CN105428545A - 一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管 - Google Patents
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Abstract
一种低压高色稳定性的白光有机发光二极管，由带有ITO阳极的玻璃衬底、复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层和金属阴极依次组成叠层结构，其中复合空穴注入层为由两层F4-TCNQ和两层并五苯交替组合而成。本发明的优点是：该发光二极管采用了F4-TCNQ和并五苯交替组合而成的复合空穴注入层和TCNQ电子注入层，可分别提高有机发光二极管的空穴和电子注入能力，有效降低了器件的驱动电压并提高了发光亮度及效率；厚度为5nm的蓝光过渡层则提高了白光有机发光二极管的色稳定性，获得了发光光谱稳定的白光；器件整体具有低驱动电压、高亮度、高效率及色稳定性好等特点。
Description
技术领域
本发明属于有机发光二极管(OLED)技术领域，具体涉及一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管。
背景技术
有机发光二极管(OLED)以其突出的优势,正在逐步成为非常热门的新兴平板显示器产品，它所具有主动式发光、亮度高、视角宽、高画质、功耗低、响应速度快、制备工艺简单及可柔性化等优点。同时，由于其具有全固态、面发光、直流驱动、色彩丰富可调、高发光效率等优点，也可以作为固态照明光源。作为照明光源，白光OLED发出的光更接近自然太阳光，对人眼无伤害，且具有高显色指数(CRI)和节能的优点。白光OLED还可以作为液晶显示面板的背光源，很好地满足了液晶背光源轻薄、耗电量小、低驱动电压的要求。此外，白光OLED还可以结合彩色滤光片实现三基色(或多基色)显示。然而由于有机半导体材料本身的载流子迁移率不高，导致注入到发光层中的载流子数量较少且各发光层中的载流子不平衡，最终对白光OLED的驱动电压及发光效率产生不利的影响。同时，各发光层中的载流子不平衡也使得白光OLED的色稳定性较差，即在不同电压下发出不同色调的白光(如随电压升高发光色调会由暖白光变为冷白光)。因此，在低电压驱动下提高白光OLED的载流子注入能力，以及改善其色稳定性有利于获得高质量的白光OLED。
发明内容
本发明的目的是针对上述存在问题，提供一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管，该白光有机发光二极管含有复合空穴注入层、电子注入层及蓝光过渡层，提高了有机发光二极管的载流子注入能力和色稳定性。器件具有低驱动电压、高亮度、高效率和高色稳定性等特点。
本发明的技术方案：
一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管，由带有ITO阳极的玻璃衬底、复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层和金属阴极依次组成叠层结构，其中复合空穴注入层为由两层2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)和两层并五苯交替组合而成、空穴传输层为N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、蓝色发光层为荧光染料N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体9,10-二(2-萘基)蒽(ADN)，掺杂比例为3wt％、蓝色发光层为荧光染料N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体9,10-二(2-萘基)蒽(ADN)，掺杂比例为3wt％、蓝光过渡层为N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体4,4'-二(9-咔唑)联苯(CBP)，掺杂比例为6wt％、橙红色发光层为红荧烯(rubrene)掺杂主体8-羟基喹啉铝(Alq3)，掺杂比例为1wt％、电子传输层为4,7-二苯基-1,10-菲罗啉(Bphen)、电子注入层为四氰基对醌二甲烷(TCNQ)、电子缓冲层为氟化锂(LiF)、阴极为金属铝(Al)；各层膜厚分别为复合空穴注入层20nm、空穴传输层10nm、蓝色发光层15nm、蓝光过渡层5nm、橙红色发光层15nm、电子传输层20nm、电子注入层6nm、电子缓冲层0.8nm、阴极120nm。
