CN104028079A - 一种二氧化碳捕集方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种二氧化碳捕集方法。所述二氧化碳捕集方法,包括采用含伯胺基的离子液体水溶液作为CO2的捕获工质对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤。该方法综合了离子液体法和水合物法两种CO2捕获方式,实现离子液体水溶液和气体水合物对CO2的双重捕获,大为提升对CO2的捕捉效率,从而提高了脱碳效率。本发明克服了现有的离子液体法受离子液体吸收能力的限制,同时也突破了单纯水合物脱碳的压力和CO2含量要求高的局限性;具有更好的工业应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及二氧化碳捕集与分离领域,具体涉及一种以离子液体水溶液为工质的对CO2同时进行吸收及形成水合物的双捕获方法。
背景技术
近年来,全球的灾难性的气候事件频发,全球气温日益变暖,各国政府和公众高度关注。科学家普遍认为,全球气候变暖最主要的原因是人类的生产生活所排放温室气体引起。其中二氧化碳被认为是最主要的温室气体。大气中二氧化碳浓度:工业革命以前280ppm,2005年379ppm,2012年达到新高393.1ppm。因此减少二氧化碳的排放,应对全球气候问题,维持人类社会可持续发展显得非常迫切和必要。传统的CO2捕集方法有吸收法、吸附法、低温蒸馏法及膜分离法,这些方法都存在各自的缺点,在实际应用中没有被大规模采用。
离子液体作为新型的绿色溶剂,完全由离子组成,在室温或者接近室温下呈液体状态的低温熔融盐,具有不挥发、液态存在的温度范围宽、不易燃、溶解能力强、阴阳离子可设计性等特性。一系列研究表明,CO2在离子液体中的溶解度比其他气体大得多,所以可以用离子液体来吸收二氧化碳,实现CO2的分离。Blanchard等首次发现CO2可以溶解在1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([BMIM][PF6])中,而[BMIM][PF6]几乎不溶于CO2。Bate等在阳离子中引入-NH2,合成了含有氨基的功能型离子液体1-氨丙烯基-3-丁基咪唑四氟硼酸盐([NH2P-bim][BF4]),其对CO2的吸收能力达到0.5molCO2/molIL。离子液体存在粘度大的问题,不利于离子液体对CO2的吸收,于是,吴永良等和阳涛等分别采用离子液体1-(1-氨基丙基)-3-甲基咪唑溴盐([NH2p-mim]Br)、1-氨丙基-3-甲基咪唑溴盐([APMIM]Br)水溶液吸收CO2,在常温常压下,CO2在离子液体水溶液中的溶解度接近理论吸收量。水能减小离子液体本身的粘度,改善其流动性,促进对CO2的吸收。吴有庭等在专利CN100999498中提出一种可作为传统有机胺替代品的氨基离子液体化合物。陆建刚等在专利CN102008870中报道了一种优良的功能型离子液体,能应用于塔柱类反应器和膜吸收过程。然而,由于离子液体对CO2的吸收能力受到离子液体的结构限制,存在上限值,难以进行突破。
气体水合物是小分子气体(如:CO2、甲烷及H2S等)在一定温度压力下和水形成的笼状晶体混合物。不同气体与水生成水合物的条件存在差异,如在相同的温度下,CO2形成水合物比N2形成水合物所需要的压力要低。因此可以利用水合物法从混合物中分离提纯气体。与传统的方法相比,水合物法具有污染小、能耗低、工艺流程简单及成本低等优点,在CO2的捕获、分离和储存方面十分有潜力。Dwain F. Spencer等在专利US6797039B2中报道了用水合物法从混合气体中分离出CO2方法及系统。Dennis Leppin等在专利US20050120878中公开了一种利用水合物技术分离甲烷气体中的CO2的工艺。陈朝阳等在专利CN101456556A中公开了一种水合物法混合气体中CO2工业化分离提纯系统及方法,可应用于烟道气、IGCC合成气、生物质合成气、天然气、煤层气等混合气体中CO2的工业化连续分离提纯。为了提高水合物生成速率和分离效率、降低水合物形成条件,往往需要采用不同种类的添加剂。而添加剂本身较难获得,限制了水合物法的应用。另外,由于CO2水合物是固体,容易沉积聚结,堵塞设备,影响体系的流动性,直接影响了对混合气体的分离效果。
综上所述,现有技术中,尽管对CO2的捕获有多种方法,但其各有不足,有需要对现有技术作进一步优化改进。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足,提供一种二氧化碳捕集方法,该方法有机地结合了离子液体法及水合物法,可以大大提高对CO2的捕获效果,同时其工艺条件较现有技术更有益,更容易在工业上实现,并且具有高的脱碳效率。
