CN106384704B - 一种太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置。该装置包括飞秒激光器、分束镜、紫外激光脉冲发生装置、太赫兹脉冲发生装置、电子枪、电子聚焦装置、样品室、成像装置以及相机;飞秒激光器出射的飞秒激光通过分束镜后一束飞秒激光进入紫外激光脉冲发生装置,另一束飞秒激光通过反射镜进入太赫兹脉冲发生装置;电子枪接收紫外激光脉冲以及太赫兹脉冲进入电子枪腔室产生电子脉冲;电子聚焦装置安装在电子枪腔室和样品室之间;样品室内沿着电子脉冲出射的方向依次放置样品组件和成像装置;样品室的外部正对成像装置的位置放置相机。该装置可运行在反射或者透射模式,可进行可逆和不可逆过程的研究且兼具高亮度和高时空分辨。
Description
技术领域
本发明属于时间分辨电子衍射技术领域,具体涉及一种太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置。
背景技术
电子自1897年由J.J.汤姆逊实验发现起,就不断地被科学家们研究并应用。1924年,德布罗意预测运动的电子也具有波动性,其波长为λ=h/mv,短短三年之后(1927年),分别由G.P.汤姆逊和C.J.戴维森-L.H.革末完成的两个独立的电子衍射实验均证实了电子的波动性(里程碑节点),其奠定了采用电子探测物质结构的基础。自此,电子以探针的形式出现在历史大舞台。借助于80年代飞秒激光的出现,Williamson等人1984年首次完成了ps级泵浦探测电子衍射实验,观察到了激光诱导薄膜铝在20ps内熔化。随后,1999年诺贝尔奖得主Ahmed H.Zewail开创了气相超快电子衍射在飞秒化学中的应用先河(里程碑节点)。此后,飞秒电子衍射技术全面牢固地被确立为结构动力学研究的关键技术之一,其具有原子尺度的空间和时间分辨率,广泛地应用于化学、材料科学、凝聚态物理以及物理生物学中结构相变、电荷密度波(CDW)、非平衡纳米声子动力学等超快过程的研究。
兼具高亮度和高分辨的超短电子束是飞秒电子衍射技术的关键所在,它决定了可研究的超快过程的极限。该技术的时间分辨限制由能量弥散的程度和空间电荷效应共同决定。由于光电发射带来初始能量弥散,最终导致脉冲展宽,其在电子加速期间起决定性作用;同时,由于电子非中性粒子,不可避免地存在着电子间的库伦排斥,造成电子脉冲横向和纵向同时扩展,其在电子漂移期间尤为显著。为了弥补或者削弱以上两种展宽效应,可以增大加速场强或者缩短电子传播距离以及压缩电子脉冲等,由此出现了不同的飞秒电子衍射装置,当前典型的装置如下:
文献Harb M,Ernstorfer R,Hebeisen C T,et al.Electronically drivenstructure changes of Si captured by femtosecond electron diffraction[J].Physical review letters,2008,100(15):155504.涉及一种直流场加速飞秒电子衍射装置,采用紧凑型电子枪设计,阴极至样品间距仅为3厘米,极大地减小了电子传播距离,削弱了空间电荷效应的影响。该装置可在样品处获得包含6000电子的大小150微米、脉宽200飞秒的电子脉冲。但其高时间分辨却是以牺牲单脉冲电子数目为代价的,采用该结构很难获得单脉冲电子数目多于104的飞秒电子脉冲。而对于一幅足够信噪比的衍射图像,往往需要106以上个电子,这就需要长时曝光,多次积分。该过程十分耗时,且只适合可逆过程的研究。此外,由于真空击穿,该装置具有约为12MV/m的加速场强限制。
专利CN102592929A提供了一种用于产生高亮度飞秒电子脉冲的电子枪装置,属于射频压缩飞秒电子衍射装置。该装置利用与电子传输的方向平行的射频场使快电子减速、慢电子加速,最终达到压缩电子脉宽的效果。这种方法有效地抑制了空间电荷效应造成的电子脉冲纵向展宽。
