CN104266943A - Spams实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,包括:采用SPAMS检测不同粒径光学性质参数已知的PSL小球,然后通过取均值得出实测PSL小球的散射强度;同时,根据Mie散射理论的单颗粒均匀球体模型结合SPAMS的椭球反射镜几何参数得出PSL小球的光学散射理论响应;将光学散射理论响应和实测得到的散射强度进行线性拟合,得到实测散射数据与理论散射数据的线性关系;将得到的线性关系应用于SPAMS实测的大气单颗粒散射数据,得到对应的Mie理论散射强度;对Mie理论散射强度进行非线性反演拟合,得到光学性质参数。本发明效率高、准确和适用于SPAMS,可广泛应用于大气环境科学领域。
Description
技术领域
本发明涉及大气环境科学领域,尤其是一种SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法。
背景技术
名词解释:
SPAMS:单颗粒气溶胶质谱仪。
Mie散射:当粒子直径与光波长相近时,粒子对光的散射称为Mie散射,Mie散射理论是求解球形散射体与电磁波场相互作用解析解的经典算法。
PSL:polystyrene latex,聚苯乙烯胶乳标准小球颗粒。
对于气溶胶的研究一直是大气环境科学中的前沿领域,在许多地球物理和地球化学的全球变化过程中起着重要作用,其研究已成为大气科学乃至地球环境科学研究的热点之一。
传统的质谱仪器主要针对所有的颗粒进行分析,而SPAMS主要是分析获得单个颗粒物的粒径和化学组分信息,这对于更加深入地研究颗粒物的环境气候效应具有重要意义。国际上类似的仪器还有ATOFMS(aerosol time-of-flight massspectrometer,气溶胶飞行时间质谱仪),ATOFMS也是一种单颗粒质谱分析技术。Prather等人对ATOFMS进行了功能拓宽,通过一种基于线性规划问题数值求解的单纯性算法(simplex algorithm)来分析得到颗粒的有效密度和折射率这两个主要光学性质参数。然而该单纯性算法是线性算法,对初始值的依赖程度高,容易因给定计算的初值不准确而导致反演计算过程难以收敛或陷入局部极值的情况,降低了分析的工作效率和参数准确率。同时,该算法主要是针对ATOFMS的,并不适用于SPAMS(因SPAMS的几何参数有与ATOFMS的几何参数有差异)。
目前还没未见对于基于SPAMS实测大气气溶胶颗粒物测量进行相关参数反演工作的报道。
发明内容
为了解决上述技术问题,本发明的目的是:提出一种效率高、准确和适用于SPAMS的,SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:
SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,包括:
A、采用SPAMS检测不同粒径光学性质参数已知的PSL小球,然后通过取均值得出实测PSL小球的散射强度;同时,根据Mie散射理论的单颗粒均匀球体模型结合SPAMS的椭球反射镜几何参数得出SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应;
B、将SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应和SPAMS实测得到的散射强度进行线性拟合,从而得到实测散射数据与理论散射数据的线性关系;
C、将得到的线性关系应用于SPAMS实测的大气单颗粒散射数据,从而得到对应大气单颗粒的Mie理论散射强度;
D、采用Mie理论的单颗粒均匀球体模型对实测大气颗粒的Mie理论散射强度进行非线性反演拟合,从而得到大气颗粒物的光学性质参数。
进一步,所述SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应RSPAMS的表达式为:
其中,RAS是轴对称的散射响应,ROA是偏轴的散射响应,S1和S2是由Mie理论计算得到的散射振幅矩阵的元素,φ是偏振面的方位角,θ是极角,φhi和φlo分别对角度φ积分的上下限数值,θhi和θlo分别对角度θ积分的上下限数值,χ是椭球反射镜孔径与偏振面的夹角,β和η分别是未被椭球体收集到的那部分散射光的最大极角和方位角,n为自然数,π0=0,π1=1,π2=3cosθ,τ0=0,τ1=1,τ2=3cos(2θ),m是复折射率,x=ka是颗粒大小参数,a是球体颗粒半径,k=2π/λ是波数,λ是环境介质波长,μ是环境介质磁导率,μ1是球体颗粒磁导率,是第n步的球汉克尔函数,jn(x)和yn(x)是第n步的球贝塞尔函数。
