CN105612648A - 用串联涡轮机发电和捕集二氧化碳 - Google Patents

用串联涡轮机发电和捕集二氧化碳 Download PDF

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Abstract

在各方面，提供了通过串联运行两个或更多个涡轮机来产生电力的方法。该方法可包括将上游涡轮机的排气的至少一部分引入下游涡轮机的燃烧室。在一个方面中，将上游涡轮机的排气经由下游涡轮机的加压室引入下游涡轮机的燃烧室。

Description

用串联涡轮机发电和捕集二氧化碳
发明领域
在各个方面中，本发明涉及使用与燃料电池集成的燃气轮机的发电工艺。
发明背景
燃气轮机由于它们的紧凑尺寸、高效率以及低投资成本而通常用于发电。燃气轮机可应用于联合循环系统中，所述联合循环系统将燃烧涡轮发电机(“CTG”)与热回收蒸汽发生(“HRSG”)配对。在联合循环系统中，CTG产生电力，然后通过HRSG利用CTG的排气产生蒸汽，其可被引入蒸汽轮机以产生额外电力。
CTG可使用加压室将空气压缩至高压和高温。然后将经压缩的空气引入其中进行燃料的恒压燃烧的加压室。然后使热排气膨胀通过涡轮机以释放压力和降低温度。CTG的运行是旋转与发电机相连的轮轴，产生交流电。燃气轮机的热排气可用于在RSG中产生蒸汽，且该蒸汽可用于旋转蒸汽轮机发电机，或用在STG中，产生更多的电。
熔融碳酸盐燃料电池利用氢气和/或其它燃料发电。可通过在燃料电池上游或燃料电池内的蒸汽重整器中重整甲烷或其它可重整燃料来提供氢气。可重整燃料可包括可以在升高的温度和/或压力下与蒸汽和/或氧反应产生含氢气的气态产物的烃质材料。或者或另外，燃料可以在熔融碳酸盐燃料电池的阳极池中重整，可运行所述燃料电池以创造适合在阳极中重整燃料的条件。或者或另外，可以在燃料电池的外部和内部进行重整。
传统上，运行熔融碳酸盐燃料电池以使每单位燃料输入的发电量最大化，这可以被称作燃料电池的电效率。这种最大化可基于燃料电池独自或与另一发电系统结合。为了实现提高的发电量和管理热发生，燃料电池内的燃料利用率通常保持在70％至75％。
美国专利申请公布No.2011/0111315描述了一种在阳极入口料流中存在显著氢气含量的运行燃料电池系统的系统和方法。’315公开中的技术涉及在阳极入口提供足够的燃料以在燃料接近阳极出口时仍有足够的燃料用于氧化反应。为了确保足够的燃料，’315公开提供了具有高H2浓度的燃料。氧化反应中未用到的H2再循环到阳极以用于下一程。按单程计，H2利用率可以为10％至30％。文献’315没有描述阳极内的显著重整，而是主要依靠外部重整。
美国专利申请公布No.2005/0123810描述了一种用于氢气和电能联产的系统和方法。该联产系统包含燃料电池和分离单元，所述分离单元构造成接收阳极排气料流并分离氢气。一部分阳极排气也再循环到阳极入口。’810公开中给出的运行范围看起来是基于固体氧化物燃料电池。熔融碳酸盐燃料电池被描述为替代物。
美国专利申请公布No.2003/0008183描述了一种用于氢气和电力联产的系统和方法。作为用于将烃型燃料转化成氢气的化学转化器的一般类型提到燃料电池。该燃料电池系统还包括外部重整器和高温燃料电池。描述了该燃料电池系统的一个实施方案，其具有大约45％的电效率和大约25％的化学生产率，导致系统联产效率为大约70％。‘183公开看起来没有描述独立于该系统的燃料电池的电效率。
JournalofFuelCellScienceandTechnology中的一篇文章(G.Manzolini等人,J.FuelCellSci.andTech.,第9卷，2012年2月)描述了一种将燃烧发电机与熔融碳酸盐燃料电池组合的发电系统。描述了燃料电池的各种布置和运行参数。来自燃烧发电机的燃烧输出部分用作燃料电池阴极的输入。Manzolini文章中的模拟的一个目标是使用MCFC从发电机的废气中分离CO2。Manzolini文章中描述的模拟建立了660℃的最大出口温度并指出入口温度必须足够更冷以说明经过燃料电池的温升。基础模型实例中MCFC燃料电池的电效率(即发电量/燃料输入)为50％。针对CO2封存(CO2sequestration)优化的试验模型实例中的电效率也是50％。
Desideri等人的文章(Intl.J.ofHydrogenEnergy,Vol.37,2012)描述了使用燃料电池分离CO2的发电系统的性能的建模方法。利用阳极排气再循环到阳极入口和阴极排气再循环到阴极入口来改进燃料电池的性能。模型参数描述了50.3％的MCFC电效率。
发明概述
一方面，提供了通过串联运行两个或更多个涡轮机来产生电力的方法。该方法可包括将上游涡轮机的排气的至少一部分引入下游涡轮机的燃烧室。在一个方面中，将上游涡轮机的排气经由下游涡轮机的加压室引入下游涡轮机的燃烧室。串联运行两个或更多个涡轮机可允许上游涡轮机的排气成为下游涡轮机中用于燃烧的氧气来源。串联运行两个或更多个涡轮机，与单独或并联运行燃烧轮机所产生的相比，可产生具有更高的CO2浓度和更低的O2浓度的最终排气料流。一般而言，更高的CO2浓度可允许CO2更高效地从排气中除去。
附图简述
图1示意性显示熔融碳酸盐燃料电池和相关重整和分离段的配置的一个实例。
图2示意性显示熔融碳酸盐燃料电池和相关重整和分离段的配置的另一实例。
图3示意性显示熔融碳酸盐燃料电池的运行的一个实例。
图4示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的串联涡轮机系统和熔融碳酸盐燃料电池的一个实例。
图5示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的串联涡轮机系统的一个实例。
图6显示用于发电的串联涡轮机系统的模拟结果。
图7示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的单个涡轮机系统的一个实例。
图8显示用于发电的系统的模拟结果。
图9示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的并联涡轮机系统的一个实例。
图10显示用于发电的系统的模拟结果。
图11示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的具有排气再循环的联合循环系统的一个实例。
图12示意性显示用于基于碳基燃料燃烧的发电的具有排气再循环的联合循环系统的一个实例。
图13显示用于发电的系统的模拟结果。
实施方案详述
综述
一方面，提供了通过串联运行两个或更多个涡轮机来产生电力的方法。该方法可包括将上游涡轮机的排气的至少一部分引入下游涡轮机的燃烧室。在一个方面中，将上游涡轮机的排气经由下游涡轮机的加压室引入下游涡轮机的燃烧室。串联运行两个或更多个涡轮机可允许上游涡轮机的排气成为下游涡轮机中用于燃烧的氧气来源。串联运行两个或更多个涡轮机，与单独或并联运行燃烧轮机所产生的相比，可产生具有更高的CO2浓度和更低的O2浓度的最终排气料流。一般而言，更高的CO2浓度可允许更高效地从排气中除去CO2。
燃烧轮机的串联运行
在各个方面中，串联运行两个或更多个燃烧轮机以产生电力。如本文中所述，串联运行包括：将来自上游涡轮机排气的显著部分的CO2引入下游涡轮机的燃烧室。排气可经由下游涡轮机的加压室引入下游涡轮机的燃烧室。在一个方面，将上游涡轮机排气中的大于大约50％CO2引入下游涡轮机的燃烧室。例如，来自上游涡轮机排气的引入下游涡轮机燃烧室的CO2的量可以为上游涡轮机排气中的CO2的大于大约50％，或大于大约60％，或大于大约70％，或大于大约80％，或大于大约90％，或大于大约95％，或大于大约99％，或大于大约99.5％，或大约100％。
在一个方面，将上游涡轮机排气中的大于大约50％O2引入下游涡轮机的燃烧室。例如，来自上游涡轮机排气的引入下游涡轮机燃烧室的O2的量可以为上游涡轮机排气中的O2的大于大约50％，或大于大约60％，或大于大约70％，或大于大约80％，或大于大约90％，或大于大约95％，或大于大约99％，或大于大约99.5％。
在一个方面，在将上游涡轮机排气引入下游涡轮机的燃烧室中之前，可向上游涡轮机排气中加入氧气。氧气可通过将空气引入排气中而加入。可加入空气以促进所需的涡轮机性能，例如，以能够使得引入燃烧室的燃料的几乎完全燃烧或降低NOx产生。在一个方面，排气与空气的比例为大约1:1至大约100:1。例如，排气与空气的比例可以为大约10:1，或大约25:1，或大约50:1，或大约75:1，或大约90:1。在一个方面，由排气向下游燃烧室提供的氧气与由空气提供的量之比为大约1:1至大约50:1。例如，由排气向下游燃烧室提供的氧气与由空气提供的量之比可以为大约5:1，或大约15:1，或大约25:1，或大约35:1，或大约45:1。这样，来自上游涡轮机排气的氧气可占供应给下游涡轮机燃烧室的氧气的大于大约50％。例如，来自上游涡轮机排气的氧气可占供应给下游涡轮机燃烧室的氧气的至少大约50％，至少大约60％，至少大约70％，至少大约75％，至少大约80％，至少大约85％，至少大约90％，至少大约95％，或高达大约100％。
在一个方面，通过运行两个或更多个串联涡轮机产生的排气或废气可具有比运行单个燃烧轮机或多个并联运行的燃烧轮机更高的CO2浓度。例如，来自串联中的第二个涡轮机的排气可具有的CO2浓度为至少大约6.0mol％，例如，或者至少大约6.5％，或者至少大约7.0％，或者至少大约7.5％，或者至少大约8％，或者至少大约8.5％，或者至少大约9.0％，或者至少大约9.5％，或者至少大约10％，或者至少大约11％，或者至少大约12％，或者至少大约15％。这可与来自上游(第一)涡轮机的排气中的CO2浓度不同，上游(第一)涡轮机的排气中的CO2浓度可以为大约7.5mol％或更少，或大约6.5mol％或更少，或大约5.5mol％或更少，或大约4.5mol％或更少。提高的CO2浓度可具有多种益处，包括，某些CO2脱除工艺，例如使用和胺洗涤器的某些工艺的效率提高。更高的CO2浓度可导致，对于每摩尔捕集的CO2而言降低的运行成本和较低的投资费用。另外或或者，上游或第一涡轮机排气中的CO2的量可以以相对于下游或第二涡轮机排气中的CO2的量的比例表示。在各个方面，下游(第二)排气中的CO2的量相对于上游(第一)排气中的CO2的量可以为至少大约1.3:1，或者至少大约1.4:1，或者至少大约1.5:1，或者至少大约1.6:1，或者至少大约1.7:1，或者至少大约1.8:1。对于运行相似类型的燃烧反应(例如，基于类似燃料)的涡轮机，第二排气中的CO2与第一排气中的CO2之比通常为2.0:1或更低。
在一个方面，通过运行两个或更多个串联燃烧轮机产生的排气或废气可具有比运行单个燃烧轮机或多个并联运行的燃烧轮机更低的O2浓度。例如，来自串联中的第二个涡轮机的排气可具有的O2浓度为小于大约8.0摩尔％，例如小于大约7.0％，或者小于大约6％，或者小于大约5％，或者小于大约4％，或者小于大约3.0％，或者小于大约2.0％，或者小于大约1.5％或者小于大约1％，或者小于大约0.5％。该氧气减少的料流可以作为利用惰性气体的工艺的有价值的输入，例如用于地下产气的压力保持。在一个方面，所需的O2水平可通过将一定量的新鲜空气与下游涡轮机的涡轮机排气进料混合来实现。在一个方面，所需的O2水平可通过在下游涡轮机排气进料到利用贫O2气体的工艺中之前将空气与下游涡轮机排气混合来实现。用于调节O2水平所添加的额外空气的温度可以选择为加热或冷却排气至优选用于下游工艺的温度。
在各方面，任选地，可在将上游涡轮机排气引入下游涡轮机之前从排气中除去水。另外，在一个方面，引入串联中的第二涡轮机中的排气可具有的H2O浓度为小于大约6.0摩尔％，例如小于大约5.0％，或者小于大约4％，或者小于大约3％，或者小于大约2％，或者小于大约1.0％，或者小于大约0.5％。
图5示意性地显示包括以串联布置运行的两个燃烧轮机的集成发电系统500的一个实例。本发明的各个方面并不限于使用串联的两个涡轮机。在各个方面，可使用串联的三个或更多个涡轮机，但是，出于简单考虑，在该系统500中描述的是两个涡轮机。在各个方面，可串联布置具有相同或不同容量的涡轮机。例如，上游涡轮机可具有比下游涡轮机高的容量，上游涡轮机可具有比下游涡轮机小的容量，或者涡轮机可具有相同的容量。在图5中，将第一涡轮机501的排气592引入第二涡轮机541作为燃料燃烧的氧气来源。
第一涡轮机501可包括压缩机502，轴504、膨胀机506和燃烧区515。可以将氧气来源511(如空气和/或富氧空气)在进入513燃烧区515之前在压缩机502中压缩和加热。可以将燃料512，如CH4，送往燃烧区515。燃料和氧化剂可以在区域515中反应并任选但优选通过516膨胀机506以转动轴504，该轴504与发电机相连，以生成电力。排气592可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统590，该系统例如可产生蒸汽594用于蒸汽轮机595，该蒸汽轮机595产生额外的电力。
料流520包含在第一涡轮机排气引入第二涡轮机之前从第一涡轮机排气中取出的水。
第二涡轮机541可包括压缩机542，轴544、膨胀机546和燃烧区545。可以将氧气来源541(如空气和/或富氧空气)在进入553燃烧区545之前在压缩机545中压缩和加热。可以将燃料552，如CH4，送往燃烧区545。燃料和氧化剂可以在区域545中反应并任选但优选通过556膨胀机546以转动轴544，该轴544与发电机相连，以生成电力。排气558可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统560，该系统例如可产生蒸汽562用于蒸汽轮机595，该蒸汽轮机595产生额外的电力。任选地，HRSG560和590可各自对单独的蒸汽轮机进料，而不是所示的单个蒸汽轮机595。
可在释放到大气中之前，将废气570引入除去CO2的系统中，如胺洗涤器。在一个方面，如图4中所示，将废气570引入燃料电池阴极。
作为一个实例，使用类似于图5中所示系统的构造进行模拟。模拟的质量平衡结果示于图6中。使用通用电气公司的Frame9Fb.05涡轮机作为模拟的基础。图6中所示的模拟结果显示每小时磅摩尔数以及以摩尔分数百分数表示的浓度。为简单起见，模拟以摩尔分数百分数描述。
空气511进入压缩机502，几乎没有CO2。在模拟中，空气511含有大约20.8％氧气。在模拟中，供入涡轮机燃烧室中的燃料512含有大约93％甲烷。在燃烧过程中，模拟中的甲烷与O2结合产生CO2和水。进行模拟以致甲烷完全燃烧。在模拟中，空气与甲烷之比为大约24.6:1。
在模拟中，第一涡轮机排气592在其进入HRSG590时具有的CO2浓度为大约4.2％，O2浓度为大约11.7％。因此，在模拟中，CO2浓度由大致0％提高至4.2％，O2浓度由大致20.8％降低至大约11.7％。在模拟中，尽管形成少量NOx气体，氮气大部分未反应地通过燃烧室。
在模拟中，HRSG590将排气592由1052°F冷却至134°F，但在其他方面没有改变排气的组成，这产生冷的废气514。水520的取出将水的浓度从大约8.7％减小至大约0.5％，得到排气517。尽管在这种情况下未模拟，HRSG590中的管道燃烧器的存在可以进一步提高CO2浓度以及降低氧气浓度。
在模拟中，输入到第二涡轮机541中的排气519通过将排气517与额外的空气540合并而产生。排气519包含大约4.4％CO2和大约13.1％O2。在模拟中，供入涡轮机燃烧室中的燃料552为大约93％甲烷。在燃烧期间，甲烷与O2结合产生CO2和水。进行模拟使得甲烷完全燃烧。在模拟中，空气与甲烷之比为大约24.6:1。
在模拟中，第二涡轮机排气558在其进入HRSG560时具有的CO2浓度为大约8.3％，O2浓度为大约4.4％。因此，在模拟中，CO2浓度由大致4.4％提高至8.32％，O2浓度由大致13.1％降低至大约4.4％。在模拟中，尽管形成少量NOx气体，氮气大部分未反应地通过燃烧室。在模拟中，HRSG560将排气558由1052°F冷却至134°F，但在其他方面没有改变排气的组成。
基于所述模拟，运行串联的两个燃烧轮机允许产生具有几乎双倍于单个燃烧轮机CO2浓度的燃烧排气料流。较高的CO2含量对于运行后继的熔融碳酸盐燃料电池是有利的。例如，熔融碳酸盐燃料电池可通常局限于从阴极料流除去CO2，因为以理想的运行机制运行燃料电池可需要至少大约0.3mol％，或者至少大约0.5mol％，或者至少大约0.8mol％，或者至少大约1mol％，或者至少大约1.2mol％，或者至少大约1.5mol％的CO2浓度。如果阴极入口料流具有大约4.5mol％的输入浓度，CO2浓度降低至大约1.5mol％相当于将阴极中的CO2的大约66％输送至阳极。与此不同，如果阴极入口料流具有大约7.5mol％的输入浓度，CO2浓度降低至大约1.5mol％相当于将阴极中的CO2的大约80％输送至阳极。因此，与由两个单独的燃烧排气料流脱除CO2相比，使用来自串联的两个燃烧轮机的排气可提供显著增强的CO2脱除。
具有热回收蒸汽发生器的燃烧涡轮发电机
图7示意性地显示包括燃烧轮机、热回收和蒸汽发生系统和蒸汽轮机的集成发电系统700的一个实例。图7中所示的系统700可以称为“1x1”系统，是指使用一个燃烧轮机发电机产生电力，使用一个HRSG产生蒸汽，以及蒸汽驱动一个蒸汽轮机发电机。在本文中包括系统700来举例说明单个涡轮机的系统排气的典型特征。参考图8中所示的模拟结果详细解释这些特征。