本发明的上述目的通过如下技术方案予以实现:
一种二氧化碳捕集方法,包括采用含伯胺基的离子液体水溶液作为CO2的捕获工质对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤。
现有技术中,已经对能捕获CO2的离子液体作了详尽的研究,研究人员发现,当离子液体中含有伯胺基时,其对CO2具有较佳的捕获性能。同时,研究人员为了改善离子液体的粘度,把具有上述功能的离子液体制备成具有水溶性的离子液体也属于现有技术。本发明中,采用的工质正是现有技术中能形成水溶液的以及具有伯胺基的离子液体。
发明人发现,当选用对CO2有选择性吸收的功能型离子液体时,由于离子液体的存在提高了CO2在水相中的含量(可以理解为增加了CO2在水相中的溶解度),使体系更容易形成CO2的气体水合物,实现离子液体溶液和气体水合物对CO2的双重捕获,使得捕获效率大大提高。
离子液体水溶液的加入,使得CO2水合物的形成条件相对纯水体系变得更容易实现(温度略高,压力略低),同时,由于在气体水合物形成的过程中,离子液体溶液不会完全冻结,能够使体系保持较好的流动性,使工业上具有更好的应用价值。
优选地,所述含伯胺基的离子液体的阳离子为含有伯胺基的咪唑基化合物。
优选地,所述含伯胺基的离子液体的阳离子为1-氨丙基-3-甲基咪唑离子,其具有如下结构式:
。
优选地,所述含伯胺基的离子液体的阴离子为卤离子。
优选地,所述卤离子为溴离子。
优选地,所述含伯胺基的离子液体水溶液中,离子液体占溶液质量的5~35%,水占溶液质量的65~95%。
更优选地,所述含伯胺基的离子液体水溶液中,离子液体占溶液质量的5~15%,水占溶液质量的85~95%。
优选地,所述对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤中,温度控制在274.15~278.15K,压力控制在3~4.5MPa。
一种二氧化碳捕集方法,包括吸收和解吸的过程,所述吸收为采用含伯胺基的离子液体水溶液作为CO2的捕获工质对混合气体中的CO2进行吸收并形成CO2水合物。
优选地,所述对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤中,温度控制在274.15~278.15K,压力控制在3~4.5MPa。
更优选地,所述对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤中,温度控制在277.15K,压力控制在4.0MPa。
优选地,所述捕获工质与混合气体的液气流量比为8.8~14.7 kg溶液/Nm3。
优选地,所述含伯胺基的离子液体的阳离子为1-氨丙基-3-甲基咪唑离子,其具有如下结构式:
。
优选地,混合气体中,CO2的体积分数不低于65%。当CO2的体积分数过低,较难形成气体水合物,因而方法更类似于采用离子液体吸收的方法。
本发明中,所述的解吸收过程,目的是把被体系吸收的CO2从体系中分离出来。可以分两步进行,第一步,在较低的温度条件下,把CO2从气体水合物中释放出来;第二步,再在较高的温度条件下,把CO2从离子液体水溶液中释放出来。优选地,第一步中,温度为293.15~313.15K,压力为0.1~0.6MPa;第二步中,温度为323.15~373.15K,压力为0.1~0.6MPa;
实现本发明所述二氧化碳捕集方法的装置,可以参考现有的采用水合物法捕获的装置。一般包括吸收塔、再生塔。在吸收塔内,主要发生吸收过程,即离子液体对CO2进行捕获及CO2气体水合物的形成;在再生塔,主要是CO2的解吸收过程;在本发明中,再生塔可以分两级,在一级再生塔中,把CO2从气体水合物中释放出来;然后在二级再生塔中,把CO2从离子液体水溶液中释放出来;经二级再生塔处理后的离子液体水溶液,可以循环回用至吸收塔中,重新进行吸收。
与现有技术相比,本发明具有如下有益效果:
本发明综合了离子液体法和水合物法两种CO2捕获方式,实现离子液体水溶液和气体水合物对CO2的双重捕获,大为提升对CO2的捕捉效率,从而提高了脱碳效率。本发明克服了现有的离子液体法受离子液体吸收能力的限制,同时也突破了单纯水合物方法对压力、温度和CO2含量要求高的局限;本工艺流程系统简单,采用不易燃烧、几乎不挥发、溶解能力强、阴阳离子可设计、清洁环保的功能型离子液体水溶液为工质。
附图说明
图1是实施例的工艺流程示意图,其中,1、经压缩、冷却后的原料气;2、冷却水进口;3、吸收塔;4、冷却水出口;5、净化气;6、贫液;7、离子液体溶液和CO2水合物浆液(ISGH Slurry);8、换热器;9、减压阀;10、二氧化碳;11、热水出口; 12、一级再生塔;13、二级再生塔;14、热水进口;15、贫液泵;
