CN105834202B - 一种通过类Fenton化学氧化与生物堆技术结合修复多环芳烃污染土壤的方法 - Google Patents
一种通过类Fenton化学氧化与生物堆技术结合修复多环芳烃污染土壤的方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种通过类‑Fenton化学氧化与生物堆技术结合修复多环芳烃污染土壤的方法,利用类Fenton法预氧化污染土壤堆体后,再利用生物堆内好氧微生物进行修复处理。本发明的两种方法优势互补,能够协同增效,具有高效、经济、周期短的优点,修复后得到的土壤符合《土壤环境质量标准》(修订)GB 15618‑2008。
Description
技术领域
本发明属于污染土壤修复领域,具体涉及一种类Fenton预氧化强化生物堆修复多环芳烃污染土壤的方法。
背景技术
土壤多环芳烃(PAHs)污染已成为一个普遍问题,PAHs主要来源于煤炭气化、木材保存以及石油制品的生产过程,因其具有致癌性、致畸性、致突变性,以PAHs为主要污染场地的修复已引起越来越多人的关注,近年来以微生物强化修复为特点的生物堆技术被越来越多地运用于多环芳烃污染土壤的修复。
生物堆是将污染土壤集中堆制,同时结合多种强化措施为堆体中微生物创造适宜的生存环境,进而提升污染物去除效率的一种生物修复方法。但生物堆法存在修复周期长、降解不彻底、环境条件要求严格等问题。
Fenton氧化法是一种高效的、应用最广泛的高级氧化法,在处理难氧化、难生物降解的有毒有机物时具有独特的优势。然而其反应条件要求pH在3左右,而该酸度条件严重干扰土壤微生物种群。
土壤有机污染物的生物堆降解受到诸多因素的影响,如有机污染物的生物可利用性、生物毒性、酶活性等,而多环芳烃非常难以处理,且多环芳烃污染在一定程度上限制了微生物降解活性。
发明内容
本发明的目的在于通过类Fenton化学氧化与生物堆技术结合,提供一种高效、经济、周期短、修复土壤符合标准、对多环芳烃有非常好的降解效果的修复多环芳烃污染土壤的方法。
为了实现上述技术目的,本发明提供了一种通过类Fenton化学氧化与生物堆技术结合修复多环芳烃污染土壤的方法,利用类Fenton法预氧化污染土壤堆体后,再利用生物堆内好氧微生物进行修复处理。
本发明进一步包括以下优选方案:
优选的方案中,类Fenton法预氧化过程在pH为6.8~7.8的条件下进行。
在上述pH下,类Fenton法预氧化反应降解能力较强,且对土壤生态环境危害较小。
优选的方案中,类Fenton法预氧化过程中,采用磁铁矿石作为催化剂。
磁铁矿是以一种复合态的金属矿物存在,磁铁矿石中既含有三价铁也含有二价铁,它们可以共同催化H2O2的氧化反应。在搅拌过程中,磁铁矿均匀分布在污染土壤堆体中,能够使H2O2的氧化反应能均匀存在于堆体各个部分,有利于土壤堆体整体预氧化反应。
在整个处理过程中优选使用振动器对堆体进行震动处理,使堆体产生大量裂隙。
优选的方案中,类Fenton法预氧化过程中,加入秸秆和菇渣与污染土壤混合。
通过加入秸秆和菇渣,不仅对土壤结构改良有良好的效能、增加土壤堆体孔隙,还能给土壤补充有机质、氮、磷、钾和微量元素等营养物质。
通过振动和加入秸秆和菇渣这两种处理方式的结合,能让土壤堆体内部产生大量的孔隙和裂隙,形成完整的通道系统,有利于类-Fenton反应药剂的渗透、有利于土壤内部供氧、有利于保持堆体温度。
优选的方案中,所述磁铁矿与污染土壤的质量比为(0.05~0.1):1。
优选的方案中,秸秆与污染土壤的质量比为(0.02~0.06):1。
优选的方案中,菇渣与污染土壤的质量比为(0.03~0.08):1。
优选的方案中,类Fenton法预氧化过程中,向土壤堆体分三次加入质量分数为25%~30%的H2O2溶液,间隔时间为6~8小时,H2O2溶液与污染土壤的体积质量比:第一次为(0.15~0.25)L:1kg、第二次为(0.10~0.15)L:1kg、第三次为(0.05~0.10)L:1kg。
优选的方案中,修复处理过程中,向堆体喷洒生物表面活性剂水溶液,所述生物表面活性剂为β-环糊精,生物表面活性剂水溶液与污染土壤的体积质量比为(0.10~0.15)L:1kg。
优选的方案中,所述生物表面活性剂水溶液按水与生物表面活性剂以100:(2~10)的质量比配制得到。
优选的方案中,修复处理过程中,喷洒生物表面活性剂水溶液渗透完全后,进一步向其中加入白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液,白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液与污染土壤的体积质量比为(0.15~0.3)L:1kg。
