CN104357054A - 氮化物荧光粉前驱体、制备方法和氮化物荧光粉制备方法 - Google Patents

氮化物荧光粉前驱体、制备方法和氮化物荧光粉制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种氮化物荧光粉前驱体、制备方法和氮化物荧光粉制备方法。所述氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2。本发明所提供的氮化物荧光粉前驱体的制备方法，所需原材料M、Al、Si和R成本低，制备过程易控，工艺窗口宽，适于大规模工业化生产。本发明所提供的氮化物荧光粉的制备方法，以价格低廉的新型氮化物荧光粉前驱体MaAlbSi5Rd为原材料，极大地降低了氮化物荧光粉的制备成本；而且，制备过程中所需烧结温度较低，制备过程简单易行；所制备的氮化物荧光粉的粒度均匀。

Description

氮化物荧光粉前驱体、制备方法和氮化物荧光粉制备方法
技术领域
本发明涉及一种氮化物荧光粉，具体地说是一种氮化物荧光粉前驱体、制备方法和氮化物荧光粉制备方法。
背景技术
自日亚公司于1997年制备出蓝光芯片后，白光LED进入了全面发展时期。目前白光LED的主要实现方式是在蓝光芯片上涂覆黄色YAG:Ce荧光粉。黄色YAG:Ce荧光粉由于缺少红光，因此其在与蓝光叠加后致使白光LED的显色指数偏低。
为了解决白光LED显色指数偏低的问题，就需要在黄色YAG:Ce荧光粉中加入红色荧光粉。目前广泛使用的红色荧光粉主要是硫化物或者氧化物体系，但是，硫化物及氧化物体系的红色荧光粉存在化学稳定性差的缺点。在此背景下，氮化物体系的红色荧光粉(简称氮化物荧光粉)以其热稳定性及化学稳定性均较强的优点，逐渐受到业界的青睐。
氮化物荧光粉在制备时所需原材料一般为日本生产的氮化铝和氮化硅，而氮化铝市场售价每公斤约2500元，氮化硅市场售价每公斤约3000元，氮化铝和氮化硅高昂的售价致使氮化物荧光粉的制备成本很高。而且，氮化物荧光粉在制备时所需烧结温度一般为1500-2000℃，这么高的烧结温度也增加了制备过程的困难。
发明内容
本发明的目的之一就是提供一种氮化物荧光粉前驱体，该前驱体制备过程简单易控、成本低，可有效地代替高成本的氮化铝和氮化硅来制备氮化物荧光粉。
本发明的目的之二就是提供一种氮化物荧光粉前驱体制备方法，不仅制备时所需原材料成本低，而且制备过程简单易行，适合于大规模的工业化生产。
本发明的目的之三就是提供一种氮化物荧光粉制备方法，该方法以上述成本低廉的新型的前驱体为原材料，极大地降低了氮化物荧光粉的生产成本，而且制备过程所需烧结温度较低，容易控制。
本发明的目的之一是这样实现的：一种氮化物荧光粉前驱体，该氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2。
本发明所提供的氮化物荧光粉前驱体是一种用于制备氮化物荧光粉的新型的原材料，其制备成本低，制备过程简单易控；该新型、低廉的氮化物荧光粉前驱体可以代替价格高昂的氮化铝和氮化硅来制备氮化物荧光粉，从而降低氮化物荧光粉的制备成本，使得氮化物荧光粉能够广泛生产、应用。
本发明的目的之二是这样实现的：一种氮化物荧光粉前驱体的制备方法，包括如下步骤：
a、按照化学通式MaAlbSi5Rd中各元素化学计量比分别称取M、Al、Si和R，Al和Si在空气中完成称取，M和R在有惰性气体保护的手套箱中完成称取；化学通式MaAlbSi5Rd中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2；
b、在氩气保护环境下将步骤a中所称取的M、Al、Si和R置于坩埚中熔炼，在第一温度T1下熔炼第一时间t1，之后自然降至室温；
