CN105556638A - 离子阱中的离子的检测 - Google Patents

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Abstract

说明一种诸如离子回旋共振分析器室(阱)之类的离子阱，其中所述离子阱包含多个电极，并且包括至少一个集成的离子检测器，优选位置敏感和/或时间敏感检测器，其中至少部分的所述离子检测器被配置成所述离子阱的电极。还说明了这种离子阱中的离子的位置敏感检测的方法。

Description

离子阱中的离子的检测
技术领域
本发明涉及离子阱中的离子的检测，尤其但不仅仅涉及包含集成的像素化离子检测器的离子阱，包含含有集成的离子检测器的离子阱的检测系统，和离子阱中的离子的检测方法。
背景技术
傅里叶变换离子回旋共振质谱法(FT-ICRMS)代表可获得的最高质谱性能质量分析器。高质量分辨力、高质量精度和高动态范围使得能够实现从小分子到完整蛋白质的高性能质谱法。许多串联MS能力可利用FT-ICRMS处理，包括碰撞诱导解离(CID，池外和池内)，红外多光子解离(IRMPD)，电子捕获解离(ECD)和电子转移解离(ETD)。FT-ICRMS是精密蛋白质组学，自顶向下蛋白质组学，质谱成像和石油组学的首选分析器。
在存在强磁场的情况下，离子获得与其质量成反比的旋转频率。所述关系由回旋方程式ωC＝qB/m给出，其中ωC是所谓的未扰离子回旋频率，q是离子电荷，m是离子质量，B是磁场强度。常见的生物分子的ICR频率落在对商用电子设备来说非常适合的范围(kHz～MHz范围)中。可以非常精确地测量离子回旋的频率，从而FT-ICRMS的质量测量精度很高，易于在百万分率或十亿分率范围中。这种高质量精度便于元素组成测定，从而与较低性能的质谱仪相比，识别能力提高。类似地，由于FT-ICR的检测周期较长，测得的频率较高，因此质量分辨力高。这使非常密集的质量峰的质谱分离成为可能。
质谱法中的关键挑战之一是精确地识别被分析的分子种类的能力。当两个紧密相邻的峰在质谱域中未被分辨时，质量分辨力的欠缺会导致模糊的质谱细节。FT-ICRMS的高质量分辨力易于分辨利用低性能质谱仪难以分辨的在不到5mDa(0.005Da)质量单位内的间隔紧密的质量峰。
回旋方程式定义“未扰”离子回旋频率。不过，实验需要FI-ICR分析器室中的离子的轴向约束。较小的静电“俘获”电位的施加会影响测得的离子回旋频率。此外，FT-ICR分析室中的其它m/z离子的存在会导致离子间相互作用(或者空间电荷效应)，这进一步扭曲FT-ICR分析器室中的电场，从而改变离子回旋频率。
为此，FT-ICR分析器室中的离子运动的模拟已成为研究这些实验必要性的普遍方法。利用模拟研究的现象包括离子云运动，峰并合和离子间相互作用(空间电荷)，等等。这样的高性能计算机模拟强大到足以检查FT-ICR分析器室内的离子的理论行为。所述模拟允许重要的参数(磁场，FT-ICR分析器室中的离子的数目，静电位，俘获静电场几何形状，激发之前的离子的起始位置，激发半径，激发波形种类等)被改变。然而，这些模拟固有地受计算时间限制(计算时间与建模参数的精确性相互关联)。对这些参数对FT-ICR信号质量的影响的了解已导致新的FT-ICR室设计几何学，以及FT-ICR实验参数对于改进的数据质量的重要理解，和离子运动的基本原理的理解。然而，模拟结果仍然是理论上的，非常期望与实验数据的比较。
US7928371(Ryjkov)提出一种飞行时间技术，其中Penning阱中的离子被喷射(推送)到阱之外，并利用位置敏感MCP检测器检测。Ryjkov未说明检测系统的实际技术实现，但是认可把离子喷射到离子阱之外，并在强磁场中操作MCP检测器的动作会导致测得信号的失真。此外，Ryjkov对于在超高真空中，在强场磁体的空腔内安装这种检测器的问题只字未提。
此外，Eitel等在他们的论文“Position-sensitiveiondetectioninprecisionPenningtrapmassspectrometry”中描述一种飞行时间技术，其中开口圆柱形Penning阱中的离子被喷射到阱之外，并利用位置敏感MCP检测器检测。为了避免在强磁场中操作检测器的问题，离子被喷射到离子阱之外，进入漂移管中，所述漂移管用于把离子转移到位于TOF-ICR谱仪的强磁场之外的检测器。然而，与漂移管结合的喷射脉冲的使用导致失真，以致难以准确地分析离子运动参数。从而，Eitel提出的技术不提供离子阱内的离子的精确“直接”测量。