进一步,所述步骤B得到的实测散射数据与理论散射数据的线性关系的表达式为:
RSPAMS,means=RmeansG+R0,
其中,G和R0分别是线性拟合曲线的斜率和截距,Rmeans为SPAMS实测散射响应的平均值,RSPAMS,means为SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应的平均值。
进一步,所述颗粒物的光学性质参数包括折射率和密度参数。
进一步,所述步骤D,其包括:
D1、初始化折射率m的实部和有效密度参数,并根据Mie理论和SPAMS的几何参数计算SPAMS的光学散射理论响应RSPAMS;
D2、采用非线性最优法将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
进一步,所述步骤D2,其具体为:
将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,并不断调整折射率m的实部和有效密度参数,直到在实测下的散射截面数据RSPAMS,test与理论计算的数据RSPAMS,means的误差最小为止,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
进一步,所述步骤D2在采用非线性最优法进行参数反演拟合时所采用的目标函数SqErr的表达式为:
其中,N为采集数据的长度,是N条采集数据记录的光散射信号的标准差,Dp是颗粒物直径,m为复折射率。
进一步,所述非线性最优法为遗传学算法,所述遗传学算法的实现过程包括:
S1、根据模型参数集进行参数编码;
S2、根据编码的结果生成初始群体;
S3、从初始群体中选出旧群体;
S4、对旧群体的适应度进行评估检测;
S5、根据评估检测的结果进行优良个体选择、个体交叉和个体变异,从而产生新群体;
S6、判断新群体是否满足预设的收敛条件,若是,则流程结束,反之,则以新群体代替旧群体,然后返回步骤S4。
本发明的有益效果是:在对单个颗粒物的粒径和化学组分进行测量的同时,利用Mie理论,提出了一种可以更好适用于SPAMS仪器测量参数的非线性优化反演计算方法,其具有以下优点:(1)根据SPAMS实测大气气溶胶均匀球体颗粒物的光学散射响应结合Mie理论,经过参数反演获得单颗粒物的光学性质主要参数,包括复折射率和有效密度;(2)在进行反演拟合计算时采用的是非线性反演拟合算法,只需设定反演参数变化的大致范围,无需给定准确的参数反演初始值,避免了因初值不准确而导致优化反演难以收敛或陷入局部极值的情况,提高了分析工作的效率和参数准确率;(3)专门针对SPAMS实测大气气溶胶的测量而设计。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
图1为本发明SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法的整体流程图;
图2为本发明步骤D的流程图;
图3为本发明遗传学算法的实现过程流程图;
图4为本发明SPAMS光束采集系统中对称轴的光散射几何图;
图5为本发明PAMS光束采集系统中偏轴光散射几何图;
图6为本发明SPAMS对粒径为[0.2 0.3 0.5 0.72 1 1.3 2]um的PSL标准小球颗粒测量获得散射响应及均值效果图;
图7为本发明实施例二由折射率为1.59的PSL标准颗粒而得到的校准曲线示意图;
图8为本发明SPAMS对OC颗粒的实测响应及均值效果图;
图9为本发明对OC颗粒进行光学参数反演的效果图。
具体实施方式
参照图1,SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,包括:
A、采用SPAMS检测不同粒径光学性质参数已知的PSL小球,然后通过取均值得出实测PSL小球的散射强度;同时,根据Mie散射理论的单颗粒均匀球体模型结合SPAMS的椭球反射镜几何参数得出SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应;