在图7中，涡轮机可包括压缩机702、轴704、膨胀机706和燃烧区715。可以将氧气来源711(如空气和/或富氧空气)在进入713燃烧区715之前在压缩机702中压缩和加热。可以将燃料712，如CH4，送往燃烧区715。燃料和氧化剂可以在区域715中反应并任选但优选通过716膨胀机706以转动轴717，该轴717与发电机相连，以生成电力。排气792可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统790，该系统例如可产生蒸汽794用于蒸汽轮机795，该蒸汽轮机795产生额外的电力。废气796离开HRSG790。
作为一个实例，使用类似于图7中所示系统的构造进行模拟。模拟的结果示于图8中。使用通用电气公司的Frame9Fb.05涡轮机作为模拟的基础。图8中所示的模拟结果显示每小时磅摩尔数以及以摩尔分数百分数表示的浓度。为简单起见，模拟以摩尔分数百分数描述。
空气711进入压缩机702，几乎没有CO2。在模拟中，空气711含有大约20.8％氧气。在模拟中，供入涡轮机燃烧室中的燃料含有大约93％甲烷。在模拟中在燃烧过程中，甲烷与O2结合产生CO2和水。进行模拟以使甲烷完全燃烧。在模拟中，空气与甲烷之比为大约24.6:1。
在模拟中，涡轮机排气792在其进入HRSG时具有的CO2浓度为大约4.2％，O2浓度为大约11.7％。因此，CO2浓度由大致0％提高至4.2％，O2浓度由大致20.8％降低至大约11.7％。在模拟中，尽管形成少量NOx气体，氮气大部分未反应地通过燃烧室。
在模拟中，HRSG将排气由1052°F冷却至134°F，但在其他方面没有改变排气的组成，排气以废气796离开。在该模拟中没有除去水，但在其他布置中，HRSG可由排气冷凝和除去水。尽管在这种情况下未模拟，HRSG中的管道燃烧器的存在可以进一步提高CO2浓度以及降低氧气浓度。
平行运行两个燃烧轮机发电机
图9示意性地显示包括以并联布置运行的两个燃烧轮机的集成发电系统900的一个实例。系统900包括两个用于发电的燃烧轮机发电机。这两个燃气轮机可以具有相同的尺寸和机型，或者具有不同的尺寸或机型。在实践中，大多数设置可使用相同的CTG机组(trains)。各涡轮机具有专用用于产生蒸汽的HRSG，但不是驱动两个蒸汽轮机发电机，而是合并蒸汽并且仅使用一个蒸汽轮机发电机。使用单个蒸汽轮机可产生提高的可靠性，更好的维护调度，以及蒸汽轮机的规模经济。该系统可称为“2x1”构造。如本文中所用，系统900将以2(p)x1运行描述，其中“p”代表并联运行。本文中包括系统900作为一个可选基础情况说明来自以并联运行的多个涡轮机的系统排气的典型特征的。参照图10中所示的模拟结果更详细地解释这些特征。
在图9中，第一涡轮机901可包括压缩机902、轴904、膨胀机906和燃烧区915。可以将氧气来源911(如空气和/或富氧空气)在进入913燃烧区915之前在压缩机902中压缩和加热。可以将燃料912，如CH4，送往燃烧区915。燃料和氧化剂可以在区域915中反应并任选但优选通过916膨胀机906以转动轴917，该轴917与发电机相连，以生成电力。排气918可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统920，该系统例如可产生蒸汽994用于蒸汽轮机995，该蒸汽轮机995产生额外的电力。排气918作为废气997离开HRSG920。
第二涡轮机930可包括压缩机932、轴934、膨胀机936和燃烧区945。可以将氧气来源941(如空气和/或富氧空气)在进入943燃烧区945之前在压缩机932中压缩和加热。可以将燃料942，如CH4，送往燃烧区945。燃料和氧化剂可以在区域945中反应并任选但优选通过946膨胀机936以转动轴947，该轴947与发电机相连，以生成电力。排气948可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统950，该系统例如可产生蒸汽993用于蒸汽轮机995，该蒸汽轮机995产生额外的电力。任选地，HRSG990和950可各自对单独的蒸汽轮机进料，而不是所示的单个蒸汽轮机995。排气948作为废气998离开HRSG990。
作为一个实例，使用类似于图9中所示系统的构造进行模拟。模拟的结果示于图10中。使用通用电气公司的Frame9Fb.05涡轮机作为模拟的基础。图10中所示的模拟结果显示每小时磅摩尔数以及以摩尔分数百分数表示的浓度。为简单起见，模拟以摩尔分数百分数描述。
空气911和941进入相应的压缩机902和932，几乎没有CO2。在模拟中，空气911和941含有大约20.8％氧气。在模拟中，供入涡轮机燃烧室中的燃料为大约93％甲烷。在燃烧过程中，甲烷与O2结合产生CO2和水。进行模拟以使甲烷完全燃烧。在模拟中，空气与甲烷之比为大约24.6:1。
在模拟中，涡轮机排气918和948在其进入HRSG时具有的CO2浓度为大约4.2％，O2浓度为大约11.7％。因此，CO2浓度由大致0％提高至4.2％，O2浓度由大致20.8％降低至大约11.7％。在模拟中，尽管形成少量NOx气体，氮气大部分未反应地通过燃烧室。
在模拟中，HRSG920和950将排气由1052°F冷却至134°F，但在其他方面没有改变排气的组成。在该模拟中，HRSG没有从排气中除去水，但在其他布置中，HRSG可由排气冷凝和除去水。尽管在这种情况下未模拟，HRSG中的管道燃烧器的存在可以进一步提高CO2浓度以及降低氧气浓度。由于各涡轮机模拟成具有相同的性能，因此合并的涡轮机排气看起来具有与由各涡轮机产生的各排气完全相同的浓度。
使用燃烧轮机发电机的排气再循环
图11和12示意性地显示包括排气再循环的集成发电系统1100的实例。在图11中，涡轮机1101可包括压缩机1102、轴1104、膨胀机1106和燃烧区1115。可以将氧气来源1111(如空气和/或富氧空气)与干燥的EGR再循环1151混合以形成混合的氧气来源1152。该混合的氧气来源1152可在进入1113燃烧区1115之前在压缩机1102中压缩和加热。可以将燃料1112，如CH4，送往燃烧区1115。燃料和氧化剂可以在区域1115中反应并任选但优选通过1116膨胀机1106以转动轴1117，该轴1117与发电机相连，以生成电力。排气1118可作为输入用于热回收和蒸汽发生器系统1120，该系统例如可产生蒸汽1194用于蒸汽轮机1195，该蒸汽轮机1195产生额外的电力。可将废气1156供入大气或供入另一工艺(未示出)，例如供入胺洗涤器以除去CO2。将HRSG1190排气的一部分再循环1198至涡轮机1101。在一个方面，将排气的35％再循环。料流1150可以是来自再循环回路1198的分离水(waterknockout)。
图12包括许多与先前在图11中描述的组件相同的组件。然而，并非将基本所有涡轮机排气供入HRSG1190，而是在HRSG1190之前将排气分流以及引入HRSG1290中，其将排气冷却并可在将1198再循环回涡轮机1101之前除去水。
作为一个实例，使用类似于图11和12中所示系统的构造进行模拟。模拟的结果示于图13中。使用通用电气公司的Frame9Fb.05涡轮机作为模拟的基础。图13中所示的模拟结果显示每小时磅摩尔数以及以摩尔分数百分数表示的浓度。为简单起见，模拟以摩尔分数百分数描述。
空气1111进入压缩机1102，几乎没有CO2。空气1111含有大约20.8％氧气。当在模拟中与EEG再循环组合时，CO2浓度提高至大约2.4％，O2浓度降低至大约16.7％。分离水1150将模拟中的涡轮机粗排气中的水浓度由大约8.7％降低至大约0.5％。
在模拟中，供入涡轮机燃烧室中的燃料为大约93％甲烷。在燃烧期间，甲烷与O2结合产生CO2和水。进行模拟使得甲烷完全燃烧。在模拟中，空气与甲烷之比为大约24.6:1。
在模拟中，涡轮机排气1192在其进入HRSG时具有的CO2浓度为大约6.4％，O2浓度为大约7.8％。因此，CO2浓度由大致2.4％提高至6.4％，O2浓度由大致16.7％降低至大致6.4％。在模拟中，尽管形成少量NOx气体，氮气大部分未反应地通过燃烧室。
在模拟中，HRSG1190将排气冷却，但在其他方面没有改变排气的组成。在该模拟中，HRSG没有从排气中除去水，但在其他布置中，HRSG可由排气冷凝和除去水。尽管在这种情况下未模拟，HRSG中的管道燃烧器的存在可以进一步提高CO2浓度以及降低氧气浓度。
CO2脱除的对比
在各方面，可能合意的是由废气除去CO2。由燃烧轮机的废气(或燃烧排气)分离CO2在传统上使用胺洗涤器进行，这可提供一种方便的对比方法。不使用胺洗涤器，而是使用废气作为MCFC的至少一部分阴极入口料流可允许CO2由阴极输送至阳极，在这里由于阳极排气中高得多的CO2浓度，CO2可更容易地分离。
运行串联的燃烧轮机所导致的提高的CO2浓度整体上可提高CO2分离工艺的效率。上述图5-13中所示的模拟各自显示在各个布置中，需要加工(例如通过胺洗涤器)总共多少气体，以及基于质量，捕集了多少CO2，假定90％脱除。表1显示了上文参照图5和6描述的2(s)x1模拟的CO2捕集结果，上文参照图7和8描述的1x1模拟的CO2捕集结果，上文参照图9和10描述的2(p)x1模拟的CO2捕集结果，以及上文参照图11-13描述的35％EGR模拟的CO2捕集结果。表1显示了产生的总排气以及排气的CO2浓度。表1还显示了在每种模拟中在胺洗涤器中在90％捕集率下除去的CO2的量以及CO2捕集比例。
表1–CO2捕集结果的对比
图6的模拟结果显示，在90％捕集率下，一个胺洗涤塔能加工211,319lbmol/hr的总气流，捕集大致15,835lbmol/hr的CO2，或者捕集比例为13.3:1。这表明，与其中使用两个单独运行的燃烧涡轮机相比，可加工显著更低的总气体体积而捕集类似量的CO2。对于MCFC，这样具有进一步的益处，因为图6中所示的8.3mol％的排气CO2浓度意味着排气中的至少大约80％CO2可在MCFC中由阴极料流转移到阳极料流，同时对MCFC以合意运行机制运行而言在阴极中仍保持足够的CO2浓度。
图8的模拟结果表明，对于单一涡轮机构造基础情况而言，一个90％捕集率的胺洗涤塔能加工211,779lbmol/hr的总气流，捕集大致7,946lbmol/hr的CO2，或者捕集比例为26.7:1。作为剩余物，图8中模拟的单一涡轮机的排气产生4.2％的CO2浓度。
图10的模拟结果表明，对于并行涡轮机构造基础情况而言，一个90％捕集率的胺洗涤塔能加工423,559lbmol/hr的总气流，捕集大致15,892lbmol/hr的CO2，或者捕集比例为26.7:1。作为剩余物，图10中模拟的并行涡轮机的排气产生4.2％的CO2浓度。
图13显示的是其中涡轮机以35％EGR运行的基础情况，图13的模拟结果显示90％的捕集率，一个胺洗涤塔能加工137,667lbmol/hr的总气流，捕集大致7,925lbmol/hr的CO2，或者捕集比例为17.4:1。
相应地，在一个方面，运行串联的两个涡轮机可将加工的废气与捕集的CO2之比由单一涡轮机的大约26.7:1(或35％EGR情况下的大约17.4:1)改进至大约13.3:1。更通常地，运行串联的两个涡轮机可将加工的废气与捕集的CO2之比由至少大约15:1，或至少大约17:1，或至少大约20:1的比例改进至大约14.5:1或更低，或者大约14:1或更低，或者大约13.5:1或更低的比例。对于捕集每摩尔CO2而言，该改进的比例可导致更低的运行成本和更低的投资费用。
用于加工串联的多个涡轮机排气的燃料电池运行策略
如图4中所示，可将来自以串联运行的燃烧轮机机组的排气引入燃料电池阴极，用于进一步加工。下面解释运行熔融碳酸盐电池以加工CO2的各种策略。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，可以运行熔融碳酸盐燃料电池以便可相对于氧化量选择重整量以实现燃料电池的所需热比率。本文所用的“热比率”被定义为由燃料电池组件中的放热反应生成的热除以在燃料电池组件内发生的重整反应的吸热需求。以数学方式表达，热比率(TH)＝QEX/QEN，其中QEX是由放热反应生成的热量总和且QEN是在燃料电池内发生的吸热反应消耗的热量总和。要指出，由放热反应生成的热相当于归因于该电池中的重整反应、水煤气变换反应和电化学反应的任何热。可基于跨过电解质的燃料电池反应的理想电化学势减去燃料电池的实际输出电压计算由电化学反应生成的热。例如，基于在电池中发生的净反应，认为MCFC中的反应的理想电化学势为大约1.04V。在MCFC的运行过程中，由于各种损失，该电池通常具有小于1.04V的输出电压。例如，常见输出/工作电压可以为大约0.7V。生成的热等于该电池的电化学势(即，～1.04V)减去工作电压。例如，当输出电压为～0.7V时，由电池中的电化学反应生成的热为～0.34V。因此，在这种情况中，电化学反应产生～0.7V的电和～0.34V的热能。在这种实例中，～0.7V的电能不作为QEX的一部分。换言之，热能不是电能。
在各种方面中，可以对任何方便的燃料电池结构测定热比率，如燃料电池堆、燃料电池堆内的独立燃料电池、具有集成的重整段的燃料电池堆、具有集成的吸热反应段的燃料电池堆或其组合。也可以对燃料电池堆内的不同单元(如燃料电池或燃料电池堆的组装件)计算热比率。例如，可以对单一燃料电池内的单一阳极、燃料电池堆内的阳极段、或与集成的重整段和/或集成的吸热反应段元件(从热集成角度看足够紧密靠近待集成的阳极段)一起的燃料电池堆内的阳极段计算热比率。本文所用的“阳极段”包括在燃料电池堆内的共用共同入口或出口歧管的多个阳极。
在本发明的各种方面中，可以基于热比率表征燃料电池的运行。如果运行燃料电池以具有所需热比率，则可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有大约1.5或更低，例如大约1.3或更低，或大约1.15或更低，或大约1.0或更低，或大约0.95或更低，或大约0.90或更低，或大约0.85或更低，或大约0.80或更低，或大约0.75或更低的热比率。另外或或者，热比率可以为至少大约0.25，或至少大约0.35，或至少大约0.45，或至少大约0.50。另外或或者，在一些方面中，可以运行燃料电池以具有大约40℃或更小，如大约20℃或更小，或大约10℃或更小的在阳极输入与阳极输出之间的温升。再另外或或者，可以运行燃料电池以具有比阳极入口温度低大约10℃至高大约10℃的阳极出口温度。再另外或或者，可以运行燃料电池以具有比阳极出口温度高的阳极入口温度，如高至少大约5℃，或高至少大约10℃，或高至少大约20℃，或高至少大约25℃。再另外或或者，可以运行燃料电池以具有比阳极出口温度高大约100℃或更低，如高大约80℃或更低，或大约60℃或更低，或大约50℃或更低，或大约40℃或更低，或大约30℃或更低，或大约20℃或更低的阳极入口温度。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，可以以提高的合成气(或氢气)产量运行熔融碳酸盐燃料电池(如燃料电池组件)，同时将在阴极排气料流中离开燃料电池的CO2量降低或降至最低。合成气可以是用于各种工艺的有价值的进料。除具有燃料价值外，合成气还可用作用于形成其它更高价值产品的原材料，例如通过使用合成气作为费托合成和/或甲醇合成工艺的进料。用于制造合成气的一个选项可以是重整烃或烃类燃料，如甲烷或天然气。对于许多类型的工业工艺，具有接近2:1(或甚至更低)的H2/CO比的合成气可通常是理想的。如果可提供额外的CO2(如在阳极中生成的)，则可以利用水煤气变换反应降低合成气中的H2/CO比。
通过将合成气生成与熔融碳酸盐燃料电池的使用集成而提供的整体效益的一种表征方式可基于在阳极排气中离开燃料电池的合成气的净量相对于在阴极排气中离开燃料电池的CO2量的比率。这种表征衡量以低排放和高效率(电和化学)发电的效力。在本说明书中，阳极排气中的合成气的净量被定义为阳极排气中存在的H2摩尔数和CO摩尔数的总和减去阳极入口存在的H2和CO量。由于该比率基于阳极排气中的合成气的净量，简单地将过量H2送入阳极不会改变该比率的值。但是，由于在阳极中和/或在与阳极相关的内部重整段中重整而生成的H2和/或CO可造成该比率的更高值。在阳极中氧化的氢可降低该比率。要指出，水煤气变换反应可以用H2交换CO，因此H2和CO的总摩尔数代表阳极排气中的总潜在合成气，无论合成气中最终所需的H2/CO比如何。然后可以比较阳极排气的合成气含量(H2+CO)与阴极排气的CO2含量。这可提供一种类型的效率值，其也说明(accountfor)碳捕集量。这可同等地表示为如下方程
阳极排气中的净合成气与阴极CO2的比率＝(H2+CO)阳极的净摩尔数/(CO2)阴极的摩尔数
在各种方面中，阳极排气中的合成气的净摩尔数与阴极排气中的CO2摩尔数的比率可以为至少大约2.0，如至少大约3.0，或至少大约4.0，或至少大约5.0。在一些方面中，阳极排气中的净合成气与阴极排气中的CO2量的比率可以更高，如至少大约10.0，或至少大约15.0，或至少大约20.0。另外或或者，可以实现大约40.0或更低，如大约30.0或更低，或大约20.0或更低的比率值。在阴极入口处的CO2量为大约6.0vol％或更低，如大约5.0vol％或更低的方面中，至少大约1.5的比率值可能是足够/现实的。阳极排气中的净合成气与阴极排气中的CO2量的这种摩尔比率值高于常规运行的燃料电池的该值。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，熔融碳酸盐燃料电池(如燃料电池组件)可以在降低的燃料利用率值，如大约50％或更低的燃料利用率下运行，同时还具有高CO2利用率值，如至少大约60％。在这种类型的配置中，该熔融碳酸盐燃料电池可有效用于碳捕集，因为CO2利用率可有利地足够高。不同于试图使电效率最大化，在这种类型的配置中可基于综合电和化学效率改进或提高该燃料电池的总效率。化学效率可基于从阳极排气中作为输出物取出氢气和/或合成气料流以用于其它工艺。尽管与一些传统配置相比可能降低电效率，但利用阳极排气中的化学能量输出可实现燃料电池的合意的总效率。
