CN105573010A - 用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构 - Google Patents

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徐云
付东
宋玉志
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Abstract

本发明公开了一种能够实现表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)的纳米结构，该结构包括：衬底层1和非对称的盘环耦合的Au纳米阵列2。非对称的盘环耦合的Au纳米阵列2的每个单元包含一个直径为200nm，高40nm的Au纳米圆盘和一个外半径为100nm，内半径为50nm，高为40nm的Au纳米圆环，两个纳米粒子相互紧挨。该发明的结构可以使相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)的信号得到显著增强。

Description

用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构
技术领域
本发明涉及集成光电子技术领域，具体涉及一种用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)的纳米结构。
背景技术
在生命科学研究中，对各种生化成分进行特异性的成像分析是了解生命活动细节的关键。传统的荧光显微技术由于其技术的缺陷，会对研究体系造成影响，也会出现光漂白的问题，这些都大大限制了该技术的进一步发展。具有良好的灵敏度同时无须标记(LabelFree)的新型显微技术在生命科学的研究中就显得尤为必要了。
拉曼散射，探测的是光和物质的非弹性散射后发生的频率移动，具有很好的化学特异性，非常适合化学和生物体系的成像需求。从拉曼光谱的峰位信息可以推导出化学键或者官能团的组成、含量以及周围的微观环境。拉曼散射是一种无标记的探测方法，信号来源于分子的本征特性，不需要引入任何外部标记，在生物显微学上有着独特的优势。然而，传统的拉曼显微技术面临一个难以逾越的障碍，就是拉曼散射的信号十分微弱，散射截面仅仅为10-30cm2/分子，散射效率只有1010∶1，每获取一个像素的信号大约需要几十毫秒至一秒左右的时间。获得一幅有实际意义的图像就需要至少几十分钟的时间，这大大限制了拉曼显微术在生物样品特别是活体细胞上的应用。
传统测量的Raman信号是Raman散射里面的斯托克斯线，其测量简单方便，但是荧光背景干扰对其分辨率有很大影响。而Raman信号的另一个分支-反斯托克斯线，由于其频率相对于入射光会变高，是发生蓝移的，这样它就自然不存在背景的荧光干扰。
相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)是一个非线性的四波混频的光学过程。通常我们利用泵浦光和斯托克斯两束光来激发样品，其频率分别为ωp和ωs。若所要探测的化学键振动频率为ΩR，那么当三者满足共振条件ΩR＝2ωpωs与相位匹配条件kA＝2kp±ks时，将激发出频率为ωAS＝2ωp-ωs的反斯托克斯光。由于该信号的相干特性，CARS信号的强度通常比白发拉曼散射的信号提高104-105倍，大大提升了其应用范围。然而，CARS信号的测量相对来说还是比较复杂，为了提升其竞争力，我们就需要进一步提升CARS信号的强度。
表面等离子体极化激元(SPP)由于其独特的共振特性，经过表面等离子体结构散射的光，如果其波长在表面等离子体共振范围内就会得到成倍的增强。把表面等离子体结构的光增强效果和CARS信号结合起来，我们就可以得到表面增强相干反斯托克斯拉曼散射信号(SECARS)。而CARS信号是一个四波混频的三阶非线性光学过程，包括泵浦光ωp，斯托克斯光ωs和探测光ωpr。如果要使SECARS信号得到最大程度的增强，就需要使泵浦光ωp、斯托克斯光ωs、探测光ωpr和反斯托克斯光ωas都得到增强，这也是SECARS信号增强需要解决的问题。
发明内容
鉴于上述技术问题，本发明提供了一种用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构，其是非对称的盘环耦合的Au纳米阵列来实现SECARS信号增强的结构。
根据本发明的一个方面，提供了一种用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构，其是非对称的盘环耦合的Au纳米阵列来实现SECARS信号增强的结构，该结构包括：低折射率的衬底层，非对称的盘环耦合的Au纳米阵列。其中，低折射率的衬底层的折射率的范围在1.4到1.8之间，厚度为200nm到400nm。非对称的盘环耦合的Au纳米阵列中的每个单元包含一个直径为150nm到300nm的圆盘和一个外半径和圆盘一样，内半径为其一半的圆环，两个结构的距离为10nm到30nm，高度相同，为30nm到50nm。每个单元的两个结构之间相互靠近，距离为10nm到30nm。同时，整个结构在阵列平面上；有一个方向是非对称的，而两个Au结构粒子相互靠近，有很强的光场耦合效应。如果超出范围，最后得到共振曲线的范围就会变窄或者偏离探测所需要的共振增强范围。
