CN106129492A - 用于燃料电池和燃料电池系统再生的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明题为“用于燃料电池和燃料电池系统再生的方法”。本发明涉及一种用于燃料电池再生的方法，所述燃料电池包括膜电极单元，其具有通过膜分离的阳极和阴极，以及包括一种电路，所述电路被设置为使得所述阳极和阴极导电连接，并且涉及一种燃料电池系统，所述燃料电池系统被设置为用于实施这样一种方法。本发明规定，依据所测得的和/或所计算出的所述膜电极单元含有有害物质的污染程度(k)，给所述燃料电池附上氧化的半电池电位，其方式为使所述阳极暴露于含氧化剂的环境。

Description

用于燃料电池和燃料电池系统再生的方法
技术领域
本发明涉及一种用于燃料电池再生的方法，所述燃料电池包括膜电极单元，其具有通过膜分离的阳极或阴极，以及包括一种电路，所述电路被设置为使得所述阳极和阴极导电连接，并且涉及一种燃料电池系统，所述燃料电池系统被设置为用于实施这样一种方法。
背景技术
燃料电池利用燃料借助氧气向水的化学转化来制造电能。为此，燃料电池包含所谓的膜电极单元(membrane electrode assembly，称为MEA)作为核心组件，其是一种由离子导电的、尤其是质子导电的膜和各一个被布置在所述膜两侧的电极(阳极和阴极)构成的组合物。此外，气体扩散层(GDL)可在所述膜电极单元的两侧被布置在所述电极的背向所述膜的侧面上。通常，燃料电池是通过多个堆叠布置且电功率相互叠加的MEA构成。在燃料电池运行时，燃料、尤其是氢气H2或者含氢气的气体混合物被导入阳极，在此，在释放电子的情况下发生由H2向H+的电化学氧化。通过电介质或者使反应室气密地彼此分离并电绝缘的膜，质子H+实现了从阳极室向阴极室的(水合或脱水的)输送。在阳极上所提供的电子通过电气线路被导入阴极。氧气或者含氧气的气体混合物被导入所述阴极，从而在吸收电子的条件下，发生由O2向O2-的还原。同时，在阴极室内，这些氧负离子与通过所述膜所输送的质子在构成水的同时发生反应。通过由化学能量向电能的直接转化，燃料电池就相对于其他发电装置而言由于克服了卡诺系数而达到了更好的效率等级。
具有聚合物电解质膜(PEM)的燃料电池的效率(Leistung)通常随着运行时间的增加而递减。其一个原因在于，在这种PEM燃料电池(PEMFC)中所使用的膜电极单元(MEA)在其功能上受到了特定的化学过程和/或物理过程的影响。这种影响通常也被称作为“降解”。这类过程例如是在MEA内所使用的阳极催化剂层例如通过例如源自燃料制造的CO1失活。其中，CO在所述催化剂层表面上的一个催化活性的位置上配位，并且使得该位置对于所期望的反应、也就是说燃料的催化转化不可用。随着CO配位的增加，阳极催化剂的催化活性逐渐递减，进而燃料电池的效率也逐渐地下降。
根据有害气体，周围环境空气的背景水平(Grundbelastung)决定性地比临时峰值更小，就像例如由于行驶在前的汽车或者在隧道内所可能出现的那样。
为了避免阴极中的降解，向阴极供电装置中置入过滤元件，所述过滤元件将阴极工作气体、尤其是空气中的有害物质过滤出来。但借此通常仅可去除颗粒、例如碳黑和其他。
在阳极侧上，同样形成由于有害物质而污染催化剂。其原因可能例如是使用了重整剂、尤其是氢气来制造燃料。如果系统例如借助一种碳氢化合物来运行，那么在重整时就会在所述阳极内产生导致效率下降的沉积和杂质。最重要的沉积和杂质包括通过热力由于化学平衡而根据温度所产生的碳黑、随着燃料一同被导入的硫以及更多的碳氢化合物，这些碳氢化合物可能是在重整剂中并没有完全被分解。
发明内容
本发明的根本目的现在于，提出一种用于燃料电池再生的方法，该方法减少了所述燃料电池的工作效率的继续下降。尤其是要提供这样一种方法，其使得降解的阳极再生并且由此重建了所述燃料电池的工作效率。
