CN104733616A - 一种太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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刘振
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Abstract

本发明公开了一种太阳能电池，包括第一电极、第二电极以及设置在所述第一电极和所述第二电极之间的光电转换活性层，其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。本发明还公开了所述太阳能电池的制备方法。在本发明所公开的电池中，透明导电高分子的存在不仅能够与无机窄带隙半导体纳米材料形成促进载流子分离的异质结和充当空位传输材料，亦能够钝化无机窄带隙半导体纳米材料的表面，减少载流子在纳米材料表面的复合损失。

Description

一种太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池及其制备方法，具体为一种含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子体相异质结的太阳能电池及其制备方法。
背景技术
在传统的有机/无机纳米线杂化体相异质结太阳能电池中，高分子一般充当主要的光活性材料，无机纳米线通常用于提高器件的导电性能。因此，一系列无机纳米线诸如氧化锌、氧化镉、硫化镉、二氧化钛等被应用于该类太阳能电池，并取得大约1～3%的能量转换效率，这远远低于理论值。
导致该类太阳能电池效率较低的因素主要有两个：一是光生激子在高分子内部的复合，这是由微观形貌的不可控和激子在高分子半导体中较短的迁移距离造成的；另一个主要因素是载流子在无机纳米线/高分子界面的复合。为了减少界面上载流子的复合，现有技术中主要采用两种策略：一是在无机纳米线上修饰一些染料，二是通过在无机纳米线表面沉积TiO2等。然而，激子在高分子内部复合的问题始终未被解决。
另外，传统报道的基于刻蚀硅纳米线阵列的光伏器件虽然己经被广泛报道并取得良好进展，但是目前尚无希望在工业中应用，究其原因除了光电转换效率比较低之外，同面积的该类光伏器件所消耗的硅亦与传统的单晶硅片器件相当，不能真正体现硅纳米线光伏器件结构的廉价优势。
发明内容
为解决上述问题，本发明提供了一种太阳能电池及其制备方法。
一种太阳能电池，包括第一电极、第二电极以及设置在所述第一电极和所述第二电极之间的光电转换活性层，其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。
根据本发明的一实施方式，所述无机窄带隙半导体纳米材料与所述透明导电高分子的质量比为3:1到6:1。
根据本发明的另一实施方式，所述透明导电高分子为PEDOT:PSS或G-PEDOT:PSS。
根据本发明的另一实施方式，所述无机窄带隙半导体为硅。
根据本发明的另一实施方式，所述纳米材料为纳米线、纳米球或纳米管。
根据本发明的另一实施方式，所述第一电极为透明或半透明电极。
根据本发明的另一实施方式，所述第一电极为ITO玻璃。
根据本发明的另一实施方式，在所述ITO玻璃上设置有PEDOT:PSS缓冲层。
根据本发明的另一实施方式，在所述无机窄带隙半导体纳米材料表面修饰有金属纳米颗粒。
根据本发明的另一实施方式，所述金属选自铂、金或银。
本发明进一步提供了一种制备太阳能电池的方法，包括如下步骤：制备所述第一电极的步骤；在所述第一电极上形成所述光电转换活性层的步骤，以及在所述光电转换活性层上形成所述第二电极的步骤；其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。
根据本发明的一实施方式，还包括对所述窄带隙半导体纳米材料进行金属纳米颗粒修饰的步骤。
根据本发明的另一实施方式，还包括在所述第一电极和所述光电转换活性层之间设置缓冲层的步骤。
根据本发明的另一实施方式，制备所述光电转换活性层的步骤包括：制备所述无机窄带隙半导体纳米材料；将所述透明导电高分子配制成溶液；将所述无机窄带隙半导体纳米材料与所述透明导电高分子的溶液混合，将得到的混合物移至所述第一电极的表面；将所述第一电极在氩气的保护下进行干燥处理。