c、将步骤b中熔炼后的产物取出并研磨至粉状，之后过200目筛，即得氮化物荧光粉前驱体MaAlbSi5Rd。
步骤a中所称取的M、Al和R均为块状物，所称取的Si为粉状物或为尺寸不大于2mm的颗粒状物。
步骤b中，10min≤t1≤20min，1400℃≤T1≤1460℃。
本发明所提供的氮化物荧光粉前驱体的制备方法，所需原材料为M、Al、Si和R，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种，由于这些原材料的价格一般在每公斤60元左右，价格相对较低，故制备氮化物荧光粉前驱体的成本较低。而且，制备过程通过称取、熔炼、研磨等制得成品MaAlbSi5Rd，制备过程易控，工艺窗口宽，适于大规模工业化生产。
制备过程中，熔炼时间和熔炼温度要合理选择，熔炼时间太短或熔炼温度太低，金属将不能完全融化致使混合不均匀，而熔炼时间太长或熔炼温度太高，将会导致熔点较低的金属挥发掉，因此本发明中设置熔炼时间为10-20min，熔炼温度为1400-1460℃。
本发明的目的之三是这样实现的：一种氮化物荧光粉的制备方法，包括如下步骤：
a、取氮化物荧光粉前驱体作为原材料置于坩埚中；所述氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2；
b、在保护气氛下升温至第二温度T2，以对坩埚中的原材料进行烧结，在第二温度T2下烧结第二时间t2后自然降温至室温，形成烧结产物；
c、将烧结产物取出并研磨至平均粒径为11-13μm，之后采用质量分数为5％-20％的盐酸洗涤，最后在40℃-80℃下干燥即得氮化物荧光粉。
步骤b中所述保护气氛为氮气。
步骤b中所述保护气氛为氮气与氢气的混合气体；且氮气与氢气的体积比为3:1-99:1。
步骤b中升温速率为5℃/min-10℃/min。
步骤b中，1h≤t2≤2h，1150℃≤T2≤1450℃。
步骤b中，T2为1380℃。
本发明所提供的氮化物荧光粉的制备方法，具有如下优点：第一，以价格低廉的新型氮化物荧光粉前驱体为原材料，可极大地降低氮化物荧光粉的制备成本；第二，新型的氮化物荧光粉前驱体化学性质较为稳定，可在空气中长期存放，存储条件便利，且使得后续制备氮化物荧光粉的条件不会过于苛刻；第三，制备过程中所需烧结温度较低，相对现有技术而言，可明显降低烧结温度，制备过程简单易行；第四，制备过程中，在保护气氛下对新型氮化物荧光粉前驱体原材料进行烧结时的混合方式为液体之间的混合，相比现有技术中混合方式为粉料混合(现有技术中以氮化铝和氮化硅为原材料制备氮化物荧光粉时的混合方式为粉料混合)而言，液相之间的混合更加均匀，从而使得制备出的氮化物荧光粉的粒度更加均匀。
附图说明
图1是本发明实施例10中所制备的氮化物荧光粉的发射光谱图。
图2是本发明实施例15中所制备的氮化物荧光粉的SEM图。
图3是本发明实施例17中所制备的氮化物荧光粉的SEM图。
图4是本发明实施例37中所制备的氮化物荧光粉的发射光谱图。
具体实施方式
本发明所提供的氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；通式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2。
下面以具体实施例详细描述本发明中氮化物荧光粉前驱体的制备方法。
实施例1：Ca2Sr2.9Al5Si5Eu0.1氮化物荧光粉前驱体的制备。