上述目的通过一种具有第一独立权利要求所述特征的方法得以实现。因此，本发明的第一个方面涉及一种用于燃料电池再生的方法，所述燃料电池包括一种具有阳极和阴极的膜电极单元。所述阳极和所述阴极通过膜分离。此外，所述燃料电池还包括一种电路，所述电路被设置为使得所述阳极和所述阴极导电地彼此连接。根据本发明，依据所测得的和/或所建模的含有有害物质的所述膜电极单元的污染程度，给所述燃料电池附上氧化的半电池电位，其方式为使所述阳极暴露于含氧化剂的环境。
这种方法的特殊优点在于，根据需要、即在燃料电池含有有害物质的污染较高时来实施再生。此外，根据本发明的方法具有这样的优点，即：不需要任何额外的装置、例如过滤器、化学扩散以及诸如此类等等来实施再生。因此，根据本发明的方法的特点是灵活且可自动化的再生，这种再生只在需要的情况下进行。
如果由于燃料电池含有有害物质的污染程度较高而必需再生，那么就通过所述氧化的半电池电位清除有害物质。通过在阳极区域内、尤其是在阳极室内含氧化剂的环境，达到所述氧化的半电池电位。如果接着所述燃料电池被施加反应剂并且阳极与阴极之间的电路被关闭，那么就导致通过所述膜构成不利的反应剂表面，从而可能导致所述燃料电池受损。因此，根据本发明，只有当再生的好处大于由于损坏带来的坏处时，上述方法才进行。因此，所述燃料电池含有害物质的污染，尤其是污染程度，就构成了根据本发明的方法的控制参数。在需要时、即在所述燃料电池含有的降低所述燃料电池工作效率的有害物质达到污染程度时，氧化剂就进入所述阳极的区域、尤其是阳极室内，这种氧化剂带来有害物质的清除。因为上述根据本发明的方法要求氧化剂带入到所述阳极上，就非常优选在开始时或者说在开始前、即在所述燃料电池进入运行前，实施根据本发明的方法。替选方案是，上述方法也可在设置所述燃料电池系统重启的保养过程中来实施。使用所述阳极上的氧化剂的各个启动都优选通过高压和燃料的高通过量来执行，从而上述损坏被最小化。
在所述方法的一种优选的实施方式中规定，所述阳极包括阳极室，并且达到含氧化剂的环境，这是通过阴极气体被有源地导入所述阳极室内或者无源地进入该阳极室内这种方式实现的。这种实施方式的优点在于，所述阴极气体是一种用于燃料电池方法的氧化剂，因而被储存在每个燃料电池系统内。而且，所述阴极气体大多是指空气，其无害并大量存在并且具有氧化性的氧。
所述阴极气体优选有源地进入所述阳极室，即通过阴极气体经过线路的置入而进入所述阳极室，或者无源地进入所述阳极室，即通过所述阴极气体由于所述膜由所述阴极侧向所述阳极侧的扩散而进入所述阳极室。
通常会尝试避免在所述阳极侧上出现氧化剂、尤其是阴极气体。尤其是要避免构成氢气-空气-前面(Front)。为此，由现有技术已知不同的预防方法。所述预防方法例如涉及这样一种方法，其在所述燃料电池关闭时实施并且避免所述阴极气体出现在所述阴极侧上以及在待机时间期间可能扩散进入所述阳极室。对此的一种替选方案规定，在启动前，例如通过清洗所述阳极室或阴极室，确保在所述电路关闭时在所述燃料电池的阳极与阴极之间不出现任何电位差，但尤其是不出现任何氧化的半电池电位。
如果所述燃料电池的运行预先包括了这样一种预防方法，那么，根据本发明的方法就优选通过在阳极室内通过中断所述预防方法来制造含氧化剂的环境的方式来实施。特别的优点在于，根据本发明的方法在这一实施方式中非常容易执行，例如通过在需要时禁止在所述燃料电池关闭和/或启动的情况下在所述预防方法的过程中所要实施的清洗方法的方式进行。回避预防方法仅仅在需要时、即在所述燃料电池含有害物质的污染程度升高的情况下发生，从而在所述燃料电池的常规运行中继续使用所述预防方法。
上述方法优选以特定的时间间隔实施。其中，所述燃料电池含有害物质的污染程度被假定为与时间成比例，从而通过控制时间间隔来执行上述方法。在此要力求，将所述时间间隔选定为像所必要的那么短以及尽可能地长，以便让再生的优点超过所述含氧化剂的环境的缺点。因此，在所述方法的一种优选的设计中规定，依据所述燃料电池的运行持续时间(t)、所述燃料电池含有害物质的曝露时间和/或所述燃料电池含有害物质的曝露程度来进行污染程度的建模。