文献Van Oudheusden T,Pasmans P,Van Der Geer S B,et al.Compression ofsubrelativistic space-charge-dominated electron bunches for single-shotfemtosecond electron diffraction[J].Physical review letters,2010,105(26):264801.利用射频压缩成功地产生了70飞秒且单脉冲电子数目约106的电子脉冲,较之紧凑型飞秒电子衍射装置,电子亮度提升了约100倍,可进行不可逆过程的研究。但是,射频场与用于触发结构动力学的泵浦激光之间的相位抖动限制了仪器响应时间,导致最终的时间分辨限制在100飞秒以上。同时,射频压缩飞秒电子衍射装置利用高功率射频场,涉及昂贵的辅助系统和复杂的同步方案。
文献Zhu P,Zhu Y,Hidaka Y,et al.Femtosecond time-resolved MeV electrondiffraction[J].New Journal of Physics,2015,17(6):063004.涉及一种传统的MeV飞秒电子衍射装置,其核心部件为光阴极射频枪。相对论电子束产生过程为飞秒激光照射阴极,生成高亮度的电子脉冲,该脉冲经射频场作用迅速加速至几MeV,同时压缩了脉宽。该装置可获得低发射度、高电荷密度的超短电子源,并可研究更厚的样品且具有更高的弹性散射截面以及可进行不可逆过程的研究。然而,同射频压缩飞秒电子衍射装置类似,传统的MeV飞秒电子衍射装置时间分辨严重受限于泵浦激光和探测电子之间的时间抖动,约为130fs。同时,由于电子能量较大,可能会造成样品的损坏。此外,该装置涉及加速器相关的技术,结构复杂、体积巨大且造价不菲。由于射频引起等离子体击穿,该结构限制运行在200MV/m场强以下。
可以看出,为了进一步理解和探究各种微观超快过程,急需一种更加紧凑、经济、多运行模式且兼具高亮度和高分辨的飞秒电子衍射装置。
发明内容
为了克服以上现有技术存在的缺点,本发明提供一种利用太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其易于实现,具有更好的同步性、更加紧凑的结构、更高的加速场强以及更少的造价,可运行在反射或者透射模式,可进行可逆和不可逆过程的研究且兼具高亮度和高时空分辨。
本发明的具体技术方案是:
本发明提出了一种太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,包括飞秒激光器、分束镜、紫外激光脉冲发生装置、太赫兹脉冲发生装置、电子枪、电子聚焦装置、样品室、成像装置以及相机;
飞秒激光器出射的飞秒激光通过分束镜后一束飞秒激光进入紫外激光脉冲发生装置,另一束飞秒激光通过反射镜进入太赫兹脉冲发生装置;
电子枪包括电子枪腔室、真空法兰以及电子脉冲产生装置;真空法兰为多个且安装在电子枪腔室外壁上,一个真空法兰用于接收紫外激光脉冲进入电子枪腔室,其余真空法兰用于接收太赫兹脉冲进入电子枪腔室;电子脉冲产生装置安装在电子枪腔室内用于产生电子脉冲;
电子聚焦装置安装在电子枪腔室和样品室之间;
样品室内沿着电子脉冲出射的方向依次放置样品组件和成像装置;
样品室的外部正对成像装置的位置放置相机。
电子枪装置,分为低能和高能太赫兹驱动电子枪,用于产生所需能量的电子脉冲。
电子枪为低能电子枪;所述低能电子枪的电子脉冲产生装置为一个平行板波导;所述平行板波导一侧平行板中间部分为阴极;另一侧平行板中间部分为阳极。