一种所述低压及高色稳定性的白光有机发光二极管的制备方法，步骤如下：
1)首先将带有ITO的玻璃衬底用洗涤剂进行清洗，然后依次用去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗15分钟，之后放入真空干燥箱中，在150℃下烘干30分钟；
2)利用紫外臭氧对带有ITO的玻璃衬底进行处理；最后采用真空蒸镀沉积的方法依次制备各层薄膜，具体方法是：将ITO衬底置于真空系统，当真空度抽到2×10-4Pa时，在带有ITO一面的衬底上，依次沉积复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层、阴极。其中蓝色发光层、橙红色发光层和蓝光过渡层是采用双有机源共蒸发制备的，器件的有效面积为ITO阳极与金属背电极的交叉面积3mm×3mm。
本发明的技术分析：
该低压及高色稳定性的白光有机发光二极管所含有的复合空穴注入层由两层2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)和两层并五苯交替组合而成，其中F4-TCNQ具有很强的拉取电子的效应，使得在并五苯HOMO能级(最高占有分子轨道)上的电子很容易跃迁到F4-TCNQ的LUMO能级(最低未占有分子轨道)上(即从5.0eV跃迁至5.2eV，如图2所示)，从而使并五苯中获得了大量的空穴，有利于空穴的注入。电子注入层采用四氰基对醌二甲烷(TCNQ)，TCNQ的LUMO能级为4.3eV，与阴极的功函数非常匹配(阴极的功函数也为4.3eV)，且TCNQ本身也具有较高的迁移率，所以电子可以很顺利地从阴极被注入到TCNQ有机层中(界面势垒非常小)。此外，当LiF被沉积到TCNQ有机层的表面时，在有机/无机(TCNQ/LiF)两者界面处将生成电荷转移复合物，进而促进电子的注入。由N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺入4,4'-二(9-咔唑)联苯(CBP)形成的蓝光过渡层可以使白光有机发光二极管的发光光谱更稳定。这是因为蓝光过渡层的主体材料为具有双极性传输特性，有利于平衡空穴和电子在各发光层中的复合，且蓝光过渡层本身也是蓝光发光层，双蓝光发射层的结构弥补了器件在低电压驱动下蓝光强度的不足。
本发明的优点是：该发光二极管采用了F4-TCNQ和并五苯交替组合而成的复合空穴注入层和TCNQ电子注入层，可分别提高有机发光二极管的空穴和电子注入能力，有效降低了器件的驱动电压并提高了发光效率；厚度为5nm的蓝光过渡层则提高了白光有机发光二极管的色稳定性，获得了发光光谱稳定的白光；器件整体具有低驱动电压、高亮度、高效率及色稳定性好等特点。
附图说明
图1为该发光二极管的器件结构示意图。
图2为该发光二极管的能级结构示意图，图中：单位为-eV。
图3为该实施例1、对比实施例2和3的电流密度-电压曲线图。
图4为该实施例1、对比实施例2和3的亮度-电压曲线图。
图5为该实施例1、对比实施例2和3电流效率-电流密度曲线图。
图6为该实施例1的白光器件在不同电压下的发光光谱图。
图7为对比实施例2的白光器件在不同电压下的发光光谱图。
具体实施方式
实施例1
一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管，如图1所示，由带有ITO阳极的玻璃衬底、复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层、阴极依次组成叠层结构，其中复合空穴注入层由两层2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)和两层并五苯交替组合而成，蓝光过渡层是由N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺入4,4'-二(9-咔唑)联苯(CBP)形成的，电子注入层采用四氰基对醌二甲烷(TCNQ)。各层膜厚分别为：复合空穴注入层20nm、空穴传输层10nm、蓝色发光层15nm、蓝光过渡层5nm、橙红色发光层15nm、电子传输层20nm、电子注入层6nm、电子缓冲层0.8nm、阴极120nm。