其中，所述时间间隔的大小优选依据所预期的和/或所测量的污染程度的改变来加以调控。那么，例如间接地通过反复提取所述燃料电池的特性曲线、即电流-电压曲线来测量污染程度的改变以及尤其是污染对于所述燃料电池的工作效率的影响。
因此，在本发明的非常优选的扩展方案中规定，依据所测量的燃料电池特性曲线进行污染程度的建模。依据这一特性曲线根据时间的改变，就可得出关于在这一时间段内工作效率下降的信息。持续不断的效率下降大部分是源自于所述燃料电池含有害物质的污染。优选基于多次反复测量不同和/或相同的燃料电池，建立污染程度与时间之间的关联性的模型，并且由此定义一个时间间隔，用于实施上述根据本发明的方法。
优选根据累计的效率和/或运行平均质量流进行污染程度的建模。
优选在所述燃料电池运行期间监测该燃料电池的特性曲线，因此，替选方案和/或补充方案是，在所述燃料电池运行期间所侦测到的工作效率的下降就成为了启动根据本发明的方法的启动信号。
此外，所述燃料电池含有害物质的污染程度的改变还取决于外部因素，例如温度、空气湿度和气压，并且尤其取决于周围以及尤其是所吸入的空气的污染。空气中的有害物质含量越高，周围环境的物理参数就越不利，就会越快达到所述燃料电池含有害物质的污染程度明显降低所述燃料电池的工作效率。在本发明的尤其优选的构型中规定，依据外部参数、尤其是气候和/或地理参数和/或周围空气的有害物质污染来进行所述膜电极单元的污染程度的建模。这些外部参数又可被加以测量，但也可通过模型来确定。例如在特定的地理点、例如枢纽上或者在特定的枢纽以外，测定空气的有害物质负荷，并且保存在一个模型内，以便确定污染程度。如果所述燃料电池处于一个特定的地理区域内，就可访问这些数据，并且依据周围环境的有害物质负荷，定义或者说调节用于实施根据本发明的方法的时间间隔。如果所述燃料电池例如被安装在汽车上，那么就可借助GPS信号确定汽车的停靠点，并且为了计算出污染程度的进展，依据时间来参照刚刚所述的模型。替选方案或者补充方案是，通过所述模型的选择，来设想在汽车认证时所给出的、主要的汽车停靠点。如果依据时间确定所述燃料电池的污染程度并且由此根据本发明的这种设计来测定用于实施根据本发明的方法的时间间隔，那么，就可作出非常好的设想，因为在测定时考虑到了对周围空气的有害物质污染的最大影响要素。因此，不用根据时间确切测量周围空气的有害物质污染，尤其是在使用GPS数据和/或天气数据的情况下，也可通过根据本发明的方法实现所述燃料电池的再生灵活且可自动化地进行。
替选方案或者补充方案是，优选直接在所述燃料电池系统紧接的环境中测量有害物质污染。当以燃料电池运行的汽车陷入这样一种交通状况下时，即在这种交通状况下尤其是在吸气区域内有部分会出现更高并且尤其是明显更高的有害物质浓度，这就尤其有利。例如当汽车在隧道内行驶和/或在拥堵或者说在停停走走的路段中行驶得非常靠近前行的汽车并承受其有害物质排放时，就可能出现这种情况。尤其优选在直接靠近燃料电池系统的周围、尤其是在汽车的运行区域内、有利地靠近吸气位置进行有害物质污染的测量。
本发明的另一方面涉及燃料电池系统，其被设置为用于实施根据本发明的方法。根据本发明的燃料电池系统尤其是具有控制单元，所述控制单元以特定的时间间隔向所述燃料电池传输用于执行根据本发明的方法的控制信号，并且尤其是基于所传输的、计算出的和/或测得的污染程度值，调整、即缩短或延长用于执行根据本发明的方法的时间间隔。尤其优选所述控制单元另外具有用于外部参数、例如气候和/或地理参数的数据传输的数据连接。替选方案或补充方案是，在所述控制单元内保存有包括周围环境的有害物质污染和/或所期望的污染程度依据时间的改变的模型。
本发明的更多优选的扩展方案由其余在从属权利要求中所述的特征中得出。
在本专利申请中所提出的本发明的各种实施方式，只要在个别情况下没有另行实施，优选均可相互结合。
附图说明
下面在实施例中借助附图来阐述本发明。其中：
图1为包括多个单个电池的燃料电池；
图2为图1中的具有膜电极单元的燃料电池的单个电池的示意性剖图；以及
图3为燃料电池的运行状态的顺序以及该燃料电池含有害物质的污染程度在该段时间内随着时间的变化的图形化图示。