根据上面所述，可见检测离子阱中的离子的已知检测技术存在不允许这些检测技术用作诸如FT-ICR质谱法之类离子阱应用中的有用工具的许多缺陷。从而，需要检测离子阱中的离子的改进系统和方法。特别地，需要检测在强磁场和(超)高真空内的离子阱中的离子的空间分布和/或重要参数的改进系统和方法。
发明内容
本发明的目的是减小或消除现有技术中的已知缺陷至少之一。在第一方面，本发明涉及包含至少一个集成的离子检测器，优选位置敏感和/或时间敏感离子检测器的离子阱，优选离子回旋共振分析器室(阱)。在实施例中，所述离子检测器的至少一部分被配置成所述离子阱的电极。
按照本发明的离子阱从而包含允许离子阱中的负或正离子的空间分布，和/或与所述阱中的离子相关的飞行时间信息的直接成像的离子检测器，优选位置敏感和/或时间敏感离子检测器。离子检测器构成离子阱的组成部分，从而提供适合于把所述阱设置在(超导)磁体的空腔内的非常紧凑的设计。此外，离子阱允许关于不同参数，比如离子阱中的离子的m/z比和空间分布的一个或多个离子系综的检查。利用离子检测器测量的信息可用于研究离子云移动，峰并合，离子间相互作用(等等)，可用于模拟的验证，和FT-ICR质谱仪的最佳工作参数的确定。
在实施例中，离子阱可包含多个电极，用于生成俘获所述离子的俘获电场，和/或施加激发电场，其中所述离子检测器集成在所述多个电极中的至少一个之中。从而，检测器可以是阱电极的一部分，因此允许检测器非常接近离子阱中的离子。
在实施例中，所述离子检测器可包含像素元件的阵列，其中至少部分的所述像素元件可包含像素读出电子器件，或者连接到像素读出电子器件。从而，离子检测器可以是像素化检测器，其中每个像素可包含用于处理与所述离子阱中的离子的检测相关的信息的电子器件。这样，离子检测器检测的离子的信息被并行处理，从而允许时间分辨离子检测事件，比如测量离子的飞行时间信息。
在实施例中，所述离子检测器还包含检测板，所述检测板包含半导体层和/或微通道板。本发明允许不同种类的离子检测器的集成，包括完全集成的离子检测器，混合式离子检测器，和包含微通道板或另一个事件倍增器(eventmultiplier)的离子检测器。
在实施例中，至少部分的所述离子检测器可连接到电压源，所述电压源用于向所述像素化电极施加电压，最好所述电压偏置的部分的所述离子检测器在所述离子阱中产生电场，和/或操纵所述离子阱中的电场。
在实施例中，所述读出电子器件被配置成计数与和所述离子检测器相互作用的一个或多个离子相关的事件，和/或确定与和所述离子检测器相互作用的一个或多个离子相关的飞行时间信息。
在实施例中，所述离子阱还包括安装在所述离子检测器的检测面前面的导电格栅，所述导电格栅连接到用于在所述离子阱中产生电场的电压源。从而，可以引入更多的电极，以改善离子阱内的电场的形成和/或操纵。
在实施例中，所述离子阱可被配置成离子回旋共振分析器室(阱)。在实施例中，所述离子阱可被配置成立方阱、矩形阱、圆柱阱或双曲线阱。
在又一方面，本发明涉及检测离子阱中的离子的检测系统，包括如上所述的离子阱。在实施例中，检测系统还可包括向所述离子阱的电极至少之一施加电压的至少一个电压源，所述电压源被配置成操纵所述离子阱中的电场，以致所述离子阱中的至少部分离子朝着所述离子检测器移动。
在另一方面，本发明涉及包含如上所述的离子阱的真空兼容离子阱组合件。在实施例中，离子阱组合件还包括芯片载体，优选印刷电路板(PCB)，用于承载所述离子检测器，所述芯片载体包括：具备一个或多个第一电极的顶面；具备一个或多个第二电极的背面；和嵌入所述芯片载体中，分别电连接所述一个或多个第一电极和所述一个或多个第二电极的一个或多个导电线；其中所述顶面被覆盖以UHV密封层，优选包含液晶聚合物材料的所述第一密封层。
在一个实施例中，离子阱包括至少部分在所述顶面上延伸的至少第一导热层，和至少部分在所述背面上延伸的至少第二导热层，所述芯片载体还包括嵌入所述PCB中，用于热连接所述至少第一导热层和所述第二导热层的一个或多个导热通孔。
在一个实施例中，所述离子检测器可以与所述第一导热表面热接触，其中所述第二导热表面与导热金属支承块接触，所述检测器组合件优选还包括热连接到所述支承块，用于散逸所述离子检测器产生的热量的冷却装置。
在一个实施例中，所述离子阱组合件还包括读出板，所述读出板包括读取所述离子检测器生成的数据信号的读出电子器件，其中所述读出电子器件经所述第一和第二电极，电连接到所述离子检测器。
