CN106311092A - 一种制备u(iv)溶液的催化装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种制备U(IV)溶液的催化装置，该装置包括外管、内管、夹套、烧结不锈钢板、进料口和出料口；内管在外管内部形成环状结构；外管的上下两端设有烧结不锈钢板；外管外部设有夹套；下端的烧结不锈钢板底部设有进料口，上端的烧结不锈钢板顶部设有出料口。本发明提供了一种结构简单，催化反应条件温和、过程易于控制、安全可靠，并易于连续生产，能够满足长周期连续运转的制备U(IV)溶液的催化装置。

Description

一种制备U(IV)溶液的催化装置
技术领域
本发明属于核燃料后处理领域，特别涉及一种用于制备U(IV)溶液的催化反应设备。
背景技术
U(IV)的制备技术在Purex流程的实现过程中具有重要的作用。关于U(IV)溶液的制备技术，最初采用直接电解UO2(NO3)2水溶液的方法制备U(IV)，但是电解装置体积大，生产周期长，U(IV)的产率较低，操作条件要求较高。在实际应用中还存在电极失活，必须定期更换等问题。
由于传统的电解法制备U(IV)存在上述问题，后来采用催化加氢法制备U(IV)溶液的技术。以美国专利US6759027为例,该专利申请是以气升式三相循环反应器作为制备U(IV)的装置，高压氢气作为还原剂，从反应器的底部射入，带动反应液体以及负载铂的氧化硅小球催化剂在反应器的内环与外环之间循环流动，实现多相反应。
法国的核燃料后处理厂还采用了一种固定床催化反应器，该反应器为柱式，外面有冷却夹套，柱内有冷却管。在冷却管和反应柱之间的环隙之间装满铂氧化硅小球催化剂。氢气和硝酸铀酰溶液在反应柱的底部通过烧结不锈钢进入，向上流经催化剂床层进行反应。
以上两种催化加氢制备U(IV)溶液的设备虽能够取代电解法生产技术。但是上述加氢催化还原制备U(IV)溶液的设备为高压设备，采用高压氢气作为还原剂在放射性极强的核燃料后处理的环境下是一个很大的安全隐患；另外，除了主反应设备外，为实现产品液的分离及气体的循环使用，还需要配套的高压分离器、低压分离器等设备，结构较为复杂。
发明内容
(一)发明目的
本发明克服了现有技术的不足，提供一种结构简单，催化反应条件温和、过程易于控制、安全可靠，并易于连续生产，能够满足长周期连续运转的制备U(IV)溶液的催化装置。
(二)技术方案
为了解决现有技术存在的问题，本发明提供的技术方案如下：
一种制备U(IV)溶液的催化装置，该装置包括外管、内管、夹套、烧结不锈钢板、进料口和出料口；内管在外管内部；外管的上下两端设有烧结不锈钢板，烧结不锈钢板上设有孔洞；外管外部设有夹套；下端的烧结不锈钢板底部设有进料口，上端的烧结不锈钢板顶部设有出料口。
进一步，所述的外管和内管之间的环形区为反应区，反应区填充Pt/SiO2催化剂。
进一步，所述的内管内设置温度探头。
进一步，所述的夹套为水浴夹套或电加热夹套。
进一步，所述的进料口和出料口均为漏斗形；漏斗大头端与烧结不锈钢板连接，进料口的小头端与进料泵相连；出料口的小头端与气液分离器相连。
(三)有益效果
本发明采用内外管形式，结构简单，进液口、出液口采用下、上端布置，使反应料液与催化剂能够充分接触；通过温度探头和水浴夹套可以有效控制反应温度，也可通过调整反应区内催化剂的装填量以及催化剂中铂含量的高低调节反应速度，使U(IV)的产量有较大的调整弹性，有生产能力大且易于调节等优点。
本装置结构紧凑、催化剂不易磨损，可以长时间连续运行，易于U(IV)的连续生产；反应过程在常温下进行，不需要高压环境，反应条件温和，生产过程中的安全性大大提高。
附图说明
图1催化装置的示意图。
图2催化反应的系统结构示意图。
1.外管 2.内管 3.烧结不锈钢板 4.温度探头 5.水浴夹套 6.进料口 7.压力表8.出料口 9.气液分离器 10.进料泵 11.循环水浴器 12.温度显示器
具体实施方式
下面将结合说明书附图和具体实施方式对本发明作进一步阐述。
一种制备U(IV)溶液的催化装置，结构如图1所示，该装置包括外管1、内管2、水浴夹套5、烧结不锈钢板3、进料口6和出料口8；内管2在外管1内部并形成环状结构，环形区内填充Pt/SiO2小球，形成固定床层；外管1的上下两端设有烧结不锈钢板3，烧结不锈钢板3上设置有孔洞，孔径为10um，空隙率为15％，起到使进口料液均匀分布或产品液与固体催化剂分离的作用；外管1外部设有水浴夹套5，其进出水口与循环水浴器11连接，如图2所示；内管2内设有温度探头4，与温度显示器12连接，用于监测反应过程的温度，并据此调节水浴夹套5的温度，以控制反应温度，其中水浴夹套5可替换为电加热夹套；下端的烧结不锈钢板3底部设有进料口6，上端的烧结不锈钢板3顶部设有出料口8，进料口6和出料口8均为漏斗形；漏斗大头端与烧结不锈钢板3连接，进料口6的小头端与进料泵10相连；出料口8的小头端与气液分离器9相连；进料口6与进料泵10之间设有压力表7；出料口8连接气液分离器9。
实施例1
内管2和外管1之间的环形区为反应区，其间填充Pt/SiO2催化剂，Pt的负载量为1％；催化剂的填充高度为600mm。Pt/SiO2催化剂采用浸渍法制备。
采用本发明制备U(IV)的过程如下：首先通过进料泵10从催化反应装置的底部进料口6注入配制好的原料液，原料液的组成为：203g/L UO2(NO3)2-0.80mol/LHNO3-1.0mol/LN2H5NO3；经过烧结不锈钢板3的孔洞使料液均匀分布后，进入环形反应区，与催化剂发生反应，通过循环水浴控制反应温度，得到U(IV)溶液和气体产物，产物从反应柱的出料口6流出，经过气液分离器9实现U(IV)溶液和气体的分离。
在本实施例中，反应柱内管3的管径为6mm，外管2的管径为60mm，原料液通过催化反应柱的流量为6ml/min，水浴温度为47.5℃，出口U(IV)的浓度为200g/L，U(IV)的产率可以达到98％以上。
实施例2：
本实施例实施方式同实施例1，区别在于本实施例中反应柱内管3的管径为6mm，外管2的管径为30mm，催化剂的填充高度为300mm,其间填充的Pt/SiO2催化剂中Pt的负载量为3％，原料液组成为201g/L UO2(NO3)2-0.83mol/LHNO3-1.3mol/L N2H5NO3，水浴温度为50℃，出口U(IV)的浓度为198g/L，U(IV)的产率可以达到98.5％。