该实施例中所述复合空穴注入层为并五苯与2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)交替多层重复结构，空穴传输层为N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)，蓝色发光层为荧光染料N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体9,10-二(2-萘基)蒽(ADN)，掺杂比例为3wt％,蓝光过渡层为DNCA掺杂主体4,4'-二(9-咔唑)联苯(CBP)，掺杂比例为6wt％，橙红色发光层为红荧烯(rubrene)掺杂8-羟基喹啉铝(Alq3),掺杂比例为1wt％,电子传输层为4,7-二苯基-1,10-菲罗啉(Bphen)电子注入层为四氰基对醌二甲烷(TCNQ)，电子缓冲层为氟化锂(LiF)，阴极为金属铝(Al)。
所述低压、高色稳定性白光有机发光二极管的制备方法，步骤如下：首先将带有ITO的玻璃衬底用洗涤剂进行清洗，然后依次用去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗15分钟，之后放入真空干燥箱中，在150℃下，烘干30分钟；然后利用紫外臭氧对带有ITO的玻璃衬底进行处理；最后采用真空蒸镀沉积的方法依次制备各层薄膜，具体方法是：
将ITO衬底置于真空系统，当真空度抽到2×10－4Pa时，在带有ITO一面的衬底上，依次沉积复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层、阴极。其中蓝色发光层和橙红色发光层以及蓝光过渡层是采用双有机源共蒸发制备的。器件的有效面积为ITO阳极与金属背电极的交叉面积(3mm×3mm)。
对比实施例2：
一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管，结构与实施例1基本相同，不同之处在于；不含有5nm的蓝光过渡层。
对比实施例3：
一种低压及高色稳定性的白光有机发光二极管，结构与实施例1基本相同，不同之处在于；不含有复合空穴注入层、蓝光过渡层和电子注入层，且空穴传输层的厚度为30nm。
OLED器件的光电性能测试：
1)通过Keithley2400Sourcemeter和Keithley485Picoammeter测量样品的电流-电压(I-V)特性，扫描范围为0-14V。
2)通过PhotoResearchPR-650获得器件的发光光谱、色坐标、发光亮度，；将Keithley2400、Keithley485与PR-650联用，可以得到器件在特定的扫描电压(或电流密度)下的亮度，从而可以计算得出器件的电流效率。
图2为实施例1的器件结构能级图，从图中可以看出并五苯的最高占有分子轨道(HOMO)能级为5.0eV，与2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)的最低未占有分子轨道(LUMO)能级(5.2eV)比较匹配，且由于F4-TCNQ有较强的拉电子能力，有利于电子从并五苯的HOMO能级跳跃到F4-TCNQ的LUMO能级上，从而使并五苯中获得了大量的空穴，有利于空穴的注入。此外，四氰基对醌二甲烷(TCNQ)的LUMO能级与阴极的功函数都是4.3eV，几乎没有界面势垒，所以电子可以很顺利地从阴极被注入到TCNQ有机层中。
图3、图4及图5分别为实施例1、对比实施例2和3中所制备的发光二极管的电流密度-电压、亮度-电压和电流效率-电流密度曲线图。通过对比分析，含有复合空穴注入层、蓝光过渡层和电子注入层的有机发光二极管的电流密度、亮度及电流效率均比其它有机发光二极管的要高。图6为实施例1的电致发光光谱。图7为对比实施例2的电致发光光谱。
上述有机发光二极管的对比结果：