本发明还涉及如上所述的离子阱在质谱仪，优选傅里叶变换离子回旋共振质谱仪中的应用，其中所述离子检测器被配置成在所述质谱仪中，测量与离子相关的空间分布和/或飞行时间信息。
本发明也可以是如上所述的离子阱的应用，其中所述离子阱用在强磁场中，优选在0.1～50T之间选择的所述强磁场中。
在另一方面，本发明还涉及用于检测离子阱，优选离子回旋共振分析器室(阱)中的离子的方法，其中所述离子阱包含至少一个集成的离子检测器，优选位置敏感和/或时间敏感检测器，其中所述方法可包括：在所述离子阱中提供一个或多个离子；操纵所述离子阱中的离子的运动；和利用所述离子检测器，检测至少部分的所述离子，和/或测量与至少部分的所述离子相关的飞行时间信息。
下面将参考附图，进一步举例说明本发明，附图示意表示按照本发明的实施例。显然本发明决不局限于这些具体实施例。
附图说明
图1描述按照本发明的实施例的离子阱。
图2A-2D描述按照本发明的实施例，供在离子阱中使用的例证离子检测器结构。
图3描述按照本发明的实施例，包含安装在电真空馈通结构上的集成位置敏感离子检测器的离子室的示意图。
图4描述按照本发明的实施例的用于位置敏感检测的检测系统的横截面。
图5A和5B描述按照本发明的实施例的离子阱组合件。
图6A-6C示意描述按照本发明的实施例的用于离子阱中的离子的位置敏感检测的方法。
图7示意描述Timepix检测器的飞行时间模式。
图8描述按照本发明的实施例，由离子阱中的离子产生的图像的计算机模拟。
具体实施方式
图1示意描述按照本发明的实施例的离子阱。离子阱可被放置在(超导)磁体(未图示)的强均匀磁场中，所述磁体被配置成产生0.1～50特斯拉，优选5～30特斯拉的磁场。一般，离子阱被放置在磁体的空腔内，或者被放置在永磁体或电磁体的磁极之间。离子阱还可包含多个电极102-108，其中至少两个(俘获)电极104、108可用于通过向电极施加预定电压，产生电场，例如离子的“俘获”电场，比如俘获静电场。
离子可经电极之一中的小孔115被引入阱中。磁场可沿垂直于磁场的方向约束离子120，俘获电场沿轴向方向约束离子。归因于强磁场，离子将在垂直于磁场的平面中轨道运动地移动。这种轨道运动被称为离子回旋运动。对置的激发电极106可用于引入外部时变“激发”电场，用于相干地把离子加速到足以检测的轨道半径。
通过利用磁场和电场的组合，把一组离子约束在阱中，并向移动中的一组离子施加时变“激发”电场，以便把它们激发到其回旋运动的更大轨道上，可利用FT-ICR质谱法产生一组离子的质谱。在某些条件下，具有相同质-荷比m/z的离子将被相干地激发，其中m是离子的质量，z是离子的基本电荷的数目。通过测量在离子阱的(检测)电极102中感生的图像电流，可以测量激发离子的响应。利用检测电极测量的响应信号(表示时域信号)由测量电子器件114放大，被数字化，并利用傅里叶变换(未图示)被变换到频域。频率信号表现为频谱中的“波峰”。这些波峰可与不同质-荷比的不同离子关联。频率信号可用于精确地计算阱中的离子的质-荷比m/z(借助频率-质量校准方程式)。目前，傅里叶变换ICR质谱法是可用的最精确的质谱法。
与常规离子阱设计相对照，按照本发明的离子阱包含集成在离子阱中的像素化离子检测器108。离子检测器可以是位置敏感x-y检测器，以致它可测量离子阱中的离子的空间分布。在一实施例中，离子阱的电极至少之一可以是像素化离子检测器108的离子检测器110的一部分。这样，电极可包含可排列成阵列的像素，即，可空间寻址的(检测)元件111，比如ASIC。像素与可寻址的物理坐标关联，从而能够实现与离子检测器相互作用的带电粒子，比如离子的位置分辨检测。像素化离子检测器或者至少部分的像素化离子检测器可连接到电压源116，以致它可被维持在一定的偏压下。这样，像素化离子检测器既起位置敏感离子检测器的作用，又起离子阱的电极的作用。于是，离子检测器是离子阱的组成部分，以致它能够直接测量(在强磁场中的)离子阱内的离子，而不需要把离子喷射到阱外(如现有解决方案要求的那样)。对于本申请来说，起离子阱的电极作用的集成离子检测器可被称为离子检测器电极。
在各个实施例中，离子检测器电极可起产生离子的俘获电场的俘获电极，测量阱中的离子的响应的检测电极(即，FT-ICRMS分析器室的常规检测器电极的(部分)功能)，和/或向离子施加激发电场的激发电极的作用。
