CN104867678B - 导电聚合物/氧化锌复合对电极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极及其制备方法,复合对电极具有三层依次叠加的三明治结构,包括导电基底、具有交联孔结构的复合催化层以及位于两者之间的致密氧化锌层,其中复合催化层由纳米多孔氧化锌薄膜吸附一层聚(3,4‑亚乙二氧基噻吩)‑聚(苯乙烯磺酸)。在复合对电极中,纳米多孔氧化锌薄膜赋予复合催化层呈交联多孔状,有利于吸附更多量的PEDOT:PSS,同时其优异的电子迁移率为外电路电子更快速地从导电基底传输到PEDOT:PSS表面并参与电解质还原提供了保障;致密氧化锌层不仅能改善复合催化层和导电基底之间的接触,而且能显著提高复合对电极组装的染料敏化太阳电池的开路电压以及完全隔绝器件中电解质对基底材料的腐蚀。
Description
技术领域
本发明涉及新能源技术领域,特别涉及一种用于染料敏化太阳电池的导电聚合物/氧化锌复合对电极及其制备方法。
背景技术
太阳能是一种资源最丰富的可再生能源,具有独特的优势和巨大的开发利用潜力。充分利用太阳能有利于保持人类与自然的和谐相处及能源与环境的协调发展。染料敏化太阳电池就是一种将太阳能直接转换成电能的装置,其发明无疑对解决当今世界紧迫的能源问题开辟了一条新的途径。
染料敏化太阳电池由光阳极、敏化剂、电解质及对电极四部分组成,其中对电极的作用是催化还原电解质、提高电荷转移动力学。传统的对电极为铂对电极,虽然具有优异的催化性能,但是作为一种贵金属——铂的使用不仅与染料敏化太阳电池的低成本的初衷相违背,不利于产业化,而且还存在易被腐蚀的现象,导致器件稳定性下降。
近年来,复合对电极作为一类铂对电极的取代电极,在具有低成本的优势的前提下,由于综合了所复合材料的各自特性,展现出优异的催化性能,对其进行的开发越来越多,其中较为突出的是以石墨烯、介孔碳、活性炭、碳纳米管等碳材料为主要催化材料的碳基复合对电极,可参考申请号为201110179512.5的中国发明专利《一种用于染料敏化太阳电池的高孔隙碳基复合对电极及其制备方法》,还可以参考申请号为201110389183.7的中国发明专利《一种用于敏化类太阳能电池的复合对电极及制备方法》以及申请号为201210230839.5的中国发明专利《用于染料敏化太阳能电池的介孔石墨烯/二氧化硅复合对电极及其制备方法》。然而,碳基复合对电极的长期稳定性依然是一个有待解决的问题,原因在于松散的颗粒状或粉末状碳材料在导电基底表面的附着性能差,易脱落。
发明内容
针对上述缺陷或不足,本发明的目的在于提供导电聚合物/氧化锌复合对电极及其制备方法。
为达到以上目的,本发明的技术方案为:
一种导电聚合物/氧化锌复合对电极,包括导电基底,所述导电基底上覆盖有氧化锌层,所述氧化锌层上覆盖有交联孔结构的复合催化层,其中,所述复合催化层包括纳米多孔氧化锌薄膜以及吸附在所述纳米多孔氧化锌薄膜表面的一层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)。
所述纳米多孔氧化锌薄膜中的孔隙为全开孔结构。
所述复合催化层的厚度为2~10μm。
所述氧化锌层的厚度为10nm~1μm。
所述导电基底为透明导电玻璃、金属基底以及碳质基底中的任一种。
一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,包括下述步骤:
1)涂膜:
采用旋涂法或喷涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;
2)热处理:
在空气气氛下经300~500℃保温0.1~1h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
3)混料:
按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:(0.1~10):(0.1~1):(1~10):(0.02~0.2)的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
4)涂层:
采用刮涂法或丝网印刷技术将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
5)烧结:
在空气气氛下经300~500℃保温0.1~1h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜;
6)吸附:
将质量浓度为0.2%~1.3%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
7)干燥:
在真空状态下,经80~160℃保温获得复合对电极。
所述的纳米氧化锌颗粒的粒径为10~100nm。
所述步骤1)中的氧化锌溶胶制备过程:
按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:(2~5):(10~150)的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶。
所述步骤7)中保温时间为2h。
与现有技术比较,本发明的有益效果为:
本发明基于价格相对较低的、来源广泛的纳米氧化锌颗粒和PEDOT:PSS等原材料制备出一种高性能、低成本的导电聚合物/氧化锌复合对电极。复合对电极中,原位形成的、弥散分布在纳米多孔氧化锌薄膜中的细小氧化锌颗粒或网格起着桥接不同氧化锌颗粒以及氧化锌颗粒与致密氧化锌层的作用,不仅缩短了电子的导电路径长度,而且增加了导电路径数量,使得纳米多孔氧化锌薄膜不仅具有发达的孔隙结构,而且具有优异的导电性能和稳定性;纳米多孔氧化锌薄膜赋予复合催化层呈交联多孔状,有利于吸附更多量的PEDOT:PSS,同时其电子迁移率优异的氧化锌骨架能使外电路电子更快速地从导电基底传输到PEDOT:PSS表面并参与电解质还原;吸附在纳米多孔氧化锌薄膜表面的PEDOT:PSS为还原电解质提供尽可能多的催化活性点,弥补相同表面积下PEDOT:PSS相对于铂催化活性的不足;致密氧化锌层不仅能改善复合催化层和导电基底之间的接触,而且能显著提高复合对电极组装的染料敏化太阳电池的开路电压以及完全隔绝器件中电解质对基底材料的腐蚀。以上不同类型和不同宏观结构的材料的协同作用、各司其职使复合对电极具有高的催化活性、低的方块电阻以及优异的稳定性。本发明的三元复合对电极不仅具有比传统的铂对电极更低的成本,而且其染料敏化太阳电池的转换效率已略高于同条件下铂对电极,特别是能获得高开路电压的器件,有助于低成本、高效染料敏化太阳电池的大规模工业化生产。本发明也可应用于蓄电池等储能领域。