以Ca、Sr、Al、Si和Eu为原材料，其中，Ca、Sr、Al和Eu均为块状物，Si为粉状物；通过称取使上述原材料的物质的量之比满足Ca：Sr：Al：Si：Eu＝2：2.9：5：5：0.1。称取时，Al和Si在空气中完成，Ca、Sr和Eu均在有惰性气体(如氩气等)保护的手套箱中完成。将所称取的Ca、Sr、Al、Si和Eu置于坩埚中，并将坩埚放入熔炼容器中，在有氩气保护的环境下，使坩埚内的温度升温至1460℃，以对所称取的原材料进行熔炼，熔炼10min后停止，接着自然降温至室温，形成凝结为块状的产物。将所形成的产物从熔炼容器中取出，此产物中由于含有Si，因此材质较脆。将块状产物置于研钵中研磨至粉状，之后过200目筛，即得氮化物荧光粉前驱体Ca2Sr2.9Al5Si5Eu0.1。
其他实施例中可以通过改变氮化物荧光粉前驱体中各元素的比例，改变熔炼温度、熔炼时间等来制得不同的氮化物荧光粉前驱体。
本发明中的氮化物荧光粉前驱体可以作为制备氮化物荧光粉的新型原材料，以这种新型原材料所制备的氮化物荧光粉的化学通式为Ma/5Alb/5SiRd/5N(2a+3b+20+2d)/15，式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2。
下面以具体实施例详细描述本发明中以新型氮化物荧光粉前驱体MaAlbSi5Rd为原材料制备氮化物荧光粉Ma/5Alb/5SiRd/5N(2a+3b+20+2d)/15的方法。
实施例2：Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉的制备。
称取一定量实施例1中所制备的Ca2Sr2.9Al5Si5Eu0.1氮化物荧光粉前驱体，将所称取的氮化物荧光粉前驱体置于坩埚中，在氮气保护环境下，以10℃/min的升温速率升温至1150℃，对坩埚中的氮化物荧光粉前驱体进行烧结，烧结2h(即保温时间)后自然降至室温，形成烧结产物。将烧结产物取出并研磨至D50(平均粒径或中位径)为12.4微米，然后利用5％的稀盐酸反复洗涤直至洗涤液的pH值为7，最后在80℃下干燥，即得Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉。
通过选取不同的氮化物荧光粉前驱体，改变保护气氛(保护气氛中必须含有氮，例如可以为氮气或氮氢混合气)、升温速率、烧结温度、烧结时间等，可制备出不同的氮化物荧光粉。下面具体描述通过改变制备条件来形成不同的氮化物荧光粉。
参见表1，表1中列出了实施例2-实施例12所制备的Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉，实施例2上面已进行了详细描述，实施例3-实施例12在制备Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉的过程中，与实施例2所不同的是改变了氮化过程中的烧结温度，其他工艺条件均与实施例2相同，不再赘述。对实施例2-实施例12所制备的Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉进行相对亮度的测试，具体测试结果见表1。
表1
由表1中实施例2-实施例12的相对亮度测试结果可以看出，氮化烧结温度在1350℃-1450℃之间时，Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉的相对亮度可达90以上，而烧结温度低于1350℃或高于1450℃，均会导致荧光粉的亮度降低。温度太高，工艺条件更加难以控制，因此本发明中设置最高烧结温度为1450℃，相比现有技术中烧结温度在1500-2000℃，本发明中的烧结温度明显降低，利于工艺的控制。表1中表明，在氮化烧结温度为1380℃时，Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉的相对亮度达到了100.0，因此，利用氮化物荧光粉前驱体制备氮化物荧光粉的最佳烧结温度为1380℃。