根据本发明的另一实施方式，所述无机窄带隙半导体纳米材料为硅纳米线，所述硅纳米线的制备步骤包括：将硅片分别在丙酮、乙醇及水中超声；将所述硅片使用铬酸洗液浸泡后使用水清洗；将所述硅片在AgNO3的HF水溶液中进行刻蚀；将刻蚀完成后的硅片在王水中浸泡；将所述硅片用水清洗，晾干。
本发明提供了一种包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结的太阳能电池，其中，载流子只产生在无机窄带隙半导体纳米材料中，在透明导电高分子内部不产生载流子，透明导电高分子仅用于载流子的传输。
透明导电高分子的存在不仅能够与无机窄带隙半导体纳米材料形成促进载流子分离的异质结和充当空位传输材料，亦能够钝化无机窄带隙半导体纳米材料的表面，减少载流子在纳米材料表面的复合损失，同时，透明导电高分子优异的透明特性可以保证其在与纳米材料的复合结构中充当光谱的窗口材料，大大提高器件的光电转换效率，也解决了传统硅纳米线太阳能电池对硅材料的过度消耗问题。
附图说明
图1为本发明实施例1的硅纳米线阵列结构的扫描电子显微镜(SEM)图；
图2为本发明的G-PEDOT、SiNWs、SiNWs-G-PEDOT:PSS薄膜、硅片及SiNWs-PEDOT:PSS薄膜在300-1100nm波长范围内对光的透射率变化图(a)、反射率变化图(b)；
图3为本发明实施例1所制备的光伏器件的结构及原理示意图；
图4为本发明实施例1所制备的光伏器件的Voc、Isc及FF与光伏器件中硅纳米线含量的关系图；
图5为本发明实施例1、2所制备的光伏器件在光照下的电流-电压曲线图；
图6为本发明实施例3基于Pt纳米颗粒修饰的硅纳米线的SEM图；
图7为本发明实施例2、3的光伏器件在光照下的电流-电压曲线；
图8为本发明实施例4通过VLS法制备的硅纳米线的SEM图；
图9为本发明实施例4制备的光伏器件的电流-电压曲线，其中灰色曲线表示光电流，黑色曲线表示暗电流。
具体实施方式
下面，结合具体实施方式对本发明一种太阳能电池及其制备方法做详细说明。
基于电子给体/受体体系而制备的有机太阳能电池主要有两种，一种是电子给体与电子受体分别以层状薄膜的形式先后叠加，组成光电转换活性层，即双层或多层状异质结型有机太阳能电池；另一种则是给、受体材料共混形成光电转换活性层，即体相异质结型有机太阳能电池(Bulk heterojunctionorganic solar cells)。
上述两种有机太阳能电池，前者活性层中虽然含有促进激子分离的异质结界面，但是，器件效率往往很低，原因有三：一是膜与膜之间接触面积有限，限制了激子分离；二是激子只能在近界面区域分离，远界面区域产生的激子往往还没迁移到界面上就复合了；三是有机半导体材料的载流子迁移率通常很低，在界面上分离出来的载流子在向电极运动的过程中会存在大量的损失。
相比较于前者，体相异质结型有机太阳能电池的活性层则是由给、受材料共混形成，两种材料相互交错，形成一个双连续、互相贯穿的网络结构，由此极大地增加了给、受体的接触面积，形成了无数微小的p-n结，同时，减小了激子扩散距离，使更多激子可以到达界面进行分离，能量转换效率也由此得到较大提高。
本发明的太阳能电池，包括第一电极、第二电极以及设置在所述第一电极和所述第二电极之间的光电转换活性层，其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。
本发明通过以透明导电高分子代替传统的光活性分子，以无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子形成体相异质结，使光生载流子仅产生在无机窄带隙半导体纳米材料中，在透明导电高分子内部不产生载流子，透明导电高分子仅用于载流子的传输，从而解决了激子在高分子内部复合的问题。
本发明中可以选择不同的无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子相配合，还可通过改变两种材料的混合比例，不同程度地影响太阳能电池的能量转换效率。
本发明所述的无机窄带隙半导体指带隙低于2.0eV的无机半导体，包括GaAs、CdTe、CuInSe2、Si等，其中，优选为Si。
在本发明的实施方式中，纳米材料为纳米线，较之其它结构，纳米线更便于载流子的传输，但本申请的纳米材料不限于纳米线，还可以为纳米球、纳米管或其它能实现本发明的纳米结构。
在本发明的一实施方式中，所述无机窄带隙半导体纳米材料为硅纳米线，其长度为3-20nm。
