CN104531197A - 一种液体燃料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种液体燃料的制备方法。该制备方法包括以下步骤：S1，将原料煤、沥青以及煤液化循环溶剂进行混合，得到油煤浆；S2，将油煤浆在催化剂的作用下进行液化反应，将液化反应的产物气液分离后，得到煤液化油；以及S3，将煤液化油进行催化加氢反应，将催化加氢的液相产物进行分馏后，得到液体燃料和煤液化循环溶剂。采用本发明提供的制备方法，煤的转化率和油收率均能得到提高。同时，氢耗降低，气体产率和水产率减小。实现了煤与沥青共同转化为液体车用燃料的目的，解决了沥青类物质加工利用的难题，提高沥青的利用价值，为沥青类物质综合利用提供新途径。

Description

一种液体燃料的制备方法
技术领域
本发明涉及煤化工领域，具体而言，涉及一种煤液体燃料的制备方法。
背景技术
煤炭直接液化是指在高温高压、临氢、溶剂和催化剂存在下的煤加氢裂解生成液态产品的工艺过程；将固体的煤直接转化为油，实现煤炭洁净利用，同时在一定程度上，可以缓解石油供应的压力。煤和油共同处理工艺是20世纪80年代以来煤炭直接液化研究领域所取得的重大进展之一。
当前对煤和油共同处理工艺的研究中，多采用重质油替代或部分替代煤直接液化循环溶剂，将煤直接加氢液化成油。重质油主要是来自石油系，包括催化裂化回炼油、催化裂化油浆、芳烃抽提油和减压渣油等。它们的共同特点是密度值大、粘度大和多环芳烃含量较高，但同时具有价格高、组成变化大、来源复杂等缺点。随着炼油技术的发展，石油系重质油被进一步加工利用，这导致煤和油共同处理工艺的原料之一—重质油的来源越来越来少。同时，煤和油共同处理工艺对石油系重质油的要求比较苛刻，要求其具有较高含量的芳烃，供氢性能好，从而在上述工艺中与煤产生良好的协同效应，有利于促进煤的加氢转化。然而大部分石油系重质油难以满足上述条件，并且还会对煤液化过程产生不利影响，进而导致煤液化过程中煤的转化率和油收率均较低。
然而煤油共炼工艺的实现为煤与其它类物质共同处理开拓了思路。中国专利103254933A介绍一种煤液化沥青制备方法，这不仅是煤液化残渣综合利用的重要途径之一，同时可以提高煤直接液化过程的经济效益。
沥青包括石油沥青、煤液化沥青和煤焦油清。石油沥青主要来自石油炼制过程中；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的；煤液化沥青，是由煤直接液化工艺过程中生产的固体残渣进行溶剂脱灰而获得。沥青是由芳香族碳氢化合物及其氧、硫、碳的衍生物所组成的混合物，主要元素为C、H、O、S和N。煤沥青元素组成的特点是煤沥青中的“碳氢比”比石油沥青高很多，但远小于煤液化沥青中的碳氢比。
随着煤焦油产量逐渐增加和炼油企业加工能力不断增加，石油沥青、煤液化沥青和煤焦油沥青产量不断增加，而市场对沥青的需求却逐渐趋于饱和，因此沥青的综合利用成为亟需解决的难题。当前沥青主要用于生产道路沥青，建筑沥青，防水卷材，以及生产高附价值的树脂和碳材料。中国专利ZL200510047800.X公开了一种以煤炭直接液化残渣为原料利用等离子体来制备纳米碳材料的方法。中国专利ZL200610012547.9公开了一种将煤液化残渣作为道路沥青改性剂的方法。中国专利ZL200910087907.5公开了一种利用煤直接液化残渣制备沥青基碳纤维的方法。中国专利CN 103740394A公开了一种高等级道路石油沥青的制备方法。
随着经济的快速发展，我国对液体车用燃料的需求不断增加。然而我国现有的能源储备是有限的，这就需要不断进行技术创新，提高液体燃料的产量。虽然沥青转化为液体燃料是沥青综合利用的重要途径之一，但是由于沥青具有金属含量高，杂原子含量高，氢碳原子比低等缺点，导致在沥青转化为液体燃料的工艺中，需要提高沥青的氢碳原子比，将大分子转变为小分子，才能转化为液体产品，然而通过常规的石油加工方法实现上述过程，难度较大。
中国专利CN1297980A提供了一种沥青延迟焦化生产液体燃料的工艺方法，该工艺采用延焦化的方法，将沥青进行热裂解生产液体燃料、气体和焦。此工艺方法中液体燃料的收率低，同时操作存在难度大，运行周期短的缺陷。中国专利101302444A提供了一种煤焦油沥青加氢裂化制备油的方法，此方法工艺具有路线长，催化剂容易失活，沥青转化率低，加氢深度低，油品质量差，运行周期短等缺点。在煤液化条件下，也可将沥青通过热解和加氢裂化转化车用燃料，然而目前煤与沥青共同加工处理的工艺方法未见相关报道。
通过上述内容可知，现有的利用沥青制备液体燃料的工艺方法，存在操作难度大并且沥青转化率低的问题。为了解决这一问题，有必要开发出一种沥青转化率高且工艺易于实现的制备液体燃料的方法。
发明内容
为了实现上述目的，根据本发明的一个方面，提供了一种液体燃料的制备方法，包括以下步骤：S1，将原料煤、沥青以及煤液化循环溶剂进行混合，得到油煤浆；S2，将油煤浆在催化剂的作用下进行液化反应，将液化反应分离后，得到煤液化油；S3，将煤液化油进行催化加氢反应，将催化加氢的液相产物进行分馏后，得到液体燃料和煤液化循环溶剂。