当离子被约束在俘获电场内时，可以操纵俘获电场，以致不再沿像素化电极的方向约束离子，从而离子将开始朝着像素化电极的方向移动。在实施例中，可利用离子检测器电极和/或放置在离子检测器电极之前的电压偏置的导电格栅的偏压，操纵俘获电场。在实施例中，离子碰撞像素化离子检测器电极的表面。离子可由离子检测器的一个或多个像素元件检测。在实施例中，离子检测器的像素元件可被配置成分离的离散像素元件，其中每个像素包含当离子与之相互作用时，产生电荷载流子的传感器材料。像素电子器件被配置成产生与生成的电荷载流子成比例的信号。在另一个实施例中，离子检测器可包含连续的传感器层，其中所述连续层的背面连接到配置成收集由离子的撞击引起的本地感应电荷载流子的离散像素元件。与离子的检测关联的(电荷)信号可被像素检测器用于测量某些参数，包括计数在一定时间段内，击中在某个位置的像素的离子的数目(均匀计数)，或者确定在触发信号之后，击中像素的离子的飞行时间。
从而，根据上面所述，可见把离子检测器集成到离子阱中可提供一种允许离子阱内的离子或离子云的空间分布的直接成像的位置敏感检测系统。在实施例中，离子阱可被配置成可用在FT-ICRMS谱仪中的FT-ICRMS分析器室。检测系统将是FT-ICR分析器室的组成部分。这样，可以实现投射到FT-ICRMS室的“背面”俘获电极上的x-y平面中的空间离子分布的直接成像(即，垂直于沿z轴取向的磁场)。
在实施例中，可按对于分析器室的(背面)俘获电极，允许形成足够俘获电位的电压，偏置离子检测器电极。在实施例中，可在0～50V，优选0.5～10，更优选的是0.5～3V之间，正电压或者负电压地选择偏压。在实施例中，可在离子检测器电极之前，安装导电格栅。格栅可连接到偏压，以便提供可增强和/或使离子检测器电极上的电位均匀的附加俘获电位。
尽管基于立方设计的离子阱，说明了本发明，不过对本领域的技术人员来说，本发明显然可以用在任意种类的离子阱和/或ICR室中：即，立方或双立方室，(开口和封闭)圆柱形室，电容耦合开口室，Penning阱，动态协调(叶(leaf))室，7-分段(开口或封闭)补偿室，7-分段补偿室，开窗室(windowcell)，激发耦合俘获环形电极室，等等。
此外，可以使用另外的不同的检测器布置。在实施例中，离子检测器电极可包括两个或更多离子检测器的平铺排列。平铺允许形成较大的有效检测面积。在又一个实施例中，离子阱的两个或更多电极可被配置成离子检测器电极。在另一个实施例中，代替俘获电极，可以使用离子阱的另一个电极，例如，检测和/或激发电极，作为离子检测器电极。
图2A-2D描述按照本发明的实施例，供在离子阱中使用的例证离子检测器结构。图2A和2B描述包含具有像素读出电子器件206的基板202的混合式像素化位置敏感和/或时间敏感离子检测器。在实施例中，像素读出电子器件可被实现成基于焊接凸点208，凸点接合到半导体传感器板204的专用集成电路(ASIC)。在实施例中，半导体传感器板可包含一种IV半导体，比如硅。
在另一个实施例中，可在其中焊接凸点接触传感器板的区域，形成二极管区域210。通过把硅层局部注入适当的掺杂剂，例如p型掺杂剂，可在传感器板的背侧中形成pn结，其中通过利用适当的接合和/或焊接技术，二极管区域可被连接到像素读出电子器件。在另外的实施例中，可以在传感器板中限定像素地构成半导体检测板。可在传感器板之上形成上电极212，用于相对于检测板的背侧，偏置检测板，以致离子诱导的电荷载流子可被高效地导引到像素读出电子器件。
图2C描述包含与微通道板(MCP)212或另一个事件倍增器结合的像素化检测器202的检测器布置，像素化检测器202包含集成的像素读出电子器件206。MCP可被配置成响应到来的离子，产生大量的二次电子的离子敏感层，其中二次电子可以利用像素化检测器检测。图2D描述其中使用“裸露的”像素化检测器作为离子检测器的检测器布置。该检测器可包括离子敏感像素，所述离子敏感像素包含在感测离子的情况下，生成信号的读出电子器件。
在实施例中，图2A和2B中的离子检测器可以是Timepix或Medipix式离子检测器(的一部分)。例如，在Llopart等的论文“Timepix,a65kquantumimagerreadoutchipforarrivaltime,energyand/oreventcountingmeasurements”，Nucl.Instr.andMeth.A581,21October2007，第485-494页，和勘误表Nucl.Instr.andMeth.A585(2008)106中，描述了这些公知的检测器。Timepix检测器可被实现成结构类似于图2中图解所示的结构的混合检测器。Timepix检测器也可和MCP或事件倍增器结合使用，如在图2C中所示，或者用作无传感器板的“裸露”检测器，如在图2D中所示。
