气体出口；102气体放电反应器；4气体放电反应器气体进口；5高压电源接线柱；6气体放电反应器气体出口；103硫酸溶液吸收塔；7硫酸溶液吸收塔气体进口；8硫酸溶液加入口；9硫酸溶液吸收塔气体出口；10硫酸溶液排出口；11除湿剂排出口；12放电反应器接地极；13放电电极；14筒体电极；15气体分布器；16除雾器。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明作进一步详细描述。
实施例1：本发明所述的一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置如图1所示。其中放电反应器为图2所示，硫酸溶液吸收器如图4所示。
除湿塔的尺寸为Φ60×1000(单位毫米，下同)，不锈钢制，除湿剂采用直径约为Φ5的氯化钙颗粒填充床，填充高度为500。气体放电反应器的尺寸同除湿塔，中心电极为直径5的不锈钢圆棒，圆筒轴心沿轴向布置，有效放电高度为600，中心电极接脉冲电源，筒体接地，脉冲电压约为3kV，脉冲频率约50Hz，电源功率均约为100W。
硫酸溶液鼓泡吸收塔采用陶瓷圆筒反应器，尺寸为Φ200×600，气流从陶瓷反应器下部经气体分布器导入，所述的气体分布器为多孔板，孔径约为Φ2，共30个均布，加入的硫酸溶液在气体分布器上方高约150，除雾器为玻璃纤维丝网，气体进出口管直径均为Φ25。
处理工艺是把含二氧化硫和/或氮氧化物气体的气流由除湿塔气体进口(1)导入除湿塔(101)内与除湿剂接触，气流中的水分被除去后(脱水率约为50％)，由除湿塔气体出口(3)经气体放电反应器气体进口(4)进入气体放电反应器(102)，当在放电电极(13)上施加高压电后，气流中的二氧化硫和一氧化氮被分别氧化为三氧化硫和二氧化氮，然后气流由气体放电反应器气体出口(6)和硫酸溶液吸收塔气体进口(7)进入硫酸溶液吸收塔(103)，气流中的三氧化硫被硫酸溶液吸收，二氧化氮与硫酸溶液反应生成亚硝基硫酸，从气流中得到去除，净化后的气流通过硫酸溶液吸收塔气体出口(9)排出，吸附水后的除湿剂可从除湿塔除湿剂排出口(11)排出，吸收反应后的硫酸溶液可从硫酸溶液吸收塔硫酸溶液排出口(10)。
操作参数如下：载气为空气，气体流量约0.5m3/h，其中二氧化硫气体进口浓度约为800mg/m3，氮氧化物进口浓度约为500mg/m3(其中95％为一氧化氮)，气体进口温度分别为60℃、70℃和90℃，气体相对湿度约为80％，经除湿塔后除湿率约60％。硫酸溶液初始浓度约90％，稳定运行15min分钟后测定。气体在除湿塔的停留时间约为10s，放电反应器的有效停留时间约5-10s，气体在硫酸吸收塔的停留时间约为30s。
实验结果如表1所示。
表1二氧化硫和氮氧化物的去除效果
实施例2：固体氯化钙除湿剂的再生，把实施例1除湿器在气流60℃下工作约4小时后通过加热再生，切换气体为氮气，流量约0.1m3/h，通过管式电炉加热，加热温度约为260℃，大约30min左右，除湿剂脱水过程基本完成，得到的氯化钙可循环使用。
实施例3：除湿塔的外形尺寸同实施例1，内部采用喷淋填料塔结构，填料为采用直径为Φ10的陶瓷球体填料填充床，填充高度为500。除湿剂采用约65％-75％的溴化锂液体，进塔溶液温度约为90℃，从除湿塔上部喷淋，喷淋量约为30L/h，循环使用。
气体放电反应器采用图3的线-板式气体放电反应器。气体放电反应器的尺寸为400×60×250同除湿塔，放电电极为直径5的不锈钢圆棒，共5根沿气流方向均匀布置，每根有效放电高度为200，电极接脉冲电源，筒体接地，脉冲电压约为3kV，脉冲频率约50Hz，电源功率均约为100W。
实验条件为：载气为模拟烟气，气体流量约1m3/h，其中氧气约8％(体积，下同)，二氧化碳约12％，水分约10％，气体温度分别为100℃、120℃和150℃。气体在除湿塔的停留时间约为5s，经除湿塔后除湿率约50％，放电反应器的有效停留时间约15s，气体在硫酸吸收塔的停留时间约为15s。其他条件同实施例1。当气流温度为120℃时，硫酸溶液降低到30％，应更换高浓度的硫酸溶液；当气流温度为150℃时，硫酸溶液降低到50％时，应更换高浓度的硫酸溶液。
实验结果如表2所示。
表2二氧化硫和氮氧化物的去除效果
实施例4：吸收水分后溴化锂溶液的再生，取实施例3除湿器在气流120℃工作，直到溴化锂溶液浓度降到约为50％时的溶液约1L，通过减压加热再生，加热温度约为220℃，大约1小时后，得到约75％的溴化锂液体，得到的溴化锂浓溶液可循环使用。