所述电子枪为高能电子枪;所述高能电子枪的电子脉冲产生装置包括多个金属薄层和填充物;所述多个金属薄层相互平行设置并且从前至后每个金属薄层之间的间隔逐渐增大;金属薄层的厚度为5μm;所述填充物填充至每两个相邻的金属薄层之间;最前端的金属薄层上设置有阴极,最后端的金属薄层上开设阳极小孔;填充物为石英和聚四氟乙烯的混合物。
具体来说:所述样品室的外壁上设置有多个第二真空法兰;所述样品组件包括样品操纵系统、样品固定装置以及样品;
其中一个第二真空法兰通过样品操纵系统与样品固定装置连接;其余第二真空法兰用于观察样品室内部;
样品固定装置包括样品拖和样品台;样品台固定安装在样品拖上,样品拖上开设一个直径为100微米的孔,用于电子束斑大小和形状的测量;样品拖上还设有外径10毫米、孔径500微米、长度50毫米的法拉第杯,用于单脉冲电子数目的测量;样品拖上还在其最下端中心轴处引入了80微米的金属针尖,用于定位;所述样品台为直径15毫米、厚度1.5毫米的铜制圆盘,其上沿圆周方向规则排列了四个内径2.5毫米深度为0.5毫米、外径3.1毫米且深度为1毫米的阶梯孔用于固定载网;载网为标准的TEM载网,用于放置实验所需的样品;样品台的中心设有一个通孔;通孔直径为3.1毫米,其上设有两根相互正交的50微米粗的金线;
样品操纵系统包括用于对样品进行全方位精密移动的样品位置操作装置以及为样品提供10-500K的温度环境的闭循环制冷机以及辅助的加热模块。
为了提供样品室实验所需的高真空环境(10-7Pa的真空度)上述样品室外部还连接有用于提供样品室真空环境的级联泵系统;级联泵系统由干泵、分子泵以及复合泵级联构成。
该装置还包括二维精密移动平台;所述成像装置安装在二维精密移动平台上;所述成像装置在反射模式的时间分辨低能电子衍射研究时包括V型微通道板、荧光屏;所述成像装置在透射模式的时间分辨高能电子衍射研究时为荧光屏。
具体说,上述太赫兹脉冲发生装置包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的光栅、反射镜、透镜以及铌酸锂晶体。
具体说,上述紫外光脉冲发生装置包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的倍频晶体、群速度补偿晶体、零阶双波片以及和频晶体;所述倍频晶体为厚度0.5mm、切割角29.2°的I类相位匹配BBO晶体;群速度补偿晶体为厚度1mm、切割角45°的方解石;和频晶体为厚度0.2mm,切割角44.3°的I类相位匹配BBO晶体。
该装置的工作过程为:
基于太赫兹场驱动电子加速,结合泵浦探测技术和电子衍射技术进行超快动力学过程的研究。具体为:再生放大的飞秒激光脉冲首先经第一个分束镜分成功率一大一小的两束,其中功率小的用作超快过程的泵浦光;功率大的继续经第二个分束镜分成功率一大一小的两束,此时的功率大的用于太赫兹脉冲的产生,耦合到波导中提供电子加速;功率小的通过三倍频装置产生紫外光脉冲,用于照射阴极产生电子脉冲。被加速的电子束经电子聚焦装置横向压缩,准直至样品处,从而探测感兴趣的动力学过程。
本发明的优点在于:
本发明利用独特的电子加速技术,通过强太赫兹场瞬间加速电子脉冲,有效地抑制了能量弥散和空间电荷效应引起的脉冲展宽,可实现100飞秒以下的超高时间分辨。与直流型飞秒电子衍射相比,克服了阴阳极之间的打火击穿问题,可提供更大的加速梯度,可同时实现高亮度和高分辨。与射频压缩飞秒电子衍射装置和传统的MeV飞秒电子衍射装置相比,消除了泵浦激光和探测电子之间的时间抖动,且不涉及昂贵笨重的射频压缩部件,使得装置更加紧凑、经济。通过调节太赫兹场的强度可使系统工作在低能或高能模式,适合于反射几何或透射几何,扩展了可研究的样品的丰富性。
附图说明
图1是本发明的结构示意图;
图2是太赫兹驱动低能电子枪结构示意图;
图3是太赫兹驱动高能电子枪结构示意图;
图4是太赫兹场产生装置结构示意图;
图5是紫外激光脉冲发生装置示意图;
图6是样品固定装置结构示意图;
附图标记如下:
