CN104069721A - 处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器；所述反应器由外电极、内电极和内、外两层介质形成的内、外放电空间构成，所述外电极包裹在外层介质壁上，并与接地线相连接；所述内电极固定于反应器的中轴线上，并与高压电源相连接；污染气体由外放电空间进入，得到初步净化后，进入内放电空间得到彻底净化，最终形成CO2和H2O由内放电空间尾端排出。本发明利用污染气体分子中的低能化学键在外放电空间被破坏，高能化学键被弱化的原理，使得本反应器相较于传统反应器在转化率和矿化率上都有很大程度的提高，在同样的外加电压下，本发明反应器拥有更高的能量利用效率。

Description

处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器
技术领域
本发明涉及一种化工技术领域，尤其是一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器。
背景技术
近年来，挥发性有机污染物(VOCs)排放逐年增加，我国在十二五规划中明确提出“挥发性有机污染物防治工作全面开展”，这意味着开发一种高效、快速治理VOCs的方法已经迫在眉睫。
传统的治理有机废气的方法主要有吸收法、吸附法、燃烧法、生物法、光催化法以及等离子体技术。其中，吸附法、燃烧法和生物法是传统的有机废气治理技术，也是目前应用最为广泛的VOCs治理技术，但仍然存在各自的优缺点。等离子体技术是近几十年发展起来的一种新型的污染治理技术。目前，应用较多的等离子体技术主要包括电晕放电和介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge(DBD))两类。相较于电晕放电的尖端点源放电模式，介质阻挡的面源放电形式更有利于污染物的去除和设备的稳定运行，故目前应用较多的等离子体技术都属于介质阻挡放电技术。虽然该技术近年来已经相对发展成熟，但仍仅限在低浓度有机废气治理方面。同时，传统的等离子技术无法使废气完全矿化，从而使得一些焦油状中间产物附着在反应器壁和电极上，造成设备的腐蚀和二次污染。
经过对现有技术的检索发现，目前应用最多的为单介质阻挡放电反应器。个别研究人员开发了双介质阻挡反应器来减少气体对高压电极的腐蚀以及阻止弧光放电的形成。
发明内容
针对现有技术中的缺陷，本发明的目的是提供一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器。
本发明是通过以下技术方案实现的：
本发明提供一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，所述反应器由外电极、内电极和内、外两层介质形成的内、外放电空间构成，所述外电极包裹在外层介质壁上，并与接地线相连接；所述内电极固定于反应器的中轴线上，并与高压电源相连接；污染气体由外放电空间进入，得到初步净化后，进入内放电空间得到彻底净化，最终形成CO2和H2O由内放电空间尾端排出。
优选地，所述内、外放电空间的直径比值为0.2-0.5。
优选地，所述内、外放电空间的电场能量不同，所述电场能量具体指：平均电场的高低。
优选地，所述反应器的适于气氛为氧气、氮气、氩气或空气。
优选地，所述反应器的适于湿度范围为0-100％RH，根据具体情况，可对相对湿度做适当调整。
优选地，所述内、外两层介质由聚四氟乙烯塞固定。
优选地，所述反应器的供电电源为高压交流电源或高压脉冲电源。
优选地，所述反应器的供电电源电压为0-30kV，中心频率为10kHz。
优选地，所述外层介质为内径25mm,壁厚1.5mm的石英玻璃管，所述内层介质为内径6mm，壁厚1mm的石英玻璃管。
优选地，所述外电极为目数80的铜网，所述内电极为直径为1.5mm的金属钨棒。
所述反应器的放电长度可依靠外电极(接地极)以及内部高压电极长度进行调节，从而调节内外放电空间的放电体积，以适应于不用浓度的污染气体的去除。
如图1b中所示，外层放电空间为低能放电区，该区域中平均电子的能量较低，由外层介质与内层介质之间的空间形成；内层放电空间为高能放电区，该区域中的平均电子能量较外层放电区域高，由内层石英玻璃管和内电极之间的空间形成。
本发明在传统的介质阻挡反应器中引入另一个介质层，形成双放电空间(图1b)，且这两个放电空间的体积不同，从而使这两个放电空间中的能量分布不同(内、外放电空间的电场能量不同)。
本发明的工作原理为：污染气体首先进入外部较大的放电空间，该放电空间具有较低的平均电场强度，从而使污染气体分子中键能较低的化学键得以断裂，键能较高的化学键得以弱化，形成污染物中间体，之后这些中间体进入体积较小的放电空间，该空间的平均电场强度较高，有利于将污染气体分子中键能较高的化学键破坏，从而转换为CO2和H2O，实现有机废气的彻底降解处理。
与现有技术相比，本发明具有如下的有益效果：
(1)本发明利用污染气体分子中的低能化学键在外放电空间(低能放电区域)被破坏，高能化学键被弱化的原理，使得本反应器相较于传统反应器在转化率和矿化率上都有很大程度的提高，在同样的外加电压下，本发明反应器拥有更高的能量利用效率；