在各种方面中，燃料电池阳极中的燃料利用率可以为大约50％或更低，如大约40％或更低，或大约30％或更低，或大约25％或更低，或大约20％或更低。在各种方面中，为了生成至少一些电力，该燃料电池中的燃料利用率可以为至少大约5％，如至少大约10％，或至少大约15％，或至少大约20％，或至少大约25％，或至少大约30％。另外或或者，CO2利用率可以为至少大约60％，如至少大约65％，或至少大约70％，或至少大约75％。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，熔融碳酸盐燃料电池可以在使合成气产量提高或最大化的条件下运行，可能损害发电量和电效率。代替选择燃料电池的运行条件以使燃料电池的电效率改进或最大化，可以建立运行条件(可能包括送入阳极的可重整燃料的量)以提高燃料电池的化学能量输出。这些运行条件可能导致燃料电池的较低电效率。尽管电效率降低，任选但优选地，这些运行条件可导致燃料电池总效率(基于燃料电池的综合电效率和化学效率)提高。通过提高引入阳极的可重整燃料与在阳极处实际电化学氧化的燃料的比率，可以提高阳极输出中的化学能含量。
在一些方面中，送往阳极和/或送往与阳极相关的重整段的输入料流中的可重整燃料的可重整氢含量可以比在阳极处反应的氢气的净量高至少大约50％，如高至少大约75％或高至少大约100％。另外或或者，送往阳极和/或送往与阳极相关的重整段的输入料流中的燃料的可重整氢含量可以比在阳极处反应的氢气的净量高至少大约50％，如高至少大约75％或高至少大约100％。在各种方面中，燃料料流中的可重整燃料的可重整氢含量与在阳极中反应的氢量的比率可以为至少大约1.5:1，或至少大约2.0:1，或至少大约2.5:1，或至少大约3.0:1。另外或或者，燃料料流中的可重整燃料的可重整氢含量与在阳极中反应的氢量的比率可以为大约20:1或更低，如大约15:1或更低或大约10:1或更低。一方面，预计阳极入口料流中的可重整氢含量的少于100％可转化成氢气。例如，阳极入口料流中的可重整氢含量的至少大约80％可以在阳极中和/或在相关重整段中转化成氢气，如至少大约85％，或至少大约90％。另外或或者，送往阳极的可重整燃料量可基于可重整燃料的低热值(LHV)与在阳极中氧化的氢的LHV的相对值表征。这可被称作可重整燃料剩余率。在各种方面中，可重整燃料剩余率可以为至少大约2.0，如至少大约2.5，或至少大约3.0，或至少大约4.0。另外或或者，可重整燃料剩余率可以为大约25.0或更低，如大约20.0或更低，或大约15.0或更低，或大约10.0或更低。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，熔融碳酸盐燃料电池(如燃料电池组件)也可以在可改进或优化燃料电池的综合电效率和化学效率的条件下运行。代替选择用于使燃料电池的电效率最大化的传统条件，运行条件可以在燃料电池的阳极排气中输出过量合成气和/或氢气。该合成气和/或氢气然后可用于各种应用，包括化学合成工艺和收集氢气以用作“清洁”燃料。在本发明的各方面中，可以降低电效率以实现高的总效率，其包括基于生成的合成气和/或氢气的化学能量值相对于燃料电池的燃料输入的能量值的化学效率。
在一些方面中，可基于电效率表征燃料电池的运行。如果运行燃料电池以具有低的电效率(EE)，则可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有大约40％或更低的电效率，例如大约35％EE或更低，大约30％EE或更低，大约25％EE或更低，或大约20％EE或更低，大约15％EE或更低，或大约10％EE或更低。另外或或者，EE可以为至少大约5％，或至少大约10％，或至少大约15％，或至少大约20％。再另外或或者，可基于总燃料电池效率(TFCE)如燃料电池的综合电效率和化学效率表征燃料电池的运行。如果运行燃料电池以具有高的总燃料电池效率，则可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有大约55％或更大，例如大约60％或更大，或大约65％或更大，或大约70％或更大，或大约75％或更大，或大约80％或更大，或大约85％或更大的TFCE(和/或综合电效率和化学效率)。要指出，对于总燃料电池效率和/或综合电效率和化学效率，在效率计算中可不包括利用燃料电池生成的过量热生成的任何额外电力。
在本发明的各种方面中，可基于大约40％或更低的所需电效率和大约55％或更大的所需总燃料电池效率表征燃料电池的运行。如果运行燃料电池以具有所需电效率和所需总燃料电池效率，则可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有大约40％或更低的电效率及大约55％或更大的TFCE，例如大约35％EE或更低及大约60％或更大的TFCE，大约30％EE或更低及大约65％或更大的TFCE，大约25％EE或更低及大约70％TFCE或更大，或大约20％EE或更低及大约75％或更大的TFCE，大约15％EE或更低及大约80％或更大的TFCE，或大约10％EE或更低及大约85％或更大的TFCE。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，可以在可提供提高的功率密度的条件下运行熔融碳酸盐燃料电池(如燃料电池组件)。燃料电池的功率密度相当于实际工作电压VA乘以电流密度I。对于在电压VA下运行的熔融碳酸盐燃料电池，燃料电池还倾向于生成废热，废热被定义为(V0–VA)*I，其基于VA与提供电流密度I的燃料电池的理想电压V0之差。可重整燃料在燃料电池的阳极内的重整可消耗一部分这种废热。剩余部分的这种废热可以被周围的燃料电池结构和气流吸收，导致跨过燃料电池的温度差。在传统运行条件下，燃料电池的功率密度可基于燃料电池在不损害燃料电池完整性的情况下可容许的废热量受到限制。
在各种方面中，通过在燃料电池内进行有效量的吸热反应，可以提高燃料电池可容许的废热量。吸热反应的一个实例包括可重整燃料在燃料电池阳极内和/或在相关重整段，如燃料电池堆中的集成重整段中的蒸汽重整。通过向燃料电池的阳极(或向集成/相关重整段)提供额外的可重整燃料，可以进行额外的重整以便可消耗额外的废热。这可降低跨过燃料电池的温差量，由此允许燃料电池在具有提高的废热量的运行条件下运行。可通过可用于各种用途(包括额外的发电)的额外产物料流如合成气和/或H2的生成而抵消电效率的损失，以进一步扩大该系统的功率范围。
在各种方面中，燃料电池生成的废热量，如上定义的(V0–VA)*I可以为至少大约30mW/cm2，如至少大约40mW/cm2，或至少大约50mW/cm2，或至少大约60mW/cm2，或至少大约70mW/cm2，或至少大约80mW/cm2，或至少大约100mW/cm2，或至少大约120mW/cm2，或至少大约140mW/cm2,或至少大约160mW/cm2，或至少大约180mW/cm2。另外或或者，燃料电池生成的废热量可以小于大约250mW/cm2，如小于大约200mW/cm2，或小于大约180mW/cm2，或小于大约165mW/cm2，或小于大约150mW/cm2。
尽管生成的废热量可相对高，但这样的废热不一定代表燃料电池以差效率运行。相反，可生成废热，由于燃料电池在提高的功率密度下运行。改进燃料电池的功率密度的部分可包括在足够高的电流密度下运行燃料电池。在各种方面中，燃料电池生成的电流密度可以为至少大约150mA/cm2，如至少大约160mA/cm2，或至少大约170mA/cm2，或至少大约180mA/cm2，或至少大约190mA/cm2，或至少大约200mA/cm2，或至少大约225mA/cm2，或至少大约250mA/cm2。另外或或者，燃料电池生成的电流密度可以为大约500mA/cm2或更低，如450mA/cm2或更低，或400mA/cm2或更低，或350mA/cm2或更低，或300mA/cm2或更低.
在各种方面中，为了能在提高的发电和提高的废热生成下运行燃料电池，可以进行有效量的吸热反应(如重整反应)。或者，可通过在燃料电池阵列中间置热连通但不流体连通的“板”或段而使用与阳极运行无关的其它吸热反应来利用废热。有效量的吸热反应可以在相关重整段、集成重整段、用于进行吸热反应的集成堆叠元件或其组合中进行。有效量的吸热反应可相当于足以将从燃料电池入口到燃料电池出口的温升减小至大约100℃或更低，如大约90℃或更低，或大约80℃或更低，或大约70℃或更低，或大约60℃或更低，或大约50℃或更低，或大约40℃或更低，或大约30℃或更低的量。另外或或者，有效量的吸热反应可相当于足以使从燃料电池入口到燃料电池出口的温降为大约100℃或更低，如大约90℃或更低，或大约80℃或更低，或大约70℃或更低，或大约60℃或更低，或大约50℃或更低，或大约40℃或更低，或大约30℃或更低，或大约20℃或更低，或大约10℃或更低的量。当有效量的吸热反应超过生成的废热时，可发生从燃料电池入口到燃料电池出口的温降。另外或或者，这可相当于吸热反应(如重整和另一吸热反应的组合)消耗燃料电池生成的废热的至少大约40％，如消耗至少大约50％的废热，或至少大约60％的废热，或至少大约75％的废热。再另外或或者，吸热反应可消耗大约95％或更少的废热，如大约90％或更少的废热，或大约85％或更少的废热。
作为对本文描述的燃料电池运行策略的增加、补充和/或替代，熔融碳酸盐燃料电池(如燃料电池组件)可以在与降低的工作电压和低燃料利用率对应的条件下运行。在各种方面中，燃料电池可以在小于大约0.7伏特，例如小于大约0.68V、小于大约0.67V、小于大约0.66V、或大约0.65V或更低的电压VA下运行。另外或或者，燃料电池可以在至少大约0.60，例如至少大约0.61、至少大约0.62或至少大约0.63的电压VA下运行。在这种情况下，随着电压降低，原本在高电压下作为电能离开燃料电池的能量可作为热留在电池内。这种额外的热能够增加吸热反应发生，例如增加CH4转化成合成气。
定义
燃烧轮机：在本说明书中，燃烧轮机被定义为其中将燃烧产物(例如，热的加压蒸气料流)直接用于转动涡轮机的涡轮机。该定义不包括其中将燃烧产物用于加热直接用于转动涡轮机的另一流体(如水以产生蒸汽)的蒸汽轮机。
合成气:在本说明书中，合成气被定义为H2和CO的任何比率的混合物。任选地，H2O和/或CO2可存在于合成气中。任选地，惰性化合物(如氮)和残留可重整燃料化合物可存在于合成气中。如果H2和CO以外的组分存在于合成气中，则合成气中H2和CO的总体积百分比可以为合成气总体积的至少25体积％，如至少40体积％，或至少50体积％，或至少60体积％。另外或或者，合成气中H2和CO的总体积百分比可以为100体积％或更低，如95体积％或更低或90体积％或更低。
可重整燃料:可重整燃料被定义为含有可重整生成H2的碳-氢键的燃料。烃是可重整燃料的实例，其它烃质化合物如醇也是。尽管CO和H2O可参与水煤气变换反应以形成氢气，CO不被视为这一定义下的可重整燃料。
可重整氢含量:燃料的可重整氢含量被定义为可由燃料通过将燃料重整然后驱使水煤气变换反应完成以使H2生成最大化而得到的H2分子数。要指出，H2按定义具有1的可重整氢含量，尽管H2本身不被定义为本文中的可重整燃料。类似地，CO具有1的可重整氢含量。尽管CO严格来讲不是可重整的，但驱使水煤气变换反应完成会导致CO交换成H2。作为可重整燃料的可重整氢含量的实例，甲烷的可重整氢含量为4个H2分子，而乙烷的可重整氢含量为7个H2分子。更概括地，如果燃料的组成为CxHyOz，则该燃料在100％重整和水煤气变换下的可重整氢含量为n(H2最大重整)＝2x+y/2–z。基于这一定义，电池内的燃料利用率可随之表示为n(H2ox)/n(H2最大重整)。当然，可基于各组分的可重整氢含量确定各组分混合物的可重整氢含量。也可以以类似方式计算含有其它杂原子如氧、硫或氮的化合物的可重整氢含量。
氧化反应:在这一论述中，燃料电池的阳极内的氧化反应被定义为是相当于通过与CO32-反应而将H2氧化以形成H2O和CO2的反应。要指出，在阳极中的氧化反应的这一定义中不包括阳极内的重整反应，其中含碳-氢键的化合物被转化成H2和CO或CO2。水煤气变换反应类似地在氧化反应的这一定义之外。进一步指出，提到燃烧反应被定义提到的H2或含碳-氢键的化合物在非电化学燃烧器如燃烧供能发电机的燃烧区中与O2反应形成H2O和碳氧化物的反应。
本发明的各方面可调节阳极燃料参数以实现燃料电池的所需运行范围。阳极燃料参数可以直接地和/或与其它燃料电池工艺相关地以一种或多种比率的形式表征。例如，可以控制阳极燃料参数以实现一种或多种比率，包括燃料利用率、燃料电池热值利用率、燃料剩余率、可重整燃料剩余率、可重整氢含量燃料比及其组合。
燃料利用率:燃料利用率是用于表征阳极运行的一个选项，其基于相对于输入料流的可重整氢含量的氧化的燃料量，可用于确定燃料电池的燃料利用率。在这一论述中，“燃料利用率”被定义为是为发电而在阳极中氧化的氢量(如上所述)与阳极进料(包括任何相关重整段)的可重整氢含量的比率。可重整氢含量已在上文定义为可由燃料通过将燃料重整然后驱使水煤气变换反应完成以使H2生成最大化而得到的H2分子数。例如，引入阳极并暴露在蒸汽重整条件下的各甲烷导致在最大产量下生成4H2分子当量。(取决于重整和/或阳极条件，重整产物可相当于非水煤气变换产物，其中一个或多个H2分子取而代之地以CO分子的形式存在)。因此，甲烷被定义为具有4个H2分子的可重整氢含量。作为另一实例，在这一定义下乙烷具有7个H2分子的可重整氢含量。
阳极中的燃料利用率也可以通过基于由于燃料电池阳极反应而在阳极中氧化的氢气的低热值与送往阳极和/或与阳极相关的重整段的所有燃料的低热值的比率定义热值利用率来表征。本文所用的“燃料电池热值利用率”可以使用进入和离开燃料电池阳极的燃料组分的流速和低热值(LHV)计算。因此，燃料电池热值利用率可作为(LHV(anode_in)–LHV(anode_out))/LHV(anode_in)计算，其中LHV(anode_in)和LHV(anode_out)分别是指阳极入口和出口料流或流中燃料组分(如H2、CH4和/或CO)的LHV。在这一定义中，可作为输入和/或输出料流中各燃料组分的数值总和计算料流或流的LHV。各燃料组分在该总和中的份额可相当于燃料组分的流速(例如摩尔/小时)乘以燃料组分的LHV(例如焦耳/摩尔)。
低热值:低热值被定义为燃料组分燃烧成气相完全氧化产物(例如，气相CO2和H2O产物)的焓。例如，阳极输入料流中存在的任何CO2不构成阳极输入的燃料含量，因为CO2已完全氧化。对于这一定义，由于阳极燃料电池反应而在阳极中发生的氧化量被定义为作为如上定义的阳极中的电化学反应的一部分的阳极中的H2氧化。
要指出，对于阳极输入料流中的唯一燃料是H2的特殊情况，可在阳极中发生的涉及燃料组分的唯一反应是H2转化成H2O。在这种特殊情况中，燃料利用率简化成(H2-rate-in-H2-rate-out)/H2-rate-in。在这种情况下，H2是唯一的燃料组分，因此H2LHV会从该方程中消去。在更常见的情况下，阳极进料可能含有例如各种量的CH4、H2和CO。由于这些物类通常可以不同量存在于阳极出口中，可能需要如上所述求和以测定燃料利用率。
作为对燃料利用率的替代或补充，可以表征燃料电池中的其它反应物的利用率。例如，可以就“CO2利用率”和/或“氧化剂”利用率表征燃料电池的运行。可以以类似方式规定CO2利用率和/或氧化剂利用率的值。
燃料剩余率:表征熔融碳酸盐燃料电池中的反应的另一方式是通过基于送往阳极和/或与阳极相关的重整段的所有燃料的低热值与由于燃料电池阳极反应而在阳极中氧化的氢的低热值的比率来定义利用率。这种量被称作燃料剩余率。因此，燃料剩余率可作为(LHV(anode_in)/(LHV(anode_in)-LHV(anode_out))计算，其中LHV(anode_in)和LHV(anode_out)分别是指阳极入口和出口料流或流中燃料组分(如H2、CH4和/或CO)的LHV。在本发明的各种方面中，可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有至少大约1.0，如至少大约1.5，或至少大约2.0，或至少大约2.5，或至少大约3.0，或至少大约4.0的燃料剩余率。另外或或者，燃料剩余率可以为大约25.0或更低。
要指出，并非阳极输入料流中的所有可重整燃料都可被重整。优选地，进入阳极(和/或进入相关重整段)的输入料流中至少大约90％的可重整燃料在离开阳极之前重整，如至少大约95％或至少大约98％。在另一些方面中，可重整燃料的重整量可以为大约75％至大约90％，如至少大约80％。
对燃料剩余率的上述定义提供了相对于在燃料电池阳极中发电所消耗的燃料量表征在阳极和/或与燃料电池相关的重整段内发生的重整量的一种方法。
任选地，可以改变燃料剩余率以说明燃料从阳极输出再循环到阳极输入的情况。当燃料(如H2、CO和/或未重整或部分重整的烃)从阳极输出再循环到阳极输入时，这样的再循环燃料组分不代表可用于其它目的的剩余量的可重整或重整燃料。相反，这样的再循环燃料组分仅指示降低燃料电池中的燃料利用率的意愿。