进一步地，步骤S1包括：S11，将原料煤与煤液化循环溶剂混合，得到煤浆；以及S12，将煤浆与沥青混合，得到油煤浆。
进一步地，油煤浆中原料煤的含量为30～50wt％；沥青为油煤浆重量的5～50wt％。
进一步地，步骤S2进行液化反应的过程中，压力为6～30MPa，反应温度为420～470℃，氢气与油煤浆的比为300～1200L/Kg。
进一步地，催化剂为水合氧化铁；优选为催化剂的用量占油煤浆重量的0.5～3％。
进一步地，步骤S3进行催化加氢反应的过程中，压力为5～20MPa，反应温度为290～400℃，体积空速为1.0～2.0h-1。
进一步地，在60℃温度下，油煤浆的黏度小于1000mpa·s。
进一步地，油煤浆和沥青的混合温度为120～200℃。
进一步地，煤液化循环溶剂为催化加氢液相产物在220～450℃的馏分油；优选为煤液化循环溶剂为催化加氢液相产物在220～420℃的馏分油。
进一步地，液化反应的反应装置为悬浮床反应器；催化加氢的反应装置为固定床反应器或沸腾床反应器。
本发明旨在提供一种液体燃料的制备方法。应用本发明的技术方案，在保证煤的转化率和油收率的条件下，通过沥青转化为液体燃料，增加煤液化工艺中液体产品的收率，从而提高了煤直接液化工艺的竞争力和经济效益；并且本发明提供的制备方法采用煤直接液化的成熟工艺技术，在无需改变流程和工艺条件下，可以实现沥青和煤共同转化为一种液体燃料，工艺技术成熟、可靠。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
图1示出了本发明实施例中液体燃料的制备方法所采用的工艺系统的示意图。其中，图1包括以下附图标记：
110、油煤浆配制罐；120、加热炉；130、液化第一反应器；140、液化第二反应器；150、第一热高压分离器；160、第一冷高压分离器；170、减压蒸馏塔；180、加氢稳定原料缓冲罐；210、催化加氢反应器；220、第二热高压分离器；230、第二冷高压分离器；240、分馏塔；101、高压煤浆泵；102、加氢原料泵。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
正如背景技术所描述的，现有的利用沥青制备液体燃料的工艺方法，存在操作难度大并且沥青转化率低的问题。为了解决上述问题，本发明提供了一种液体燃料的制备方法，包括以下步骤：S1，将原料煤、沥青以及煤液化循环溶剂进行混合，得到混合物；S2，将上述混合物在催化剂的作用下进行液化反应，将液化反应产物气液分离后，得到煤液化油；以及S3，将上述煤液化油进行催化加氢反应，将催化加氢液相产物进行分馏后，得到液体燃料和煤液化循环溶剂。本发明所提供的上述制备方法中，将沥青掺加在煤中进行共同加工，经历液化反应和催化加氢反应。该制备方法中，独特地将沥青加入煤液化工序中进行液化处理，利用已成熟的煤液化工艺，能够促使沥青与煤一并转化为液体燃料。该方法操作简单，大大降低了以沥青为原料制备液体燃料的难度。同时，该方法煤和沥青的转化率均较高，也有效提高了煤直接液化工艺的竞争力和经济效益。
采用本发明中所提供的上述制备方法中，常见的沥青都可以通过上述方法转化为液体燃料。本发明一种优选的实施例中，沥青为煤焦油沥青。煤焦油沥青中氢碳比高于煤液化油沥青，并且其结构中含有较多易断裂的桥键，因此煤焦油沥青更容易转化为液体燃料，这有利于提高煤和沥青的转化率，进而增加催化加氢反应中产出的液体燃料的产率。
本发明所提供的制备方法中，只要将沥青与煤混合进行液化反应和催化加氢反应，就能够将二者转化为液体燃料。在一种优选的实施方式中，上述步骤S1包括：S11，将原料煤与煤液化循环溶剂混合，得到煤浆；以及S12，将煤浆与沥青混合，得到混合物。这有利于原料煤、煤液化循环溶剂以及沥青更加均匀地混合，从而有利于液化反应更稳定进行。
在进行液化反应之前，先将原料煤与煤液化循环溶剂混合，得到油煤浆；然后与沥青混合后再进行后续的液化反应和催化加氢反应。本领域技术人员可以选择具体的加料过程的工艺参数。在一种优选的实施方式中，上述步骤S11的油煤浆中原料煤的浓度为30～50wt％，沥青为上述油煤浆重量的5～50wt％。将油煤浆的浓度和沥青的含量控制在上述范围，能够平衡反应原料中煤与沥青的含量以及反应体系的黏度，从而使后续反应更稳定进行，提高液化反应中煤与沥青的转化率，进而增加催化加氢反应中产出的液体燃料的产率。
本发明所提供的制备方法中，制备油煤浆时只要将煤与沥青的用量控制在上述范围，就能够使后续反应更稳定进行。在一种优选的实施方式中，上述步骤S11的油煤浆在60℃温度下，油煤浆的黏度小于1000mpa·s。将油煤浆的黏度控制在上述范围，有利于后续液化反应中原料的运输。更优选地，在配置油煤浆的过程中，油煤浆和沥青的混合温度为120～200℃。这有利于油煤浆与沥青混合更加均匀，从而有利于煤液化反应中沥青转化为液体燃料。
本发明所提供的制备方法中，液化反应过程采用煤液化过程中常用的工艺条件即可。在一种优选的实施方式中，步骤S2中液化反应过程中的压力为6～30MPa，反应温度为420～470℃。将液化反应的各工艺条件控制在上述范围，能够使液化反应更加充分，从而提高液化反应过程中煤和沥青的裂化效率和转化率。最终提高目的产物液态燃料的产率。