1-飞秒激光器、2-分束镜、3-紫外激光脉冲发生装置、4-太赫兹脉冲发生装置、5-电子枪、6-电子聚焦装置、7-样品室、8-成像装置、9-相机、10-飞秒激光、11-电子枪腔室、12-真空法兰、13-电子脉冲产生装置、14-样品组件、15-金属薄层、16-填充物、17-阴极、18-阳极小孔、19-第二真空法兰、20-样品操纵系统、21-样品固定装置、22-样品、23-样品拖、24-样品台、25-孔、26-法拉第杯、27-金属针尖、28-荧光屏、29-载网、30-通孔、31-金线、32-级联泵系统、33-二维精密移动平台、34-光栅、35-反射镜、36-透镜、37-铌酸锂晶体、38-倍频晶体、39-群速度补偿晶体、40-零阶双波片、41-和频晶体、42-紫外激光脉冲、43-太赫兹脉冲、44-电子脉冲、45-反射镜。
具体实施方式
本发明的目的是实现一种利用太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,解决了当前典型装置加速场梯度的进一步提升,更加紧凑灵活,更高时间分辨的问题。该装置利用太赫兹场替代射频加速场或直流加速场,无需射频模块,易于实现,具有更好的同步性、更加紧凑的结构、更高的加速场强(可达200MV/m以上)以及更低的造价,可运行在反射或者透射模式,可进行可逆和不可逆过程的研究且兼具高亮度和高时空分辨。
如图1所示,该装置包括飞秒激光器1、分束镜2、反射镜45、紫外激光脉冲发生装置3、太赫兹脉冲发生装置4、电子枪5、电子聚焦装置6、样品室7、成像装置8以及相机9;
飞秒激光器1出射的飞秒激光10通过分束镜2后一束飞秒激光进入紫外激光脉冲发生装置3激发出紫外激光脉冲42,另一束飞秒激光通过反射镜45进入太赫兹脉冲发生装置4激发出太赫兹脉冲43;
电子枪5包括电子枪腔室11、真空法兰12以及电子脉冲产生装置13;真空法兰12为多个且安装在电子枪腔室11外壁上,一个真空法兰12用于接收紫外激光脉冲42进入电子枪腔室11,其余真空法兰12用于接收太赫兹脉冲43进入电子枪腔室11;电子脉冲产生装置13安装在电子枪腔室11内用于产生电子脉冲44;
电子聚焦装置6安装在电子枪腔室11和样品室7之间;
样品室7内沿着电子脉冲出射的方向依次放置样品组件14和成像装置8;
样品室7的外部正对成像装置8的位置放置相机9。
电子枪5,分为低能和高能太赫兹驱动电子枪,用于产生所需能量的电子脉冲44。
如图2所示,电子枪5为低能电子枪;低能电子枪的电子脉冲产生装置13为一个平行板波导;所述平行板波导一侧平行板中间部分为阴极(该阴极由紫外高透的蓝宝石基底和20纳米的铜膜组成);另一侧平行板中间部分为阳极(具体做法是右侧平行板中间部分为阳极,其带有一个100μm的圆孔,用于约束电子斑的尺寸及形状并控制单脉冲电子数目)。
电子枪5为高能电子枪;高能电子枪的电子脉冲产生装置包括多个金属薄层15和填充物16;多个金属薄层15相互平行设置并且从前至后每个金属薄层15之间的间隔逐渐增大;金属薄层15的厚度为5μm;填充物填充至每两个相邻的金属薄层15之间;最前端的金属薄层上设置有阴极17,最后端的金属薄层上开设阳极小孔18;填充物为石英和聚四氟乙烯的混合物。如图4所示,高能枪采用多层波导结构,层数控制在6-8层之间,将太赫兹脉冲的相位波前划分成几个部分,相互之间通过5μm金属薄层15隔离。在每一层,加入介质填充物16为石英和聚四氟乙烯的混合物以延迟太赫兹脉冲至加速区的到达时间,通过合适地设计每一层的填充因子和每一层的厚度,将两个线性极化的太赫兹脉冲对称地耦合进多层结构,在不同层中能量增益逐渐增加并产生强加速场(>200MV/m),该太赫兹加速场作用于阴极17产生的电子脉冲,瞬间将其加速至高能态,经阳极小孔18整形后发射至后端的电子聚焦装置6中。其中,阳极小孔18直径为100-200μm。