实施例5：采用与实施例1同样的装置，中心电极接交流电源，放电反应器筒体接电源另一端，输入交流电压为30kV，交流频率约为50Hz，电源功率约为100W。气体流量约2m3/h，气流温度分别为80℃，气流中同时含有二氧化硫和氮氧化物。其他条件同实施例1。实验结果得到二氧化硫和氮氧化物的出口浓度分别为72mg/m3和86mg/m3。
实施例6：采用与实施例3同样的装置，放电电极接直流电源，放电反应器筒体接地，输入直流电压为25kV，气流温度分别为100℃。其他条件同实施例3。实验结果得到二氧化硫和氮氧化物的出口浓度分别为97mg/m3和99mg/m3。
实施例7：初始吸收液硫酸浓度分别为1％和98.3％时，气体进口温度为90℃，其他实验条件同实施例1。气流中只含有二氧化硫时，得到二氧化硫的出口浓度分别为175mg/m3和56mg/m3。气流中只含有氮氧化物时，得到氮氧化物的出口浓度分别为235mg/m3和42mg/m3。
应该说明的是，以上实施例仅用于说明本发明的技术方案，本发明的保护范围不限于此。对于本领域的技术人员来说，凡在本发明的精神和原则之内，对各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中的部分技术特征进行任何等同替换、修改、变化和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的方法，其特征在于把含二氧化硫和/或氮氧化物气体的气流经除湿塔除湿后导入气体放电反应器，在所述的气体放电反应器中，二氧化硫被氧化为三氧化硫，氮氧化物中的一氧化氮被氧化为二氧化氮，然后把所述的气流导入硫酸溶液吸收塔，在所述的硫酸溶液吸收塔内，气流中的三氧化硫被硫酸溶液吸收，二氧化氮则与硫酸发生化学反应而被吸收，从而从气流中得到除去。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的除湿塔的除湿方法为固体吸附或液体吸收除湿，所述固体吸附采用固体氯化钙、硫酸镁、氯化锂和溴化锂无机盐，以及硅胶、沸石和活性碳作为除湿剂；所述液体吸收采用氯化钙、氯化锂和溴化锂的水溶液作为除湿剂。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于所述固体吸附采用移动床、流动床或固定床吸附除湿塔；所述液体吸收除湿塔采用喷淋塔、填料塔、鼓泡塔、降膜吸收塔和板式塔。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的气体放电反应器的放电形式为脉冲放电或介质阻挡放电，气体放电的供电方式包括直流、脉冲和交流，其中直流和脉冲供电的电压为±2kV-±200kV，脉冲重复频率为10Hz-2kHz，交流供电的电压为2kV-200kV，频率为10Hz-10kHz。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的硫酸溶液吸收塔采用通用的气液传质设备鼓泡塔、填料塔或板式塔。
6.根据权利要求1或5所述的方法，其特征在于所述的硫酸溶液的浓度为1％-98.3％。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的一种从气流中去除二氧化硫和氮氧化物的装置，由除湿塔、气体放电等离子体反应器和硫酸溶液吸收塔依次组成，所述的除湿塔的气体进口接被处理的气流，所述的除湿塔的气体出口与所述气体放电反应器的气体进口连通，所述的气体放电反应器的气体出口与所述的硫酸溶液吸收塔的气体进口连通，所述的除湿塔还设置有除湿剂加入口和排出口，所述的气体放电反应器内设置有放电电极，所述的放电电极接高压电源，所述的硫酸溶液吸收塔设置有硫酸溶液加入口和排出口。
8.根据权利要求7所述的装置，其特征在于所述的除湿塔为固体氯化钙充填床除湿塔或溴化锂溶液吸收塔。
9.根据权利要求7所述的装置，其特征在于所述的气体放电反应器的结构为圆筒型或长方型，放电电极为线型或针芒刺型，气体在反应器的停留时间为0.3s以上。
10.根据权利要求7所述的装置，其特征在于所述的硫酸溶液吸收塔为鼓泡塔，硫酸溶液与气流的接触时间为0.2s以上。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| WW01 | Invention patent application withdrawn after publication | ||
| WW01 | Invention patent application withdrawn after publication |
Application publication date: 20170222 |