可重整燃料剩余率:计算可重整燃料剩余率是说明该再循环燃料组分的一个选项，其缩窄了剩余燃料的定义，使得在阳极输入料流中仅包括可重整燃料的LHV。本文所用的“可重整燃料剩余率”被定义为送往阳极和/或与阳极相关的重整段的可重整燃料的低热值与由于燃料电池阳极反应而在阳极中氧化的氢的低热值的相对值。在可重整燃料剩余率的定义下，不包括阳极输入中的任何H2或CO的LHV。仍可通过表征进入燃料电池阳极的实际组合物测量可重整燃料的这种LHV，因此不需要区分再循环组分和新鲜组分。尽管一些未重整或部分重整燃料也可再循环，但在大多数方面中再循环到阳极的大部分燃料可相当于重整产物，如H2或CO。以数学方式表达，可重整燃料剩余率(RRFS)＝LHVRF/LHVOH，其中LHVRF是可重整燃料的低热值(LHV)且LHVOH是在阳极中氧化的氢的低热值(LHV)。可通过从阳极入口料流的LHV中减去阳极出口料流的LHV(例如，LHV(anode_in)-LHV(anode_out))来计算在阳极中氧化的氢的LHV。在本发明的各种方面中，可以运行熔融碳酸盐燃料电池以具有至少大约0.25，如至少大约0.5，或至少大约1.0，或至少大约1.5，或至少大约2.0，或至少大约2.5，或至少大约3.0，或至少大约4.0的可重整燃料剩余率。另外或或者，可重整燃料剩余率可以为大约25.0或更低。要指出，基于相对于阳极中的氧化量的送往阳极的可重整燃料量的这一较窄定义可区分具有低燃料利用率的两种类型的燃料电池运行方法。一些燃料电池通过将相当一部分的阳极输出物再循环回阳极输入而实现低燃料利用率。这种再循环能使阳极输入中的任何氢再用作阳极的输入。这可降低重整量，因为即使在单次经过燃料电池时的燃料利用率是低的，至少一部分未用的燃料也可再循环用于稍后的流程。因此，具有多种多样的燃料利用值的燃料电池可具有相同的送往阳极重整段的可重整燃料相对于在阳极反应中氧化的氢气的比率。为了改变送往阳极重整段的可重整燃料相对于阳极中的氧化量的比率，需要识别具有原始含量的不可重整燃料的阳极进料，和/或需要取出阳极输出物中的未用燃料以用于其它用途。
可重整氢剩余率:用于表征燃料电池运行的另一选项基于“可重整氢剩余率”。上文定义的可重整燃料剩余率是基于可重整燃料组分的低热值定义的。可重整氢剩余率被定义为送往阳极和/或与阳极相关的重整段的可重整燃料的可重整氢含量相对于由于燃料电池阳极反应而在阳极中反应的氢气的比率。因此，“可重整氢剩余率”可作为(RFC(reformable_anode_in)/(RFC(reformable_anode_in)-RFC(anode_out))计算，其中RFC(reformable_anode_in)是指阳极入口料流或流中的可重整燃料的可重整氢含量，而RFC(anode_out)是指阳极入口和出口料流或流中的燃料组分(如H2、CH4和/或CO)的可重整氢含量。RFC可以以摩尔/秒、摩尔/小时或类似单位表示。在送往阳极重整段的可重整燃料相对于阳极中的氧化量的大比率下运行燃料电池的方法的一个实例可以是进行过量重整以平衡燃料电池中的热发生和消耗的方法。将可重整燃料重整以形成H2和CO是一个吸热过程。可通过燃料电池中的电流生成对抗这种吸热反应，其也可产生过量热，该过量热(大致)对应于由阳极氧化反应和碳酸盐形成反应生成的热量和以电流形式离开燃料电池的能量之差。阳极氧化反应/碳酸盐形成反应中涉及的每摩尔氢的过量热可大于通过重整生成1摩尔氢而吸收的热。因此，在传统条件下运行的燃料电池可表现出从入口到出口的温升。代替这种类型的传统运行，可以提高在与阳极相关的重整段中重整的燃料量。例如，可以重整额外的燃料以便可通过重整中消耗的热(大致)平衡放热燃料电池反应生成的热，或重整消耗的热甚至可超过燃料氧化生成的过量热，导致跨过燃料电池的温度下降。这可导致相对于电力生成所需的量的显著氢过量。作为一个实例，送入燃料电池的阳极入口或相关重整段的进料可以基本由可重整燃料如基本纯的甲烷进料构成。在使用这种燃料发电的传统运行过程中，可以以大约75％的燃料利用率运行熔融碳酸盐燃料电池。这意味着送往阳极的燃料含量的大约75％(或3/4)用于形成氢气，其随后在阳极中与碳酸根离子反应形成H2O和CO2。在传统运行中，剩余的大约25％的燃料含量可以在燃料电池内重整成H2(或者对于燃料中的任何CO或H2而言可以不反应地通过燃料电池)，然后在燃料电池外燃烧以形成H2O和CO2以向燃料电池的阴极入口供热。可重整氢剩余率在这种情形下可以为4/(4-1)＝4/3。
电效率:本文所用的术语“电效率”(“EE”)被定义为由燃料电池产生的电化学动力除以燃料电池的燃料输入的低热值(“LHV”)率。燃料电池的燃料输入包括送往阳极的燃料以及用于保持燃料电池温度的任何燃料如送往与燃料电池相关的燃烧器的燃料。在本说明书中，由燃料产生的动力可以以LHV(el)燃料率(fuelrate)描述。
电化学动力:本文所用的术语“电化学动力”或LHV(el)是由燃料电池中连接阴极与阳极的电路和传输通过燃料电池电解质的碳酸根离子生成的动力。电化学动力不包括燃料电池上游或下游的设备产生或消耗的动力。例如，由燃料电池排气料流中的热产生的电不被视为电化学动力的一部分。类似地，由燃料电池上游的燃气轮机或其它设备生成的动力不是生成的电化学动力的一部分。“电化学动力”不考虑燃料电池运行过程中消耗的电力或由直流电转化成交流电引起的任何损失。换言之，不从燃料电池产生的直流电力中减去用于供应燃料电池运行或以其它方式运行燃料电池的电力。本文所用的功率密度是电流密度乘以电压。本文所用的总燃料电池功率是功率密度乘以燃料电池面积。
燃料输入:本文所用的术语“阳极燃料输入”，被称作LHV(anode_in)，是阳极入口料流内的燃料量。术语“燃料输入”，被称作LHV(in)，是送往燃料电池的燃料总量，包括阳极入口料流内的燃料量和用于保持燃料电池温度的燃料量。基于本文提供的可重整燃料的定义，燃料可包括可重整和不可重整的燃料。燃料输入不同于燃料利用率。
总燃料电池效率:本文所用的术语“总燃料电池效率”(“TFCE”)被定义为：由燃料电池生成的电化学动力加上由燃料电池生成的合成气的LHV的速率(rateofLHV)，除以阳极的燃料输入的LHV的速率。换言之，TFCE＝(LHV(el)+LHV(sgnet))/LHV(anode_in)，其中LHV(anode_in)是指送往阳极的燃料组分(如H2、CH4和/或CO)的LHV的速率，且LHV(sgnet)是指在阳极中产生合成气(H2、CO)的速率(rate)，其是送往阳极的合成气输入与阳极的合成气输出之差。LHV(el)描述燃料电池的电化学动力生成。总燃料电池效率不包括由燃料电池生成的热，其用于燃料电池外部的有益利用。在运行中，由燃料电池生成的热可能被下游设备有益利用。例如，该热可用于生成额外的电力或用于加热水。当在本申请中使用该术语时，在燃料电池外实施的这些用途不是总燃料电池效率的一部分。总燃料电池效率仅针对燃料电池运行，并且不包括燃料电池上游或下游的动力生成或消耗。
化学效率:本文所用的术语“化学效率”被定义燃料电池的阳极排气中的H2和CO的低热值或LHV(sgout)除以燃料输入或LHV(in)。
电效率和总系统效率都不考虑上游或下游工艺的效率。例如，可以有利地使用涡轮机排气作为燃料电池阴极的CO2源。在这种布置中，涡轮机的效率不被视为电效率或总燃料电池效率计算的一部分。类似地，来自燃料电池的输出物可作为输入物再循环到燃料电池。当以单程模式计算电效率或总燃料电池效率时不考虑再循环回路。
生成的合成气:本文所用的术语“生成的合成气”是送往阳极的合成气输入与阳极的合成气输出之差。合成气可以至少部分用作阳极的输入或燃料。例如，系统可包括阳极再循环回路，其将来自阳极排气的合成气送回阳极入口，在此对其补充天然气或其它合适的燃料。生成的合成气LHV(sgnet)＝(LHV(sgout)-LHV(sgin))，其中LHV(sgin)和LHV(sgout)分别是指阳极入口中的合成气的LHV和阳极出口料流或流中的合成气的LHV。要指出，通过阳极内的重整反应生成的至少一部分合成气通常可以在阳极中用于发电。用于发电的氢气不包括在“生成的合成气”的定义中，因为其不离开阳极。本文所用的术语“合成气比率”是生成的净合成气的LHV除以阳极的燃料输入的LHV或LHV(sgnet)/LHV(anodein)。可以使用合成气和燃料的摩尔流速代替LHV以表示摩尔基合成气比率和摩尔基生成的合成气。
汽碳比(S/C):本文所用的汽碳比(S/C)是料流中的蒸汽与料流中的可重整碳的摩尔比。CO和CO2形式的碳不计为这一定义中的可重整碳。可以在该系统中的不同点测量和/或控制汽碳比。例如，可以控制阳极入口料流的组成以实现适合阳极中的重整的S/C。可作为H2O的摩尔流速除以(燃料的摩尔流速乘以燃料中的碳原子数(例如甲烷为1)的乘积)而给出S/C。因此，S/C＝fH20/(fCH4X#C)，其中fH20是水的摩尔流速，其中fCH4是甲烷(或其它燃料)的摩尔流速且#C是燃料中的碳数。
EGR比:本发明的方各面可以使用与燃料电池协作的涡轮机。综合燃料电池和涡轮机系统可包括排气再循环(“EGR”)。在EGR系统中，可以将涡轮机生成的至少一部分排气送往热回收发生器。可以将另一部分排气送往燃料电池。EGR比描述了送往燃料电池的排气量vs送往燃料电池或热回收发生器的总排气。本文所用的“EGR比”是排气的燃料电池相关部分的流速除以燃料电池相关部分和送往热回收发生器的回收相关部分的总流速。
在本发明的各种方面中，熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)可用于促进从含CO2料流中分离CO2，同时也生成额外的电力。CO2分离可以利用与燃烧基发电机(其可以向燃料电池的阴极部分提供至少一部分输入进料)的协同作用进一步增强。
燃料电池和燃料电池部件:在这一论述中，燃料电池可相当于单电池，其中阳极和阴极被电解质隔开。阳极和阴极可接收输入气流以促进各自的阳极和阴极反应，以将电荷传输通过电解质和生成电力。燃料电池堆可代表集成单元中的多个电池。尽管燃料电池堆可包括多个燃料电池，但燃料电池通常可并联连接并可(大致)表现得像它们集体代表尺寸更大的单燃料电池。当向燃料电池堆的阳极或阴极输送输入流时，该燃料堆可包括用于在该堆中的各电池之间分配输入流的流动通道和用于合并来自各电池的输出料流的流动通道。在这一论述中，燃料电池阵列可用于表示串联、并联或以任何其它方便的方式(例如串联和并联的组合)布置的多个燃料电池(如多个燃料电池堆)。燃料电池阵列可包括燃料电池和/或燃料电池堆的一个或多个段，其中来自第一段的阳极/阴极输出可充当第二段的阳极/阴极输入。要指出，燃料电池阵列中的阳极不必以与该阵列中的阴极相同的方式连接。为方便起见，进入燃料电池阵列的第一阳极段的输入可以被称作该阵列的阳极输入，且进入燃料电池阵列的第一阴极段的输入可以被称作该阵列的阴极输入。类似地，最后阳极/阴极段的输出可以被称作该阵列的阳极/阴极输出。
应该理解的是，在本文中提到使用燃料电池通常是指由单燃料电池构成的“燃料电池堆”，更通常是指使用流体连通的一个或多个燃料电池堆。通常可以将单独的燃料电池元件(板)一起“堆叠”在被称作“燃料电池堆”的矩形阵列中。这种燃料电池堆可通常获取进料流并将反应物分配在所有单燃料电池元件之间，然后从各元件收集产物。当被视为一个单元时，燃料电池堆在运行中可以被当作一个整体，尽管由许多(通常数十或数百)单燃料电池元件构成。这些单燃料电池元件通常可具有类似电压(因为反应物和产物浓度类似)，当这些元件串联电连接时，总功率输出可来自所有电池元件中的所有电流的总和。电池堆也可以串联布置以产生高电压。并联布置可提升电流。如果可提供足够大体积的燃料电池堆以加工给定排气料流，则本文描述的系统和方法可以与单个熔融碳酸盐燃料电池堆一起使用。在本发明的另一些方面中，由于多种原因可能合意或需要的是多个燃料电池堆。
对本发明而言，除非另行规定，术语“燃料电池”应被理解为也是指和/或被定义为包括涉及具有单输入和输出的由一个或多个单燃料电池元件的组构成的燃料电池堆，正如燃料电池在实践中的通常使用方式。类似地，除非另行规定，术语燃料电池(复数)应被理解为也是指和/或被定义为包括多个独立的燃料电池堆。换言之，除非特别说明，本文内的所有提及可互换地是指燃料电池堆作为“燃料电池”运行。例如，商业规模的燃烧发电机(combustiongenerator)生成的排气体积可能太大以致无法通过常规尺寸的燃料电池(例如，单电池堆)加工。为了加工整个排气，可以并联布置多个燃料电池(即两个或更多个独立的燃料电池或燃料电池堆)，以使各燃料电池可加工(大致)相等部分的燃烧排气。尽管可以使用多个燃料电池，但考虑到其(大致)相等部分的燃烧排气，各燃料电池通常可以大致类似的方式运行。
“内部重整”和“外部重整”:燃料电池或燃料电池堆可包括一个或多个内部重整段。本文所用的术语“内部重整”是指在燃料电池、燃料电池堆的主体内或以其它方式在燃料电池组件内发生的燃料重整。通常与燃料电池联合使用的外部重整在位于燃料电池堆外部的独立设备件中进行。换言之，外部重整器的主体不与燃料电池或燃料电池堆的主体直接物理接触。在典型的布置中，可以将来自外部重整器的输出送入燃料电池的阳极入口。除非特别另行说明，本申请内描述的重整是内部重整。
内部重整可以在燃料电池阳极内进行。另外或或者，内部重整可以在集成在燃料电池组件内的内部重整元件内进行。集成的重整元件可位于燃料电池堆内的燃料电池元件之间。换言之，电池堆中的板之一可以是重整段而非燃料电池元件。一方面，燃料电池堆内的流动布置将燃料导向内部重整元件，然后导入燃料电池的阳极部分。因此，从流动角度看，内部重整元件和燃料电池元件可串联布置在燃料电池堆内。本文所用的术语“阳极重整”是在阳极内发生的燃料重整。本文所用的术语“内部重整”是在集成的重整元件内而非在阳极段中发生的重整。
在一些方面中，在燃料电池组件内的重整段可以被认为与燃料电池组件中的阳极相关。在另一些方面中，对于可与阳极相关(如与多个阳极相关)的燃料电池堆中的重整段，可提供将来自重整段的输出流送入至少一个阳极的流动路径。这可相当于具有燃料电池板的初始段，该段不与电解质接触而是仅充当重整催化剂。相关重整段的另一选项可以是具有单独的集成重整段作为燃料电池堆中的元件之一，其中可以将来自集成重整段的输出送回燃料电池堆中的一个或多个燃料电池的输入侧。
从热集成角度看，燃料电池堆中的特征高度可以是单独燃料电池堆元件的高度。要指出，独立的重整段和/或独立的吸热反应段在该堆中可具有与燃料电池不同的高度。在这种情况下，可以使用燃料电池元件的高度作为特征高度。在一些方面中，集成的吸热反应段可以被定义为与一个或多个燃料电池热集成的段，使得该集成的吸热反应段可利用来自燃料电池的热作为吸热反应的热源。这种集成的吸热反应段可以被定义为位于与向该集成段供热的任何燃料电池相距小于一个堆元件高度的5倍处。例如，集成的吸热反应段(如重整段)可以与热集成的任何燃料电池相距小于一个堆元件高度的5倍处，如小于一个堆元件高度的3倍。在这一论述中，代表燃料电池元件的相邻堆元件的集成重整段和/或集成吸热反应段可以被定义为与相邻燃料电池元件相距大约一个堆元件高度或更少。
在一些方面中，与燃料电池元件热集成的独立重整段可相当于与燃料电池元件相关的重整段。在这样的方面中，集成的燃料电池元件可以向相关重整段提供至少一部分热，且相关重整段可以将至少一部分重整段输出作为燃料料流供往集成的燃料电池。在另一些方面中，独立重整段可以与燃料电池集成以传热，但不与燃料电池相关。在这种类型的情况中，独立重整段可以接收来自燃料电池的热，但可以决定不使用重整段的输出作为燃料电池的输入。相反，可以决定将这种重整段的输出用于另一目的，如将该输出直接添加到阳极排气料流中，和/或形成来自燃料电池组件的单独输出料流。
更通常，可使用燃料电池堆中的单独堆元件进行可利用集成的燃料电池堆元件提供的废热的任何方便类型的吸热反应。代替适用于对烃燃料料流进行重整反应的板，单独堆元件可具有适用于催化另一类型吸热反应的板。可在燃料电池堆中使用歧管或入口导管的其它布置向各堆元件提供适当的输入流。另外或或者，可使用类似的歧管或出口导管的其它布置从各堆元件中取出输出流。任选地，可以从燃料电池堆中取出来自堆中吸热反应段的输出流而不使该输出流经过燃料电池阳极。在这样的任选方面中，放热反应的产物可因此在不经过燃料电池阳极的情况下离开燃料电池堆。可以在燃料电池堆中的堆元件中进行的其它类型的吸热反应的实例可包括但不限于乙醇脱水形成乙烯，和乙烷裂化。
再循环:如本文定义，一部分燃料电池输出(如阳极排气或从阳极排气中分离或取出的料流)再循环到燃料电池入口，这可相当于直接或间接再循环料流。料流直接再循环到燃料电池入口被定义为不经过中间过程的料流再循环，而间接再循环涉及使料流经过一个或多个中间过程后的再循环。例如，如果阳极排气在再循环之前经过CO2分离段，则这被视为阳极排气的间接再循环。如果将阳极排气的一部分，如从阳极排气中取出的H2料流送入用于将煤转化成适合引入燃料电池的燃料的气化器中，这也被视为间接再循环。
阳极输入和输出
在本发明的各种方面中，可以向MCFC阵列供入在阳极入口接收的燃料，其包含例如氢气和烃如甲烷(或可能含有不同于C和H的杂原子的烃质或类烃化合物)。送入阳极的大部分甲烷(或其它烃质或类烃化合物)通常是新鲜甲烷。在本说明书中，新鲜燃料如新鲜甲烷是指不是从另一燃料电池工艺再循环而来的燃料。例如，从阳极出口料流再循环到阳极入口的甲烷不可被视为“新鲜”甲烷，而是可以被描述为再生甲烷。所用燃料源可以与其它部件如涡轮机分享，涡轮机使用一部分燃料源向阴极输入提供含CO2料流。该燃料源输入可包含与该燃料成一定比例的水，所述比例适于在重整段中重整烃(或类烃)化合物生成氢气。例如，如果甲烷是用于重整以生成H2的燃料输入，则水与燃料的摩尔比可以为大约1比1至大约10比1，如至少大约2比1。4比1或更大的比率对外部重整是典型的，但更低的值可能对内部重整是典型的。在H2作为燃料源的一部分的程度上，在一些任选方面中，在燃料中可能不需要额外的水，因为阳极处的H2氧化可倾向于产生可用于重整燃料的H2O。燃料源还可任选含有该燃料源附带的组分(例如，天然气进料可含有一些含量的CO2作为附加组分)。例如，天然气进料可含有CO2、N2和/或其它惰性(稀有)气体作为附加组分。任选地，在一些方面中，燃料源还可含有CO，如来自阳极排气的再循环部分的CO。进入燃料电池组件的燃料中的CO的附加或替代的可能来源可以是由进入燃料电池组件之前对燃料进行的烃燃料蒸汽重整生成的CO。