Timepix检测器包括256×256像素/芯片，总有效面积约为2cm2。可以平铺地使用检测器。例如，离子检测器可被排列成2×2平铺的芯片组合件，以便形成约28×28mm2的面积。每个像素与像素读出电子器件关联，像素读出电子器件包含用于感测正电荷和负电荷的电荷敏感放大器，允许检测高于一定阈值的信号的可调阈值，和用于递增计数器的基准时钟，所述计数器可用于测量到达时间(TOA)或过阈时间(TOT)时间。Timepix芯片尤其适用于FT-ICR分析器室内的离子的检测。在另一个实施例中，通过直接反馈回路，具有位置敏感检测的所述离子阱可用于束质量监视和稳定。
提出许多种类的位置敏感离子检测器可用作离子阱的像素化检测器电极。这些检测器不仅包括诸如Timepix或Medipix检测器之类的混合型离子检测器，而且包括基于CMOS式有源像素传感器技术的完全集成的离子检测器。在这种情况下，可在包含像素读出电子器件的芯片之上，直接制备用于检测离子的半导体材料。
检测系统和读出电子器件适合于在0.1～50特斯拉的强场(超导)磁体的空腔内起作用。此外，检测系统优选与超高真空(UHV)(即，大约或低于10-9mBar的压力)相容，这对实现非常精确的FT-ICRMS测量结果来说是重要的。为此，离子检测器安装在UHV兼容芯片载体上，以致载体起离子检测器的电馈通，和FT-ICR分析器室内的UHV(约10-9mBar)与FT-ICR谱仪外的环境压力之间的UHV屏障的作用。
图3描述按照本发明的实施例，包含安装在电真空馈通结构上的集成位置敏感离子检测器的离子室的示意图。特别地，图3描述包含安装在电真空馈通结构306、308、310上的离子检测器电极3161的离子室。电真空馈通结构既可起电超高真空兼容芯片载体的作用，又可起真空室302中的检测器和环境空气304中的检测器的读出电子器件之间的真空密封的作用。离子室可包含多个电极3161-3164，其中电极之一3161是位置敏感离子检测器的像素化电极的一部分。
如下更详细所示，电真空馈通结构可提高超高真空FT-ICRMS应用中的离子阱的性能，以及超高真空FT-ICRMS应用中的离子阱的可实现性和易用性。电真空馈通结构可包含安装在支承结构上的印刷电路板(PCB)306。支承结构可包含支承块308和真空法兰310。真空法兰可被配置成以致它可被固定到真空室中的开口，例如，质谱仪的真空室的开口。
PCB具有固定到支承/冷却块上的第一(背部)表面312，和上面可安装一个或多个离子检测器316的第二(顶部)表面314。将参考图4更详细说明的PCB可包含位于其顶面的多个第一电触点，例如，导电(接合)焊盘，所述多个第一电触点电连接到位于PCB的背面的多个第二电触点。嵌入PCB中的导电线可建立第一和第二电触点之间的电连接。真空室中的一个或多个检测器可以电连接到多个第一电触点，以致检测器可由读出电子器件读出，所述读出电子器件电连接到在处于环境压力下的PCB的背侧的第二电触点。
此外，在实施例中，PCB的顶面的相当大部分可被覆盖以第一导热层，PCB的背面可被覆盖以第二导热层。在一个实施例中，导热层可以是包含铝、铜和/或银的金属层。利用贯穿PCB的多个导热通孔，可以建立第一层和第二层之间的热接触。在实施例中，所述至少第一和第二导热层可以借助贯穿所述PCB的多个导热通孔，相互热耦合。在实施例中，所述多个导热通孔形成阵列间距为2～20mm的阵列。通过利用适当的导热胶，把检测器粘结到第一导热层，检测器可被固定到PCB上。
类似地，通过利用导热胶，第二导热层可被固定到安装块。安装块可由导热材料，优选包含铜和/或铝的金属制成。热的安装块可被连接到用于把安装块冷却到某个恒定温度的冷却元件。从而，包含多个导热通孔的PCB实现安装块和离子检测器之间的极好热接触。
安装块可起散逸检测器在工作期间产生的热量的储热器的作用。在环境空气中的安装块的背侧可连接到冷却元件，所述冷却元件包含例如一个或多个Peltier元件或水冷元件，用于把安装块和检测器冷却到期望的温度。检测器的冷却很重要，因为诸如Medipix检测器之类的检测器会产生多达15μW/像素的热量。
支承块中的一个或多个开口318可露出包括第二电触点的PCB的背侧的一部分。在一个实施例中，第二电触点可被布置在允许与检测器的读出电子器件的快速连接的连接器320，例如，标准电连接器中。