B、将SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应和SPAMS实测得到的散射强度进行线性拟合,从而得到实测散射数据与理论散射数据的线性关系;
C、将得到的线性关系应用于SPAMS实测的大气单颗粒散射数据,从而得到对应大气单颗粒的Mie理论散射强度;
D、采用Mie理论的单颗粒均匀球体模型对实测大气颗粒的Mie理论散射强度进行非线性反演拟合,从而得到大气颗粒物的光学性质参数。
进一步作为优选的实施方式,所述SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应RSPAMS的表达式为:
其中,RAS是轴对称的散射响应,ROA是偏轴的散射响应,S1和S2是由Mie理论计算得到的散射振幅矩阵的元素,φ是偏振面的方位角,θ是极角,φhi和φlo分别对角度φ积分的上下限数值,θhi和θlo分别对角度θ积分的上下限数值,χ是椭球反射镜孔径与偏振面的夹角,β和η分别是未被椭球体收集到的那部分散射光的最大极角和方位角,n为自然数,π0=0,π1=1,π2=3cosθ,τ0=0,τ1=1,τ2=3cos(2θ),m是复折射率,x=ka是颗粒大小参数,a是球体颗粒半径,k=2π/λ是波数,λ是环境介质波长,μ是环境介质磁导率,μ1是球体颗粒磁导率,是第n步的球汉克尔函数,jn(x)和yn(x)是第n步的球贝塞尔函数。
进一步作为优选的实施方式,所述步骤B得到的实测散射数据与理论散射数据的线性关系的表达式为:
RSPAMS,means=RmeansG+R0,
其中,G和R0分别是线性拟合曲线的斜率和截距,Rmeans为SPAMS实测散射响应的平均值,RSPAMS,means为SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应的平均值。
进一步作为优选的实施方式,所述颗粒物的光学性质参数包括折射率和密度参数。
参照图2,进一步作为优选的实施方式,所述步骤D,其包括:
D1、初始化折射率m的实部和有效密度参数,并根据Mie理论和SPAMS的几何参数计算SPAMS的光学散射理论响应RSPAMS;
D2、采用非线性最优法将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
进一步作为优选的实施方式,所述步骤D2,其具体为:
将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,并不断调整折射率m的实部和有效密度参数,直到在实测下的散射截面数据RSPAMS,test与理论计算的数据RSPAMS,means的误差最小为止,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
进一步作为优选的实施方式,所述步骤D2在采用非线性最优法进行参数反演拟合时所采用的目标函数SqErr的表达式为:
其中,N为采集数据的长度,是N条采集数据记录的光散射信号的标准差,Dp是颗粒物直径,m为复折射率。
参照图3,进一步作为优选的实施方式,:所述非线性最优法为遗传学算法,所述遗传学算法的实现过程包括:
S1、根据模型参数集进行参数编码;
S2、根据编码的结果生成初始群体;
S3、从初始群体中选出旧群体;
S4、对旧群体的适应度进行评估检测;
S5、根据评估检测的结果进行优良个体选择、个体交叉和个体变异,从而产生新群体;
S6、判断新群体是否满足预设的收敛条件,若是,则流程结束,反之,则以新群体代替旧群体,然后返回步骤S4。
其中,本发明的非线性最优法采用演化遗传算法,它既不是仅依赖于目标函数梯度的一类非启发式反演法;又不是在模型空间进行完全、彻底的随机搜索的传统的蒙特卡洛法。和模拟退火法一样,它是一种在模型空间内进行启发式搜索的非线性反演法。遗传算法的基本思想:从一个代表最优化问题解的一组初值开始进行搜索,这组解称为一个种群,这里种群由一定数量的、通过基因编码的个体组成,其中每一个个体称为染色体,不同个体通过染色体的复制、交叉或变异又生成新的个体,依照适者生存的规则,个体也在一代一代进化,通过若干代的进化最终得出条件最优的个体。如图3所示,遗传算法的基本步骤:1、参数编码;2、生成初始群体;3、适应度评估检测;4、优良个体选择;5、个体交叉;6、个体变异。
下面结合说明书附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。