更通常，各种类型的燃料料流可能适合用作熔融碳酸盐燃料电池的阳极的输入料流。一些燃料料流可相当于含有烃和/或类烃化合物的料流，类烃化合物还可包括不同于C和H的杂原子。在这一论述中，除非另行规定，提到用于MCFC阳极的含烃燃料料流被定义为包括含有这样的类烃化合物的燃料料流。烃(包括类烃)燃料料流的实例包括天然气、含C1-C4碳化合物(如甲烷或乙烷)的料流和含有更重的C5+烃(包括类烃化合物)的料流以及它们的组合。用于阳极输入的可能的燃料料流的另一些附加或替代的实例可包括生物气类型的料流，如由有机材料的天然(生物)分解产生的甲烷。
在一些方面中，熔融碳酸盐燃料电池可用于加工由于存在稀释剂化合物而具有低能量含量的输入燃料料流，如天然气和/或烃料流。例如，甲烷和/或天然气的一些来源是可包括显著量的CO2或其它惰性分子的来源，其它惰性分子例如为氮、氩或氦。由于存在提高量的CO2和/或惰性物，可降低基于该来源的燃料料流的能量含量。低能量含量的燃料用于燃烧反应(如用于为燃烧供能的涡轮机供能)可造成困难。但是，熔融碳酸盐燃料电池可基于低能量含量的燃料源发电并对燃料电池的效率具有降低的或最小的影响。附加气体体积的存在可需要附加的热将燃料温度升至用于重整和/或阳极反应的温度。另外，由于燃料电池阳极内的水煤气变换反应的平衡性质，附加CO2的存在可影响阳极输出中存在的H2和CO的相对量。但是，另外，惰性化合物对重整和阳极反应可只具有极小的直接影响。熔融碳酸盐燃料电池的燃料料流中CO2和/或惰性化合物(当存在时)的量可以为至少大约1体积％，如至少大约2体积％，或至少大约5体积％，或至少大约10体积％，或至少大约15体积％，或至少大约20体积％，或至少大约25体积％，或至少大约30体积％，或至少大约35体积％，或至少大约40体积％，或至少大约45体积％，或至少大约50体积％，或至少大约75体积％。另外或或者，熔融碳酸盐燃料电池的燃料料流中CO2和/或惰性化合物的量可以为大约90体积％或更低，如大约75体积％或更低，或大约60体积％或更低，或大约50体积％或更低，或大约40体积％或更低，或大约35体积％或更低。
阳极输入料流的可能来源的另一些实例可相当于炼油和/或其它工业工艺的输出料流。例如，炼焦是在许多炼油厂中用于将重质化合物转化成较低沸程的常见工艺。炼焦通常产生含有在室温下为气体的多种化合物(包括CO和各种C1-C4烃)的废气。这种废气可用作阳极输入料流的至少一部分。另外或或者，另一些炼油厂废气料流可适合包含在阳极输入料流中，如在裂化或其它炼油厂工艺过程中生成的轻馏分(C1-C4)。另外或或者，另一些合适的炼油厂料流可包括含CO或CO2的炼油厂料流，其还含有H2和/或可重整燃料化合物。
另外或或者，阳极输入的另一些可能的来源可包括具有提高的水含量的料流。例如，来自乙醇厂(或另一类型的发酵工艺)的乙醇输出料流在最终蒸馏之前可包括相当一部分的H2O。这样的H2O可通常对燃料电池的运行仅可造成极小的影响。因此，醇(或其它发酵产物)和水的发酵混合物可用作阳极输入料流的至少一部分。
生物气或沼气是阳极输入的另一附加或替代的可能来源。生物气可能主要包含甲烷和CO2并通常通过有机物的分解或消化产生。厌氧菌可用于消化有机物并产生生物气。可以在用作阳极输入之前从生物气中除去杂质，如含硫化合物。
来自MCFC阳极的输出料流可包括H2O、CO2、CO和H2。任选地，该阳极输出料流还可具有进料中的未反应燃料(如H2或CH4)或惰性化合物作为附加输出组分。代替使用这种输出料流作为向重整反应供热的燃料源或作为用于加热电池的燃烧燃料，可以对阳极输出料流进行一次或多次分离以将CO2与具有作为另一工艺的输入的潜在价值的组分(如H2或CO)分离。H2和/或CO可用作用于化学合成的合成气、用作用于化学反应的氢源和/或用作具有降低的温室气体排放的燃料。
在各种方面中，来自阳极的输出料流的组成可受若干因素影响。可影响阳极输出组成的因素可包括送入阳极的输入料流的组成、由燃料电池生成的电流量和/或阳极出口的温度。由于水煤气变换反应的平衡性质，阳极出口的温度是有关联的。在典型阳极中，形成阳极壁的板中的至少一个可适用于催化水煤气变换反应。因此，如果a)阳极输入料流的组成已知，b)阳极输入料流中的可重整燃料的重整程度已知，和c)从阴极传送到阳极的碳酸根的量(对应于生成的电流量)已知，则可基于水煤气变换反应的平衡常数确定阳极输出的组成。
Keq＝[CO2][H2]/[CO][H2O]
在上述方程中，Keq是该反应在给定温度和压力下的平衡常数，且[X]是组分X的分压。基于水煤气变换反应，可以指出，阳极输入中提高的CO2浓度可倾向于导致额外的CO形成(以H2为代价)，而提高的H2O浓度可倾向于导致额外的H2形成(以CO为代价)。
为了测定阳极输出的组成，可以使用阳极输入的组成作为起点。然后可以改变这种组成以反映可在阳极内发生的任何可重整燃料的重整程度。这种重整可降低阳极输入的烃含量，变换成增加的氢气和CO2。接着，基于生成的电流量，可以降低阳极输入中的H2量，变换成额外的H2O和CO2。然后可以基于水煤气变换反应的平衡常数调节该组成以测定H2、CO、CO2和H2O的出口浓度。
表1显示对于典型类型的燃料在不同燃料利用率下的阳极排气组成。阳极排气组成可反映阳极重整反应、水煤气变换反应和阳极氧化反应的综合结果。通过假设阳极输入组成具有大约2比1的汽(H2O)/碳(可重整燃料)比，计算表1中的输出组成值。假设该可重整燃料是甲烷，假设其100％重整成氢气。假设阳极输入中的初始CO2和H2浓度可忽略不计，而输入N2浓度为大约0.5％。如该表中所示使燃料利用率Uf(如本文中定义)从大约35％到大约70％改变。为了测定平衡常数的准确值，假设燃料电池阳极的出口温度为大约650℃。
表2-阳极排气组成
表2显示在一组特定的条件和阳极输入组成下的阳极输出组成。更通常，在各种方面中，阳极输出可包括大约10体积％至大约50体积％H2O。H2O的量可在很大程度上变化，因为阳极中的H2O可由阳极氧化反应产生。如果将超过重整所需量的过量H2O引入阳极，则除了由于燃料重整和水煤气变换反应消耗(或生成)的H2O之外，该过量H2O可通常大多未反应地通过。阳极输出中的CO2浓度也可宽范围地变化，如大约20体积％至大约50体积％CO2。生成的电流量以及阳极输入流中的CO2量都可影响CO2量。另外或或者，根据阳极中的燃料利用率，阳极输出中的H2量可以为大约10体积％H2至大约50体积％H2。在阳极输出中，CO量可以为大约5体积％至大约20体积％。要指出，对于给定燃料电池，阳极输出中的相对于H2量的CO量可部分取决于在燃料电池中存在的温度和压力下的水煤气变换反应的平衡常数。另外或或者，阳极输出还可包括5体积％或更少的多种其它组分，如N2、CH4(或其它未反应的含碳燃料)和/或其它组分。
任选地，如果需要，可在阳极输出后包括一个或多个水煤气变换反应段以将阳极输出中的CO和H2O转化成CO2和H2。可以例如通过在较低温度下使用水煤气变换反应器将阳极输出中存在的H2O和CO转化成H2和CO2来提高阳极输出中存在的H2量。或者，可以提高温度并可以逆转水煤气变换反应，以由H2和CO2产生更多CO和H2O。水是在阳极处发生的反应的预期输出，因此阳极输出可通常具有与阳极输出中存在的CO量相比过量的H2O。或者，可以在阳极出口后但在水煤气变换反应前将H2O添加到料流中。由于在重整过程中的不完全碳转化和/或由于在重整条件或在阳极反应过程中存在的条件下H2O、CO、H2和CO2之间的平衡反应平衡(即水煤气变换平衡)，在阳极输出中可存在CO。水煤气变换反应器可以在以CO和H2O为代价进一步朝形成CO2和H2的方向驱动该平衡的条件下运行。较高温度可有利于形成CO和H2O。因此，运行水煤气变换反应器的一个选项可以是在合适的温度，例如大约190℃至大约210℃下使阳极输出料流暴露在合适的催化剂，如包括铁氧化物、氧化锌、铜/氧化锌等的催化剂下。水煤气变换反应器任选可包括用于降低阳极输出料流中的CO浓度的两个段，其中第一较高温度段在至少大约300℃至大约375℃的温度下运行，第二较低温度段在大约225℃或更低，如大约180℃至大约210℃的温度下运行。除了提高阳极输出中存在的H2量外，另外或或者，水煤气变换反应可以以CO为代价提高CO2量。这可以将难除去的一氧化碳(CO)换成二氧化碳，二氧化碳可更容易地通过冷凝(例如低温脱除)、化学反应(如胺脱除)和/或其它CO2脱除法除去。另外或或者，可能希望提高阳极排气中存在的CO含量以实现所需H2/CO比。
在经过任选水煤气变换反应段后，可以使阳极输出经过一个或多个分离段以从阳极输出料流中除去水和/或CO2。例如，可通过独立或组合地使用一种或多种方法对阳极输出进行CO2分离来形成一个或多个CO2输出料流。这些方法可用于生成具有90体积％或更高，如至少95％体积％CO2或至少98体积％CO2的CO2含量的CO2输出料流。这些方法可回收阳极输出的CO2含量的大约至少70％，如阳极输出的CO2含量的至少大约80％，或至少大约90％。或者，在一些方面中可能希望回收阳极输出料流内的仅一部分CO2，回收的CO2部分为阳极输出中的CO2的大约33％至大约90％，如至少大约40％，或至少大约50％。例如，可能希望使一些CO2留在阳极输出料流中以在随后的水煤气变换段中实现所需组成。合适的分离方法可包括使用物理溶剂(例如，SelexolTM或RectisolTM)；胺或其它碱(例如，MEA或MDEA)；制冷(例如，深冷分离)；变压吸附；真空变压吸附；和它们的组合。深冷CO2分离器可以是合适的分离器的一个实例。随着将阳极输出冷却，阳极输出中的大部分水可作为冷凝(液)相分离出。贫水阳极输出料流的进一步冷却和/或加压可随后分离高纯CO2，因为阳极输出料流中的其它剩余组分(如H2、N2、CH4)不容易形成冷凝相。根据运行条件，深冷CO2分离器可回收料流中存在的CO2的大约33％至大约90％。
从阳极排气中除水以形成一个或多个水输出料流也是有益的，无论这是在进行CO2分离之前、之中还是之后。阳极输出中的水量可随所选运行条件而变。例如，在阳极入口建立的汽/碳比可影响阳极排气中的水含量，高汽/碳比通常导致大量的水，其可以未反应地通过阳极和/或仅由于阳极中的水煤气变换平衡而反应。根据该方面，阳极排气中的水含量可相当于阳极排气中的体积的多达大约30％或更大。另外或或者，水含量可以为阳极排气的体积的大约80％或更小。尽管可通过压缩和/或冷却及随之冷凝除去这样的水，但该水的脱除可需要额外的压缩机功率和/或热交换表面积和过量的冷却水。除去一部分这种过量水的一种有益方式可基于使用吸附剂床，其可从湿阳极流出物中捕获水分，然后可使用干燥的阳极进料气“再生”，以向阳极进料提供额外的水。HVAC-型(加热、通风和空气调节)吸附轮设计是适用的，因为阳极排气和入口可在压力上类似，且从一个料流到另一料流的轻微泄漏可对整个工艺的影响极小。在使用深冷法进行CO2脱除的实施方案中，在CO2脱除之前或之中除水可能是合意的，包括通过三乙二醇(TEG)系统和/或干燥剂除水。相反，如果使用胺洗除去CO2，则可以在CO2脱除段下游从阳极排气中除水。
代替或除了CO2输出料流和/或水输出料流外，阳极输出还可用于形成一个或多个含有所需化学或燃料产物的产物料流。这样的一个或多个产物料流可相当于合成气料流、氢气料流或合成气产物和氢气产物料流。例如，可形成含有至少大约70体积％H2，如至少大约90体积％H2或至少大约95体积％H2的氢气产物料流。另外或或者，可形成含有总共至少大约70体积％的H2和CO，如至少大约90体积％的H2和CO的合成气料流。所述一个或多个产物料流可具有相当于阳极输出中的总H2和CO气体体积的至少大约75％，如总H2和CO气体体积的至少大约85％或至少大约90％的气体体积。要指出，基于利用水煤气变换反应段在产物之间进行转化，产物料流中H2和CO的相对量可能不同于阳极输出中的H2/CO比。
在一些方面中，可能希望除去或分离阳极输出中存在的一部分H2。例如，在一些方面中阳极排气中的H2/CO比可以为至少大约3.0:1。相反，利用合成气的工艺，如费托合成可以以不同比率，如接近2:1的比率消耗H2和CO。一个备选方案可以是利用水煤气变换反应改变阳极输出的含量以具有更接近所需合成气组成的H2/CO比。另一备选方案可以是利用膜分离除去阳极输出中存在的一部分H2以实现所需H2/CO比，或使用膜分离和水煤气变换反应的组合。利用膜分离除去阳极输出中的仅一部分H2的一个优点在于可以在相对温和条件下进行所需分离。由于一个目标可以是产生仍具有显著H2含量的渗余物，可通过膜分离生成高纯氢的渗透物而不需要苛刻的条件。例如，不是在膜渗透物侧上具有大约100kPaa或更低(如环境压力)的压力，而是渗透物侧可以在比环境压力高的压力下，同时仍具有足以进行膜分离的驱动力。另外或或者，可以使用吹扫气体如甲烷提供膜分离的驱动力。这可降低H2渗透物料流的纯度，但取决于该渗透物料流的所需用途，可能是有利的。
在本发明的各种方面中，至少一部分阳极排气料流(优选在分离CO2和/或H2O后)可用作燃料电池和相关重整段外的工艺的进料。在各种方面中，阳极排气可具有大约1.5:1至大约10:1，如至少大约3.0:1，或至少大约4.0:1，或至少大约5.0:1的H2/CO比。可以由阳极排气生成或取出合成气料流。阳极排气，任选在分离CO2和/或H2O之后和任选在进行水煤气变换反应和/或膜分离以除去过量氢气之后，可相当于含有相当一部分H2和/或CO的料流。对于具有相对低CO含量的料流，如H2/CO比为至少大约3:1的料流，该阳极排气可适合用作H2进料。可获益于H2进料的工艺的实例可包括，但不限于，炼油厂工艺、氨合成装置或(不同)发电系统中的涡轮机、或其组合。根据应用，更低的CO2含量可能是合意的。对于具有小于大约2.2比1和大于大约1.9比1的H2/CO比的料流，该料流适合用作合成气进料。可获益于合成气进料的工艺的实例可包括，但不限于，气至液装置(如使用借助非变换催化剂的费托法的装置)和/或甲醇合成装置。用作外部工艺的进料的阳极排气的量可以是任何方便的量。任选地，当使用一部分阳极排气作为外部工艺的进料时，第二部分的阳极排气可再循环到阳极输入和/或再循环到燃烧供能发电机的燃烧区。
用于不同类型的费托合成工艺的输入料流可提供适合由阳极输出生成的不同类型的产物料流的实例。对于使用变换催化剂，如铁基催化剂的费托合成反应系统，该反应系统的所需输入料流除H2和CO外还可包括CO2。如果在输入料流中不存在足量的CO2，具有水煤气变换活性的费托催化剂可消耗CO以生成额外的CO2，导致可能CO不足的合成气。为了将这种费托工艺与MCFC燃料电池集成，可以运行阳极输出的分离段以保持合成气产物中的所需CO2(和任选H2O)量。相反，对基于非变换催化剂的费托催化剂，产物料流中存在的任何CO2可充当费托反应系统中的惰性组分。
在用吹扫气体，如甲烷吹扫气体吹扫膜的方面中，甲烷吹扫气体可相当于用作阳极燃料或用于不同的低压工艺，如锅炉、炉、燃气轮机或其它燃料消耗装置的甲烷料流。在这一方面中，低水平CO2渗透过膜可具有极小后果。可渗透过膜的这种CO2对阳极内的反应具有极小影响，并且这种CO2可保留在阳极产物中。因此，由于渗透而跨膜损失的CO2(如果有的话)不需要再传送通过MCFC电解质。这可以显著降低对透氢膜的分离选择性要求。这可允许例如使用具有较低选择性的较高渗透性膜，其可使使用较低压力和/或降低的膜表面积成为可能。在本发明的这一方面中，吹扫气体的体积可以为阳极排气中的氢气体积的大倍数，这能使渗透物侧上的有效氢浓度保持接近0。由此分离的氢气可并入涡轮机的进料甲烷中，在此其可以如上所述增强涡轮机燃烧特征。
要指出，在阳极中生成的过量H2可代表已分离出温室气体的燃料。阳极输出中的任何CO2可容易地从阳极输出中分离，如通过使用胺洗、深冷CO2分离器和/或变压或真空变压吸附法。阳极输出的几种组分(H2、CO、CH4)不容易除去，而CO2和H2O可通常容易除去。根据该实施方案，可以分离出阳极输出中的CO2的至少大约90体积％，形成相对高纯的CO2输出料流。因此，可以有效分离出在阳极中生成的任何CO2以形成高纯CO2输出料流。在分离后，阳极输出的剩余部分可主要相当于具有化学和/或燃料价值的组分以及降低量的CO2和/或H2O。由于由原始燃料(在重整前)生成的相当一部分CO2可已被分离出，所以可以降低由剩余部分的阳极输出的随后燃烧生成的CO2量。特别地，在剩余部分的阳极输出中的燃料是H2的程度上，通常不能由这种燃料的燃烧形成额外的温室气体。
可以对阳极排气施以各种气体加工选择，包括水煤气变换和各组分的互相分离。两种一般的阳极加工方案显示在图1和2中。