对实施例10中所制备的Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3氮化物荧光粉进行发射光谱测试，所得发射光谱图如图1所示，由图1可明显观察到该氮化物荧光粉的发射峰值位于630nm左右，表明其发光为红色。
参见表2，表2中列出了实施例13-实施例16所制备的氮化物荧光粉，实施例13-实施例16中制备氮化物荧光粉时所采用的氮化物荧光粉前驱体不同，这4个氮化物荧光粉前驱体中均包括组分Ca、Al、Si和Eu，但是Ca和Eu所占的比例不同，这4个氮化物荧光粉前驱体在熔炼过程中的熔炼温度为1460℃，熔炼时间为20min，其他工艺条件与实施例1相同。采用这4个不同的前驱体分别制备氮化物荧光粉，在氮氢混合气体(氮氢体积比为N：H＝3：1)的保护环境中，在1380℃下烧结1h，其他工艺条件与实施例2相同，制备出4种氮化物荧光粉。对所制备的4种氮化物荧光粉进行发射光谱和相对发光强度的测试，结果见表2。
表2
由表2可以看出，当氮化物荧光粉前驱体中Ca(即对应通式中的M)和Eu的比例(或mol比)为M：Eu＝49：1时，以该氮化物荧光粉前驱体为原材料所制备的氮化物荧光粉的相对发光强度最强，可达100.0，所对应的发射峰波长为652nm，属于红色发光。
实施例17(对比例)：依据现有工艺制备Ca0.95AlSiN3:0.05Eu氮化物荧光粉。
称取Ca3N26.771g，Si3N46.407g，AlN5.617g，Eu2O31.206g，将以上原料在手套箱中充分混合均匀，装入钼坩埚中，再将其迅速移入管式炉中，然后在氮氢混合气氛的保护下逐渐升温至1500℃，保温5-7h，降温后研磨、过筛，然后在氮氢混合气氛的保护下再升温至1750℃，保温8-10h，经研磨、过筛后，用10％的硝酸进行洗涤，最后用去离子水洗涤、烘干，即可制得Ca0.95AlSiN3:0.05Eu氮化物荧光粉。
对实施例15和实施例17所制备的氮化物荧光粉分别进行扫描电镜测试，所得SEM图分别见图2和图3，由图2和图3可看出，依据现有工艺所制备的氮化物荧光粉的颗粒分布相当散乱，而依据本发明所制备的氮化物荧光粉，其样品形貌要明显优于依据现有工艺所制备的氮化物荧光粉的形貌，且本发明所制备的氮化物荧光粉的均匀性明显更佳。这也充分体现了本发明在制备氮化物荧光粉时液相之间的混合较现有技术中粉料之间的混合更加均匀，混合均匀度更佳。
实施例15和实施例17所制备的氮化物荧光粉均为CaAlSiN3基质体系，因此具有可比性。
参见表3，表3中列出了实施例18-实施例25所制备的氮化物荧光粉，实施例18-实施例25在制备氮化物荧光粉时所采用的氮化物荧光粉前驱体的组分、比例相同，但是氮化物荧光粉前驱体在制备过程中的熔炼温度不同(见表3)，其他工艺条件与实施例1相同。采用不同的氮化物荧光粉前驱体在制备氮化物荧光粉时，在氮氢混合气体(氮氢体积比为N：H＝99：1)的保护环境中，在1380℃下烧结1h，其他工艺条件与实施例2相同。对所制备的氮化物荧光粉进行发射光谱和相对发光强度的测试，结果见表3。
表3
由表3可看出，氮化物荧光粉前驱体制备过程中的熔炼温度(在熔炼时间合适的情况下)严重影响了氮化物荧光粉前驱体的制备以及影响到后续所制备的氮化物荧光粉的发光强度。当制备氮化物荧光粉前驱体过程中熔炼温度太低(例如1300℃)时，前驱体可以制成，但是由该前驱体在制备氮化物荧光粉时，将出现熔化混合不完全的现象，致使氮化物荧光粉制备失败。随着氮化物荧光粉前驱体制备过程中熔炼温度的提高，在熔炼温度为1500℃时，后续在制备氮化物荧光粉时将出现芝麻状黑色物质，所形成的氮化物荧光粉的相对发光强度较弱，仅有21.1。当熔炼温度达到1600℃时，由于碱土金属挥发严重致使氮化物荧光粉前驱体制备失败。由实施例22-实施例25可看出，当熔炼温度在1420℃、1440℃和1460℃时，氮化物荧光粉均有较高的相对发光强度，而当熔炼温度为1480℃时，氮化物荧光粉的相对发光强度降低至60.2，因此，氮化物荧光粉前驱体的最佳熔炼温度应在1400-1460℃之间。
