CN105204114B - 一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,包括基底层和基底层上面布置的发光薄膜层,还包括布置在发光薄膜层上面的光子晶体层,所述的光子晶体层由排列呈周期阵列的介质柱构成,介质柱垂直布置于发光薄膜层上表面,介质柱的材料对发光薄膜层发射的光透明。与现有技术相比,本发明具有高的转换效率和高度的光发射方向调控能力,而且能够提高对紫外等闪烁荧光的探测效率。
Description
技术领域
本发明属于核辐射探测领域,具体涉及一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件。
背景技术
闪烁探测是核辐射探测器中应用范围最广的一种探测方式。闪烁体的发光波长决定了对探测和荧光传输系统的光谱响应要求。现有一些闪烁体,如Ar、He、Kr、Xe等惰性气体,在辐射激发下其闪烁发光峰值波长主要位于真空紫外波段(105nm到190nm)。由于真空紫外波段的荧光给探测器提出了特殊的要求,现有的多数光电器件如光电倍增管和半导体光子器件对真空紫外波段的荧光都不响应。总之,真空紫外波段荧光测量是一件困难的事情。
因此为了提高探测效率,可以采用移波的方式,将闪烁体发出的真空紫外波段荧光转换为近紫外或可见光进行测量,这样更利于荧光传输和与光电器件灵敏响应区间匹配。针对惰性气体,D.Yu.Akimov等人(Nuclear Instruments and Methods in PhysicsResearch A,vol.695,p.403,2012)提出了采用对三联苯(p-terphenyl)作为移波剂实现此功能,虽然该材料的转化量子效率较高,但采用平面结构使用时,其发光的方向性没有特定取向,即沿着4π立体角均有分布,属于朗伯型分布,不利于光的聚焦和收集。
中国专利CN1318537C公开了一种稀土掺杂钽酸盐透明发光薄膜及其制备方法,透明薄膜的化学表达式为(Ln1-xREx)TaO4,其中,0<x<1,Ln=Gd、Lu,RE=Eu、Tb;采用溶胶-凝胶方法,制得发光薄膜,在紫外光或X射线照射下,薄膜发出可见光,实现了移波,但采用的是平面结构的发光薄膜,没有涉及也无法实现对发光的方向性的调控。目前公开资料涉及移波材料发光方向性的调控方法还是空白。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种既具有高的转换效率,又具有高度的光发射方向调控能力,而且能够提高对紫外等闪烁荧光的探测效率的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现:
一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,包括基底层和基底层上面布置的发光薄膜层,还包括布置在发光薄膜层上面的光子晶体层,所述的光子晶体层由排列呈周期阵列的介质柱构成,介质柱垂直布置于发光薄膜层上面,介质柱的材料对发光薄膜层发射的光透明。
所述的介质柱排列呈正方周期阵列,该正方周期阵列的周期的取值范围为450~600nm,所述的介质柱的直径为正方周期阵列的周期的0.45~0.55倍,介质柱的高度为发光薄膜层的主发光峰对应的真空中的中心波长的0.45~0.55倍。
优选地,介质柱的直径为正方周期阵列的周期的0.5倍,高度为310nm。
所述的介质柱的材料包括SiN、GaN或TiO2。
所述的发光薄膜层的折射率大于基底层的折射率。
所述的发光薄膜层的厚度介于与之间,其中,λ为发光薄膜层的主发光峰对应的真空中的中心波长,n1为发光薄膜层的折射率,n2为基底层的折射率。
所述的发光薄膜层为Lu0.9Eu0.1TaO4,主发光峰对应的真空中的中心波长为613nm。
所述的基底层为对真空紫外光透明的材料,包括石英玻璃、LiF晶体、CaF2晶体、MgF2晶体或BaF2晶体。
本发明首次提出采用光子晶体实现移波材料的发光方向性的调控。基底层选择对真空紫外光透明的材料,以便于待移的真空紫外荧光能够进一步激发发光薄膜层发光。发光薄膜层选择易于吸收真空紫外光并能发出窄带可见光的晶体,发光薄膜层发射的光谱分布范围越窄(即窄带发射),后续光子晶体调控越容易,本发明选择Lu0.9Eu0.1TaO4作为发光薄膜层,主发光峰对应的真空中的中心波长为613nm,其带隙宽度为6.5eV,小于紫外光子的能量,因此对紫外光强烈吸收,而Eu3+发光的主要光谱为位于613nm的窄带,并且Lu0.9Eu0.1TaO4具有很高的量子效率;发光薄膜层的折射率必须大于基底层的折射率,以便在发光层中可以形成导波模式,Lu0.9Eu0.1TaO4的折射率为1.96,大于所述基底层石英玻璃(n=1.46)、LiF晶体(n=1.38)、CaF2晶体(n=1.43)、MgF2晶体(n=1.38)和BaF2晶体(n=1.48)的折射率;发光薄膜层厚度的选择依据是保证其为单模发光模式,只有当发光薄膜层为单模发光模式时,才能够利用光子晶体调控使得其发光主要集中在一个方