图1示意性显示与化学合成工艺联合运行熔融碳酸盐燃料电池的燃料电池阵列的反应系统的一个实例。在图1中，向与燃料电池120(如作为燃料电池阵列中的燃料电池堆的一部分的燃料电池)的阳极127相关的一个或多个重整段110提供燃料料流105。与燃料电池120相关的重整段110可以在燃料电池组件内。在一些任选方面中，也可以使用外部重整段(未显示)在将输入料流送入燃料电池组件之前重整输入料流中的一部分可重整燃料。燃料料流105可优选包括可重整燃料，如甲烷、其它烃和/或其它类烃化合物，如含有碳-氢键的有机化合物。燃料料流105还可任选含有H2和/或CO，如由任选的阳极再循环料流185提供的H2和/或CO。要指出，阳极再循环料流185是任选的，并且在许多方面中没有直接或通过与燃料料流105或重整燃料料流115结合而间接从阳极排气125回到阳极127的再循环料流。在重整后，可以将重整燃料料流115送入燃料电池120的阳极127。也可以将含CO2和O2的料流119送入阴极129。来自燃料电池的阴极部分129的碳酸根离子流122CO3 2-可提供阳极燃料电池反应所需的其余反应物。基于阳极127中的反应，所得阳极排气125可包括H2O、CO2、相当于不完全反应的燃料的一种或多种组分(H2、CO、CH4或与可重整燃料对应的其它组分)和任选一种或多种额外非反应性组分，如N2和/或其它污染物，其是燃料料流105的一部分。然后可以将阳极排气125送入一个或多个分离段。例如，CO2脱除段140可相当于深冷CO2脱除系统、用于除去酸性气体如CO2的胺洗段或用于从阳极排气中分离CO2输出料流143的另一合适类型的CO2分离段。任选地，阳极排气可首先经过水煤气变换反应器130以将阳极排气中存在的任何CO(与一些H2O一起)转化成任选水煤气变换的阳极排气135中的CO2和H2。根据CO2脱除段的性质，水冷凝或脱除段150可能是合意的以从阳极排气中除去水输出料流153。尽管在图1中显示的是在CO2分离段140之后，但其可任选位于CO2分离段140之前。另外，可以使用用于分离H2的任选膜分离段160生成H2的高纯渗透物料流163。所得渗余物料流166可随后用作化学合成工艺的进料。另外或或者，料流166可以在第二水煤气变换反应器131中变换以将H2、CO和CO2含量调节至不同比率，以产生进一步用于化学合成工艺的输出料流168。在图1中，据显示从渗余物料流166中取出阳极再循环料流185，但另外或或者，可以从各种分离段中或之间的其它方便的位置取出阳极再循环料流185。另外或或者，分离段和变换反应器可以以不同次序和/或以并联构造配置。最后，可作为阴极129的输出生成具有降低的CO2含量的料流139。为简单起见，没有显示在该方法中可能有用的各种压缩和供热/除热段以及蒸汽添加或脱除段。
如上所述，对阳极排气进行的各种类型的分离可以以任何方便的顺序进行。图2显示对阳极排气进行分离的另一顺序的实例。在图2中，可以首先将阳极排气125送入分离段260以从阳极排气125中除去一部分263氢气含量。这能够例如降低阳极排气的H2含量以提供具有接近2:1的H2/CO比的渗余物266。然后可以在水煤气变换段230中进一步调节H2/CO比以实现所需值。水煤气变换的输出物235然后可经过CO2分离段240和除水段250以产生适合用作所需化学合成工艺的进料的输出料流275。任选可以对输出料流275施以附加水煤气变换段(未显示)。一部分输出料流275可任选再循环(未显示)到阳极输入。当然，基于具有所需组成的阳极输出，可以利用分离段的其它组合和排序来生成料流。为简单起见，没有显示在该方法中可能有用的各种压缩和供热/除热段以及蒸汽添加或脱除段。
阴极输入和输出
传统上，可基于在消耗送往阳极的燃料料流中的一部分燃料的同时提取所需荷载来运行熔融碳酸盐燃料电池。然后可通过该荷载、阳极的燃料输入、向阴极提供的空气和CO2及燃料电池的内电阻确定燃料电池的电压。送往阴极的CO2传统上可部分地通过使用阳极排气作为至少一部分阴极输入料流来提供。相反，本发明可以对阳极输入和阴极输入使用分开/不同的来源。通过消除阳极输入流和阴极输入流的组成之间的任何直接联系，可提供用于运行燃料电池的附加选项，以例如生成过量合成气、以改进二氧化碳捕集和/或以改进燃料电池的总效率(电+化学动力)等。
在熔融碳酸盐燃料电池中，碳酸根离子传输通过燃料电池中的电解质可提供从第一流动路径向第二流动路径传输CO2的方法，其中该传输方法可允许从较低浓度(阴极)向较高浓度(阳极)传输，这可因此有利于捕集CO2。燃料电池对CO2分离的选择性部分可基于能使电池生成电力的电化学反应。对于有效地不参与燃料电池内的电化学反应的非反应性物类(如N2)，可以存在不明显的反应量和从阴极到阳极的传输。相反，阴极和阳极之间的电位(电压)差可提供将碳酸根离子传输通过燃料电池的强驱动力。因此，熔融碳酸盐燃料电池中的碳酸根离子的传输可允许以相对高的选择性从阴极(较低CO2浓度)向阳极(较高CO2浓度)传输CO2。但是，使用熔融碳酸盐燃料电池脱除二氧化碳的一个挑战可能在于，该燃料电池具有有限的从相对稀的阴极进料中除去二氧化碳的能力。随着CO2浓度下降到低于大约1mol％以下，由碳酸盐燃料电池生成的电压和/或功率开始快速降低。随着CO2浓度进一步降低，例如降到低于大约0.3mol％，在某一时刻，跨过燃料电池的电压变得足够低以致几乎或完全不能发生碳酸根的进一步传输且燃料电池停止工作。因此，在商业可行的运行条件下来自燃料电池的阴极段的排气中可能存在至少一些CO2。
可基于阴极入口源的CO2含量确定送往燃料电池阴极的二氧化碳量。适合用作阴极输入料流的含CO2料流的一个实例可以是来自燃烧源的输出或排气流。燃烧源的实例包括，但不限于，基于天然气的燃烧、煤的燃烧和/或其它烃型燃料(包括生物衍生燃料)的燃烧的来源。另外或替代的来源可包括其它类型的锅炉、火焰加热器、炉和/或燃烧含碳燃料以加热另一物质(如水或空气)的其它类型的装置。大致上，来自燃烧源的输出流的CO2含量可以为该流的次要部分。甚至对较高CO2含量的排气流，如来自燃煤燃烧源的输出流而言，来自大多数商业燃煤发电厂的CO2含量可以为大约15体积％或更低。更通常，来自燃烧源的输出或排气流的CO2含量可以为至少大约1.5体积％，或至少大约1.6体积％，或至少大约1.7体积％，或至少大约1.8体积％，或至少大约1.9体积％，或至少大于2体积％，或至少大约4体积％，或至少大约5体积％，或至少大约6体积％，或至少大约8体积％。另外或或者，来自燃烧源的输出或排气流的CO2含量可以为大约20体积％或更低，如大约15体积％或更低，或大约12体积％或更低，或大约10体积％或更低，或大约9体积％或更低，或大约8体积％或更低，或大约7体积％或更低，或大约6.5体积％或更低，或大约6体积％或更低，或大约5.5体积％或更低，或大约5体积％或更低，或大约4.5体积％或更低。上文给出的浓度是基于干燥基础。要指出，在来自一些天然气或甲烷燃烧源(如作为可能包括或不包括排气再循环回路的发电系统的一部分的发电机)的排气中可存在更低的CO2含量值。
另外或或者，阴极输入料流的其它可能的来源可包括生物制CO2的来源。这可包括例如，在生物衍生化合物的加工过程中生成的CO2，如在乙醇生产过程中生成的CO2。一个附加或替代的实例可包括通过生物制燃料的燃烧，如木质纤维素的燃烧生成的CO2。另一些附加或替代的可能CO2来源可相当于来自各种工业工艺的输出或排气流，如由钢、水泥和/或纸的制造装置生成的含CO2料流。
另一附加或替代的可能CO2来源可以是来自燃料电池的含CO2料流。来自燃料电池的含CO2料流可相当于来自不同燃料电池的阴极输出料流、来自不同燃料电池的阳极输出料流、从燃料电池的阴极输出到阴极输入的再循环料流和/或从燃料电池的阳极输出到阴极输入的再循环料流。例如，在传统条件下以独立模式运行的MCFC可生成具有至少大约5体积％的CO2浓度的阴极排气。这样的含CO2的阴极排气可用作根据本发明的一个方面运行的MCFC的阴极输入。更通常，可以另外或替代性地使用产生来自阴极排气的CO2输出的其它类型的燃料电池，以及不是由“燃烧”反应和/或燃烧供能发电机生成的其它类型的含CO2料流。任选但优选地，来自另一燃料电池的含CO2料流可来自另一熔融碳酸盐燃料电池。例如，对于就阴极而言串联的熔融碳酸盐燃料电池，来自第一熔融碳酸盐燃料电池的阴极的输出可用作第二熔融碳酸盐燃料电池的阴极的输入。
对于来自燃烧源以外的来源的各种类型的含CO2料流，该料流的CO2含量可宽范围地变化。阴极输入料流的CO2含量可含有至少大约2体积％的CO2，如至少大约4体积％，或至少大约5体积％，或至少大约6体积％，或至少大约8体积％。另外或或者，阴极输入料流的CO2含量可以为大约30体积％或更低，如大约25体积％或更低，或大约20体积％或更低，或大约15体积％或更低，或大约10体积％或更低，或大约8体积％或更低，或大约6体积％或更低，或大约4体积％或更低。对于一些更高CO2含量的料流，CO2含量可高于大约30体积％，如仅含附带量的其它化合物的基本由CO2构成的料流。例如，无排气再循环的燃气轮机可产生具有大约4.2体积％的CO2含量的排气料流。在EGR下，燃气轮机可产生具有大约6-8体积％的CO2含量的排气料流。甲烷的化学计量燃烧可产生具有大约11体积％的CO2含量的排气料流。煤的燃烧可产生具有大约15–20体积％的CO2含量的排气料流。使用炼油厂废气的火焰加热器可产生具有大约12–15体积％的CO2含量的排气料流。无任何EGR的用低BTU气体运行的燃气轮机可产生具有～12体积％的CO2含量的排气料流。
除CO2外，阴极输入料流还必须包括O2以提供阴极反应所必需的组分。一些阴极输入料流可基于以空气作为组分。例如，可通过在空气存在下燃烧烃燃料形成燃烧排气料流。这种燃烧排气料流或由于加入空气而具有氧含量的另一类型的阴极输入料流可具有大约20体积％或更低，如大约15体积％或更低，或大约10体积％或更低的氧含量。另外或或者，阴极输入料流的氧含量可以为至少大约4体积％，如至少大约6体积％，或至少大约8体积％。更通常，阴极输入料流可具有适用于进行阴极反应的氧含量。在一些方面中，这可相当于大约5体积％至大约15体积％，如大约7体积％至大约9体积％的氧含量。对于许多类型的阴极输入料流，CO2和O2的总量可相当于输入料流的小于大约21体积％，如该料流的小于大约15体积％或该料流的小于大约10体积％。可以将含氧空气料流与具有低氧含量的CO2源合并。例如，通过燃煤生成的排气料流可包括低氧含量，其可以与空气混合形成阴极入口料流。
除CO2和O2外，阴极输入料流还可以由惰性/非反应性物类，如N2、H2O和其它典型的氧化剂(空气)组分构成。例如，对于衍生自燃烧反应排气的阴极输入，如果使用空气作为用于燃烧反应的氧化剂来源的一部分，排气可包括空气的典型组分，如N2、H2O和存在于空气中的次要量的其它化合物。根据用于燃烧反应的燃料源的性质，基于燃料源的燃烧之后存在的附加物类可包括H2O、氮氧化物(NOx)和/或硫氧化物(SOx)和存在于燃料中和/或作为燃料中存在的化合物的部分或完全燃烧产物的其它化合物如CO中的一种或多种。这些物类可以以不毒化阴极催化剂表面的量存在，尽管它们可能降低总阴极活性。这样的性能降低可能是可接受的，或可通过已知的污染物脱除技术将与阴极催化剂相互作用的物类减至可接受的水平。
阴极输入料流(如基于燃烧排气的阴极输入料流)中存在的O2量可有利地足以提供燃料电池中的阴极反应所需的氧。因此，O2的体积百分比可以有利地为该排气中的CO2量的至少0.5倍。任选地，如果必要，可以向阴极输入中追加空气以向阴极反应提供足够的氧化剂。当使用某种形式的空气作为氧化剂时，阴极排气中的N2量可以为至少大约78体积％，例如至少大约88体积％，和/或大约95体积％或更低。在一些方面中，阴极输入料流可另外或替代性地含有通常被视为污染物的化合物，如H2S或NH3。在另一些方面中，可以净化阴极输入料流以将此类污染物的含量降低或降至最低。
除用于形成传输通过电解质的碳酸根离子的反应外，阴极中的条件也可适用于将氮氧化物转化成硝酸盐和/或硝酸根离子。为方便起见，下面仅提到硝酸根离子。所得硝酸根离子也可传输通过电解质以用于阳极中的反应。阴极输入料流中的NOx浓度通常可以为ppm级，因此这种硝酸根传输反应可对传输通过电解质的碳酸根的量具有极小影响。但是，这种NOx脱除法对于基于来自燃气轮机的燃烧排气的阴极输入料流而言可能是有益的，因为这可提供降低NOx排放的机制。另外或或者，阴极中的条件可适用于将未燃烃(与阴极输入料流中的O2结合)转化成典型燃烧产物，如CO2和H2O。
适用于运行MCFC的温度可以为大约450℃至大约750℃，如至少大约500℃，例如具有大约550℃的入口温度和大约625℃的出口温度。在进入阴极之前，如果需要，可以向燃烧排气加热或从燃烧排气中除热，以例如向其它工艺(如阳极的燃料输入的重整)供热。例如，如果阴极输入料流的来源是燃烧排气料流，则该燃烧排气料流的温度可大于阴极入口的所需温度。在这一方面中，可以在用作阴极输入料流之前从燃烧排气中除热。或者，该燃烧排气可以在极低温度下，例如在燃煤锅炉上的湿气体洗涤器后，在这种情况下该燃烧排气可低于大约100℃。或者，该燃烧排气可来自以联合循环模式运行的燃气轮机的排气，其中可通过生成蒸汽以运行蒸汽轮机以额外发电来冷却该气体。在这种情况下，该气体可低于大约50℃。可以向比预期冷的燃烧排气中加入热。
燃料电池布置
在各种方面中，燃料电池(如含有多个燃料电池堆的燃料电池阵列)的一个配置选项可以是在多个燃料电池之间分配含CO2料流。相对于单燃料电池的容量，含CO2料流的一些类型的来源可生成大体积流速。例如，相对于具有合理尺寸的单MCFC的合意运行条件，来自工业燃烧源的含CO2输出料流通常可相当于大流量体积。代替在单MCFC中加工整个流，可以将该流在多个MCFC单元之间分配，其中至少一些通常可以并联，使得各单元中的流速在所需流速范围内。
第二配置选项可以是利用串联的燃料电池以从流动料流中相继除去CO2。无论含CO2料流可并联分配到的初始燃料电池数是多少，各初始燃料电池后可以是串联的一个或多个额外电池以进一步除去额外的CO2。如果阴极输出中的CO2所需量足够低，则尝试在单燃料电池或燃料电池段中从阴极输入料流中除去CO2至所需水平可造成燃料电池的低和/或不可预测的电压输出。不同于尝试在单燃料电池或燃料电池段中除去CO2至所需水平，可以在连续的电池中除去CO2直至可实现所需水平。例如，一连串燃料电池中的各电池可用于除去燃料料流中存在的一定百分比(例如大约50％)的CO2。在这种实例中，如果串联使用三个燃料电池，则可以降低CO2浓度(例如至原始存在量的大约15％或更低，这可相当于经串联的三个燃料电池的进程将CO2浓度从大约6％降至大约1％或更低)。
在另一配置中，可以在串联的较早燃料段中选择运行条件以提供所需输出电压，同时可以选择各段的阵列以实现所需碳分离水平。例如，可以使用具有串联的三个燃料电池的燃料电池阵列。串联的前两个燃料电池可用于除去CO2，同时保持所需输出电压。然后可以运行最后一个燃料电池以除去CO2至所需浓度，但在较低电压下。
在再一配置中，燃料电池阵列中的阳极和阴极可单独连接。例如，如果燃料电池阵列包括串联连接的燃料阴极，则相应的阳极可以以任何方便的方式连接，例如不必与它们的相应阴极相同的布置相匹配。这可包括，例如，并联连接阳极，使得各阳极接收相同类型的燃料进料，和/或反向串联连接阳极，使得阳极中的最高燃料浓度可对应于具有最低CO2浓度的那些阴极。
在又一配置中，可以控制送往一个或多个阳极段的燃料量和/或送往一个或多个阴极段的CO2量以改进燃料电池阵列的性能。例如，燃料电池阵列可具有串联连接的多个阴极段。在包括串联的三个阴极段的阵列中，这可意味着来自第一阴极段的输出可相当于第二阴极段的输入，来自第二阴极段的输出可相当于第三阴极段的输入。在这种类型的配置中，CO2浓度可随各相继阴极段降低。为了补偿这种降低的CO2浓度，可以向与后继阴极段对应的阳极段输送附加的氢气和/或甲烷。与后继阴极段对应的阳极中的附加的氢气和/或甲烷可至少部分地补偿由降低的CO2浓度造成的电压和/或电流损失，这可提高由燃料电池产生的电压和因此提高净功率。在另一实例中，燃料电池阵列中的阴极可以部分串联和部分并联地连接。在这种类型的实例中，代替将整个燃烧输出送入第一阴极段中的阴极，可以将至少一部分燃烧排气送入后继阴极段。这可以在后继阴极段中提供提高的CO2含量。如果需要，可以使用向阳极段或阴极段送入可变进料的其它选项。
如上所述，燃料电池的阴极可相当于来自燃料电池阵列的多个阴极。在一些方面中，可以运行燃料电池阵列以使从阴极向阳极传送的碳量改进或最大化。在这样的方面中，对于来自阵列序列(通常至少包括串联布置，或最后阴极和最初阴极相同)中的最后阴极的阴极输出，输出组成可包括大约2.0体积％或更少的CO2(例如，大约1.5体积％或更少或者大约1.2体积％或更少)和/或至少大约0.5体积％的CO2，或至少大约1.0体积％，或至少大约1.2体积％或至少大约1.5体积％。由于这种限制，使用熔融碳酸盐燃料电池时CO2脱除的净效率可取决于阴极输入中的CO2量。对于CO2含量大于大约6体积％，如至少大约8％的阴极输入料流，对可除去的CO2量的限制不严格。但是，对于如燃气轮机中常见的那样使用天然气作为燃料和使用过量空气的燃烧反应，燃烧排气中的CO2量可能仅相当于阴极输入处的CO2浓度的小于大约5体积％。排气再循环的使用可以使阴极输入处的CO2量提高到至少大约5体积％，例如至少大约6体积％。如果使用天然气作为燃料时提高EGR以产生超过大约6体积％的CO2浓度，则燃烧器中的可燃性降低且燃气轮机可变得不稳定。但是，在将H2添加到燃料中时，可以显著提高可燃性窗口，以致能进一步提高排气再循环的量，从而可实现阴极输入处的CO2浓度为至少大约7.5体积％或至少大约8体积％。例如，基于阴极排气处大约1.5体积％的脱除限，将阴极输入处的CO2含量从大约5.5体积％提高到大约7.5体积％可相当于可用燃料电池捕集并传输到阳极回路以最终分离CO2的CO2量增加～10％。另外或或者，可以降低阴极输出中的O2量，其通常为与除去的CO2量成比例的量，这可导致阴极出口处其它(非阴极反应性)物类的量的小幅相应提高。