(2)由于矿化率很高，使得副产物大量减少，反应器内结焦的现象大为改善，有利于反应器长期稳定地运行；
(3)本发明采用的是双层的电介质，将减少弧光放电和火花放电的形成，从而使介质不容易被击穿，使反应器得到保护；
(4)本发明简化了实现变径式的放电过程，需要采用两个外加电源，对两个不同直径的介质阻挡反应器进行供电的现状，而本发明使得该变径式介质阻挡反应器可以通过一个供电电源来完成。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显：
图1中1a传统式DBD反应器示意图(左图)及侧视图(右图)；图1b为本发明变径式DBD反应器结构图(左图)及侧视图(右图)，
其中，1为进气口，2为出气口，3为接地极，4为内层介质，5为外层介质，6为高压电极，7为外放电区域(外放电空间)，8为内放电区域(内放电空间)，箭头表示污染气体在反应器中的流经路径。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进。这些都属于本发明的保护范围。
本发明实施例涉及的外层介质为内径25mm，壁厚1.5mm的石英玻璃管，内层介质为内径6mm，壁厚1mm的石英玻璃管，外电极为目数80的铜网，内电极为直径为1.5mm的金属钨棒。
实施例1
本实施例涉及一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其结构如图1(b)所示；所述反应器由外电极、内电极(接地极)3和内、外两层介质(4、5)形成的内、外放电空间(7、8)构成，所述外电极包裹在外层介质壁上，并与接地线相连接；所述内电极固定于反应器的中轴线上，并与高压电源相连接；污染气体由外放电空间进入，得到初步净化后，进入内放电空间得到彻底净化，最终形成CO2和H2O由内放电空间尾端排出。
其中，1为进气口，2为出气口，3为接地极，4为内层介质，5为外层介质，6为高压电极，7为外放电区域(外放电空间)，8为内放电区域(内放电空间)，箭头表示污染气体在反应器中的流经路径。
本实施例涉及采用本发明所述处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器处理含苯系物废气；
以含苯乙烯废气为例，气量500ml/L，浓度2000mg/m3,相对湿度40-50％，外加电压11.0kV。
含苯乙烯废气通过进气口1，进入外放电区域7(外放电空间)，在该区域苯乙烯分子中的乙烯键很容易与该放电区域中的高能粒子发生碰撞，从而使该化学键发生断裂，形成矿化产物CO和CO2；苯乙烯分子中的较强化学键，如苯环中的π键会在该区域得到弱化，使其转化成更易降解的化学结构。同时，苯乙烯本身是一种恶臭性气体，在这个处理过程中，其结构得到破坏，从而达到了脱臭的目的。在外放电区域形成的中间产物(外放电空间7)，在该放电区域(外放电空间7)的末端转变方向进入内放电区域8(内放电空间)，在该区域与能量较高的高能粒子和活性基团进行碰撞和反应，化学结构被彻底破坏，从而形成最终产物CO2和H2O，最后由出气口排出。
本发明变径式具有双放电空间的介质阻挡反应器与传统单管式单放电空间的介质阻挡反应器，所用反应器的总放电空间均为44.2cm3，其他操作条件相同，放电稳定6小时候后取样分析，测定苯乙烯的进气与出气浓度，生成的二氧化碳与一氧化碳的量，求得转化率与矿化率，结果如下：
处理结果对比如下表1所示：
表1
从以表1上结果可以看出，与传统的介质阻挡反应器相比较，新型的变径式介质阻挡反应器虽然对苯乙烯的转化率没有特别明显提高，仅为(10％)，但是矿化率却提高了将近一倍，且变径式的介质阻挡反应器在长期的反应后无论电极还是管壁都不易有污染物附着，不会影响放电性能，但是传统的反应器在长期反应后会有大量污染物附着在电极和管壁上，严重影响后续的处理过程。
实施例2
本实施例涉及一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其结构如图1(b)所示；
本实施例涉及采用本发明所述处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器处理含甲醛废气；
气量500ml/L，浓度2000mg/m3,相对湿度40-50％，外加电压11.0kV。实施步骤和条件同实施例1，放电稳定6小时候后取样分析，测定苯乙烯的进气与出气浓度，生成的二氧化碳与一氧化碳的量，求得转化率与矿化率，处理结果对比如下表2表示：
表2
从以上表2结果可以看出，与传统的介质阻挡反应器相比较，新型的变径式介质阻挡反应器对甲醛的矿化率也有25％以上的提升，且变径式的介质阻挡反应器在长期的反应后无论电极还是管壁都不易有污染物附着，不会影响放电性能，但是传统的反应器在长期反应后会有大量污染物附着在电极和管壁上，严重影响后续的处理过程。
实施例3
本实施例涉及一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其结构如图1(b)所示；
本实施例涉及采用不同外加电压下，变径式介质阻挡反应器处理挥发性有机污染物
处理对象为固定浓度的苯乙烯废气，浓度2000mg/m3，气量500ml/L，相对湿度40-50％，所用反应器的总放电空间为44.2cm3。