在本发明的另一实施方式中，硅纳米线由金属纳米颗粒催化辅助方法刻蚀获得，在本发明的另一实施方式中，硅纳米线通过VLS法制得，其中，本发明的硅纳米线优选为以刻蚀方法获得，但本发明对硅纳米线的制备方法没有限定，其它制备硅纳米线的方法也可用于本发明。
本发明所述的透明导电高分子指的是，与无机窄带隙半导体纳米材料共同形成光电转换活性层后，不吸收或吸收很少的入射光的导电高分子。
所述透明导电高分子不限于一种高分子，可以为一种高分子经至少一种高分子或小分子掺杂以后形成的混合物。
在本发明的另一实施方式中，所述透明导电高分子为PEDOT:PSS，本征态的PEDOT导电性能很差，且不溶不熔，在很大程度上限制了PEDOT的应用，经过聚苯乙烯磺酸盐(PSS)掺杂后，分散在水溶液中能形成一种稳定的PEDOT:PSS悬浮液，该悬浮液在基片上可以形成一种透明导电膜，此种薄膜不仅易于加工，同时还具有导电率高、透光性好等优点。
在本发明的另一实施方式中，为增强透明导电高分子的导电率，在PEDOT:PSS中加入甘油，形成G-PEDOT:PSS，但不限于甘油，还可以加入山梨醇、甲基亚砜或N,N-二甲基甲酰胺以提高PEDOT:PSS的导电性能。
在本发明中，透明导电高分子不限于上述物质，还可以为经其它方法改性的PEDOT类物质，或适于应用于太阳能电池中且具有透明性的其它导电高分子。
在本发明中，用于接收入射光的第一电极应为透明或半透明，在本发明的一实施方式中，以ITO玻璃作为第一电极，ITO是铟氧化物和锡氧化物的混合物，在400-1000nm的波长范围内，透过率可达80%以上，为提高第一电极的性能，还可以在ITO玻璃上设置提高器件性能的缓冲层，在本发明的实施方式中，缓冲层为PEDOT:PSS，但不限于PEDOT:PSS，还可以为其它能提高器件性能的材料。
在本发明中，第一电极还可以为磁控溅射制备的铝掺杂氧化锌，涂布氧化锌纳米粒子的银纳米线，ITO/Ag/ITO、ZnO/Ag/ZnO、ZnO/Cu/ZnO，或其它能实现本发明的透明或半透明电极。
在本发明的另一实施方式中，采用ZnO:Al为背电极即第二电极，ZnO:Al层具有收集空穴和电子的双重能力，同时还可以充当减反射层的角色，实现改善器件性能的目的。
以下，结合具体实施例对本发明的太阳能电池及其制备方法做进一步说明。下述实施例中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法，所述试剂和材料，除硅纳米线(SiNWs)外，如无特殊说明，均可从商业途径获得；能量转换效率相关数据的测定均在AM1.5的条件下进行。
所购买的PEDOT:PSS的固体含量为1.7%质量比；实施例中所使用的G-PEDOT:PSS(甘油-聚3,4-乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐)为将购买所得的PEDOT:PSS与8%体积的甘油混合得到。
其中，对太阳能光电转换效率(PCE)的评定，主要以下列参数为依据：
开路电压(VOC)，太阳能电池在开路条件下的输出电压称为开路电压，此时，电池的输出电流为零；
短路电流(ISC)，太阳能电池在短路条件下的工作电流称为短路电流；
填充因子(FF)，为太阳能电池提供的最大功率与ISC×VOC之比，它说明了太阳能电池能够对外提供的最大输出功率的能力，是全面衡量太阳能电池品质的参数。
实施例1
制备基于SiNWs-PEDOT:PSS的光伏器件
1)第一电极的制备
在ITO(氧化铟锡)导电玻璃表面经电沉积制得10纳米厚的PEDOT(聚3,4-乙撑二氧噻吩)透明导电高分子薄膜，其中，电沉积电解液为乙腈，支持电解质为高氯酸锂(LiClO4)；
2)零散硅纳米线的制备
初始硅纳米线阵列样品通过金属纳米颗粒催化辅助方法刻蚀获得(Kuiqing Peng,Angew.Chem.Int.Ed.2005,44,2737-2742.)：
将硅片分别使用丙酮、乙醇及去离子水超声10分钟除去表面污染物，再使用铬酸洗液浸泡l小时后使用去离子水清洗；
在0.04M AgNO3的20%HF酸水溶液中于50℃水浴中进行刻蚀；
将刻蚀完成后带有硅线阵列的硅片在王水溶液(VHCl:VHNO3=3:1)中浸泡1小时以除去表面的Ag纳米颗粒，用去离子水反复清洗，晾干，对其进行SEM表征，结果如图1所示；
最后用医用柳叶刀将刻蚀成功的硅纳米线从硅片上分离，阵列结构被破坏，得到零散的硅纳米线。
3)SiNWs-PEDOT:PSS薄膜的制备