图2 为不同水含量的离子液体溶液液气流量比与工作压力的关系图;
图3 为液气流量比对脱碳效率的影响图;
图4 为压力与净化气中CO2体积分数的关系图;
图5 为压力对水合物与离子液体溶液中CO2比值的影响图;
图6 为不同压力下进气CO2体积分数与脱碳效率的关系图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的解释说明,但具体实施例并不对本发明作任何限定。除非特别说明,实施例中所涉及的试剂、方法均为本领域常用的试剂和方法。
实施例中所用的设备参考图1。贫液是指未发生吸收前的离子液体水溶液或是循环回用的由二级再生塔处理后的离子液体水溶液。
实施例中,采用的离子液体为1-氨丙基-3-甲基咪唑溴盐水溶液。原料气采用CO2与N2组成。实施例中,脱碳效率=(原混合气体中CO2含量-吸收达到平衡时体系中CO2气体的含量)/原混合气体中CO2含量×100%。
其中,吸收达到平衡时体系中CO2气体的含量的计算本领域技术人员可以通过对CO2在1-氨丙基-3-甲基咪唑溴盐水溶液中的溶解度实验数据、CO2在[APMIM]Br水溶液中生成CO2水合物的相平衡实验数据,进行常规的物料衡算获得。
实施例1 液气流量比与工作压力的关系
设定原料气中,CO2的体积分数为95%,并设定在同等的脱碳效率下,改变离子液体的浓度、液气流量及吸收塔内工作压力,考察其变化,结果如图2所示。在一定的离子液体浓度下,液气流量比随工作压力增大而减小。这是由于压力越大,溶液吸收的CO2越多,且CO2水合物更易生成,捕获相同的CO2所需溶液量越少。压力增大到某个值(4.5MPa)后,液气流量比减小十分缓慢。在相同的工作压力下,离子液体水溶液的水含量越大,流程中液气流量比越小。这是因为水含量越大,越易生成CO2水合物,离子液体水溶液和气体水合物体系捕获的CO2总量多。
实施例2 液气流量比对脱碳效率
设定原料气中,CO2体积分数为95%,工作压力为4.0 MPa,不同液气流量比下的脱碳效率如图3所示。不同水含量的离子液体溶液,其脱碳效率都随液气流量比增大而趋于某个定值。在液气流量比足够大的情况下,水含量为90wt%时最大脱碳效率约为91%,水含量为85 wt %和80 wt %时最大脱碳效率分别为88%和85%。 经过试验发现,在不同的水含量条件下,存在一个最佳的液气流量比(水含量为90wt%、85 wt %和80 wt %,最佳液气流量比依次为10.62 kg溶液/Nm3、11.18 kg溶液/Nm3和11.8 kg溶液/Nm3),在最佳液气流量比下,既能保障较高的脱碳效率,又不会有过大的溶液流量;液气流量比小于最佳值时,脱碳效率随液气流量比增大而增大;大于最佳值后,脱碳效率缓慢增长,直到不再增加。当达到最佳液气流量比后,继续增大吸收溶液流量,不仅不能提高脱碳效率,反而增大了脱碳系统的吸收溶液循环量,增大运行费用,不经济。
实施例3 工作压力对脱碳效率
设定原料气中,CO2体积分数为95%,采用吸收塔排气中CO2体积分数来反映脱碳效果。结果如图4所示,吸收塔排气中CO2体积分数随工作压力几乎是呈线性递减的,说明工作压力大有利于CO2的捕获。较高的压力不仅有利于水合物捕获CO2,还能增强离子液体溶液对CO2的物理吸收。但工作压力需要结合温度及根据实际情况进行调节。
由图5可见,气体水合物和离子液体溶液各自捕获CO2量的比值()与工作压力的关系。在高水浓度、高压力条件下,生成水合物的CO2量比溶解在溶液中CO2的量多。在水含量为90wt%,工作压力为4.5 MPa,水合物捕获CO2的量约为溶液吸收CO2量的4倍;同样压力条件下,水含量为80wt%时,水合物捕获CO2的量是溶液吸收CO2量的1.3倍。当压力在3.0 MPa时,水浓度为80wt%的溶液中已经很难生成CO2水合物,只能依靠离子液体水溶液来吸收CO2。在高工作压力、高水浓度下,水合物捕获CO2起主要作用;在低工作压力、低水浓度下,离子液体溶液吸收CO2起主要作用。
实施例4 原料气中CO2体积分数与脱碳效率的关系
离子液体溶液水含量设定为90wt%,最佳的液气流量比为10.62 kg溶液/Nm3计算得到吸收塔进气CO2体积分数与脱碳效率的关系,如图6所示。随着进气CO2体积分数减小(如小于65 %时),脱碳效率随着进气CO2体积分数的减小而快速减小,减小到一定值时,脱碳效率开始趋于平稳。这种现象是因为CO2分压的减小使得CO2气体水合物生成量急剧减少,直至无法生成。从图6还可看出,不同工作压力下,当进气CO2体积分数低于65%,脱碳效率都低于40%,这时只有离子液体水溶液(单纯溶液体系)吸收气体中的CO2,水合物已不起作用,而且由于气体中CO2分压较低,其脱除效率也相对较低。