从上述技术方案可以看出，本发明用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)的纳米结构具有以下有益效果：
(1)通过非对称的盘环耦合的Au纳米阵列的表面等离子体效应可以有效的提高CARS信号的强度。
(2)该非对称的盘环耦合的Au纳米阵列可以实现多位置，宽范围波段的表面等离子体共振增强，使得CARS信号的泵浦光ωp、斯托克斯光ωs、探测光ωpr和反斯托克斯光ωas都得到增强，进而可以大幅度的增强CARS信号的强度。
附图说明
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明进一步详细说明，其中：
图1为本发明实施例用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)的纳米结构XZ面的二维示意图；
图2为本发明实施例用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)的纳米机构的XY面的二维示意图；
图3为本发明实施例的吸收谱线图；
图4为传统的Au胶体颗粒用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的吸收谱线图。
附图标记说明：
低折射率衬底；2-非对称的盘环耦合的Au纳米阵列。
具体实施方式
本发明提供了一种用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)纳米结构，利用表面等离子体的共振增强效应，结合特殊的结构设计实现多位置，宽范围波段的共振增强，进而实现CARS信号的大幅度增强。
图1、图2为本发明的一个示例性的实施例，该设计的结构包括：
低折射率衬底衬底层1，该低折射率衬底1(如K9玻璃)，单面抛光；
非对称的盘环耦合的Au纳米阵列2，沉积于低折射率衬底衬底1抛光面上，每一个盘环耦合阵列的单元包含一个直径为200nm，高40nm的Au纳米圆盘和一个外半径为100nm，内半径为50nm，高为40nm的Au纳米圆环，两个纳米粒子相互紧挨。
图3为本发明示例结构的吸收谱线图，该结构的的Au纳米阵列不仅具有传统的Au纳米粒子阵列的表面等离子体效应，同时由于其特殊的结构，其在不同的位置都是有共振吸收峰，同时共振峰的半高宽也比较大。由于在我们使用的CARS信号的测试光路中泵浦光和探测光相同，即ωp＝ωpr，对于单个光束通过结构的强度放大倍数为g＝I出/I入，其中，I入为入射的该束光的强度，I出为出射时该束光的强度。这样对于SECARS信号而言，其增强因子为GSECARS，gp＝gpr其增强幅度可以表示为：GSECARS＝gpgprgasgs＝gp 2gasgs其中，gp为泵浦光或者探测光的放大倍数，gas为反斯托克斯光的放大倍数，gs为斯托克斯光的放大倍数。可以看到，这几个光的波长位于不同的位置，要想实现SECARS信号的最大幅度增强，就需要共振吸收谱有很宽的共振吸收范围，使这些光都能尽可能的处于表面等离子体共振吸收峰的附近。
图3所示的本发明的吸收谱线图可以很好的满足SECARS信号增强的要求，在泵浦光为1064nm时，斯托克斯光ωs和反斯托克斯光ωas基本都会有很强的共振吸收，被测量物质的SECARS信号会得到大幅度的增强。
图4为传统的Au胶体颗粒用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的吸收谱线图。与我们所设计的结构的吸收谱线相比，吸收谱线在800nm以后基本没有共振吸收效果，很难实现大幅度的表面增强相干反斯托克斯拉曼散射。
综上所述，本发明所设计的非对称的盘环耦合的Au纳米阵列，具有多共振吸收峰和吸收峰半高宽大的优点，可以实现SECARS信号的大幅度增强，在生物监测和医学方面都具有广阔的前景。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (3)

1.一种用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构，包括以下部分：低折射率的衬底层和非对称的盘环耦合的Au纳米阵列，其中非对称的盘环耦合的Au纳米阵列中的每个单元包含每个单元包含一个直径为150到300nm，高30到50nm的Au纳米圆盘和一个外半径和高度与Au纳米圆盘一样，内半径为外半径一半的Au纳米圆环，两个纳米粒子相互紧挨，距离为10nm到30nm之间。
2.如权利要求1中所述的用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构，其特征在于，低折射率的衬底层的折射率在1.4到1.8之间。
3.如权利要求2所述的用于表面增强的相干反斯托克斯拉曼散射的纳米结构，其特征在于，低折射率的衬底层材质为SiO2或者K9玻璃。
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