附图说明
图1是本发明复合对电极的结构示意图;
图2是本发明未吸附PEDOT:PSS的纳米多孔氧化锌薄膜的SEM表面形貌;
图3是本发明复合对电极中复合催化层的SEM表面形貌;
图4是本发明复合对电极构建的染料敏化太阳电池的IV曲线;
图5是本发明铂对电极构建的染料敏化太阳电池的IV曲线。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做详细描述。
实施例1:
如图1所示,本发明提供了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极,包括导电基底1,所述导电基底1上覆盖有氧化锌层2,所述氧化锌层2上覆盖有交联孔结构的复合催化层3,其中,所述复合催化层3包括纳米多孔氧化锌薄膜31以及吸附在所述纳米多孔氧化锌薄膜表面的一层PEDOT:PSS(聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸))。
其中,所述纳米多孔氧化锌薄膜中的孔隙为全开孔结构。
所述复合催化层的厚度为2~10μm。
所述氧化锌层为致密氧化锌层,且致密氧化锌层的厚度为10nm~1μm。
所述导电基底为透明导电玻璃、金属基底以及碳质基底中的任一种。
实施例2:
本发明提供了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,包括下述步骤:
1)配胶:按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:4.12:30的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶;
2)涂膜:采用旋涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;
3)热处理:在空气气氛下经300℃保温0.5h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
4)混料:按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:2:0.2:4:0.08的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
5)涂层:采用刮涂法将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
6)烧结:在空气气氛下经450℃保温0.5h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜;
7)吸附:将质量浓度为1.3%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
8)干燥:在真空状态下,经80℃保温2h,获得复合对电极。
所述的纳米多孔氧化锌薄膜中的孔隙为全开孔结构。
所述的复合催化层的厚度为8μm。
所述的致密氧化锌层的厚度为200nm。
所述的导电基底为透明导电玻璃。
所述的纳米氧化锌颗粒的粒径为20~30nm。
覆盖在透明导电玻璃/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜的SEM形貌参见图2。上述获得的复合对电极中复合催化层的形貌参见图3。将上述获得的复合对电极用于染料敏化太阳电池。染料敏化太阳电池的短路电流、开路电压、填充因子和转换效率分别为11.11mA/cm2,0.799V,0.714和6.34%,相应的IV曲线参加图4。上述复合对电极组装的染料敏化太阳电池的转换效率稍高于同条件下铂对电极组装的染料敏化太阳电池。后者的短路电流、开路电压、填充因子和转换效率分别为10.97mA/cm2,0.712V,0.737和5.76%,相应的IV曲线参加图5。
实施例3:
本发明提供了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,包括下述步骤:
1)配胶:按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:2:10的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶;
2)涂膜:采用旋涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;
3)热处理:在空气气氛下经500℃保温0.1h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
4)混料:按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:0.1:0.1:1:0.02的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
5)涂层:采用刮涂法将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
6)烧结:在空气气氛下经300℃保温1h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜;
7)吸附:将质量浓度为1.0%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
8)干燥:在真空状态下,经160℃保温2h,获得复合对电极。