在另一些方面中，可以运行燃料电池阵列以使燃料电池的能量输出，如总能量输出、电能输出、合成气化学能量输出或其组合改进或最大化。例如，可以在各种情况中用过量的可重整燃料运行熔融碳酸盐燃料电池，如用于生成用于化学合成装置的合成气料流和/或用于生成高纯氢气料流。该合成气料流和/或氢气料流可用作合成气来源、氢气来源、清洁燃料源和/或用于任何其它方便的应用。在这样的方面中，阴极排气中的CO2量可以与阴极输入料流中的CO2量和在所需运行条件下的CO2利用率相关联以使燃料电池能量输出改进或最大化。
另外或或者，根据运行条件，MCFC可以将阴极排气料流的CO2含量降至大约5.0体积％或更低，例如大约4.0体积％或更低，或大约2.0体积％或更低，或大约1.5体积％或更低，或大约1.2体积％或更低。另外或或者，阴极排气料流的CO2含量可以为至少大约0.9体积％，如至少大约1.0体积％，或至少大约1.2体积％，或至少大约1.5体积％。
熔融碳酸盐燃料电池运行
在一些方面中，可以以单程或一次通过模式运行燃料电池。在单程模式中，不将阳极排气中的重整产物送回阳极入口。因此，在单程运行中不将合成气、氢气或一些其它产物从阳极输出直接再循环到阳极入口。更通常，在单程运行中，阳极排气中的重整产物也不间接送回阳极入口，如通过利用重整产物加工随后引入阳极入口的燃料料流。任选地，来自阳极出口的CO2可以在MCFC以单程模式运行的过程中再循环到阴极入口。更通常，在另一些方面中，对于以单程模式运行的MCFC，可能发生从阳极出口到阴极入口的再循环。另外或或者，来自阳极排气或输出的热可以在单程模式中再循环。例如，阳极输出料流可通过换热器，其将阳极输出冷却并将另一料流，如阳极和/或阴极的输入料流加温。将来自阳极的热再循环到燃料电池与在单程或一次通过运行中的使用是一致的。任选但不优选，在单程模式中可以燃烧阳极输出的成分以向燃料电池供热。
图3显示用于发电的MCFC的运行的一个示意性实例。在图3中，燃料电池的阳极部分可接收燃料和蒸汽(H2O)作为输入，并输出水、CO2和任选过量的H2、CH4(或其它烃)和/或CO。燃料电池的阴极部分可接收CO2和一些氧化剂(例如空气/O2)作为输入，输出相当于在贫氧氧化剂(空气)中的降低量的CO2。在燃料电池内，在阴极侧形成的CO3 2-离子可传输通过电解质以提供在阳极处发生的反应所需的碳酸根离子。
在熔融碳酸盐燃料电池如图3中所示的示例性燃料电池内可发生若干反应。重整反应可以是任选的并且如果直接向阳极提供足够的H2，则可以减少或省掉重整反应。下列反应基于CH4，但在燃料电池中使用其它燃料时，可发生类似反应。
(1)<阳极重整>CH4+H2O＝>3H2+CO
(2)<水煤气变换>CO+H2O＝>H2+CO2
(3)<重整和水煤气变换的组合>CH4+2H2O＝>4H2+CO2
(4)<阳极H2氧化>H2+CO3 2-＝>H2O+CO2+2e-
(5)<阴极>1/2O2+CO2+2e-＝>CO3 2-
反应(1)代表基本的烃重整反应以生成用于燃料电池的阳极的H2。反应(1)中形成的CO可通过水煤气变换反应(2)转化成H2。反应(1)和(2)的组合显示为反应(3)。反应(1)和(2)可以在燃料电池外进行，和/或重整可以在阳极内进行。
分别在阳极和阴极处的反应(4)和(5)代表可导致燃料电池内的电力发生的反应。反应(4)将存在于进料中或任选由反应(1)和/或(2)生成的H2与碳酸根离子合并以形成H2O、CO2和送往该电路的电子。反应(5)使O2、CO2和来自该电路的电子合并以形成碳酸根离子。由反应(5)生成的碳酸根离子可传输通过燃料电池的电解质以提供反应(4)所需的碳酸根离子。与碳酸根离子传输通过电解质相结合，然后可通过在阳极和阴极之间提供电连接而形成闭合电流回路。
在各种实施方案中，运行燃料电池的目标可以是改进燃料电池的总效率和/或燃料电池+集成化学合成工艺的总效率。这通常不同于燃料电池的传统运行，其中目标可以是对于利用供给电池的燃料发电以高电效率运行燃料电池。如上定义，可通过将燃料电池的电输出加上燃料电池输出的低热值再除以燃料电池的输入组分的低热值来确定总燃料电池效率。换言之，TFCE＝(LHV(el)+LHV(sgout))/LHV(in)，其中LHV(in)和LHV(sgout)分别是指送往燃料电池的燃料组分(如H2、CH4和/或CO)和阳极出口料流或流中的合成气(H2、CO和/或CO2)的LHV。这可提供燃料电池和/或集成化学工艺生成的电能+化学能的量度。要指出，在总效率的这一定义下，燃料电池内使用的和/或集成的燃料电池/化学合成系统内使用的热能可对总效率有贡献。但是，该定义不包括从燃料电池或集成的燃料电池/化学合成系统中交换或以其它方式取出的任何过量热。因此，如果来自燃料电池的过量热例如用于生成蒸汽以通过蒸汽轮机发电，则总效率的定义中不包括这样的过量热。
可以控制一些运行参数以用过量可重整燃料运行燃料电池。一些参数可类似于目前对燃料电池运行推荐的参数。在一些方面中，燃料电池的阴极条件和温度输入可类似于文献中推荐的那些。例如，可以在熔融碳酸盐燃料电池典型的燃料电池运行温度范围内实现所需电效率和所需总燃料电池效率。在典型运行中，温度可跨燃料电池提高。
在另一些方面中，燃料电池的运行参数可背离典型条件使得运行燃料电池以使温度从阳极入口到阳极出口和/或从阴极入口到阴极出口降低。例如，将烃转化成H2和CO的重整反应是吸热反应。如果相对于用于产生电流的氢的氧化量，在燃料电池阳极中进行足量重整，则燃料电池中的净热平衡可以是吸热的。这可导致燃料电池的入口与出口之间的温降。在吸热运行过程中，可以控制燃料电池中的温度降低以使燃料电池中的电解质保持熔融态。
可以以与当前推荐的那些不同的方式控制的参数可包括向阳极提供的燃料量、向阳极提供的燃料的组成、和/或没有合成气从阳极排气显著再循环到阳极输入或阴极输入的情况下阳极输出中的合成气的分离和捕集。在一些方面中，不允许合成气或氢气从阳极排气直接或间接再循环到阳极输入或阴极输入。在附加或替代性的方面中，可发生有限量的再循环。在这样的方面中，从阳极排气到阳极输入和/或阴极输入的再循环量可小于阳极排气的大约10体积％，如小于大约5体积％或小于大约1体积％。
另外或或者，运行燃料电池的目标可以是除了发电外，还从燃烧反应或产生CO2输出料流的另一工艺的输出料流中分离CO2。在这样的方面中，燃烧反应可用于向一个或多个发电机或涡轮机供能，这可提供由综合发电机/燃料电池系统生成的大部分动力。不同于运行燃料电池以优化通过燃料电池发电，可运行该系统以在将捕集二氧化碳所需的燃料电池数降低或降至最低的同时改进来自燃烧供能发电机的二氧化碳的捕集。选择燃料电池的输入和输出流的适当配置以及选择燃料电池的适当运行条件可实现总效率和碳捕集的合意组合。
在一些实施方案中，可以布置燃料电池阵列中的燃料电池以便可仅存在单一段的燃料电池(如燃料电池堆)。在该类型的实施方案中，该单一段的阳极燃料利用率可代表该阵列的阳极燃料利用率。另一选项可以是燃料电池阵列可含有多个阳极段和多个阴极段，其中各阳极段具有在相同范围内的燃料利用率，如各阳极段具有在规定值的10％以内，例如在规定值的5％以内的燃料利用率。再一选项可以是各阳极段可具有的燃料利用率等于规定值或比规定值低小于一定量，如各阳极段等于规定值或者比规定值低10％或更低，例如5％或更低。作为一个示例性实例，具有多个阳极段的燃料电池阵列可以使各阳极段在50％燃料利用率的大约10％以内，这相当于各阳极段具有大约40％至大约60％的燃料利用率。作为另一实例，具有多个段的燃料电池阵列可以使各阳极段为不大于60％阳极燃料利用率，最大偏差为小大约5％，这相当于各阳极段具有大约55％至大约60％的燃料利用率。在再一实例中，燃料电池阵列中的一个或多个燃料电池段可以以大约30％至大约50％的燃料利用率运行，如以大约30％至大约50％的燃料利用率运行该阵列中的多个燃料电池段。更通常，任何上述类型的范围可以与本文中规定的任何阳极燃料利用率值配对。
另一附加或替代的选项可包括对并非所有阳极段规定燃料利用率。例如，在本发明的一些方面中，燃料电池/堆可以至少部分地以一个或多个串联布置进行布置使得可以对串联中的第一阳极段、串联中的第二阳极段、串联中的最后阳极段或串联中的任何其它方便的阳极段规定阳极燃料利用率。本文所用的串联中的“第一”段相当于其输入是直接从燃料源供入的段(或如果该布置也含有并联段，则为一组段)，后继(“第二”、“第三”、“最后”等)段代表向其供入来自一个或多个在先段的输出而非直接来自各自的燃料源的段。在来自在先段的输出和直接来自燃料源的输入二者共同供入一个段的情况下，可以有“第一”(组)段和“最后一”(组)段，但更难在其它段(“第二”、“第三”等)之间建立顺序(例如，在这样的情况下，可通过复合输入进料组合物中的一种或多种组分如CO2的浓度水平确定序号顺序，从最高浓度“第一”到最低浓度“最后”，以大致类似的组成差异代表相同的定序水平)。
再一附加或替代的选项可以是规定与特定阴极段对应的阳极燃料利用率(再次，其中燃料电池/堆仍可以至少部分在一个或多个串联布置中布置)。如上所述，基于阳极和阴极内的流向，第一阴极段可不对应于第一阳极段(可不与第一阳极段跨过相同的燃料电池膜)。因此，在本发明的一些方面中，可以对串联中的第一阴极段、串联中的第二阴极段、串联中的最后阴极段或串联中的任何其它方便的阴极段规定阳极燃料利用率。
又一附加或替代的选项可以是规定燃料电池阵列中的所有燃料电池的燃料利用率的总平均值。在各种方面中，燃料电池阵列的燃料利用率的总平均值可以为大约65％或更低，例如大约60％或更低，大约55％或更低，大约50％或更低，或大约45％或更低(另外或或者，燃料电池阵列的总平均燃料利用率可以为至少大约25％，例如至少大约30％，至少大约35％，或至少大约40％)。这种平均燃料利用率不需要必须限制任一单段中的燃料利用率，只要该燃料电池阵列符合所需燃料利用率。
捕集后的CO 2 输出的应用
在本发明的各种方面中，上述系统和方法可允许作为加压流体产生二氧化碳。例如，由深冷分离段生成的CO2最初可相当于具有至少大约90％，例如至少大约95％、至少大约97％、至少大约98％或至少大约99％纯度的加压CO2液体。这种加压CO2料流可例如用于注入井中以进一步增强采油或采气，如在二次采油中。当在包含燃气轮机的设施附近实施时，整个系统可获益于电力/机械动力使用中的额外协同作用和/或与整个系统的热集成。
或者，对专用于强化采油(EOR)应用的系统而言(即未合并在具有严格组成标准的管道系统中)，可以明显放松CO2分离要求。EOR应用可对O2的存在敏感，因此在一些实施方案中在要用于EOR的CO2料流中可不存在O2。但是，EOR应用可倾向于对溶解的CO、H2和/或CH4具有低敏感性。输送CO2的管道也可能对这些杂质敏感。这些溶解的气体通常可对用于EOR的CO2的增溶能力只有微小影响。作为EOR气体注入CO、H2和/或CH4之类的气体可导致燃料回收值(fuelvaluerecovery)的一定损失，但这些气体可能在其它方面与EOR应用相容。
另外或或者，CO2作为加压液体的一个可能的用途是可作为生物工艺如藻类生长/收获中的营养素。MCFCs用于CO2分离可确保大多数生物学上重要的污染物可被降至可接受的低水平，导致具有仅少量不可能明显不利地影响光合自养生物生长的其它“污染”气体(如CO、H2、N2等和它们的组合)的含CO2料流。这可与大多数工业来源生成的输出料流形成鲜明对比，大多数工业来源生成的输出料流通常可含有可能高毒性材料，如重金属。
在本发明的这一类型的方面中，在阳极回路中通过CO2的分离生成的CO2料流可用于生产生物燃料和/或化学品以及它们的前体。再另外或或者，CO2可作为稠密流体生成，以便容易得多地跨距离泵送和运输，例如运往光合自养生物的大田(largefields)。传统排放源可排放含有与其它气体和污染物混合的适量CO2(例如大约4-15％)的热气。这些材料通常需要作为稀薄气体泵往藻塘或生物燃料“农场”。相反，本发明的MCFC系统可产生浓缩CO2料流(基于干燥基础，～60-70体积％)，其可以进一步浓缩至95％+(例如96％+、97％+、98％+或99％+)并容易地液化。这种料流然后可以以相对低的成本容易并有效地长距离运输并有效地大面积分配。在这些实施方案中，来自燃烧源/MCFC的余热也可集成到整个系统中。
可采用另一实施方案，其中CO2源/MCFC和生物/化学生产现场同处一地。在这种情况下，可能只需要最小压缩(即提供足以用于生物生产的CO2压力，例如大约15psig至大约150psig)。在这种情况下可能有几种新型布置。可任选对阳极排气施加二次重整以降低CH4含量，并可另外或替代性地任选存在水煤气变换以驱使任何剩余CO成为CO2和H2。
来自阳极输出料流和/或阴极输出料流的组分可用于各种用途。一个选项可以是如上所述使用阳极输出作为氢源。对于与炼油厂集成或同处一地的MCFC，氢气可用作各种炼油厂工艺如加氢处理的氢源。另一选项可以是另外或替代性地使用氢气作为燃料源，其中已“捕集”来自燃烧的CO2。这样的氢气可以在炼油厂或其它工业设施中用作锅炉、炉和/或火焰加热器的燃料，和/或该氢气可用作发电机如涡轮机的进料。来自MCFC燃料电池的氢气还可另外或替代性地用作需要氢气作为输入的其它类型的燃料电池(可能包括燃料电池供能的车辆)的输入料流。又一选项可以是另外或替代性地使用作为MCFC燃料电池的输出生成的合成气作为发酵输入。
另一选项可以是另外或替代性地使用由阳极输出生成的合成气。当然，可以使用合成气作为燃料，尽管合成气基燃料在作为燃料燃烧时仍可导致生成一些CO2。在另一些方面中，合成气输出料流可用作化学合成工艺的输入。一个选项可以是另外或替代性地将合成气用于费托型工艺和/或由合成气输入形成更大烃分子的另一工艺。另一选项可以是另外或替代性地使用合成气形成中间产物，如甲醇。甲醇可用作最终产物，但在另一些方面中由合成气生成的甲醇可用于生成更大化合物，如汽油、烯烃、芳烃和/或其它产物。要指出，在甲醇合成工艺和/或使用变换催化剂的费托工艺的合成气进料中，少量CO2是可接受的。加氢甲酰化是可利用合成气输入的又一合成工艺的一个附加或替代的实例。
要指出，对使用MCFC生成合成气的一个改变可以是使用MCFC燃料电池作为用于加工海上石油平台取出的甲烷和/或天然气的系统或距其最终市场相当远的其它生产系统的一部分。不是尝试运输来自井的气相输出或长期储存该气相产物，而是可使用来自井的气相输出作为MCFC燃料电池阵列的输入。这可带来各种益处。首先，由该燃料电池阵列生成的电力可用作该平台的电源。另外，来自该燃料电池阵列的合成气输出可用作生产现场的费托工艺的输入。这可形成更容易通过管道、船舶或轨道车从生产现场运往例如岸上设施或更大终端的液烃产物。
另一些集成选项可以另外或替代性地包括使用阴极输出作为更高纯度的经加热氮气的来源。阴极输入通常可包括一大部分空气，这意味着在阴极输入中可包括相当一部分氮气。燃料电池可以从阴极跨电解质向阳极输送CO2和O2，且阴极出口可具有比空气中低的CO2和O2浓度和因此更高的N2浓度。在随后除去残留O2和CO2的情况下，这种氮气输出可用作用于生产氨或其它含氮化学品如尿素、硝酸铵和/或硝酸的进料。要指出，脲合成可另外或替代性地使用从阳极输出中分离的CO2作为输入进料。
集成实施例:与燃烧轮机集成的应用
在本发明的一些方面中，用于发电并排出含CO2的排气的燃烧源可以与熔融碳酸盐燃料电池的运行集成。合适的燃烧源的一个实例是燃气轮机。优选，燃气轮机可以与蒸汽发生和热回收集成的联合循环模式燃烧天然气、甲烷气体或另一烃气体以获得额外效率。对于最大最新的设计，现代天然气联合循环效率为大约60％。所得含CO2的排气料流可以在与MCFC运行相容的升高的温度，如300℃-700℃，优选500℃-650℃下产生。可任选但优选的是，在气体源进入涡轮机前从其中清除可使MCFC中毒的污染物，如硫。或者，该气体源可以是燃煤发电机，其中由于排气中较高的污染物水平，通常在燃烧后净化该排气。在这一备选方案中，可能必须向/从该气体进行一定的热交换以便能在较低温度下净化。在附加或替代性的实施方案中，含CO2的排气的来源可以是来自锅炉、燃烧器或燃烧富碳燃料的其它热源的输出。在另一些附加或替代性的实施方案中，含CO2的排气的来源可以是与其它来源结合的生物制CO2。
为了与燃烧源集成，用于加工燃料电池阳极的一些备选配置可以是合意的。例如，一个备选配置可以是将至少一部分来自燃料电池阳极的排气再循环到燃料电池阳极的输入。来自MCFC阳极的输出料流可包括H2O、CO2、任选CO和任选但通常是未反应的燃料(如H2或CH4)作为主要输出组分。代替使用这种输出料流作为外部燃料料流和/或与另一工艺集成的输入料流，可以对阳极输出料流进行一次或多次分离以将CO2与具有潜在燃料价值的组分，如H2或CO分离。然后可以将具有燃料价值的组分再循环到阳极的输入。
这种类型的配置可提供一个或多个益处。首先，可以从阳极输出中分离CO2，如通过使用深冷CO2分离器。阳极输出的几种组分(H2、CO、CH4)不是易冷凝组分，而CO2和H2O可独立地作为冷凝相分离。根据该实施方案，可以分离出阳极输出中至少大约90体积％的CO2以形成相对高纯的CO2输出料流。或者，在一些方面中可以从阳极输出中除去较少CO2，因此可分离出阳极输出中大约50体积％至大约90体积％的CO2，如大约80体积％或更少或大约70体积％或更少。在分离后，阳极输出的剩余部分可主要相当于具有燃料价值的组分以及降低量的CO2和/或H2O。分离后的这部分阳极输出可再循环以与附加燃料一起用作阳极输入的一部分。在这种类型的配置中，即使在经过MCFC的单程中的燃料利用率可能是低的，但未用的燃料可有利地再循环以再次经过阳极。因此，单程燃料利用率可在降低的水平，同时避免了未燃的燃料损失(排放)到环境中。