优选的方案中,修复处理过程中,加入菌悬液后,通过曝气管向生物堆鼓风进行曝气,空气流速为(0.5~0.6)m3/h。
优选的方案中,曝气过程中保持土壤湿度为20~30%,保持土壤温度为20~40℃。
本发明进一步优选的修复方法包括以下步骤:
(1)将多环芳烃污染土壤在自然条件下风干后磨碎,通过孔径为5mm的筛网,对所取得的污染土壤进行过筛除杂;
(2)将磁铁矿、菇渣、秸秆与污染土壤在转鼓中混合;
(3)将(2)处理后污染土壤以堆体的形式加入反应器,其中,反应器底部基座埋设曝气管;
(4)开启振动器,开启1~2小时,下次开启间隔时间为10~12小时;
(5)向土壤堆体分三次加入质量分数为25%~30%的H2O2溶液,间隔时间为6~8小时,H2O2溶液与污染土壤的体积质量比:第一次为(0.15~0.25)L:1kg、第二次为(0.10~0.15)L:1kg、第三次为(0.05~0.10)L:1kg,反应12小时,进行类Fenton氧化降解得到降解产物;
(6)按水与生物表面活性剂β-环糊精以100:(2~10)的质量比配制生物表面活性剂溶液;
(7)向堆体喷洒生物表面活性剂溶液,生物表面活性剂溶液与污染土壤的体积质量比为(0.10~0.15)L:1kg;
(8)向上述步骤(7)渗透完全后的污染土壤堆体中,加入白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液,白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液与污染土壤的体积质量比为(0.15~0.3)L:1kg。菌剂含菌量为(1~5)×109cfu/g。
(9)向上述步骤(8)堆体喷洒尿素,调节营养物质比例C:N:P为(80~120):(8~12):(0.5~1);
(10)每天用空气压缩机通过曝气管向生物堆鼓风进行曝气,空气流速为(0.5~0.6)m3/h,并监测堆体温度、湿度,向生物堆表面喷水,保持土壤湿度为20~30%,保持土壤温度为20~40℃;
(11)堆体运行一个周期后,若多环芳烃污染物下降至目标值,则完成生物堆修复过程;若污染物没有下降至目标值,则转至步骤(8),其中,堆体的一个运行周期为:从温度上升至温度下降到稳定范围。
本发明的有益效果
在现有技术虽然都有过分别使用Fenton法处理污染土壤或使用生物堆处理污染土壤,但其分别存在成本高、反应周期长、处理效果不佳、工作量大等问题。发明人在研究初期也尝试过将各种化学氧化与生物堆技术结合,但均未获得理想的效果。
最终,通过将类-Fenton法与生物堆技术结合,获得了良好的效果,将类Fenton法和生物堆技术相结合用于处理石油烃污染土壤时,能够获得优势协同增强的效果。
采用单一的类-Fenton法虽然时间短、效率高,但是相应成本也高,而采用单一的生物降解,虽然成本低、无二次污染,但是其降解效率低,特别是对于多环芳烃,降解十分缓慢,周期长。本发明的技术方案充分利用类Fenton法将难降解的多环芳烃初步氧化,初步氧化产物能被微生物快速降解,相对单一采用微生物降解,大大提高了氧化效率,缩短了修复周期;同时,初步氧化产物后续利用微生物降解,相对单一的类-Fenton法氧化,大大节约了成本。
具体的,利用类-Fenton法预氧化污染土壤,本发明进一步采用磁铁矿石作为催化剂,不仅能整体降低污染物浓度,还能均匀、有效处理难降解有机物以提高后续生物可利用性,且对土壤生态环境危害较小;整个处理过程中,利用添加秸秆、菇渣及振动处理方法,形成了完整通道系统,促进药剂渗透及生物供氧,缩短生物修复周期,有效地提高了污染物的降解率。
本发明通过类-Fenton法与生物堆技术结合,获得了难以预料的协同增效的良好效果,但本发明并不仅仅是现有的两种方案的简单结合,本发明的发明人是在经过大量探究的基础上,对具体的处理过程中的步骤、参数、加入物质等均进行了大量的改进,进一步保障了更有益的效果的获得。
综上所述,本发明的技术方案具有效率高、周期短、成本低,无二次污染、修复土壤效果佳的优点,适合大面积推广应用。修复后得到的土壤符合《土壤环境质量标准》(修订)GB15618-2008。
具体实施方式
多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是指分子中含有两个或两个以上并环苯环结构的烃类化合物,常见种类有蒽、菲、芘、萘、苯并(a)芘、茚苯(1,2,3-cd)芘、二苯并(a,n)蒽等。
实施例1:
1.制备土壤样品。