实施例4:
本发明提供了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,包括下述步骤:
1)配胶:按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:5:150的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶;
2)涂膜:采用旋涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;
3)热处理:在空气气氛下经400℃保温0.5h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
4)混料:按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:10:1:10:0.2的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
5)涂层:采用刮涂法将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
6)烧结:在空气气氛下经500℃保温0.1h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜;
7)吸附:将质量浓度为1.3%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
8)干燥:在真空状态下,经160℃保温2h,获得复合对电极。
实施例5:
本发明提供了一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,包括下述步骤:
1)配胶:按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:3:80的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶;
2)涂膜:采用旋涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;
3)热处理:在空气气氛下经350℃保温1h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
4)混料:按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:0.8:0.7:5:0.1的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
5)涂层:采用刮涂法将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
6)烧结:在空气气氛下经350℃保温1h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜;
7)吸附:将质量浓度为0.2%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
8)干燥:在真空状态下,经100℃保温2h,获得复合对电极。
Claims (6)
1.一种导电聚合物/氧化锌复合对电极,其特征在于:包括导电基底(1),所述导电基底(1)上覆盖有氧化锌层(2),所述氧化锌层(2)上覆盖有交联孔结构的复合催化层(3),其中,所述复合催化层(3)包括纳米多孔氧化锌薄膜(31)以及吸附在所述纳米多孔氧化锌薄膜(31)表面的一层聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸);所述纳米多孔氧化锌薄膜中的孔隙为全开孔结构,氧化锌骨架能使外电路电子从导电基底传输到PEDOT:PSS表面并参与电解质还原;所述复合催化层的厚度为2~10μm。
2.根据权利要求1所述的导电聚合物/氧化锌复合对电极,其特征在于:所述氧化锌层的厚度为10nm~1μm。
3.根据权利要求1所述的导电聚合物/氧化锌复合对电极,其特征在于:所述导电基底为透明导电玻璃、金属基底以及碳质基底中的任一种。
4.一种导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,其特征在于,包括下述步骤:
1)涂膜:
采用旋涂法或喷涂法将氧化锌溶胶沉积在导电基底上;按乙醇胺:二水合乙酸锌:乙二醇甲醚=1:(2~5):(10~150)的重量比在60℃下通过搅拌获得氧化锌溶胶;
2)热处理:
在空气气氛下经300~500℃保温0.1~1h,获得覆盖在导电基底上的致密氧化锌层;
3)混料:
按纳米氧化锌颗粒:氧化锌溶胶:聚乙二醇20000:水:曲拉通=1:(0.1~10):(0.1~1):(1~10):(0.02~0.2)的重量比均匀混合获得氧化锌混合浆料;
4)涂层:
采用刮涂法或丝网印刷技术将氧化锌混合浆料涂覆在位于导电基底的致密氧化锌层上;
5)烧结:
在空气气氛下经300~500℃保温0.1~1h,获得覆盖在导电基底/致密氧化锌层上的纳米多孔氧化锌薄膜,所述纳米多孔氧化锌薄膜中的孔隙为全开孔结构;氧化锌骨架能使外电路电子从导电基底传输到PEDOT:PSS表面并参与电解质还原;
6)吸附:
将质量浓度为0.2%~1.3%的聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)水溶液吸附在纳米多孔氧化锌薄膜的骨架表面;
7)干燥:
在真空状态下,经80~160℃保温获得复合对电极。
5.根据权利要求4所述的导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,其特征在于:所述的纳米氧化锌颗粒的粒径为10~100nm。
6.根据权利要求4所述的导电聚合物/氧化锌复合对电极的制备方法,其特征在于:所述步骤7)中保温时间为2h。
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