向上,满足单模发射的临界厚度是此时发光薄膜层中只有一种TE模式可以存在,当厚度大于此值时将产生多模发射不利于方向性的调控,为了同时兼顾发光效率,其厚度选择为临界厚度的0.9到0.99倍;发光薄膜层易于制备成膜并且性质稳定,覆盖在发光薄膜层上的光子晶体可以使单模导波模式的光引导出来,实现远场发射,满足关系其中k//是导波模式的传播波矢,G=2π/a是倒格矢,a是晶格常数,即周期阵列介质柱的周期,为最近邻的两个介质柱之间的距离,介质柱的高度选择的依据是导波模式形成的衰逝场位于其表面上方大约半个真空中波长的范围,光子晶体布置在这个区域才可以获得足够的相互作用,但也没有必要过高,过高导致制备上的困难加大,导波模式的光原先是被束缚在发光层内部,无法出射,当其上布置有光子晶体则会产生导模共振效应,产生出射,同时出射方向满足特定关系,即发射角满足如下关系:从因而实现对方向性的控制。介质柱的直径的选择通常是需要考虑衍射效率,一般情况下柱子的直径是周期的一半即可,显著的过大或过小都会影响出射效率。
与现有技术相比,本发明具有以下优点:
(1)该结构可以实现真空紫外光到可见光的高效转换,同时由于发光薄膜层和光子晶体构成的导模共振结构,可以实现对发光方向性的调控,这为后续的光学聚焦提供了便利,因此可以大幅度提高核辐射探测中的移波效率和探测效率。
(2)该结构易于制备,性质稳定可靠,不含有机物等易产生辐照损伤的物质,满足较强辐照条件下的应用。
附图说明
图1为本发明的侧视结构示意图;
图2为本发明中光子晶体结构的示意图;
图3为实施例1中样品的电镜照片;
图4为实施例1中样品在远紫外光激发下的发光光谱;
图5为实施例1中样品在远紫外光激发下发光光谱的角度依赖;
图6为实施例2中样品在远紫外光激发下发光光谱的角度依赖;
图中,1为基底层,2为发光薄膜层,3为光子晶体层。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
本发明的结构示意图如图1所示,包括基底层1,发光薄膜层2,光子晶体层3,发光薄膜层2布置在基底层1上面,光子晶体层3布置在发光薄膜层上面,图2为本发明中光子晶体的结构示意图,其中a为光子晶体层中的正方周期阵列的周期,d为介质柱的直径。
该实施例选取的材料和结构参数如下:选择石英玻璃为基底层,发光薄膜层是Lu0.9Eu0.1TaO4的厚度选择为光子晶体周期为600nm,介质柱的直径为300nm,高度为310nm,介质材料选取SiN。
制备过程如下:(1)选取厚度为2mm,直径为3cm的平整石英基片为基底层,利用超声清洗获得干净的基片,待镀膜使用。(2)Lu0.9Eu0.1TaO4发光薄膜的制备。根据一定的配比取原料,TaCl5溶解于浓盐酸和2-甲氧基乙醇混合溶液(2-甲氧基乙醇6mL,浓盐酸15mL,80℃),然后将Eu2O3(Tb(NO3)3﹒6H2O)溶解到该溶液中,将Lu(NO3)3﹒6H2O溶解到14mL的2-甲氧基乙醇中,混合两种溶液,然后加入PEG400,130℃回流1h,得到透明溶液,滤去溶液中的不溶物,陈化48h,就得到可以用于旋凃的溶胶,用玻璃滴管在干净的石英基片上滴入少量的陈化好的溶胶,静置使溶胶充分扩散,旋涂过程,第一档以700rpm的转速旋转10s,然后调到第二档,同时打开红外灯加快溶剂的挥发,第二档的转速为1800rpm,时间为50s,将湿膜放在150℃的加热板上烤胶10min,然后迅速放进450℃的马弗炉中热处理60min,最后将烤完胶的薄膜放入1200℃的马弗炉中进行烧结,制备出厚度为211nm的透明Lu0.9Eu0.1TaO4发光薄膜。(3)光子晶体的制备。采用常规电子束光刻和感应耦合等离子体刻蚀方法。采用等离子体增强化学气相沉积技术在Lu0.9Eu0.1TaO4发光薄膜层上镀制310nm厚的SiN薄膜。利用等离子体刻蚀仪器PlasmaEtch PE-50进行氧等离子体轰击SiN表面2min,获得亲水表面,以利于光刻胶的粘附。在SiN表面旋涂PMMA A4(950k,MicroChem)光刻胶,甩胶机为Solar-Semi公司的Quickstep 200SM,转速设置为3000r/min,时间1min,获得的胶厚310nm。为了增加导电性,电子束刻蚀前再在PMMA上蒸镀5nm的铬以增加导电性并消除电子束刻蚀时的电荷效应。采用JEOL JBX-6300FS型电子束光刻机对光刻胶进行曝光,加速电压50kV,电流200pA,选择Raster模式,按照设计图案进行曝光。去铬过程采用1.5g硝酸铈铵,1.5g浓硝酸和7g去离子水配置铬酸,将曝光后的样品置于铬酸溶液中,铬与铬酸反应成铬离子,待样品表面从褐色变为无色,取出样品用无水乙醇清洗并用氮气枪吹干表面。显影,在常温下用MIBK:IPA(1:3)显影45s,无水乙醇清洗30s,氮气枪吹干表面,烘烤温度90s,温度为100℃,固化PMMA。刻蚀,采用CHF3+O2的工艺气体,RF功率为200W,DC Bias 607V,刻蚀气体CHF3流量45sccm,O2流量5sccm,刻蚀时间270s,之后用氧等离子体去除残余光刻胶,清洗时间2min。最后依次在丙酮、乙醇和去离子水中超声清洗10min,去除表面在加工过程中引入的杂质,最后得到所需要的光子晶体。电镜照片如图3所示。