图4A-4C描述PCB的顶部和背侧的照片，以及PCB400的示意横截面。图4A和4B描述圆形的例证PCB。在本具体实施例中，PCB具有约50mm的直径，和约1.6mm的厚度。取决于检测器的应用和/或数目，PCB可具有任何适当的尺寸。PCB的顶面可包含第一电触点402，例如，焊盘，用于电连接检测器的信号引线和在PCB的背侧的第二电触点404。这些第二电触点可连接到安装在PCB的背侧的电连接器403，如图4B中所示。
嵌入PCB材料中的导电线406可电连接第一和第二电触点。PCB可包含多个(大量)触点和嵌入的导电线，以致它可起高度集成的电真空馈通的作用。例如，取决于安装在其上的检测器的特定应用和/或数目，PCB可包含100～2000条电连接在顶面的第一电触点和在背面的第二电触点的导线。
在一个实施例中，可以使用多层PCB，例如标准的多层FR-4PCB。在其它实施例中，也可使用其它适当的PCB，包括基于低温共烧陶瓷(LTCC)或高温共烧陶瓷(HTTCC)的PCB，一层、两层和多层金属芯PCB和/或陶瓷PCB。这些PCB的使用可揭示容易、廉价、可靠并且沿用已久的电气设计和制备的优点。另外，可按各种形状(矩形、圆形)和大小(从直径几毫米到数十厘米)制造PCB。
在一个实施例中，至少PCB的顶面涂有防止PCB脱气的超高真空密封剂层405。在实施例中，UHV密封剂层可包含液晶聚合物(LCP)材料。在另一个实施例中，PCB的背侧也涂有包含LCP材料的UHV密封剂层407。LCP材料可防止PCB脱气。可以使用诸如RogersCorporation的3600SingleCladLaminate之类的适当LCP材料。在一个实施例中，可用包含例如铜和/或铟和/或金的金属层408密封PCB的边缘，以防止从侧面脱气，和为安装结构与真空室之间的真空密封提供金属表面。
在一个实施例中，可按一定角度(例如，20～50°)，把PCB的边缘(部分地)切成斜角。PCB的支承结构具有接纳PCB的开口，其中支承结构具有斜切的边缘，所述斜切的边缘被配置成接纳PCB的斜切边缘，以致确保支承结构中的最佳真空密封。
由于涂覆LCP的PCB起真空密封的作用，因此PCB和不锈钢支承物(真空法兰)之间的连接需要是真空密封的。为此，真空法兰可被机加工，以致芯片载体的斜切边缘可被粘合到不锈钢支承物中，所述不锈钢支承物被斜切成和PCB边缘相同的角度(另外参见图4C)。可以使用诸如双组分银环氧树脂(HysolTRA-DUCT2902,Henkel,Dusseldorf,Germany)之类的真空兼容胶。这样，UHV密封具有小于10-9mbar·l/s的泄漏率。
另外，PCB由支承块机械支承，所述支承块防止由载体的芯片侧的真空和板的电子器件侧的环境压力之间的压差引起的机械应力。PCB和铜支承物可利用导热导电胶，例如双组分银环氧树脂胶(EPO-EE129-4,EpoxyTechnology,Inc.,Billerica,USA)连接。通过利用一个或多个主动冷却元件，比如Peltier元件和/或水冷通道，支承块还可起散热器的作用。通过利用(1.5mm)铟线或氟橡胶O形环，载体的不锈钢支承物可被连接到真空室。这样，可实现小于10-9mbar·l/s的泄漏率。
图5A和5B描述按照本发明的实施例的离子阱法兰组合件，尤其是FT-ICRMS分析器室法兰组合件，其中离子阱被安装到超高真空兼容法兰结构上，所述结构可用于把离子阱安装到质谱仪的UHV室中。图5A和图5B分别描述法兰结构的横截面视图和透视图，所述法兰结构包括包含多个电极502-508的室，所述多个电极502-508包括(后俘获)离子检测器电极504(它可包含(Timepix)离子检测器和导电格栅)，和前俘获电极506。
如上详细所述，离子阱的电极，比如俘获电极可被配置成包含安装在基于UHV兼容PCB的电馈通结构上的一个或多个离子检测器，比如一个或多个Timepix离子检测器的离子检测器电极，如参考图3-4详细所述。
如参考图3所述，PCB可被安装在(铜质)支承块510上，从而为PCB提供机械支持，同时起检测器的散热器的作用。支承块可被安装在不锈钢法兰结构512中。支承块可包含一个或多个开口，从而露出PCB的背侧的一部分，和第二电触点，所述第二电触点可被连接到电连接器，所述电连接器可提供与在环境空气中的读出接口板514的简易、直接连接，所述读出接口板514紧邻离子阱的在真空中的离子检测器，以致可以实现检测器和数据处理计算机之间的大于1Gbit/s，优选1～25Gbit/s的快速数据交换。冷却装置，例如，通风设备，水冷元件和/或主动冷却元件可以耦接到金属支承块。