如图1所示,样品室7的外壁上设置有多个第二真空法兰19;样品组件14包括样品操纵系统20、样品固定装置21以及样品22;
其中一个第二真空法兰19通过样品操纵系统20与样品固定装置21连接;其余第二真空法兰19用于观察样品室7内部的情况;
如图6所示,样品固定装置21包括样品拖23和样品台24;样品台24固定安装在样品拖23上,样品拖23上开设一个直径为100微米的孔25,用于电子束斑大小和形状的测量;样品拖23上还设有外径10毫米、孔径500微米、长度50毫米的法拉第杯26,用于单脉冲电子数目的测量;样品拖23上还在其最下端中心轴处引入了80微米的金属针尖27,用于定位;样品台24为直径15毫米、厚度1.5毫米的铜制圆盘,其上沿圆周方向规则排列了四个内径2.5毫米深度为0.5毫米、外径3.1毫米且深度为1毫米的阶梯孔用于固定载网;用于放置实验所需的样品22;样品台24的中心设有一个通孔30;通孔直径为3.1毫米,其上设有两根相互正交的50微米粗的金线31,用于探测电子和泵浦激光的时空重叠。
样品操纵系统20包括用于对样品进行全方位精密移动的样品位置操作装置以及为样品提供10-500K的温度环境的闭循环制冷机以及辅助的加热模块。
为了提供样品室实验所需的高真空环境(10-7Pa的真空度)上述样品室外部还连接有用于提供样品室真空环境的级联泵系统32;级联泵系统由干泵、分子泵以及复合泵级联构成。
对于透射模式的时间分辨高能电子衍射研究,采用仅由荧光屏构成的成像装置8和相机9结构探测信号电子。
对于反射模式的时间分辨低能电子衍射研究,采用V型微通道板、荧光屏构成的成像装置8和相机9结构探测信号电子;
反射模式和透射模式的转换可通过更换相应的电子枪系统,如图2和3所示的结构,然后利用样品操纵系统20精密调节电子脉冲与样品之间的夹角,并借助二维精密移动平台33调节成像装置8至合适的位置而实现。二维精密移动平台33由两个紧凑型电动位移台结合一个直角支架堆叠装配而成,具有±25mm的XZ二维行程范围。
太赫兹脉冲发生装置4包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的光栅34、反射镜35、透镜36以及铌酸锂晶体37。如图4所示,飞秒激光脉冲入射到光栅34,产生倾斜的飞秒激光脉冲波前,经过反射镜35反射至透镜36,最终会聚入射到铌酸锂(LiNbO3/LN)晶体37,利用铌酸锂晶体37的非线性光整流(OR)效应产生太赫兹脉冲,随后经波导结构约束,在其内沿纵向形成12MV/m以上的加速梯度,该加速梯度受控于太赫兹脉冲的能量,可通过改变入射飞秒激光能量进行调节。
采用倍频-补偿-和频共线结构产生紫外激光脉冲,如图5所示,紫外光脉冲发生装置3包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的倍频晶体38、群速度补偿晶体39、零阶双波片40以及和频晶体41;倍频晶体38为厚度0.5mm、切割角29.2°的I类相位匹配BBO晶体;群速度补偿晶体39为厚度1mm、切割角45°的方解石;和频晶体41为厚度0.2mm,切割角44.3°的I类相位匹配BBO晶体;零阶双波片40为λ/2@基频光&λ@二次谐波。
Claims (8)
1.一种太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:包括飞秒激光器、分束镜、紫外激光脉冲发生装置、太赫兹脉冲发生装置、电子枪、电子聚焦装置、样品室、成像装置以及相机;
飞秒激光器出射的飞秒激光通过分束镜后一束飞秒激光进入紫外激光脉冲发生装置,另一束飞秒激光通过反射镜进入太赫兹脉冲发生装置;
电子枪包括电子枪腔室、真空法兰以及电子脉冲产生装置;真空法兰为多个且安装在电子枪腔室外壁上,一个真空法兰用于接收紫外激光脉冲进入电子枪腔室,其余真空法兰用于接收太赫兹脉冲进入电子枪腔室;电子脉冲产生装置安装在电子枪腔室内用于产生电子脉冲;