清洁土壤样品:采用普通土壤的次表层(5~10cm)。去除根茎、树叶等,室内风干后过5mm筛。经测定,土壤中PAHs含量低于检测限,有机质含量为1.6%,pH=7.5。清洁土样经高压锅湿热灭菌。
PAHs污染土壤样品:取一定体积的菲、芘、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘的丙酮溶液均匀喷洒在清洁土壤样品上,使得土壤中各种PAHs达到设定初始浓度,在通风橱中黑暗处放置,使土壤中的丙酮挥发完全,用铝箔包裹容器,温度设定为4℃,保存备用。初始浓度为菲18.34mg/kg土壤、芘17.24mg/kg土壤、苯并[a]芘1.32mg/kg土壤、茚并[1,2,3-cd]芘1.48mg/kg土壤。
2.将磁铁矿、秸秆、菇渣与PAHs污染土壤样品在转鼓中混合,磁铁矿与污染土壤的质量比为0.06:1、菇渣与污染土壤的质量比为0.03:1、秸秆与污染土壤的质量比为0.06:1。
3.将混合后的污染土壤放置于铺有芦苇秸秆的带孔管道上,堆成长1m、宽0.5m、高0.3m的长梯状堆体。
4.其中,A处理不开启振动器;B处理开启振动器,工作时长为1h,一天至少工作两次。
5.设置三组平行试验堆体。
对比例1
仅按照本发明的类-Fenton法处理:
向堆体分三次加入质量分数为30%的H2O2溶液,间隔时间为6小时,H2O2溶液与污染土壤的体积质量比:第一次为0.15L:1kg、第二次为0.10L:1kg、第三次为0.05L:1kg,反应12小时后,取样品提取测定菲、芘、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘的含量。
对比例2
仅按照本发明的生物堆技术处理:
①向堆体喷洒浓度为20g/L的β-环糊精溶液,其与污染土壤的体积质量比为0.1L:1kg;
②加入菌剂含菌量为109cfu/g的白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液,白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液与污染土壤的体积质量比为0.3L:1kg;
③向堆体喷洒尿素,调节营养物质比例C:N:P为100:10:1;
④空气压缩机通过曝气管向生物堆鼓风进行曝气1h,每天不少于两次,空气流速为0.6m3/h,并监测堆体温度、湿度,向生物堆表面喷水,保持土壤湿度为20~30%,保持土壤温度为20~40℃,一星期后,取样品提取测定菲、芘、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘的含量。
实施例2
按照本发明的类-Fenton+生物堆处理:
①向堆体分三次加入质量分数为30%的H2O2溶液,间隔时间为6小时,H2O2溶液与污染土壤的体积质量比:第一次为0.15L:1kg、第二次为0.10L:1kg、第三次为0.05L:1kg,反应12小时;
②向堆体喷洒浓度为20g/L的β-环糊精溶液,其与污染土壤的体积质量比为0.1L:1kg;
③加入菌剂含菌量为109cfu/g的白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液,白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液与污染土壤的体积质量比为0.3L:1kg;
④向堆体喷洒尿素,调节营养物质比例C:N:P为100:10:1;
⑤空气压缩机通过曝气管向生物堆鼓风进行曝气1h,每天不少于两次,空气流速为0.6m3/h,并监测堆体温度、湿度,向生物堆表面喷水,保持土壤湿度为20~30%,保持土壤温度为20~40℃,一星期后,取样品提取测定菲、芘、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘的含量。
对比例1、对比例2、实施例2所测得的菲、芘、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘的含量如表1所示,振动器处理下降解效果如表2所示。
表1土壤中PAHs在不同处理技术下的污染物含量(mg·kg-1)
表2土壤中PAHs在不同处理技术下的降解率(%)
实施例3:
1、供试污染土壤从湖南某钢铁厂附近农田采集,经风干后过5mm筛,经测定,土壤有机质含量为62.75g·kg-1,pH=6.85,菲含量为56.25mg·kg-1,芘含量为68.82mg·kg-1,苯并[a]芘含量为15.56mg·kg-1,茚并[1,2,3-cd]芘含量为11.14mg·kg-1。