参见表4，表4中列出了实施例26-实施例36所制备的氮化物荧光粉，实施例26-实施例36在制备氮化物荧光粉时所采用的氮化物荧光粉前驱体的组分、比例不同，氮化物荧光粉前驱体在制备过程中所采用的熔炼温度和熔炼时间均相同，熔炼温度为1460℃，熔炼时间为10min，其他工艺条件与实施例1相同。采用不同的前驱体在制备氮化物荧光粉时，在氮氢混合气体(氮氢体积比为N：H＝95：5)的保护环境中，在1380℃下烧结1h，其他工艺条件与实施例2相同。对所制备的氮化物荧光粉进行发射光谱的测试，所得发射峰见表4。
表4
实施例 前驱体 氮化物荧光粉 氮化烧结温度 峰值波长
26 Ca4.9Al5Si5Eu0.1 Ca0.98AlSiEu0.02N3 1380℃ 652
27 Ca4.5Sr0.4Al5Si5Eu0.1 Ca0.9Sr0.08AlSiEu0.02N3 1380℃ 647
28 Ca4Sr0.9Al5Si5Eu0.1 Ca0.8Sr0.18AlSiEu0.02N3 1380℃ 645
29 Ca3.5Sr1.4Al5Si5Eu0.1 Ca0.7Sr0.28AlSiEu0.02N3 1380℃ 642
30 Ca3Sr1.9Al5Si5Eu0.1 Ca0.6Sr0.38AlSiEu0.02N3 1380℃ 637
31 Ca2.5Sr2.4Al5Si5Eu0.1 Ca0.5Sr0.48AlSiEu0.02N3 1380℃ 634
32 Ca2Sr2.9Al5Si5Eu0.1 Ca0.4Sr0.58AlSiEu0.02N3 1380℃ 631
33 Ca1.5Sr3.4Al5Si5Eu0.1 Ca0.3Sr0.68AlSiEu0.02N3 1380℃ 627
34 CaSr3.9Al5Si5Eu0.1 Ca0.2Sr0.78AlSiEu0.02N3 1380℃ 624
35 Ca0.5Sr4.4Al5Si5Eu0.1 Ca0.1Sr0.88AlSiEu0.02N3 1380℃ 622
36 Sr4.9Al5Si5Eu0.1 Sr0.98AlSiEu0.02N3 1380℃ 621
由表4可以看出，在制备氮化物荧光粉时，通过调节原材料氮化物荧光粉前驱体中组分以及组分的比例，可以得到相应的氮化物荧光粉；并且通过改变原材料氮化物荧光粉前驱体中组分以及组分的比例，可以调节发射光谱中波峰的位置。
参见表5，表5中列出了实施例37-实施例41所制备的氮化物荧光粉，实施例37-实施例41在制备氮化物荧光粉时所采用的氮化物荧光粉前驱体的组分、比例见表5，氮化物荧光粉前驱体在制备过程中所采用的熔炼温度为1460℃，熔炼时间为20min，其他工艺条件与实施例1相同。制备氮化物荧光粉时，在氮气保护环境中，在1380℃下烧结1h，其他工艺条件与实施例2相同。对所制备的氮化物荧光粉进行发射光谱的测试，所得发射峰见表5。
表5
实施例 前驱体 氮化物荧光粉 氮化烧结温度 峰值波长nm
37 Sr1.98Si5Eu0.02 Sr1.98Si5Eu0.02N8 1380℃ 621
38 Ca0.5Sr1.48Si5Eu0.02 Ca0.5Sr1.48Si5Eu0.02N8 1380℃ 617
39 Ca1Sr0.98Si5Eu0.02 Ca1Sr0.98Si5Eu0.02N8 1380℃ 613