电子聚焦装置安装在电子枪腔室和样品室之间;
样品室内沿着电子脉冲出射的方向依次放置样品组件和成像装置;
样品室的外部正对成像装置的位置放置相机。
2.根据权利要求1所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述电子枪为低能电子枪;所述低能电子枪的电子脉冲产生装置为一个平行板波导;所述平行板波导一侧平行板中间部分为阴极;另一侧平行板中间部分为阳极。
3.根据权利要求1所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述电子枪为高能电子枪;所述高能电子枪的电子脉冲产生装置包括多个金属薄层和填充物;所述多个金属薄层相互平行设置并且从前至后每个金属薄层之间的间隔逐渐增大;金属薄层的厚度为5μm;所述填充物填充至每两个相邻的金属薄层之间;最前端的金属薄层上设置有阴极,最后端的金属薄层上开设阳极小孔;填充物为石英和聚四氟乙烯的混合物。
4.根据权利要求1或2或3所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述样品室的外壁上设置有多个第二真空法兰;所述样品组件包括样品操纵系统、样品固定装置以及样品;
其中一个第二真空法兰通过样品操纵系统与样品固定装置连接;其余第二真空法兰用于观察样品室内部;
样品固定装置包括样品拖和样品台;样品台固定安装在样品拖上,样品拖上开设一个直径为100微米的孔,用于电子束斑大小和形状的测量;样品拖上还设有外径10毫米、孔径500微米、长度50毫米的法拉第杯,用于单脉冲电子数目的测量;样品拖上还在其最下端中心轴处引入了80微米的金属针尖,用于定位;所述样品台为直径15毫米、厚度1.5毫米的铜制圆盘,其上沿圆周方向规则排列了四个内径2.5毫米深度为0.5毫米、外径3.1毫米且深度为1毫米的阶梯孔用于固定载网;载网为标准的TEM载网,用于放置实验所需的样品;样品台的中心设有一个通孔;通孔直径为3.1毫米,其上设有两根相互正交的50微米粗的金线;
样品操纵系统包括用于对样品进行全方位精密移动的样品位置操作装置以及为样品提供10-500K的温度环境的闭循环制冷机以及辅助的加热模块。
5.根据权利要求4所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述样品室外部还连接有用于提供样品室真空环境的级联泵系统;所述级联泵系统由干泵、分子泵以及复合泵级联构成。
6.根据权利要求5所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:还包括二维精密移动平台;所述成像装置安装在二维精密移动平台上;所述成像装置在反射模式的时间分辨低能电子衍射研究时包括V型微通道板、荧光屏;所述成像装置在透射模式的时间分辨高能电子衍射研究时为荧光屏。
7.根据权利要求6所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述太赫兹脉冲发生装置包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的光栅、反射镜、透镜以及铌酸锂晶体。
8.根据权利要求7所述的太赫兹驱动电子脉冲加速的飞秒电子衍射装置,其特征在于:所述紫外光脉冲发生装置包括沿着飞秒激光脉冲出射的方向依次设置的倍频晶体、群速度补偿晶体、零阶双波片以及和频晶体;所述倍频晶体为厚度0.5mm、切割角29.2°的I类相位匹配BBO晶体;群速度补偿晶体为厚度1mm、切割角45°的方解石;和频晶体为厚度0.2mm,切割角44.3°的I类相位匹配BBO晶体。
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