作为将一部分阳极排气再循环到阳极输入的补充或替代，另一配置选项可以是使用一部分阳极排气作为涡轮机或其它燃烧装置，如锅炉、炉和/或火焰加热器的燃烧反应的输入。再循环到阳极输入和/或作为输入再循环到燃烧装置的阳极排气的相对量可以是任何方便或合意的量。如果阳极排气再循环到阳极输入和燃烧装置的仅一种中，则再循环量可以是任何方便的量，如用于除去CO2和/或H2O的任何分离后留下的那部分阳极排气的最多100％。当一部分阳极排气既再循环到阳极输入又再循环到燃烧装置时，总再循环量按定义可以为阳极排气的剩余部分的100％或更低。或者，可以使用阳极排气的任何方便的分流。在本发明的各种实施方案中，再循环到阳极输入的量可以为分离后留下的阳极排气的至少大约10％，例如至少大约25％、至少大约40％、至少大约50％、至少大约60％、至少大约75％或至少大约90％。在这些实施方案中另外或或者，再循环到阳极输入的量可以为分离后留下的阳极排气的大约90％或更少，例如大约75％或更少、大约60％或更少、大约50％或更少、大约40％或更少、大约25％或更少、或大约10％或更少。再另外或或者，在本发明的各种实施方案中，再循环到燃烧装置的量可以为分离后留下的阳极排气的至少大约10％，例如至少大约25％、至少大约40％、至少大约50％、至少大约60％、至少大约75％或至少大约90％。在这些实施方案中另外或或者，再循环到燃烧装置的量可以为分离后留下的阳极排气的大约90％或更少，例如大约75％或更少、大约60％或更少、大约50％或更少、大约40％或更少、大约25％或更少、或大约10％或更少。
在本发明的另一些方面中，另外或或者，燃烧装置的燃料可以是具有提高量的惰性和/或在燃料中充当稀释剂的组分的燃料。CO2和N2是天然气进料中在燃烧反应过程中相对惰性的组分的实例。当燃料进料中的惰性组分量达到足够水平时，可影响涡轮机或其它燃烧源的性能。这种影响可部分归因于惰性组分的吸热能力，这倾向于猝熄燃烧反应。具有足够的惰性组分水平的燃料进料的实例可包括含有至少大约20体积％CO2的燃料进料或含有至少大约40体积％N2的燃料进料或含有具有足够惰性的热容以提供类似猝熄能力的CO2和N2的组合的燃料进料。(要指出，CO2的热容高于N2，因此较低浓度的CO2可具有与较高浓度的N2类似的影响。CO2也可比N2更容易地参与燃烧反应并在此时从该燃烧中除H2。H2的这种消耗可通过降低火焰速度和缩窄空气和燃料混合物的可燃范围而对燃料的燃烧具有极大影响。)更通常，对于含有影响燃料进料的可燃性的惰性组分的燃料进料，该燃料进料中的惰性组分可以为至少大约20体积％，如至少大约40体积％，或至少大约50体积％，或至少大约60体积％。优选地，该燃料进料中的惰性组分的量可以为大约80体积％或更少。
当在燃料进料中存在足量惰性组分时，所得燃料进料可能在进料的燃料组分的可燃窗口外。在这种类型的情况中，来自阳极排气的再循环部分的H2添加到发电机的燃烧区中可扩大燃料进料和H2的组合的可燃窗口，这能使例如含有至少大约20体积％CO2或至少大约40％N2(或CO2和N2的其它组合)的燃料进料成功燃烧。
相对于送往燃烧区的燃料进料和H2的总体积，用于扩大可燃窗口的H2量可以为燃料进料+H2的总体积的至少大约5体积％，如至少大约10体积％和/或大约25体积％或更低。表征为扩大可燃窗口而添加的H2量的另一选项可基于添加H2前的燃料进料中存在的燃料组分的量。燃料组分可相当于甲烷、天然气、其它烃和/或传统上被视为燃烧供能的涡轮机或其它发电机的燃料的其它组分。添加到燃料进料中的H2量可相当于燃料进料中的燃料组分的体积的至少大约1/3(1:3的H2:燃料组分)，如燃料组分的体积的至少大约一半(1:2)。另外或或者，添加到燃料进料中的H2量可大致等于燃料进料中的燃料组分的体积(1:1)或更低。例如，对于含有大约30体积％CH4、大约10％N2和大约60％CO2的进料，可以将足量阳极排气添加到燃料进料中以实现大约1:2的H2:CH4比率。对仅含H2的理想化阳极排气，添加H2以实现1:2的比率会产生含有大约26体积％CH4、13体积％H2、9体积％N2和52体积％CO2的进料。
集成系统的实例
图4示意性显示集成的串联涡轮机系统与熔融碳酸盐燃料电池的一个实例。该系统包括将含CO2的再循环排气和来自燃料电池阳极排气的H2或CO都引入向涡轮机提供动力的燃烧反应。串联涡轮机系统402包括两个或更多个串联布置的涡轮机，其中将来自上游涡轮机的排气引入下游涡轮机的燃烧室，任选但优选地经由下游涡轮机压缩段引入下游涡轮机的燃烧室。本文中更详细地描述了串联涡轮机系统，包括参考图5。串联涡轮机系统产生至少包含CO2的最终排气422。与图5中所示的系统500不同，当将排气422引入燃料电池以利用排气的高温时，可任选从系统中省掉HRSG560。或者，排气422可在离开HRSG560之后以及进入燃料阵列425之前加热。
可以将含CO2的料流422送入熔融碳酸盐燃料电池阵列425的阴极部分(未显示)。基于燃料电池阵列425内的反应，可以从料流422中分离CO2并送往燃料电池阵列425的阳极部分(未显示)。这可产生贫CO2的阴极输出料流424。然后可以将阴极输出料流424送入热回收(和任选蒸汽发生器)系统450以利用蒸汽轮机454(其可任选与上述蒸汽轮机494相同)生成热交换和/或额外发电。在通过热回收和蒸汽发生器系统450后，可以将所得废气流456排放到环境中和/或通过另一类型的碳捕集技术，如胺洗涤器。
在CO2从燃料电池阵列425的阴极侧传输到阳极侧后，可任选将阳极输出435送入水煤气变换反应器470。水煤气变换反应器470可用于以阳极输出435中存在的CO(和H2O)为代价生成额外的H2和CO2。然后可以将来自任选水煤气变换反应器470的输出送入一个或多个分离段440，如冷箱或深冷分离器。这可以允许将H2O料流447和CO2料流449与阳极输出的其余部分分离。阳极输出的其余部分485可包括通过重整生成但在燃料电池阵列425中未消耗的未反应H2。含H2料流485的第一部分445可以再循环到燃料电池阵列425中的阳极的输入。料流485的第二部分487可用作串联涡轮机系统402中的第一或第二涡轮机的燃烧区的输入。第三部分465可以原样用于另一用途和/或经处理以随后进一步使用。尽管图4和本文中的描述示意性详述多达三个部分，但预计根据本发明可以利用这三个部分的仅一个，可以仅利用其中两个，或可以利用所有这三个。
在本发明的各种实施方案中，该方法可以以燃烧反应开始，该燃烧反应用于向涡轮机、内燃机或可将由燃烧反应生成的热和/或压力转化成另一形式的动力的另一系统供能。用于燃烧反应的燃料可包含或是氢气、烃和/或可氧化(燃烧)以释放能量的任何其它含碳化合物。除燃料仅含氢气时外，来自燃烧反应的排气的组成可具有取决于反应性质的一定范围的CO2含量(例如至少大约2体积％至大约25体积％或更低)。因此，在燃料为碳质燃料的某些实施方案中，排气的CO2含量可以为至少大约2体积％，例如至少大约4体积％、至少大约5体积％、至少大约6体积％、至少大约8体积％或至少大约10体积％。在这样的碳质燃料实施方案中另外或或者，CO2含量可以为大约25体积％或更低，例如大约20体积％或更低、大约15体积％或更低、大约10体积％或更低、大约7体积％或更低、或大约5体积％或更低。具有较低相对CO2含量的排气(对于碳质燃料)可相当于使用天然气之类的燃料在稀燃(过量空气)下的燃烧反应的排气。相对CO2含量较高的排气(对于碳质燃料)可对应于优化的天然气燃烧反应，如在排气再循环下的那些，和/或煤之类燃料的燃烧。
在本发明的一些方面中，用于燃烧反应的燃料可含有至少大约90体积％的含5个或更少碳的化合物，例如至少大约95体积％。在这样的方面中，该排气的CO2含量可以为至少大约4体积％，例如至少大约5体积％、至少大约6体积％、至少大约7体积％或至少大约7.5体积％。另外或或者，该排气的CO2含量可以为大约13体积％或更低，例如大约12体积％或更低，大约10体积％或更低，大约9体积％或更低，大约8体积％或更低，大约7体积％或更低，或大约6体积％或更低。该排气的CO2含量可代表取决于燃烧供能发电机的配置的数值范围。排气的再循环可有益于实现至少大约6体积％的CO2含量，而将氢气添加到燃烧反应中能使CO2含量进一步提高以实现至少大约7.5体积％的CO2含量。
附加实施方案
实施方案1.一种发电的方法，该方法包括：将第一氧气料流和第一燃烧燃料料流引入第一燃烧轮机的燃烧室；通过在第一燃烧轮机中燃烧第一燃烧燃料料流产生电和第一排气，第一排气具有第一排气O2浓度和第一排气CO2浓度；将第一排气的至少大约50mol％O2和至少大约50mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室；将第二燃烧燃料料流引入第二燃烧轮机的燃烧室；通过在第二燃烧轮机中燃烧第二燃烧燃料料流产生电和第二排气，该第二排气具有第二排气O2浓度和第二排气CO2浓度，第二排气CO2浓度与第一排气CO2浓度之比为至少大约1.3:1；以及从第二排气的至少一部分分离CO2，其中任选地，可将来自第一排气的至少大约60mol％O2，至少大约70mol％O2，或者至少大约80mol％O2引入第二燃烧轮机的燃烧室，以及其中任选地，可将来自第一排气的至少大约60mol％CO2，至少大约70mol％CO2，或至少大约80mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室。
实施方案2.实施方案1的方法，其中第一排气具有的CO2摩尔分数为至少大约3％，或者至少大约4％，或者至少大约5％，以及任选小于大约10％。
实施方案3.实施方案1或2的方法，其中第二排气具有的CO2摩尔分数为至少大约6％，或者至少大约7％，或者至少大约8％，以及任选小于大约20％。
实施方案4.前述任一实施方案的方法，其中该方法进一步包括在所述将排气的至少一部分引入第二燃烧轮机之前将第一排气引入热回收和蒸汽发生器。
实施方案5.前述任一实施方案的方法，其中该方法进一步包括所述将第一排气的至少大约50mol％O2和至少大约50mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室之前，向第一排气中加入空气。
实施方案6.前述任一实施方案的方法，其中第二排气CO2浓度与第一排气CO2浓度之比为至少大约1.4:1，例如至少大约1.5:1，至少大约1.6:1，至少大约1.7:1，或者至少大约1.8:1,和/或任选地，大约2.0:1或更低。
实施方案7.前述任一实施方案的方法，其中第一排气O2浓度为大约15mol％或更低，例如大约14mol％或更低，大约12mol％或更低，或者大约10mol％或更低，以及第二排气O2浓度为大约7mol％或更低，例如大约6mol％或更低或者大约5mol％或更低。
实施方案8.前述任一实施方案的方法，其中从第二排气的至少一部分分离CO2包括：将所述第二排气的至少一部分引入熔融碳酸盐燃料电池的阴极；将包含可重整燃料的阳极燃料料流引入熔融碳酸盐燃料电池的阳极、与阳极相关的内部重整元件，或者它们的组合；在熔融碳酸盐燃料电池内产生电；以及产生包含H2、CO和CO2的熔融碳酸盐燃料电池阳极排气。
实施方案9.实施方案8的方法，进一步包括对阳极排气的至少一部分进行水煤气变换反应。
实施方案10.实施方案8或9的方法，进一步包括从阳极排气的至少一部分分离CO2。
实施方案11.实施方案8-10中任一项的方法，其中第一燃烧燃料料流、第二燃烧燃料料流、包含可重整燃料的阳极燃料料流或者它们的组合包含至少大约10vol％CO2。
实施方案12.实施方案8-11中任一项的方法，进一步包括由阳极排气的至少一部分形成含H2料流。
实施方案13.实施方案8-12中任一项的方法，其中甲烷占第一燃烧燃料料流、第二燃烧燃料料流、包含可重整燃料的阳极燃料料流或者它们的组合的至少大约90vol％，
实施方案14.实施方案8-13中任一项的方法，其中燃料电池以大约0.25至大约1.3，任选大约1.0或更低或者大约0.9或更低的热比率运行。
实施方案15.实施方案8-14中任一项的方法，其中引入阳极、与阳极相关的内部重整元件或者它们的组合的可重整燃料的量比在熔融碳酸盐燃料电池中反应产生电的氢气的量高至少大约75％，或者高至少大约100％。
实施方案16.实施方案8-15中任一项的方法，其中在至少大约150mA/cm2的电流密度和至少大约40mW/cm2的废热下运行燃料电池以产生电力，该方法进一步包括进行有效量的吸热反应以将阳极入口与阳极出口之间的温度差维持在大约100℃或更低。
实施方案17.实施方案8-16中任一项的方法，其中燃料电池的电效率为大约10％至大约40％，燃料电池的总燃料效率为至少大约55％，例如至少大约65％或者至少大约75％。
实施方案18.前述实施方案中任一项的方法，其中将第一排气的至少大约90mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室，例如至少大约95mol％或者至少大约99mol％。
实施方案19.前述实施方案中任一项的方法，其中将第一排气的其余部分O2和CO2再循环回第一燃烧轮机的燃烧区。

Claims (19)

1.一种发电的方法，该方法包括：
将第一氧气料流和第一燃烧燃料料流引入第一燃烧轮机的燃烧室；通过在第一燃烧轮机中燃烧第一燃烧燃料料流产生电和第一排气，第一排气具有第一排气O2浓度和第一排气CO2浓度；将第一排气的至少大约50mol％O2和至少大约50mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室；
将第二燃烧燃料料流引入第二燃烧轮机的燃烧室；
通过在第二燃烧轮机中燃烧第二燃烧燃料料流产生电和第二排气，第二排气具有第二排气O2浓度和第二排气CO2浓度，第二排气CO2浓度与第一排气CO2浓度之比为至少大约1.3:1；以及
从第二排气的至少一部分分离CO2，
其中，任选地，可将来自第一排气的至少大约60mol％O2，至少大约70mol％O2，或者至少大约80mol％O2引入第二燃烧轮机的燃烧室，以及
其中，任选地，可将来自第一排气的至少大约60mol％CO2，至少大约70mol％CO2，或至少大约80mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室。
2.权利要求1的方法，其中第一排气具有的CO2摩尔分数为至少大约3％，或者至少大约4％，或者至少大约5％，和/或任选小于大约10％。
3.权利要求1或2的方法，其中第二排气具有的CO2摩尔分数为至少大约6％，或者至少大约7％，或者至少大约8％，和/或任选小于大约20％。
4.前述权利要求中任一项的方法，其中该方法进一步包括在所述将排气的至少一部分引入第二燃烧轮机之前将第一排气引入热回收和蒸汽发生器。
5.前述权利要求中任一项的方法，其中该方法进一步包括所述将第一排气的至少大约50mol％O2和至少大约50mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室之前，向第一排气中加入空气。
6.前述权利要求中任一项的方法，其中第二排气CO2浓度与第一排气CO2浓度之比为至少大约1.4:1，例如至少大约1.5:1，至少大约1.6:1，至少大约1.7:1，或者至少大约1.8:1,和/或任选地，大约2.0:1或更低。
7.前述权利要求中任一项的方法，其中第一排气O2浓度为大约15mol％或更低，例如大约14mol％或更低，大约12mol％或更低，或者大约10mol％或更低，以及第二排气O2浓度为大约7mol％或更低，例如大约6mol％或更低或者大约5mol％或更低。
8.前述权利要求中任一项的方法，其中从第二排气的至少一部分分离CO2包括：
将所述第二排气的至少一部分引入熔融碳酸盐燃料电池的阴极；
将包含可重整燃料的阳极燃料料流引入熔融碳酸盐燃料电池的阳极、与阳极相关的内部重整元件，或者它们的组合；
在熔融碳酸盐燃料电池内产生电；以及
产生包含H2、CO和CO2的熔融碳酸盐燃料电池阳极排气。
9.权利要求8的方法，进一步包括对阳极排气的至少一部分进行水煤气变换反应。
10.权利要求8或9的方法，进一步包括从阳极排气的至少一部分分离CO2。
11.权利要求8-10中任一项的方法，其中第一燃烧燃料料流、第二燃烧燃料料流、包含可重整燃料的阳极燃料料流或者它们的组合包含至少大约10vol％CO2。
12.权利要求8-11中任一项的方法，进一步包括由阳极排气的至少一部分形成含H2料流。
13.权利要求8-12中任一项的方法，其中甲烷占第一燃烧燃料料流、第二燃烧燃料料流、包含可重整燃料的阳极燃料料流或者它们的组合的至少大约90vol％，
14.权利要求8-13中任一项的方法，其中燃料电池以大约0.25至大约1.3，任选大约1.0或更低或者大约0.9或更低的热比率运行。
15.权利要求8-14中任一项的方法，其中引入阳极、与阳极相关的内部重整元件或者它们的组合的可重整燃料的量比在熔融碳酸盐燃料电池中反应产生电的氢气的量高至少大约75％，例如高至少大约100％。
16.权利要求8-15中任一项的方法，其中在至少大约150mA/cm2的电流密度和至少大约40mW/cm2的废热下运行燃料电池以产生电力，该方法进一步包括进行有效量的吸热反应以将阳极入口与阳极出口之间的温度差维持在大约100℃或更低。
17.权利要求8-16中任一项的方法，其中燃料电池的电效率为大约10％至大约40％，燃料电池的总燃料效率为至少大约55％，例如至少大约65％或者至少大约75％。
18.前述权利要求中任一项的方法，其中将第一排气的至少大约90mol％CO2引入第二燃烧轮机的燃烧室，例如至少大约95mol％或者至少大约99mol％。
19.前述权利要求中任一项的方法，其中将第一排气的其余部分O2和CO2再循环回第一燃烧轮机的燃烧区。
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