实施例一
本实施例对本发明SPAMS的单颗粒光散射理论计算过程进行介绍。
本发明根据大气的光学散射性质,利用Mie散射理论,结合SPAMS的椭球反射镜几何参数,分析质谱仪中单颗粒光学散射过程,从而建立起相应的理论计算公式和数值计算方法,并设计和编写了相应的快速计算程序。
假设为线性极化入射辐,则SPAMS的光学散射响应为:
RSPAMS=RAS-ROA (1)
由于SPAMS不能观察到所有范围的散射情况,因此必须根据SPAMS光束采集镜面的有效角度范围对SPAMS的光学散射响应进行计算,这个积分计算过程可以分成2个部分:计算轴对称的散射响应RAS和偏轴的散射响应ROA。
其中,SPAMS光束采集系统中对称轴的光散射几何图如图4所示,OG为激光入射轴,与OG相垂直的中心线为气溶胶入射轴。轴对称的散射响应RAS的计算公式为:
其中,k是波数,φ是极化平面的方位角,θ是极角,S1和S2是由Mie理论计算得到的散射振幅矩阵的元素。
ψn(x)=xjn(x) (7)
复折射率表示为m=n+ik。
而SPAMS光束采集系统中偏轴光散射几何图则如图5所示,偏轴的散射响应ROA的计算公式为:
φhi=χ-∠DAC(θ) (15)
φlo=χ+∠DAC(θ) (16)
实施例二
本实施例对本发明通过线性拟合获得实测散射数据与理论散射数据的线性关系这一过程进行介绍。
为了比较SPAMS的光学散射理论响应与野外实测响应,需要推导出实测和理论光学散射数据的关系函数。由于光电倍增管在线性范围内运行且A/D转换器是定量化的,因此Rmeans的脉冲范围与理论响应呈现线性关系。因此可以从实测脉冲与理论响应的线性拟合中获得将Rmeans转化成RSPAMS,means的函数式,以便直接与理论响应进行比较。其中,线性拟合所得到的实测散射数据与理论散射数据的线性关系表达式为:
RSPAMS,means=RmeansG+R0 (18)
为了产生经验的线性关系式,本发明先使用SPAMS采集不同粒径大小的PSL标准小球颗粒数据。图6为SPAMS对粒径为[0.2 0.3 0.5 0.72 1 1.3 2]um的PSL标准小球颗粒测量获得散射响应及均值效果图。然后,结合PSL标准颗粒的折射率1.59和颗粒大小,根据Mie理论计算式(18),得到如图7所示的校准曲线:
实施例三
本实施例对颗粒的光学物理性质与粒径和化学组成关系进行介绍。
本发明利用扩展的单颗粒气溶胶质谱仪,进行实验室模拟和野外观测分别获取理论和实测数据,然后对单颗粒的光学性质数据进行对比分析,从而得出颗粒的光学物理性质与粒径和化学组成关系。
所有实测采集样本均采用上述校准方法,将脉冲响应转换成散射截面,然后与理论响应进行拟合。
参数的反演拟合过程是使用非线性最优化方法求取误差函数SqErr的最小值过程。其中,的目标函数SqErr的表达式为:
其中,是N条采集数据记录的光散射信号的标准差,可由不同RSPAMS,test值计算得到,具体计算流程如下:
(1)使用SPAMS分别采集不同单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面;
(2)对于考虑球体单颗粒情况,初始化折射率的实部和有效密度参数,根据Mie理论和SPAMS几何参数计算SPAMS的光学散射理论响应。
(3)将步骤(1)的单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与步骤(2)理论计算的结果进行比较,并不断调整折射率的实部和有效密度等参数,直到在实测下的RSPAMS,means与理论计算的RSPAMS,test拟合程度到达预设的程度(即使误差函数SqErr最小),从而获得优化反演的结果。
采用本发明的方法对OC颗粒进行参数反演所得到的效果图如图8和9所示,从图8和图9可以看出,实测曲线与理论曲线的误差在允许的范围内,故本发明可以较好实现对气溶胶球体颗粒物的光学性质参数反演,从而为大气模型建模提供参数。
以上是对本发明的较佳实施进行了具体说明,但本发明创造并不限于所述实施例,熟悉本领域的技术人员在不违背本发明精神的前提下还可做作出种种的等同变形或替换,这些等同的变形或替换均包含在本申请权利要求所限定的范围内。
Claims (8)
1.SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:包括:
A、采用SPAMS检测不同粒径光学性质参数已知的PSL小球,然后通过取均值得出实测PSL小球的散射强度;同时,根据Mie散射理论的单颗粒均匀球体模型结合SPAMS的椭球反射镜几何参数得出SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应;
B、将SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应和SPAMS实测得到的散射强度进行线性拟合,从而得到实测散射数据与理论散射数据的线性关系;
C、将得到的线性关系应用于SPAMS实测的大气单颗粒散射数据,从而得到对应大气单颗粒的Mie理论散射强度;
D、采用Mie理论的单颗粒均匀球体模型对实测大气颗粒的Mie理论散射强度进行非线性反演拟合,从而得到大气颗粒物的光学性质参数。
2.根据权利要求1所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应RSPAMS的表达式为:
其中,RAS是轴对称的散射响应,ROA是偏轴的散射响应,S1和S2是由Mie理论计算得到的散射振幅矩阵的元素,φ是偏振面的方位角,θ是极角,φhi和φlo分别对角度φ积分的上下限数值,θhi和θlo分别对角度θ积分的上下限数值,χ是椭球反射镜孔径与偏振面的夹角,β和η分别是未被椭球体收集到的那部分散射光的最大极角和方位角,n为自然数,π0=0,π1=1,π2=3cosθ,τ0=0,τ1=1,τ2=3cos(2θ),m是复折射率,x=ka是颗粒大小参数,a是球体颗粒半径,k=2π/λ是波数,λ是环境介质波长,μ是环境介质磁导率,μ1是球体颗粒磁导率,是第n步的球汉克尔函数,jn(x)和yn(x)是第n步的球贝塞尔函数。
3.根据权利要求2所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述步骤B得到的实测散射数据与理论散射数据的线性关系的表达式为:
RSPAMS,means=RmeansG+R0,
其中,G和R0分别是线性拟合曲线的斜率和截距,Rmeans为SPAMS实测散射响应的平均值,RSPAMS,means为SPAMS所测PSL小球的光学散射理论响应的平均值。
4.根据权利要求3所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述颗粒物的光学性质参数包括折射率和密度参数。
5.根据权利要求4所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述步骤D,其包括:
D1、初始化折射率m的实部和有效密度参数,并根据Mie理论和SPAMS的几何参数计算SPAMS的光学散射理论响应RSPAMS;
D2、采用非线性最优法将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
6.根据权利要求5所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述步骤D2,其具体为:
将单颗粒空气动力学直径对应的分波散射截面数据与计算的光学散射理论响应进行参数反演拟合,并不断调整折射率m的实部和有效密度参数,直到在实测下的散射截面数据RSPAMS,test与理论计算的数据RSPAMS,means的误差最小为止,从而获得最优的折射率和有效密度参数。
7.根据权利要求6所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述步骤D2在采用非线性最优法进行参数反演拟合时所采用的目标函数SqErr的表达式为:
其中,N为采集数据的长度,是N条采集数据记录的光散射信号的标准差,Dp是颗粒物直径,m为复折射率。
8.根据权利要求7所述的SPAMS实测气溶胶均匀球体颗粒光学参数非线性反演方法,其特征在于:所述非线性最优法为遗传学算法,所述遗传学算法的实现过程包括:
S1、根据模型参数集进行参数编码;
S2、根据编码的结果生成初始群体;
S3、从初始群体中选出旧群体;
S4、对旧群体的适应度进行评估检测;
S5、根据评估检测的结果进行优良个体选择、个体交叉和个体变异,从而产生新群体;
S6、判断新群体是否满足预设的收敛条件,若是,则流程结束,反之,则以新群体代替旧群体,然后返回步骤S4。
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