将上述分离的零散硅纳米线用少量乙醇润湿，并与购买所得的PEDOT:PSS混合，超声30分钟后用移液管将得到的混合物移至经步骤1)处理过的ITO导电玻璃的PEDOT薄膜表面(即E-PEDOT，E代表电沉积)；
然后，在氩气的保护下对ITO导电玻璃进行干燥处理，具体为先将上述ITO导电玻璃在50℃下保持30分钟，随后在120℃的温度下保持1小时；
上述步骤完成后，在E-PEDOT薄膜表面形成了一层同面积的SiNWs-PEDOT:PSS薄膜，其厚度为3μm，该薄膜能够充分吸收300-1100纳米波长范围内的光子，具体如图2所示。
其中，零散硅纳米线的用量为每平方厘米器件1～1.2毫克，PEDOT:PSS的用量为15～28微升每平方厘米器件。
4)第二电极的制备
在基于ITO导电玻璃基底的混合物薄膜上依次进行非晶硅薄膜磁控溅射沉积、氧化锌薄膜激光溅射沉积以及金属铝薄膜热蒸发获得背电极，三种薄膜的厚度均为20nm，最后得到的光伏器件结构及作用机理如图3所示。
采用相同的条件、步骤，仅改变SiNWs-PEDOT:PSS薄膜中硅纳米线的质量百分含量，分别制作出几组光伏器件，并在AMl.5的条件下，对这些器件进行了测试，结果如图4所示。
实施例2
制备基于SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件
本实施例中，所有步骤均与实施例1相同，不同之处仅在于步骤3)中以G-PEDOT:PSS替代PEDOT:PSS制备基于硅纳米线SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件，并在AMl.5的条件下，对该器件进行测试，将测试结果与实施例1的基于SiNWs-PEDOT:PSS的光伏器件进行比较，具体如图5所示。
实施例3
制备硅纳米线基于金属Pt纳米颗粒修饰的Pt-SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件
1)首先通过已经报道的方法(Peng)，在硅纳米线表面修饰Pt纳米颗粒，得到Pt-SiNWs(铂-硅纳米线)，图6为反映其微观形态的SEM图；
2)将Pt-SiNWs与G-PEDOT:PSS混合并超声30分钟，所得的混合物中硅纳米线与透明导电高分子的质量比为9:1；
3)用移液管将得到的混合物移至N型硅片的上表面，在氩气的保护下对N型硅片进行干燥处理，具体为先将N型硅片保持在50℃下30分钟，随后在120℃的温度下保持1小时；
4)最后，在N型硅片的表面磁控溅射3nm厚的金属铜薄膜和20nm厚的金属铜栅线电极，0.25cm2样品在AM1.5的条件下进行了测试，并与相同条件下实施例2的光伏器件的测试结果进行比较，具体如图7所示。
实施例4
制备基于VLS生长的硅纳米线的SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件
1)VLS法制备硅纳米线
将SiO与Sn粉以10:1的质量比混合后，均匀覆盖于瓷舟底部，将瓷舟放置于高温管式炉的中部；
用机械泵将系统压强抽至0.1Pa以下，关闭机械泵，向系统中通入氢氩混合气，将系统压力控制在104Pa，停止通气，将此抽气、通气操作循环三次；
给系统升温，起始阶段升温速度控制在15℃/min，温度升至800℃后，恒温20分钟，随后继续升温至1350℃；
反应结束后，将生长在管式壁炉的产品取下，得到硅纳米线，对其进行SEM表征，结果如图8所示。
2)SiNWs-G-PEDOT:PSS膜的制备
称取20mg VLS生长途径得到的硅纳米线，与G-PEDOT:PSS混合并超声30分钟；
用移液管将得到的混合物移至N型硅片的上表面，在氩气的保护下对N型硅片进行干燥处理，具体为先将N型硅片保持在50℃下30分钟，随后在120℃的温度下保持1小时；
3)电极的制备
在上述N型硅片的表面磁控溅射3nm厚的金属铜薄膜和20nm厚的金属铜栅线电极，0.25cm2样品在AM1.5的条件下进行了测试，结果如图9所示。
图2为本发明所用的硅纳米线/透明导电高分子复合薄膜的紫外可见光谱下的透过光谱和反射光谱。比较可发现，大部分的紫外可见光会被硅纳米线吸收，而不是被反射或被高分子吸收。
图4示出了本发明实施例1所制备的光伏器件的VOC、ISC及FF与光伏器件中硅纳米线含量的关系，从图4的曲线可以看出，硅纳米线含量在88%-94%的范围内，短路电流ISC、开路电压VOC、填充因子FF的数值随硅纳米线含量的减小而增大，由于光伏器件中高分子含量过高会造成硅纳米线之间的电荷传输通路的阻断，因此，硅纳米线含量进一步优选为75%-86%，即硅纳米线与导电高分子化合物的质量比为3:1到6:1时，填充因子FF的数值最大，所制备的光伏器件的能量转换效率最高。