40 Ca1.5Sr0.48Si5Eu0.02 Ca1.5Sr0.48Si5Eu0.02N8 1380℃ 609
41 Ca1.98Si5Eu0.02 Ca1.98Si5Eu0.02N8 1380℃ 604
表5中所列的氮化物荧光粉属于氮化物258系列的荧光粉，实施例37中所制备的氮化物荧光粉的发射光谱见图4，图中示出了氮化物荧光粉发射峰的位置在620nm左右。
参见表6，表6中列出了实施例42-实施例45所制备的氮化物荧光粉，实施例42-实施例45在制备氮化物荧光粉时所采用的氮化物荧光粉前驱体为单掺杂Ce或双掺杂Ce及Eu，氮化物荧光粉前驱体在制备过程中所采用的熔炼温度为1460℃，熔炼时间为10min，其他工艺条件与实施例1相同。需要说明的是，在制备氮化物荧光粉时，应在原材料中加入Li或Na的碳酸盐，以对Ce的离子进行配平，所加Li或Na的碳酸盐的物质的量应与Ce的mol量相同。制备时在氮氢混合气体(氮氢体积比为N：H＝9：1)的保护环境中，在1380℃下烧结1h，其他工艺条件与实施例2相同。对所制备的氮化物荧光粉进行发射光谱的测试，所得发射峰见表6。
表6

Claims (10)

1.一种氮化物荧光粉前驱体，其特征是，该氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2。
2.一种氮化物荧光粉前驱体的制备方法，其特征是，包括如下步骤：
a、按照化学通式MaAlbSi5Rd中各元素化学计量比分别称取M、Al、Si和R，Al和Si在空气中完成称取，M和R在有惰性气体保护的手套箱中完成称取；化学通式MaAlbSi5Rd中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2；
b、在氩气保护环境下将步骤a中所称取的M、Al、Si和R置于坩埚中熔炼，在第一温度T1下熔炼第一时间t1，之后自然降至室温；
c、将步骤b中熔炼后的产物取出并研磨至粉状，之后过200目筛，即得氮化物荧光粉前驱体MaAlbSi5Rd。
3.根据权利要求2所述的氮化物荧光粉前驱体的制备方法，其特征是，步骤a中所称取的M、Al和R均为块状物，所称取的Si为粉状物或为尺寸不大于2mm的颗粒状物。
4.根据权利要求2所述的氮化物荧光粉前驱体的制备方法，其特征是，步骤b中，10min≤t1≤20min，1400℃≤T1≤1460℃。
5.一种氮化物荧光粉的制备方法，其特征是，包括如下步骤：
a、取氮化物荧光粉前驱体作为原材料置于坩埚中；所述氮化物荧光粉前驱体的化学通式为MaAlbSi5Rd；式中，M为Ca、Sr和Ba中的至少一种，R为Eu和Ce中的至少一种；且2≤a≤5，0≤b≤5，0<d≤0.2；
b、在保护气氛下升温至第二温度T2，以对坩埚中的原材料进行烧结，在第二温度T2下烧结第二时间t2后自然降温至室温，形成烧结产物；
c、将烧结产物取出并研磨至平均粒径为11-13μm，之后采用质量分数为5%-20%的盐酸洗涤，最后在40℃-80℃下干燥即得氮化物荧光粉。
6.根据权利要求5所述的氮化物荧光粉的制备方法，其特征是，步骤b中所述保护气氛为氮气。
7.根据权利要求5所述的制备氮化物荧光粉的方法，其特征是，步骤b中所述保护气氛为氮气与氢气的混合气体；且氮气与氢气的体积比为3:1-99:1。
8.根据权利要求5所述的氮化物荧光粉的制备方法，其特征是，步骤b中升温速率为5℃/min-10℃/min。
9.根据权利要求5所述的氮化物荧光粉的制备方法，其特征是，步骤b中，1h≤t2≤2h，1150℃≤T2≤1450℃。
10.根据权利要求9所述的氮化物荧光粉的制备方法，其特征是，步骤b中，T2为1380℃。
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