2、称取风干土壤5000g、磁铁矿200g、秸秆100g、菇渣200g,混合均匀;
3、混合后装入反应装置内,装置底部设有通气管,开启小型振动器1h,每12h开启一次;
向堆体分三次加入质量分数为30%的H2O2溶液,第一次为1L、第二次为0.5L、第三次为0.25L,反应6h;
4、向堆体喷洒浓度为15g/L的β-环糊精溶液0.5L,尿素0.1L,菌剂含菌量为109cfu/g的白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液0.3L;
5、由通气管道每6h强制通气30min,7天后结束培养,样品经冷冻干燥后测定苯并[a]芘含量。
6、测试土壤菲含量为7.93mg·kg-1,去除率为85.9%;芘含量为12.46mg·kg-1,去除率为81.9%;苯并[a]芘含量为5.43mg·kg-1,去除率为65.1%;茚并[1,2,3-cd]芘含量为4.48mg·kg-1,去除率为59.8%。
实施例4:
1、供试污染土壤从某废弃焦化厂深0.5m处采集,经风干后过5mm筛,经测定,土壤有机质含量为27.16g·kg-1,pH=7.68,菲含量为46.04mg·kg-1,芘含量为37.62mg·kg-1,苯并[a]芘含量为3.22mg·kg-1,茚并[1,2,3-cd]芘含量为2.62mg·kg-1。
2、称取风干土壤5000g、磁铁矿200g、秸秆100g、菇渣200g,混合均匀;
3、混合后装入反应装置内,装置底部设有通气管,开启小型振动器1h,每12h开启一次;
4、向堆体分三次加入质量分数为30%的H2O2溶液,第一次为1L、第二次为0.5L、第三次为0.25L,反应6h;
5、向堆体喷洒浓度为15g/L的β-环糊精溶液0.5L,尿素0.1L,菌剂含菌量为109cfu/g的白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液0.3L;
6、由通气管道每6h强制通气30min,7天后结束培养,样品经冷冻干燥后测定苯并[a]芘含量。
7、测试土壤菲含量为6.81mg·kg-1,去除率为85.2%;芘含量为6.24mg·kg-1,去除率为83.4%;苯并[a]芘含量为1.22mg·kg-1,去除率为62.2%;茚并[1,2,3-cd]芘含量为1.26mg·kg-1,去除率为53.0%。
Claims (3)
1.一种通过类Fenton化学氧化与生物堆技术结合修复多环芳烃污染土壤的方法,其特征在于,利用类Fenton法预氧化污染土壤堆体后,再利用生物堆内好氧微生物进行修复处理;
类Fenton法预氧化过程在pH为6.8~7.8的条件下进行;
类Fenton法预氧化过程中,采用磁铁矿石作为催化剂;
类Fenton法预氧化过程中,加入秸秆和菇渣与污染土壤混合;
所述磁铁矿与污染土壤的质量比为(0.05~0.1):1;秸秆与污染土壤的质量比为(0.02~0.06):1;菇渣与污染土壤的质量比为(0.03~0.08):1;
修复处理过程中,向堆体喷洒生物表面活性剂水溶液,所述生物表面活性剂为β-环糊精,生物表面活性剂水溶液与污染土壤的体积质量比为(0.10~0.15)L:1kg;
修复处理过程中,喷洒生物表面活性剂水溶液反应完全后,进一步向其中加入白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液,白腐真菌-糙皮侧耳菌菌悬液与污染土壤的体积质量比为(0.15~0.3)L:1kg;
类Fenton法预氧化过程中,向土壤堆体分三次加入质量分数为25%~30%的H2O2溶液,间隔时间为6~8小时,H2O2溶液与污染土壤的体积质量比:第一次为(0.15~0.25)L:1kg、第二次为(0.10~0.15)L:1kg、第三次为(0.05~0.10)L:1kg。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述生物表面活性剂水溶液按水与生物表面活性剂以100:(2~10)的质量比配制得到。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,修复处理过程中,加入菌悬液后,通过曝气管向生物堆鼓风进行曝气,空气流速为(0.5~0.6)m3/h,保持土壤湿度为20~30%,保持土壤温度为20~40℃。
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CN105834202A (zh) | 2016-08-10 |
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