图5为实施例1、2所制备的光伏器件在光照下的电流-电压曲线图，从两条曲线可以看出，向硅纳米线、导电高分子混合物中加入甘油成膜后制得的光伏器件的短路电流和开路电压均高于未加入甘油的光伏器件，即硅纳米线薄膜中含有甘油时，其光伏器件的能量转换效率得到了提高。
图7为实施例2、3的光伏器件在光照下的电流-电压曲线，其中，灰色曲线表示SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件的电流-电压曲线，黑色曲线表示经金属Pt纳米颗粒修饰后的Pt-SiNWs-G-PEDOT:PSS的光伏器件的电流-电压曲线，比较两条曲线可以看出，经Pt纳米颗粒修饰后，光伏器件的短路电流变大，因此，经金属Pt纳米颗粒修饰后，光伏器件的能量转换效率得到了提高。
图9为实施例4的光电流和暗电流曲线。其中，光电流表现出较低的填充因子，和只有9.1mA/cm2的短路电流。相对于其应用刻蚀的纳米线的结果，说明刻蚀的纳米线更适用于本发明。
综上所述，本发明的基于SiNWs-PEDOT:PSS的光伏器件能量转换效率高，硅用量少，且对硅纳米线的制备方法没有限定，制备工艺灵活，降低了硅纳米线太阳能电池的制作成本；还可以通过向硅纳米线和导电高分子中加入甘油共同成膜，或是用Pt金属纳米颗粒修饰硅纳米线，进一步提高光伏器件的转换效率。
除非特别限定，本发明所用术语均为本领域技术人员通常理解的含义。
本发明所描述的实施方式仅出于示例性目的，并非用以限制本发明的保护范围，本领域技术人员可在本发明的范围内作出各种其他替换、改变和改进，因而，本发明不限于上述实施方式，而仅由权利要求限定。

Claims (15)

1.一种太阳能电池，包括第一电极、第二电极以及设置在所述第一电极和所述第二电极之间的光电转换活性层，其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。
2.根据权利要求1的太阳能电池，其中，所述无机窄带隙半导体纳米材料与所述透明导电高分子的质量比为3:1到6:1。
3.根据权利要求1的太阳能电池，其中，所述透明导电高分子为PEDOT:PSS或G-PEDOT:PSS。
4.根据权利要求1的太阳能电池，其中，所述无机窄带隙半导体为硅。
5.根据权利要求1的太阳能电池，其中，所述纳米材料为纳米线、纳米球或纳米管。
6.根据权利要求1-5任一项的太阳能电池，其中，所述第一电极为透明或半透明电极。
7.根据权利要求6的太阳能电池，其中，所述第一电极为ITO玻璃。
8.根据权利要求7的太阳能电池，其中，在所述ITO玻璃上设置有PEDOT:PSS缓冲层。
9.根据权利要求1-5任一项的太阳能电池，其中，在所述无机窄带隙半导体纳米材料表面修饰有金属纳米颗粒。
10.根据权利要求9的太阳能电池，其中，所述金属选自铂、金或银。
11.一种制备太阳能电池的方法，其中，包括如下步骤：
制备所述第一电极的步骤；
在所述第一电极上形成所述光电转换活性层的步骤，以及
在所述光电转换活性层上形成所述第二电极的步骤；
其中，所述光电转换活性层为包含无机窄带隙半导体纳米材料和透明导电高分子的体相异质结。
12.根据权利要求11的方法，其中，还包括对所述窄带隙半导体纳米材料进行金属纳米颗粒修饰的步骤。
13.根据权利要求11的方法，其中，还包括在所述第一电极和所述光电转换活性层之间设置缓冲层的步骤。
14.根据权利要求11的方法，其中，制备所述光电转换活性层的步骤包括：
制备所述无机窄带隙半导体纳米材料；
将所述透明导电高分子配制成溶液；
将所述无机窄带隙半导体纳米材料与所述透明导电高分子的溶液混合，将得到的混合物移至所述第一电极的表面；
将所述第一电极在氩气的保护下进行干燥处理。
15.根据权利要求11至14任一项的方法，其中，所述无机窄带隙半导体纳米材料为硅纳米线，所述硅纳米线的制备步骤包括：
将硅片分别在丙酮、乙醇及水中超声；
将所述硅片使用铬酸洗液浸泡后使用水清洗；
将所述硅片在AgNO3的HF水溶液中进行刻蚀；
将刻蚀完成后的硅片在王水中浸泡；
将所述硅片用水清洗，晾干。
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