本发明所提供的制备方法中，液化反应过程中采用本领域技术人员在煤直接液化过程中常用的催化剂即可。在一种优选的实施方式中，液化反应过程中采用的催化剂为水合氧化铁。以水合氧化铁作为液化反应的催化剂，能够提高液化反应的反应速率，促进煤的转化，提高油收率，提高该工艺的经济性。此外，本领域技术人员可以选择该催化剂的具体用量。优选地，上述催化剂的用量为干煤和沥青总重量的0.5～3.0wt％。
本发明所提供的制备方法中，催化加氢过程采用煤液化时的催化加氢过程的工艺条件即可。在一种优选的实施方式中，步骤S3进行催化加氢反应的过程中，压力为5～20MPa，反应温度为290～400℃，体积空速为1.0～2.0h-1。将催化加氢过程中各工艺条件控制在上述范围内，有利于催化加氢反应更充分地进行，脱除煤液化油中的杂原子，提高循环溶剂的供氢能力，生产出合格的煤液化循环溶剂。
本发明所提供的制备方法中，配置油煤浆时直接采用催化加氢液相产物中分馏出来的、除液体燃料以外的液体作为循环溶剂即可。在一种优选的实施方式中，煤液化循环溶剂为上述催化加氢液相产物在220～450℃的馏分油。该馏分油中芳烃含量较高，供氢能力较强。以其作为循环溶剂，能够进一步提高液化反应的效果，进而提高液体燃料的产率。更优选地，上述煤液化循环溶剂为催化加氢液相产物在220～420℃的馏分油。该馏分油的密度为0.92～0.99g/cm3，总芳烃含量>65wt％，单环和双环芳烃含量>50wt％。以其作为循环溶剂，供氢能力更强，液态燃料的产率更高。
本发明所提供的制备方法中，液化反应和催化加氢过程采用本领域技术人员常用的反应器即可。在一种优选的实施方式中，上述液化反应过程中，采用的液化反应器包括但不限于悬浮床反应器；催化加氢的反应装置包括但不限于固定床反应器或沸腾床反应器。采用上述液化反应器和加氢反应器可以避免反应中副反应的发生。
根据本发明上述的教导，本领域技术人员能够选择具体的操作系统，用以将煤和沥青共同加工，制备液体燃料。具体的操作流程可以如下：
如图1所示，将煤破碎后变成煤粉，沥青与循环溶剂在油煤浆配制罐110中混合配制成油煤浆。将油煤浆经过高压煤浆泵101升压后与氢气混合，进入加热炉120，加热升温。加热炉120出口温度控制在350℃以上。
受热后的油煤浆与氢气混合后进入液化第一反应器130(强制循环悬浮床反应器)。液化第一反应器130出口物料与氢气混合后，进入液化第二反应器140(强制循环悬浮床反应器)。在两个液化反应器中，控制反应温度为420～470℃、压力为6～30MPa、氢气与油煤浆比为300～1200L/Kg。在催化剂的作用下，煤粉和沥青发生液化反应生成气相产物和液相产物混合物。液化第二反应器140的出口物料进入第一热高压分离器150进行油气分离，分离温度控制在400～420℃。第一热高压分离器150顶部产出的气相产物经过冷却后进入第一冷高压分离器160；第一冷高压分离器160控制在45℃以下，顶部气相部分排出作为循环氢返回加热炉120入口，部分进行排放；第一冷高压分离器160底部产生的液相产物与第一热高压分离器150底部的液相产物混合后进入减压蒸馏塔170。在减压蒸馏塔170中进行固液分离，控制减压蒸馏塔底残渣中的固相含量为50～55％。
减压蒸馏塔170中部产出的煤液化油进入加氢稳定原料缓冲罐180，经过加氢原料泵102升压后，与氢气混合并进入催化加氢反应器210(强制循环沸腾床加氢反应器)，进行催化加氢反应以使芳烃部分饱和，同时脱硫、脱氮和脱氧。催化加氢反应过程中，控制压力为5～20MPa，反应温度为290～400℃，体积空速1.0～2.0h-1。催化加氢反应器210出口产出的物料进入第二热高压分离器220。第二热高压分离器220产出的气相经过冷却后进入第二冷高压分离器230，其温度控制在45℃以下。第二冷高压分离器230顶部气相部分排出作为循环氢返回加氢催化反应体系，部分进行排放；第二热高压分离器220底部液相物料经过减压后流入分馏塔240，进行产品分离，得到液体燃料和循环溶剂。形成的液体燃料包括石脑油和柴油。
以下结合具体实施例对本发明作进一步详细描述，这些实施例不能理解为限制本发明所要求保护的范围。
实施例1
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合，得到煤浆；然后在150℃下将煤浆与煤焦油沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的40％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的10％，得到的油煤浆粘度小于1000mpa.s(60℃下)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为455℃后，反应压力19.0MPa、氢气与油煤浆比为1000L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
实施例2