具体实施方式
在图1中，为了排列所述方法，示出了燃料电池10，其包括多个串联接通的单个电池12，在图2中进一步示出了其中一个单独的电池。每个单个电池12均具有膜电极单元14(MEA)，所述膜电极单元分别包括质子导电的聚合物电解质膜16，以及两个三明治式地被连接到该膜的两个外表面上的电极18、20，即阳极18和阴极20。此外，所述单个电池12还具有被布置在每两个MEA14之间的双极板22，其两侧导电地接触所述MEA组合物并且用于导入过程气体以及导出产物水。另外，它们使得各个MEA14在燃料电池堆叠10中密地彼此分离。所述双极板22具有多个内部的输送通道，其用于导入反应气体(在阳极的情况下为氢气以及在阴极的情况下为氧气或者说空气)以及在阴极侧还用于导出产物水。用于密封和加固所述MEA14的材料并未示出。
所述燃料电池10另外具有燃料输入管路24，其给所述双极板22导入燃料、优选氢气体。所述双极板22内部的阳极侧的通道系统将所导入的氢气H2导向所述膜电极单元14的阳极18，在该处，其被氧化为质子H+。通过与所述双极板22内部的另一个阳极侧的通道系统处于连接的氢气输出管路26，未被耗尽的剩余氢气(以及通过所述膜16扩散的产物水)被排出并被重新导回进入循环。此外，设置空气输入管路28，空气、进而也包括氧气借助这些输入管路被导入所述双极板22并且由该处通过阴极侧的通道系统被导入所述阴极20的通道系统。通过所述双极板22的另一个阴极侧的通道系统以及与之相连接的空气输出管路30，实现了剩余空气和产物水的排出。由所述单个电池12构成的堆叠在侧面由端板32加以界定。在图1中未示出的有所述燃料电池10的其他组件，例如冷却系统、泵、阀门以及诸如此类。
在图2中示范性地示出了一种燃料电池的示例。如由图2中可以看出的那样，两个电极18、20优选分别包括多微孔的催化剂层34，其两侧接触所述聚合物电解质膜16。阳极34a和阴极34b的催化剂层34包含催化材料，作为所述电极真正活性的中心，这通常涉及贵金属，例如铂、铱或者钌，或者涉及过渡金属，例如铬、钴、镍、铁、钒或锌，或者涉及以上的混合物或合金。所述催化物质固定地出现在多孔的碳载体上。在所示示例中，所述电极18、20被设计为气体扩散电极，所述气体扩散电极分别包括气体扩散层(GDL，作gas diffusionlayer)36，所述气体扩散层连接到所述催化剂层34的分别靠外的、背向所述聚合物膜16的表面。GDL 36的功能是，确保所述催化剂层34借助反应气体氧气或者说空气均匀流向所述阴极侧以及借助反应气体氢气均匀流向所述阳极侧。在替选性的扩展方案中，所述多微孔的催化剂层34取代在GDL 18、20上，也可直接被覆置在所述膜表面上。
当氢气在所述燃料电池10的运行间歇后重新被导入时，就构成了氢气/空气-前面37，该前面用虚线来标出。
当例如在所述燃料电池10的运行间歇后氧气积聚在或者说总是位于所述阳极18的区域内并且当然也在所述阴极20的区域内时，就构成了所述前面37。由于重新导入氢气，在通向所述阳极18的输入管路的区域内已经存在氢气，而其他区域、尤其是所述阳极18的其中一个区域则具有含氧气的气体。另外还因此形成了所要避免的、不可消除的碳腐蚀以及催化剂的氧化，这就导致所述燃料电池工作效率的下降。通过不同的预防方法来避免构成所述前面37。但所述燃料电池的工作效率下降，因为催化剂由于分子的占据而受阻并且由此失活。
图3示出了燃料电池的运行状态的顺序以及该燃料电池含有害物质的污染程度在这一段时间内随着时间变化的图形化图示。在附图的图形中，在上方部分示出了与运行持续时间(t)相关的运行状态(1)和关闭/待机状态(0)。其中，各部段的长度仅是示意性的，不能够由此推断出各部段的实际持续时间或者是各部段相互之间的时间关系。更多的是要说明一种原则上的顺序。
垂直的连接线表示启动(b)和启程(a)方法(Abfahrverfahren)。在所示示例中，所述启动方法(b)包含预防方法(c)，其避免在燃料电池反应开始的启动方法(b)期间的某个时间点上，在所述燃料电池上出现氧化的半电池电位。这样一种预防方法(c)还可以是启程方法(a)的组成部分(在此未示出)。