发光测试表征:图4显示了在远紫外激发下材料的发射光谱,结果表明显著的Eu3+的特征发射谱,主发射峰位于613nm,半高宽仅为3nm,是典型的窄带发射。图5是样品在远紫外光激发下发光光谱的角度依赖,结果表明其在34°的角度上有着明显的发射,该角度上的发光强度占总发光强度的约75%,该发射的来源是在光子晶体作用下,单模导波模式的发光被引导到该角度发射。
实施例2
该实施例选取的材料和结构参数如下:选择BaF2晶体为基底层,发光薄膜层是Lu0.9Eu0.1TaO4的厚度选择为光子晶体周期为450nm,介质柱的直径为225nm,高度为310nm,介质材料选取SiN。
样品制备方法同实施例1,不同之处在于发光薄膜制备时采用的PEG400用量增加约10%,获得粘稠度稍高的胶体,最终得到236nm厚度的发光薄膜层。光子晶体制备时电子束曝光时的图案按照本例设计参数实施即可。
图6是样品在远紫外光激发下发光光谱的角度依赖,结果表明其在38°的角度上有着明显的发射,该角度上的发光强度占总发光强度的约71%,该发射的来源是在光子晶体作用下,单模导波模式的发光被引导到该角度发射,与实施例1中的角度差异来源于样品的厚度的差异和晶格常数的差异,显著方向性的发射都表现出了明显的调控效果。
实施例3
本实施例与实施例1基本相同,不同之处在于介质柱的直径为270nm,介质柱的高度为276nm,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例4
本实施例与实施例1基本相同,不同之处在于介质柱的直径为330nm,介质柱的高度为337nm,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例5
该实施例与实施例2基本相同,不同之处在于选择LiF晶体为基底层,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例6
该实施例与实施例2基本相同,不同之处在于选择CaF2晶体为基底层,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例7
该实施例与实施例2基本相同,不同之处在于选择MgF2晶体为基底层,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例8
该实施例与实施例2基本相同,不同之处在于介质柱的材料选取GaN,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
实施例9
该实施例与实施例2基本相同,不同之处在于介质柱的材料选取TiO2,得到的用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件在光子晶体的作用下,实现了紫外光到可见光的高效转换,同时实现对发光方向性的调控。
Claims (5)
1.一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,包括基底层和基底层上面布置的发光薄膜层,其特征在于,还包括布置在发光薄膜层上面的光子晶体层,所述的光子晶体层由排列呈周期阵列的介质柱构成,介质柱垂直布置于发光薄膜层上表面,介质柱的材料对发光薄膜层发射的光透明;
所述的介质柱排列呈正方周期阵列,该正方周期阵列的周期的取值范围为450~600nm,所述的介质柱的直径为正方周期阵列的周期的0.45~0.55倍,介质柱的高度为发光薄膜层的主发光峰对应的真空中的中心波长的0.45~0.55倍;
所述的发光薄膜层的厚度介于与之间;其中,λ为发光薄膜层的主发光峰对应的真空中的中心波长,n1为发光薄膜层的折射率,n2为基底层的折射率。
2.根据权利要求1所述的一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,其特征在于,所述的介质柱的直径为正方周期阵列的周期的0.5倍,介质柱的高度为310nm。
3.根据权利要求1或2所述的一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,其特征在于,所述的介质柱的材料包括SiN、GaN或TiO2。
4.根据权利要求1所述的一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,其特征在于,所述的发光薄膜层为Lu0.9Eu0.1TaO4,主发光峰对应的真空中的中心波长为613nm。
5.根据权利要求1所述的一种用于闪烁探测系统的光子晶体移波器件,其特征在于,所述的基底层为对真空紫外光透明的材料,包括石英玻璃、LiF晶体、CaF2晶体、MgF2晶体或BaF2晶体。
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