Claims (5)

1.一种制备U(IV)溶液的催化装置，其特征在于，该装置包括外管(1)、内管(2)、夹套(5)、烧结不锈钢板(3)、进料口(6)和出料口(8)；内管(2)在外管(1)内部；外管(1)的上下两端设有烧结不锈钢板(3)，烧结不锈钢板(3)上设有孔洞；外管(1)外部设有夹套(5)；下端的烧结不锈钢板(3)底部设有进料口(6)，上端的烧结不锈钢板(3)顶部设有出料口(8)。
2.根据权利要求1所述的一种制备U(IV)溶液的催化装置，其特征在于，所述的外管(1)和内管(2)之间的环形区为反应区，反应区填充Pt/SiO2催化剂。
3.根据权利要求1所述的一种制备U(IV)溶液的催化装置，其特征在于，所述的内管(2)内设置有温度探头(4)。
4.根据权利要求1所述的一种制备U(IV)溶液的催化装置，其特征在于，所述的夹套(5)为水浴夹套或电加热夹套。
5.根据权利要求1所述的一种制备U(IV)溶液的催化装置，其特征在于，所述的进料口(6)和出料口(8)均为漏斗形；漏斗大头端与烧结不锈钢板(3)连接，进料口(6)的小头端与进料泵(10)相连；出料口(8)的小头端与气液分离器(9)相连。
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