按照本发明的离子阱可把这种阱的应用扩展到在离子阱的检测电极中感生的电荷的常规检测之外。图6A-6C示意描述按照本发明的实施例的用于离子阱中的离子的位置敏感检测的方法。图6A描述俘获在由离子室的俘获电极606-610产生的俘获电场604中的移动离子602。在该特定例子中，离子检测器电极612可被偏置在预定的第一偏压Vd1，以致它连同前俘获电极一起产生俘获电场。之后，偏压可被改变成第二偏压Vd2，从而更改俘获电场，以致离子朝着位置敏感检测器的像素化电极的方向移动，如图6B中所示。与和像素化电极相互作用的离子相关的像素信号可被处理成离子阱中的离子的空间分布的图像。在又一个实施例中，前俘获电极606被升高到一定电压，以致离子系综朝着离子检测器电极的方向移动。在另一个实施例中，可时变地操纵前后俘获电极，以致离子系综朝着离子检测电极的方向移动。
当使用Medipix或Timepix离子检测器时，可按粒子计数模式，设定像素，其中每个像素可计数碰撞离子检测器电极的粒子的数目。如果信号高于一定阈值，那么可以计数“碰撞”。这样，利用各种参数，可以研究ICR室中的空间离子分布。
在实施例中，可作为离子回旋半径(激发振幅)的函数，研究空间离子分布，通过改变利用射频(RF)离子激发(利用啁啾激发，共振正弦激发或储存波形傅里叶逆变换(SWIFT))施加的功率的大小，可以改变离子回旋半径。这里，通过改变RF振幅，或者通过改变激发时间，可以变更功率。这样，可利用位置敏感检测器，直接测量ICR室中的精确激发后半径。
在另一个实施例中，可作为室中的离子的初始俘获之后的时间的函数，研究ICR室中的空间离子分布。在存在磁场的情况下，离子获得回旋运动和磁控运动。ICR室中的离子的俘获时间越长，离子获得越大的磁控运动。
在另一个实施例中，可作为外部累积时间(即，ICR室中的离子的数目)的函数，研究ICR室中的空间离子分布。这样，可以研究离子间相互作用(空间电荷)。在位置敏感检测器上，可以观察离子间相互作用的效应，而利用通常的FT-ICR操作，可以观察谱效应。
在又一个实施例中，可作为室的前电极和后电极的俘获电压的函数，研究ICR室中的离子分布。利用通常的FT-ICR操作，可以测量俘获电压对谱质量的影响。当利用Timepix离子检测器时，可按飞行时间(TOF)模式，设定像素，如图7中示意所示。按照这种模式，可根据触发信号704，开始外部快门间隔720。在生成可表示一个或多个离子开始朝着离子检测器的像素化电极的方向移动的触发信号时，像素电子器件中的数字计数器开始计数(时钟708产生的)时钟周期，直到长度T的外部快门间隔结束为止。如果在所述快门间隔内，检测到信号712(即，高于预定阈值706的信号)，那么可根据计数的时钟周期的数目，确定测量时间tmeasure710。根据测量时间，飞行时间可被确定为tTOF＝T-tmeasure。按照这种模式，可以研究许多不同的参数和/或相关性。
在实施例中，可以测量从外部存储设备到ICR室的端部的飞行时间(Timepix模式)。这种情况下，可利用静电和/或rf场，把离子“保存”在外部存储设备(或多极杆)中。存储设备可以位于室的上游(与室相比，更靠近离子源)。随后，离子可朝着室的方向被喷出存储设备。当喷射时，向Timepix发送触发信号，以致Timepix可测量离子从喷射之时到到达离子阱的像素化电极之时的飞行时间，以及它们的空间分布。这种飞行时间测量提供关于谱仪内的时间动态，以及射束聚焦和传送特性的信息。
在另一个实施例中，可以测量ICR室中的离子的飞行时间。这种情况下，离子可被聚集/集中在室的中央。随后，改变ICR室中的电场，以致离子朝着Timepix检测器的像素化电极(它是所述室的一部分)的方向移动。当离子被释放的刹那间，触发信号被发送给Timepix检测器。Timepix随后根据像素位置，记录离子的撞击位置；和离子到达像素化电极上的特定位置所用的时间。该信息提供对ICR室内的离子移动和时间动态的了解。
在上述实验中，在离子实际“碰撞”像素化电极的意义上，离子与像素化电极相互作用。在另一个实施例中，离子可基于感应电流信号，与像素化电极相互作用。特别地，当离子移动到Timepix离子检测器的像素化电极附近时，可以测量感应电流。这种情况下，离子可在室中循环。随后，通过小心地调整俘获场，离子可被移动到Timepix检测器的像素化电极附近，而不撞击所述电极。这些离子可在接近移动中的离子的像素处，诱发时变图像电荷。这种测量可提供对室中的离子移动的性质的了解。