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合，然后在150℃下将煤浆与煤焦油沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的40％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的20％，油煤浆粘度小于1000mpa.s(60℃时)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为455℃后，反应压力19.0MPa、氢气与油煤浆比为1000L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。
煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
实施例3
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合；然后在140℃下将煤浆与煤液化沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的40％，煤液化沥青的添加量占油煤浆总重量的10％，煤油浆粘度小于1000mpa.s(60℃时)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤液化沥青，基本性质例于表4。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为455℃后，反应压力19.0MPa、氢气与油煤浆比为1000L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。煤与煤液化沥青共同加工的结果见表5。
实施例4
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合，得到油煤浆；然后在150℃下将煤浆与煤焦油沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的30％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的40％，煤油浆粘度小于1000mpa.s(60℃时)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～420℃馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为455℃后，反应压力19.0MPa、氢气与油煤浆比为1000L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
实施例5
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合，得到煤浆；然后在120℃下将煤浆与煤焦油沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的50％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的10％，煤油浆粘度小于1000mpa.s(60℃时)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为455℃后，反应压力19.0MPa、氢气与油煤浆比为1000L/Kg的条件下进行液化反应。
然后以实施例4中工艺参数进行催化加氢过程。煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
实施例6
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤与煤液化循环溶剂置于煤浆罐中混合，得到油煤浆；；然后在200℃下将煤浆与煤焦油沥青混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的25％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的5％，煤油浆粘度小于1000mpa.s(60℃时)。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。
反应器温度为430℃后，反应压力10MPa、氢气与油煤浆比为400L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。。煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
实施例7
在煤直接液化连续试验装置上，将原料煤、煤焦油沥青与煤液化循环溶剂在煤浆配制罐中混合得到油煤浆，其中油煤浆中煤粉占油煤浆总重量的30％，煤焦油沥青的添加量占油煤浆总重量的55％。原料煤基本性质见表1；循环溶剂为煤直接液化馏程为220～450℃的馏分油，其基本性质见表2；煤焦油沥青，是由煤干馏的产品(煤焦油)经再加工而获得的，基本性质例于表3。