选用本发明所述装置,控制液气流量比在11.2 kg溶液/Nm3,混合气体中CO2占体积的95%,调整参数,并计算其脱碳效率,比较表1所示如下:
离子液体水溶液中水含量(wt%) | 温度(K) | 压力(MPa) | 脱碳效率(%) | |
实施例5 | 65 | 274.15 | 3.5 | 45.3 |
实施例6 | 95 | 274.15 | 4.0 | 96.7 |
实施例7 | 85 | 274.15 | 4.0 | 92.1 |
实施例8 | 85 | 277.15 | 4.0 | 86.1 |
实施例9 | 85 | 277.15 | 3 | 54.1 |
实施例10 | 85 | 277.15 | 4.5 | 90.2 |
对比例1,采用与实施例10相同的离子液体水溶液,在相同的温度压力条件下,仅采用离子液体吸收的捕获方式,其脱碳效率为52.3%。
对比例2,采用与实施例10相同的条件,区别在于不添加离子液体(即采用纯水的水合物法),在与实施例10相同条件下进行CO2捕获,分析其脱碳效率为85%。
同时,发明人还针对传统的水合物法达到与实施例10相同的脱碳效率下,所需要的工艺参数作了考察,发现,要达到与实施例10相接近的脱碳效率,其需要在5MPa,及274.55K下实现。
从对比分析可以看出,本发明所述的方法,在相同条件下脱碳效率均高于现有的离子液体捕获法或纯水体系水合物法;同时,在达到与现有的纯水水合物法相同的脱碳效率时,本发明所述的方法需要的工艺条件更低(需要的压力相对较低,需要的温度也略高),因此更容易控制,并且体系具有良好的流动性,具有更好的工业应用价值。
显然,本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例,而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说,在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种二氧化碳捕集方法,其特征在于,包括采用含伯胺基的离子液体水溶液作为CO2的捕获工质对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤。
2. 根据权利要求1所述的二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述含伯胺基的离子液体的阳离子为含有伯胺基的咪唑基化合物。
3. 根据权利要求1所述的二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述含伯胺基的离子液体的阳离子为1-氨丙基-3-甲基咪唑离子,其具有如下结构式:
。
4. 根据权利要求1所述的二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述含伯胺基的离子液体的阴离子为卤离子。
5. 根据权利要求1所述的二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述含伯胺基的离子液体水溶液中,离子液体占溶液质量的5~35%,水占溶液质量的65~95%。
6. 根据权利要求1所述的二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤中,温度控制在274.15~278.15K,压力控制在3~4.5MPa。
7. 一种二氧化碳捕集方法,包括吸收和解吸收的过程,其特征在于,所述吸收为采用含伯胺基的离子液体水溶液作为CO2的捕获工质对混合气体中的CO2进行吸收并形成CO2水合物。
8. 根据权利要求7所述二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述对CO2进行吸收并形成CO2水合物的步骤中,温度控制在274.15~278.15K,压力控制在3~4.5MPa。
9. 根据权利要求7所述二氧化碳捕集方法,其特征在于,所述捕获工质与混合气体的液气流量比为8.8~14.7 kg溶液/Nm3。
10. 根据权利要求7所述二氧化碳捕集方法,其特征在于,混合气体中,CO2的体积分数不低于65%。
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C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20140910 |