实施例1中有机发光二极管的启亮电压是2.6V，亮度为1000cd/m2时的电压为5.1V，驱动电压为10V时的亮度为52000cd/m2，最大电流效率为12.16cd/A。对比实施例2中有机发光二极管的启亮电压是2.8V，亮度为1000cd/m2时的电压为5.6V，驱动电压为10V时的亮度为39280cd/m2，最大电流效率为8.47cd/A。在对比实施例3中，其器件的启亮电压为4.3V，亮度为1000cd/m2时的电压为7.9V，驱动电压为10V时的亮度为7950cd/m2，最大电流效率为6.32cd/A。与对比实施例3相比，实施例1中器件的启亮电压降低了约40％，亮度为1000cd/m2时的电压降低了约35％，驱动电压为10V时的亮度增加了6.54倍，最大电流效率提高了约92％。此外，从图7中可以看出，对比实施例2中的白光有机发光二极管的发光光谱随着电压的增大(3→6→9V)变化较为明显，其变化过程是从橙红光变为白光。这是由于不同电压驱动下在发光层中载流子的复合区域移动导致的。在低压下，由于器件中的空穴注入能力要强于电子注入能力，且ADN与Alq3之间的LUMO能级差较大(0.4eV)，致使载流子复合区域集中在橙红色发光层，因而在低压下表现为橙红色光较强。而图6所示的实施例1中器件的发光光谱随着电压增加几乎不发生变化，这表现出白光器件具有良好的色稳定性。这是因为蓝光过渡层的主体材料CBP具有电子和空穴的双载流子传输特性，使发光区域分别集中在蓝光发光层/蓝光过渡层界面，以及蓝光过渡层/橙红光发光层界面附近。同时过渡层也很好地调节了载流子在三个发光层(蓝光发光层/蓝光过渡层/橙红光发光层)中的平衡分布。此外，蓝光过渡层本身也是蓝光发光层，使得白光器件具备了双蓝光发射层，进而与橙红光发光层相匹配，因而可获得色稳定性良好的白光发射。
通过对比结果表明，采用复合空穴注入层和电子注入层，提高了有机发光二极管的载流子注入能力，有效地降低了器件的驱动电压，同时使发光层中空穴和电子的数量增多，进而使空穴和电子的复合几率增大,使有机发光二极管的发光亮度和效率也有很大提高。此外，引入蓝光过渡层调节了载流子在三个发光层中的平衡分布，最终得到了具有低电压驱动且色稳定性较好的白光有机发光二极管。
Claims (2)
1.一种低压高色稳定性的白光有机发光二极管，其特征在于：由带有ITO的玻璃衬底、复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层和金属阴极依次组成叠层结构，其中复合空穴注入层为由两层2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)和两层并五苯交替组合而成、空穴传输层为N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、蓝色发光层为荧光染料N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体9,10-二(2-萘基)蒽(ADN)，掺杂比例为3wt％、蓝色发光层为荧光染料N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体9,10-二(2-萘基)蒽(ADN)，掺杂比例为3wt％、蓝光过渡层为N,N,N',N'-对四甲苯基-6,12-二氨基屈(DNCA)掺杂主体4,4'-二(9-咔唑)联苯(CBP)，掺杂比例为6wt％、橙红色发光层为红荧烯(rubrene)掺杂主体8-羟基喹啉铝(Alq3)，掺杂比例为1wt％、电子传输层为4,7-二苯基-1,10-菲罗啉(Bphen)、电子注入层为四氰基对醌二甲烷(TCNQ)、电子缓冲层为氟化锂(LiF)、阴极为金属铝(Al)；各层膜厚分别为复合空穴注入层20nm、空穴传输层10nm、蓝色发光层15nm、蓝光过渡层5nm、橙红色发光层15nm、电子传输层20nm、电子注入层6nm、电子缓冲层0.8nm、阴极120nm。
2.一种如权利要求1所述低压及高色稳定性的白光有机发光二极管的制备方法，其特征在于步骤如下：
1)首先将带有ITO的玻璃衬底用洗涤剂进行清洗，然后依次用去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗15分钟，之后放入真空干燥箱中，在150℃下烘干30分钟；
2)利用紫外臭氧对带有ITO的玻璃衬底进行处理；最后采用真空蒸镀沉积的方法依次制备各层薄膜，具体方法是：将ITO衬底置于真空系统，当真空度抽到2×10-4Pa时，在带有ITO一面的衬底上，依次沉积复合空穴注入层、空穴传输层、蓝色发光层、蓝光过渡层、橙红色发光层、电子传输层、电子注入层、电子缓冲层、阴极。其中蓝色发光层、红色发光层和蓝光过渡层是采用双有机源共蒸发制备的，器件的有效面积为ITO阳极与金属背电极的交叉面积3mm×3mm。
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