在已配好的油煤浆中加入水合氧化铁催化剂，催化剂的添加量(以Fe元素计)为煤粉和沥青重量的1.0％，助催化剂为硫磺的添加量通过n(S)/n(Fe)＝2计算。反应器温度为460℃后，反应压力8MPa、氢气与油煤浆比为400L/Kg的条件下进行液化反应。
然后将煤液化反应得到的煤液化油进行催化加氢过程。控制反应压为19.0MPa，反应温度为375℃，体积空速为1.5h-1，对催化裂化反应的液相产物进行催化加氢反应。加氢产物经过蒸馏切割得到循环溶剂和煤液化产品。反应结束后得到煤液化产品和煤液化循环溶剂。煤与煤焦油沥青共同加工的结果见表5。
对比例
本对比例中，在煤直接液化连续试验装置上，煤单独煤液化实验，并与煤与沥青共同加工的结果进行比。采用本发明方法中上述实施例1所述煤样和溶剂。实验方法与上述实施例1相同，煤单独煤液化结果见表5。
表1煤样分析数据
表2煤液化循环溶剂的基本性质
表3煤焦油沥青的基本性质
表4煤液化沥青的基本性质
表5煤与沥青共同加工的结果
由表5可以看出，当煤与煤焦油沥青共同液化时，与煤单独液化相比，在保证煤液化处理干煤处理能力不降低的情况下，添加10％的煤焦油沥青时，煤与煤焦油共同加氢转化液体燃料，煤转化率由87.39％增加至87.47％，油收率由53.46％增至58.87％，；氢耗由4.19％降低至4.0％；添加量增加至20％时，煤的转化率进一步增加至87.67％，油收率增加至61.18％，氢耗降至3.83％。
当煤与煤液化沥青共同液化时，与煤单独液化相比，在保证煤液化处理干煤处理能力不降低的情况下，添加10％的煤液化沥青时，煤的转化率由87.39％增加至87.84％，油收率由53.46％增至54.72％，氢耗降至3.94％；同时也说明煤焦油沥青比煤液化沥青更容易转化油，更适合用于煤与沥青共同转化。
从以上的描述中，可以看出本发明上述的实施例实现了如下技术效果：
采用本发明提供的以原料煤和沥青共同加工制备液体燃料的方法，可以提高煤的转化率和油收率，降低氢耗，并降低气体产率和水产率；采用本发明提供的方法实现了煤与沥青共同转化为液体车用燃料，解决了沥青类物质加工利用难题，提高沥青的利用价值，为沥青类物质综合利用提供新途径。此外，本发明在保证煤的转化率和油收率的条件下，通过沥青转化液体产品，增加煤液化过程中液体燃料的收率，同时具有气体产率低，氢耗低特点，从而提高煤直接液化工艺的竞争力和经济效益。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种液体燃料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1，将原料煤、沥青以及煤液化循环溶剂进行混合，得到油煤浆；
S2，将所述油煤浆在催化剂的作用下进行液化反应，将所述液化反应的产物气液分离后，得到煤液化油；以及
S3，将所述煤液化油进行催化加氢反应，将所述催化加氢的液相产物进行分馏后，得到所述液体燃料和所述煤液化循环溶剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1包括：
S11，将所述原料煤与所述煤液化循环溶剂混合，得到煤浆；以及
S12，将所述煤浆与所述沥青混合，得到所述油煤浆。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述油煤浆中原料煤的含量为30～50wt％；所述沥青为所述油煤浆重量的5～50wt％。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2进行所述液化反应的过程中，压力为6～30MPa，反应温度为420～470℃，氢气与油煤浆的比为300～1200L/Kg。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述催化剂为水合氧化铁；优选地，所述催化剂的用量占所述油煤浆重量的0.5～3wt％。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S3中进行所述催化加氢反应的过程中，压力为5～20MPa，反应温度为290～400℃，体积空速为1.0～2.0h-1。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，在60℃温度下，所述油煤浆的黏度小于1000mpa·s。
8.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述油煤浆和所述沥青的混合温度为120～200℃。
9.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述煤液化循环溶剂为所述催化加氢液相产物在220～450℃的馏分油；
优选地，所述煤液化循环溶剂为所述催化加氢液相产物在220～420℃的馏分油。
10.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述液化反应的反应装置为悬浮床反应器；所述催化加氢的反应装置为固定床反应器或沸腾床反应器。
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