图8描述按照本发明的实施例，由离子阱中的离子产生的图像的(高性能)计算机模拟。所述图像表示当离子被射到位置敏感离子检测器的像素化电极上时，FT-ICR分析器室中的离子运动。不同的云代表蛋白质细胞色素C的不同电荷状态(m/z或m/q)。通过轴向(垂直于磁场)移动离子，可利用作为分析器室的组成部分的位置敏感检测器，测量FT-ICR分析器室中的离子云的位置。
显然关于任意一个实施例说明的任意特征可以单独使用，或者结合说明的其它特征使用，也可结合任何其它实施例的一个或多个特征，或者任何其它实施例的任意组合使用。

Claims (15)

1.一种离子阱，优选的是离子回旋共振分析器室(阱)，包含至少一个集成的离子检测器，优选的是位置敏感和/或时间敏感检测器。
2.按照权利要求1所述的离子阱，其中所述离子检测器的至少一部分被配置成所述离子阱的电极。
3.按照权利要求1或2所述的离子阱，还包括：
多个电极，用于生成俘获所述离子的俘获电场，和/或用于施加激发电场，其中所述离子检测器集成在所述多个电极中的至少一个之中。
4.按照权利要求1-3任意之一所述的离子阱，其中所述离子检测器包含像素元件的阵列，至少部分的所述像素元件包含像素读出电子器件，或者连接到像素读出电子器件。
5.按照权利要求1-4所述的离子阱，其中所述离子检测器还包含检测板，所述检测板包含半导体层和/或微通道板。
6.按照权利要求1-5任意之一所述的离子阱，其中至少部分的所述离子检测器连接到电压源，所述电压源用于向所述像素化电极施加电压，优选的是所述离子检测器的电压偏置的部分在所述离子阱中产生电场。
7.按照权利要求1-5任意之一所述的离子阱，其中所述读出电子器件被配置成计数与和所述离子检测器相互作用的一个或多个离子相关的事件，和/或确定与和所述离子检测器相互作用的一个或多个离子相关的飞行时间信息。
8.按照权利要求1-6任意之一所述的离子阱，其中所述离子阱还包括安装在所述离子检测器的检测面之前的导电格栅，所述导电格栅连接到用于在所述离子阱中产生电场的电压源。
9.按照权利要求1-7任意之一所述的离子阱，其中所述离子阱被配置成离子回旋共振分析器室(阱)。
10.按照权利要求1-9任意之一所述的离子阱，其中所述离子阱被配置成立方阱、矩形阱、圆柱阱或双曲线阱。
11.一种用于检测离子阱中的离子的检测系统，包括：
按照权利要求1-10任意之一所述的离子阱；
向所述离子阱的电极中的至少一个施加电压的至少一个电压源，所述电压源被配置成操纵所述离子阱中的电场，以致所述离子阱中的至少部分离子朝着所述离子检测器移动。
12.一种真空兼容离子阱组合件，包括：
按照权利要求1-10任意之一所述的离子阱；
芯片载体，优选的是印刷电路板(PCB)，用于承载所述离子检测器，所述芯片载体包括：具备一个或多个第一电极的顶面；具备一个或多个第二电极的背面；和嵌入所述芯片载体中的分别电连接所述一个或多个第一电极和所述一个或多个第二电极的一个或多个导电线；其中所述顶面被覆盖以UHV密封层，优选的是包含液晶聚合物材料的第一密封层。
13.按照权利要求12所述的离子阱组合件，包括：
至少部分地在所述顶面上延伸的至少第一导热层，和至少部分地在所述背面上延伸的至少第二导热层，所述芯片载体还包括嵌入所述PCB中的用于热连接所述至少第一导热层和所述第二导热层的一个或多个导热通孔。
14.按照权利要求1-10任意之一所述的离子阱在质谱仪，优选的是傅里叶变换离子回旋共振质谱仪中的应用，其中所述离子检测器被配置成在所述质谱仪中测量与离子相关的空间分布和/或飞行时间信息；和/或按照权利要求1-10任意之一所述的离子阱在强磁场，优选的是在0.1～50T之间选择的强磁场中的应用。
15.一种用于检测离子阱，优选的是离子回旋共振分析器室(阱)中的离子的方法，其中所述离子阱包含至少一个集成的离子检测器，优选的是位置敏感和/或时间敏感检测器，所述方法包括：
在所述离子阱中提供一个或多个离子；
操纵所述离子阱中的离子的运动；以及
利用所述离子检测器，检测至少部分的所述离子，和/或测量与至少部分的所述离子相关的飞行时间信息。
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