步骤同实施例1，放电稳定6小时候后取样分析，测定苯乙烯的进气与出气浓度，生成的二氧化碳与一氧化碳的量，求得转化率与矿化率，结果如下表3所示：
表3
从以上表3结果可以看出，不同的外加电压对转化率影响不大，但是对矿化率却有着很大的影响，低电压不利于苯乙烯的矿化，但是电压过高后(15.0kV)，矿化率只有稍微提升，这是由于更多的能量被用来加热气体和反应器，而没有用来分解污染物。
实施例4
本实施例涉及一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其结构如图1(b)所示；
本实施例涉及采用不同放电长度(放电空间)下，变径式介质阻挡反应器处理挥发性有机污染物
处理对象为固定浓度的苯乙烯废气，浓度2000mg/m3，气量500ml/L，相对湿度40-50％，所用反应器的总放电空间为44.2cm3，外加电压12.0kV。
步骤同实施例1，放电稳定6小时候后取样分析，测定苯乙烯的进气与出气浓度，生成的二氧化碳与一氧化碳的量，求得转化率与矿化率，结果如下表4所示：
表4
从以上表4结果可以看出，不同放电长度对转化率影响不大，但是对矿化率却有着很大的影响，短放电长度不利于苯乙烯的矿化，这是由于短的放电长度意味着短的停留时间，污染物与放电空间中的高能电子和活性基团接触时间较短。但放电长度过长又会导致能量的浪费。所以，具体的放电长度要由具体的污染物性质决定。
实施例5
处理对象为不同浓度的苯乙烯模拟废气。气量500ml/L，相对湿度40-50％，外加电压为11.0kV，所用反应器的总放电空间为44.2cm3，背景气体为空气。
步骤同实施例1，放电稳定6小时候后取样分析，测定苯乙烯的进气与出气浓度，生成的二氧化碳与一氧化碳的量，求得转化率与矿化率，并与传统DBD反应器比较，结果如下表5：
表5
从以上表5数据中可以看出，与传统DBD反应器相比较，变径式DBD反应器在处理较高浓度有机废气时有更明显的优势，当废气浓度高于1000mg/m3后，传统的DBD反应器转化率迅速下降，而变径式DBD反应器仍然能保持矿化率高于90％。
综上所述，本发明涉及的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器的原理为：废气首先进入体积较大的外层放电空间，该放电空间具有较低的平均电场强度，从而使污染气体分子中键能较低的化学键得以断裂，形成CO2和H2O；键能较高的化学键得以弱化，形成污染物中间体。之后这些中间体进入直径较小的放电空间，该空间的放电能量较高，有利于将污染气体分子中键能较高的化学键破坏，转换为CO2和H2O，从而实现有机废气的彻底矿化处理。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变形或修改，这并不影响本发明的实质内容。

Claims (10)

1.一种处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述反应器由外电极、内电极和内、外两层介质形成的内、外放电空间构成，所述外电极包裹在外层介质壁上，并与接地线相连接；所述内电极固定于反应器的中轴线上，并与高压电源相连接；污染气体由外放电空间进入，得到初步净化后，进入内放电空间得到彻底净化，最终形成CO2和H2O由内放电空间尾端排出。
2.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述内、外放电空间的直径比值为0.2-0.5。
3.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述内、外放电空间的电场能量不同，所述电场能量具体指：平均电场的高低。
4.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述反应器的适于气氛为氧气、氮气、氩气或空气。
5.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述反应器的适于湿度范围为0-100％RH。
6.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述内、外两层介质由聚四氟乙烯塞固定。
7.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述反应器的供电电源为高压交流电源或高压脉冲电源。
8.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述反应器的供电电源电压为0-30kV。
9.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述外层介质为内径25mm，壁厚1.5mm的石英玻璃管，所述内层介质为内径6mm，壁厚1mm的石英玻璃管。
10.根据权利要求1的处理挥发性有机污染物的变径式介质阻挡反应器，其特征在于，所述外电极为目数80的铜网，所述内电极为直径为1.5mm的金属钨棒。
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