在图形的下部，对于同一个时间段(t)，示出了所述燃料电池的膜电极单元的污染程度k。污染程度随着运行持续时间(t)成比例地递增。在时间点ts上达到既定的、触发上述根据本发明的方法的污染程度ks。在所示图示中，触发了根据本发明的方法，这是通过回避、即不进行预防方法(c)的方式实现的。
通过回避时间点ts上的预防方法(c)，没有阻止阴极气体进入阳极室。就构成了氧化的半电池电位，由此清除了所述膜电极单元内的有害物质。
因此，在时间点ts上实施根据本发明的方法后，污染程度明显下降。接着，启程(a)、启动(b)和预防方法(c)的顺序再次以上述次序发生，直到重新达到污染程度的阙值ks并且重新执行根据本发明的方法。
附图标记列表
10 燃料电池
12 单个电池
13 电路
14 膜电极单元
16 聚合物电解质膜
18 电极/阳极
20 电极/阴极
22 双极板
24 氢气输入管路
26 氢气输出管路
28 空气输入管路
30 空气输出管路
32 端板
34a 催化剂层/阳极
34b 催化剂层/阴极
36 气体扩散层GDL
37 前面
a 启程方法
b 启动方法
c 预防方法
t 燃料电池的运行持续时间
ks 污染程度的阙值
ts 达到所述阙值的时间点

Claims (10)

1.一种用于燃料电池(10)再生的方法，所述燃料电池包括膜电极单元(14)，所述膜电极单元具有通过膜分离的阳极(34a)和阴极(34b)；以及包括电路(13)，所述电路设置为使得所述阳极(34a)和阴极(34b)导电连接，其特征在于，依据所测得的和/或所建模的含有有害物质的所述膜电极单元(14)的污染程度(k)，给所述燃料电池(10)附上氧化的半电池电位，其方式为使所述阳极(34a)暴露于含氧化剂的环境。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在启动(b)燃料电池(10)时执行所述方法。
3.根据上述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述阳极(34a)包括阳极室，并且达到含氧化剂的环境，其方式为将阴极气体有源地导入所述阳极室内或者无源地到达该阳极室内。
4.根据上述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述燃料电池(10)的运行包括预防方法，所述预防方法设置为用于避免所述阳极上的含氧化剂的环境，并且通过中断所述预防方法，来产生所述含氧化剂的环境。
5.根据上述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，依据所述燃料电池的运行持续时间(t)、含有害物质的所述燃料电池的曝露时间和/或含有害物质的所述燃料电池的曝露程度来进行污染程度(k)的建模。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，依据累计的效率和/或运行质量流进行污染程度(k)的建模。
7.根据上述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，依据所测量的燃料电池特性曲线进行污染程度(k)的建模。
8.根据上述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述膜电极单元(14)的污染程度(k)的建模是依据外部参数、尤其是天气参数、地理参数和/或周围空气的有害物质污染进行的。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，在所述燃料电池系统的紧接的环境中测量有害物质污染。
10.一种燃料电池系统，所述燃料电池系统设置为用于实施根据上述权利要求中任一项所述的方法。
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